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審決分類 審判 査定不服 2項進歩性 特許、登録しない。 G03G
審判 査定不服 5項独立特許用件 特許、登録しない。 G03G
管理番号 1193094
審判番号 不服2006-26983  
総通号数 112 
発行国 日本国特許庁(JP) 
公報種別 特許審決公報 
発行日 2009-04-24 
種別 拒絶査定不服の審決 
審判請求日 2006-11-30 
確定日 2009-02-19 
事件の表示 平成11年特許願第 90815号「イエロートナー」拒絶査定不服審判事件〔平成12年10月13日出願公開、特開2000-284540〕について、次のとおり審決する。 
結論 本件審判の請求は、成り立たない。 
理由 1.手続の経緯
本願は、平成11年3月31日の出願であって、平成18年10月25日付で拒絶査定がされ、これに対し、同年11月30日に拒絶査定不服審判の請求がされるとともに、同年12月28日付で手続補正がなされたものである。

2.平成18年12月28日付の手続補正についての補正却下の決定

[補正却下の決定の結論]
平成18年12月28日付の手続補正を却下する。

[理由]
(1)補正後の本願発明
本件補正により、特許請求の範囲の請求項1は、
「結着樹脂、イエロー着色剤及び有機金属化合物を少なくとも含有するイエロートナー粒子と、外添剤とを有するイエロートナーにおいて、
該結着樹脂は、酸価が2.0乃至30.0mgKOH/gのポリエステル樹脂を主成分とし、
該イエロー着色剤は、下記式(I)
【化1】



で示される化合物であって、
該イエロー着色剤の一次粒子は、長径と短径の比の平均値が2.0以下であり、イエロートナー粒子中に存在しているイエロー着色剤の個数平均径が0.1?0.5μmであり、
該有機金属化合物は、ジルコニウムと、芳香族ジオール、芳香族ヒドロキシカルボン酸及び芳香族ポリカルボン酸からなるグループから選択される芳香族化合物とが配位又は/及び結合している有機ジルコニウム化合物であって、下記式(38)又は(48)
【化2】



で示される化合物であり、
該外添剤は、平均一次粒子径0.002乃至0.2μmの疎水化処理された酸化チタン微粉体又は酸化アルミニウム微粉体であることを特徴とするイエロートナー。」と補正された。

上記補正は,請求項1に記載した発明を特定するために必要な事項である「有機金属化合物」について、その構造を式(38)又は(48)で示される化合物とする限定を付加するものであって、平成14年法律第24号改正附則第2条第1項によりなお従前の例によるとされる同法による改正前の特許法17条の2第4項2号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当する。
そこで、本件補正後の前記請求項1に記載された発明(以下、「本願補正発明」という。)が特許出願の際独立して特許を受けることができるものであるか(平成18年法律第55号改正附則第3条第1項によりなお従前の例によるとされる同法による改正前の特許法第17条の2第5項において準用する同法126条5項の規定に適合するか)について以下に検討する。

(2)刊行物に記載の発明
原査定の拒絶の理由に引用された欧州特許出願公開第0862090号明細書(以下、「刊行物1」という。)、国際公開第99/12941号(以下、「刊行物2」という。)には、次の記載がある。(下線は当審で付与した。)

・刊行物1(原査定の拒絶理由における引用文献等1:欧州特許出願公開第0862090号明細書。日本語訳は、対応する日本語出願の公開公報である特開平11-237765号公報の該当箇所を引用して付記。ただし、請求項の引用関係など、一部を当審にて訂正した。)
(1a)「1.A yellow toner for developing electrostatic images, comprising: yellow toner particles containing a binder resin and a yellow colorant,
wherein the yellow toner has a storage modulus G'_(180) at 180℃ and a minimum storage modulus G'_(min(120-170)) in a temperature range of 120 - 170 ℃ giving a ratio [G'_(180)/G'_(min(120-170))] of 2.0 - 8.0;
the binder resin comprises a polyester resin having a glass transition temperature of 50 - 65℃ and an acid value of 2.0 - 25.0 mgKOH/g;
the yellow toner comprises a compound represented by Formula (1) below:



the yellow colorant comprises primary particles giving a length/breadth ratio of at most 1.5; and
the yellow colorant is dispersed in the toner particles as independent particles (including primary particles and secondary particles) providing a number-average particle size of 0.1 - 0.7μm.
2.The yellow toner according to Claim 1, wherein the independent particles of the yellow colorant dispersed in the yellow toner particles include at least 60 % by number of particles of 0.1 - 0.5 μm in particle size, and 0 - 10 % by number of particles of 0.8μm or larger in particle size.
4.The yellow toner according to Claim 2, wherein the independent particles of the yellow colorant dispersed in the yellow toner particles include at least 70 % by number of particles of 0.1 - 0.5 μm.
5.The yellow toner according to Claim 1, wherein the yellow toner particles contain a metal compound of an aromatic carboxylic acid.
6.The yellow toner according to Claim 5, wherein the aromatic carboxylic acid is an aromatic hydroxycarboxylic acid selected from the group consisting of salicylic acid, monoalkylsalicylic acids and dialkylsalicylic acids.
7.The yellow toner according to Claim 5, wherein the aromatic carboxylic acid is di-tert-butylsalicylic acid.
28.The yellow toner according to Claim 1, wherein the yellow toner particles are blended with hydrophobized titanium oxide fine powder having an average particle size of 0.005 - 0.1 μm externally added thereto.
29.The yellow toner according to Claim 1, wherein the yellow toner particles are blended with hydrophobized aluminum oxide fine powder having an average particle size of 0.005 - 0.1 μm externally added thereto.」(Claims)
「【請求項1】 結着樹脂及びイエロー着色剤を少なくとも含有するイエロートナー粒子を有する静電荷像現像用イエロートナーであり、
イエロートナーは、温度180℃におけるイエロートナーの貯蔵弾性率G′_(180) と温度120℃乃至170℃の範囲におけるイエロートナーの貯蔵弾性率の最小値G′_(min(120-170)) との比〔G′_(180) /G′_(min(120-170)) 〕が2.0乃至8.0であり、
結着樹脂は、ガラス転移温度が50?65℃であり、酸価が2.0乃至25.0mgKOH/gのポリエステル樹脂を含有し、
イエロー着色剤は、下記式(1)
(構造式は省略)
で示される化合物を有し、イエロー着色剤の一次粒子は、長径と短径の比の平均値が1.5以下であり、イエロートナー粒子中に独立粒子として存在しているイエロー着色剤の個数平均径が0.1?0.7μmであることを特徴とする静電荷像現像用イエロートナー。
【請求項2】 イエロートナー粒子中のイエロー着色剤は、粒径0.1?0.5μmの独立粒子として存在している一次粒子及び二次粒子の含有割合が60個数%以上であり、粒径0.8μm以上の独立している一次粒子及び二次粒子の含有割合が0?10個数%である請求項1のイエロートナー。
【請求項4】 イエロートナー粒子中のイエロー着色剤は、粒径0.1?0.5μmの独立粒子として存在している一次粒子及び二次粒子の含有割合が70個数%以上である請求項2のイエロートナー。
【請求項5】 イエロートナー粒子は、芳香族カルボン酸の金属化合物を含有している請求項1のイエロートナー。
【請求項6】 芳香族カルボン酸がサリチル酸、モノアルキルサリチル酸及びジアルキルサリチル酸からなるグループから選択される芳香族ヒドロキシカルボン酸である請求項5のイエロートナー。
【請求項7】 芳香族カルボン酸がジーターシャリーブチルサリチル酸である請求項5のイエロートナー。
【請求項28】 イエロートナー粒子は、平均粒径0.005乃至0.1μmの疎水化処理された酸化チタン微粉体が外添されている請求項1のイエロートナー。
【請求項29】 イエロートナー粒子は、平均粒径0.005乃至0.1μmの疎水化処理された酸化アルミニウム微粉体が外添されている請求項1のイエロートナー。」

(1b)「A more specific object of the present invention is to provide a yellow toner for developing electrostatic images, having good low-temperature fixability, excellent anti-offset characteristic, a high coloring power, excellent transparency, excellent light-fastness and discoloration resistance.
Another object of the present invention is to provide a yellow toner for developing electrostatic images capable of forming a fixed image having a high gloss.
Another object of the present invention is to provide a yellow toner for developing electrostatic images comprising toner particles wherein a yellow pigment is finely and uniformly dispersed.
Another object of the present invention is to provide a yellow toner for developing electrostatic images, having an excellent negative triboelectric chargeability.
Another object of the present invention is to provide a yellow toner for developing electrostatic images, having excellent color-mixability in full-color image formation.
A further object of the present invention is to provide a yellow toner for developing electrostatic images, less liable to cause toner melt-sticking onto parts in a developing apparatus, such as a developing sleeve, a blade and an application roller. A still further object of the present invention is to provide a yellow toner for developing electrostatic images, less liable to cause toner filming onto a photosensitive member for bearing an electrostatic image thereon.
A further object of the present invention is to provide a yellow toner for developing electrostatic images, less liable to soil a heating roller or a pressure roller, or cause winding of a transfer-receiving material onto a heating roller, in a fixing device. 」(第5頁第47行?第6頁第7行)
「本発明の目的は、良好な低温定着性及び、耐オフセット性に優れ、着色力が高く、透明性に優れ、耐光性に優れ、退色しにくい静電荷像現像用イエロートナーを提供することにある。
本発明の目的は、高い光沢性を有する定着画像を形成し得る静電荷像現像用イエロートナーを提供することにある。
本発明の目的は、イエロートナー粒子中のイエロー着色剤が微細に均一に分散されている静電荷像現像用イエロートナーを提供することにある。
本発明の目的は、負の摩擦帯電特性に優れている静電荷像現像用イエロートナーを提供することにある。
本発明の目的は、フルカラー画像を形成する際の混色性に優れている静電荷像現像用イエロートナーを提供することにある。
本発明の目的は、現像器内の現像スリーブ、ブレード、塗布ローラの如き部品へのトナー融着が発生しにくい静電荷像現像用イエロートナーを提供することにある。
本発明の目的は、静電荷像を形成するための感光体でのトナーによるフィルミングが発生しにくい静電荷像現像用イエロートナーを提供することにある。
本発明の目的は、加熱ローラ及び加圧ローラを汚染しにくく、加熱ローラヘの転写材の巻き付きが発生しにくい静電荷像現像用イエロートナーを提供することにある。」

(1c)「The yellow toner according to the present invention containing the compound of Formula (1) as a yellow colorant in a finely dispersed state shows a hue of greenish yellow and has a spectral characteristic preferable as a yellow toner for full-color image formation. The yellow toner containing the compound of Formula (1) in a finely dispersed state also exhibits high lightness and saturation. In full-color image formation, it is sometimes important to well reproduce a human skin color, and the yellow toner of the present invention allows a good reproduction of a human skin color and can provide an OHP sheet carrying a color image capable of providing a projected image showing a good transparency by using an overhead projector (OHP).
In the yellow toner of the present invention, it is important that the yellow colorant is contained in the yellow toner particles in a highly dispersed state. Accordingly, the yellow colorant in the toner particles is required to be present in the form of independent particles (including primary particles and secondary particles) showing a number-average particle size of 0.1 - 0.7 μm. It is further preferred that the yellow colorant in the toner particles are dispersed to provide a controlled dispersed particle size distribution including at least 60 % by number, preferably at least 65 % by number, most preferably at least 70 % by number, of independent particles having particle sizes of 0.1 - 0.5 μm, and 0 - 10 % by number, preferably 0 - 5 % by number, of independent particles having particle sizes of 0.8 μm or larger.
A number-average particle size larger than 0.7 μm of yellow colorant means that a large proportion of yellow colorant particles are present in a not sufficiently dispersed state in the toner particle, thus failing to provide a good color reproducibility and a transparency film showing a good transparency. Further, if the yellow colorant particles in the toner particles are present in a non-uniform agglomerated state, the fluctuation of charge among individual toner particles becomes noticeable to result in a broad triboelectric charge distribution. As a resuit, it is impossible to form a high-quality yellow color image, and it becomes also difficult to provide a good full-color image.」(第7頁第7?26行)
「式(1)で示される化合物をイエロー着色剤として微細な状態で含有している本発明のイエロートナーは、グリーニッシュ(緑色系)なイエローを示し、フルカラー画像形成用イエロートナーとして好ましい分光特性を有している。さらに式(1)で示される化合物を微細な状態で含有しているイエロートナーは、明度及び彩度も高い。フルカラー画像において人肌色の再現性が重要であるが、式(1)で示される化合物を含有するイエロートナーを使用すると人肌色も良好に再現することが可能であり、さらにオーバーヘッドプロジェクター(OHP)でOHPシートに形成されているカラー画像を投影しても透明性に優れている。
本発明においてイエロートナー粒子中のイエロー着色剤は、高度に分散されていることが重要であり、そのためトナー粒子中のイエロー着色剤の個数平均粒径が0.1乃至0.7μmである。好ましくは、イエロートナー粒子中の該着色剤は粒径0.1?0.5μmの独立した粒子(一次粒子及び二次粒子)を60個数%以上より好ましくは65個数%以上、最も好ましくは70個数%以上含有し、粒径0.8μm以上の独立した粒子(一次粒子及び二次粒子)を0?10個数%、より好ましくは0?5個数%含有する様、着色剤の分散粒径がコントロールされていることが好ましい。
イエロー着色剤の個数平均粒径が0.7μmより大きい時は、基本的に充分に分散されていないイエロー着色剤粒子が多くトナー粒子中に存在していることを意味し、これでは色再現性及びトランスペアレンシーフィルムの透明性が良好ではない。さらに、トナー粒子中のイエロー着色剤粒子が不均一な状態で凝集体として存在していると、トナー粒子間での帯電のバラツキが顕著となり、トリボ分布はブロードなものになってしまう。そのため高品位なイエローカラー画像は得られず、また、良好なフルカラー画像も形成することも困難である。」

(1d)「The polyester resin constituting the binder resin of the yellow toner according to the present invention may have an acid value of 2 - 25 mgKOH/g so as to facilitate a gradual increase in viscosity of a kneaded mixture during the melt-kneading, and so that the resultant yellow toner is provided with excellent charge stability in various environments.
In case where the polyester resin has an acid value of below 2 mgKOH/g, it is difficult to increase the viscosity of the kneaded material during the melt-kneading, and the resultant yellow toner is liable to be excessively charged in a low temperature/low humidity environment to provide lower-density images. Further, the dispersibility of the yellow colorant of Formula (1) in the binder resin is lowered, so that individual yellow toner particles are liable to be provided with different charges, thus being liable to cause slight fog in a long period of continuous image formation.
In case where the polyester resin has an acid value exceeding 25 mgKOH/g, the resultant yellow toner is liable to have a lower stability of charge with time, thus being provided with a lower charge with the progress of a continuous image formation. Particularly, image defects, such as toner scattering and fog are liable to occur in a high temperature/high humidity environment. Further, it becomes difficult to block the yellow colorant of Formula (1) from moisture adsorption.
The polyester resin may preferably have an acid value of 3 - 22 mgKOH/g, more preferably 5 - 20 mgKOH/g. 」(第8頁第9?21行)
「ポリエステル樹脂は、酸価が2.0?25.0mgKOH/gであると、溶融混練時に混練物の粘度を徐々に上げやすく、さらにイエロートナーは各環境においてすぐれた帯電安定性が得られるので好ましい。 ポリエステル樹脂の酸価が2.0mgKOH/gより小さい場合には、溶融混練時に混練物の粘度を経時的に上げることが困難であり、イエロートナーはチャージアップ傾向を示し、低温低湿環境下で画像濃度薄を起こしやすい。また、式(1)で示されるイエロー着色剤の結着樹脂への分散性が低下し、イエロートナー粒子間の帯電量にちがいが生じやすくなり、長期の耐久で若干カブリが発生しやすくなる。
ポリエステル樹脂の酸価が25.0mgKOH/gより大きい場合には、イエロートナーの帯電の経時安定性が低下し、耐久とともに帯電量が低下しやすい。特に高温高湿環境下ではトナー飛散、カブリといった画像欠陥が生じやすくなる。さらに、イエロートナー粒子に含まれる式(1)で示されるイエロー着色剤の水分の吸着をブロックしにくくなる。
ポリエステル樹脂は、酸価が好ましくは3.0?22.0mgKOH/g、さらに好ましくは5.0?20.0mgKOH/gであることが良い。」

(1e)「In order to provide a G'_(180)/G'_(min(120-170)) ratio in the range of 2.0 - 8.0, it is preferred to incorporate an aromatic carboxylic metal compound in the toner particles. If the polyester resin having a glass transition temperature of 50 - 65 ℃ and an acid value of 2.0 - 25.0 mgKOH/g, the yellow colorant of Formula (1) having a length/breadth ratio of primary particles of at most 1.5 and a number-average particle size of 0.1 - 0.7 μm, and such an aromatic acid carboxylic acid, are together subjected to melt-kneading, a partial metal crosslinkage structure is formed in the polyester resin, so that the melt viscosity of the kneaded product is gradually raised during the melt-kneading. As a result, the melt viscosity of the kneaded product is significantly raised compared with that of the binder resin alone. Accordingly, even if the starting yellow colorant contains coarse secondary particles because of a strong self-agglomeratability due to fine primary particle size, the coarse secondary particles can be disintegrated into primary particles and/or fine secondary particles under a sufficient shearing force acting thereon during the melt-kneading. As a result, a melt-kneaded product containing primary particles and fine secondary particles uniformly dispersed therein can be efficiently produced.
While the detailed mechanism has not been clarified as yet, it is assumed that the imino group sites of the yellow colorant of Formula (1) and the carbonyl group sites originated from carboxylic groups of the poyester resin form a hydrogen bond or a bond due to an electrostatic,interaction therebetween to enhance the dispersibility of the yellow colorant in the polyester resin and suppress moisture adsorption on the ester bond sites of the molecular chain of the polyester resin, thereby suppressing a lowering in chargeability of the yellow toner in a high temperature/high humidity environment. The aromatic carboxylic acid metal compound also functions as a negative charge control agent for increasing and stabilizing the negative chargeability of the yellow toner. 」(第10頁第17?34行)
「G′_(180) /G′_(min(120-170))の値が2.0乃至8.0となるようにするためには、トナー粒子に芳香族カルボン酸の金属化合物を含有させるのが好ましい。ガラス転移温度が50?65℃であり且つ酸価が2乃至25mgKOH/gのポリエステル樹脂と、一次粒子の長径と短径との比の平均値が1.5以下であり、且つ一次粒子の個数平均粒径が0.1?0.7μmである式(1)で示されるイエロー着色剤と、芳香族カルボン酸の金属化合物とを溶融混練すると、溶融混練時にポリエステル樹脂に部分的に金属架橋構造が形成され、混練時に混練物の粘度が徐々に上昇する。そのため、混練物の溶融粘度は、結着樹脂単独の場合の溶融粘度よりも有意に上昇する。したがって、イエロー着色剤の一次粒子が微細なために自己凝集力が強く、イエロー着色剤の粗大な二次粒子が存在したとしても、溶融混練時に発生する充分な剪断力により粗大な二次粒子は一次粒子及び/又は微細な二次粒子に解砕される。その結果、イエロー着色剤の一次粒子及び微細な二次粒子が均一に分散されている溶融混練物を効率良く生成することが出来る。
詳細は不明であるが、式(1)で示されるイエロー着色剤中のイミノ基の部位と、ポリエステル樹脂中のカルボン酸基のカルボニル基の部位とが、部分的に水素結合又は静電的な相互作用による結合により、イエロー着色剤のポリエステル樹脂への分散性をさらに高め、またポリエステル樹脂の分子鎖中のエステル結合部への水分の吸着が抑制されることからイエロートナーの高温高湿環境下での帯電量の低下を抑制することができるものと推察される。芳香族カルボン酸の金属化合物は、イエロートナーの負摩擦帯電性を向上させ、安定化させる負荷電性制御剤としても機能する。」

(1f)「Examples of preferred species of the aromatic carboxylic acid for providing such metal compound may include: salicylic acid, mono-alkylsalicylic acids and dialkylsalicylic acids. Dialkylsalicylic acids are preferred, and di-tert-butylsalicylic acid is particularly preferred.
Thus, examples of the aromatic acid metal compounds may includes: metal salts and metal complexes of salicylic acid, metal salts and metal complexes of alkylsalicylic acids, and metal salts and metal complexes of dialkylsalicylic acids.
In the present invention, it is preferred to use aluminum as metal species for providing the aromatic carboxylic acid metal compound. This is because the crosslinking reaction of the polyester resin during the melt-kneading easily proceeds with an aluminum compound than a metal compound of another metal species, such as zinc. 」(第10頁第35?46行)
「金属化合物を生成するための好ましい芳香族カルボン酸としては、サリチル酸,モノアルキルサリチル酸又はジアルキルサリチル酸が挙げられる。特に、ジアルキルサリチル酸が好ましく、中でもジ-tert-ブチルサリチル酸が特に好ましい。 芳香族カルボン酸の金属化合物としては、サリチル酸の金属塩、サリチル酸の金属錯体、アルキルサリチル酸の金属塩、アルキルサリチル酸の金属錯体、ジアルキルサリチル酸の金属塩、ジアルキルサリチル酸の金属錯体が挙げられる。
本発明においては芳香族カルボン酸の金属化合物の金属元素としてはアルミニウムが好ましい。亜鉛等の金属化合物よりはアルミニウム化合物の方が、混練時のポリエステル樹脂との架橋反応が容易に進行するので好ましい。」

(1g)「The yellow toner according to the present invention may preferably include a flowability improving agent comprising titanium oxide fine powder or aluminum oxide fine powder respectively hydrophobized (i.e., subjected to a hydrophobicity imparting treatment), having an average primary particle size of 0.005 - 0.1 μm and externally added to the yellow toner particles. It is important for such a flowability improving agent as an external additive to enhance the flowability of the yellow toner without adversely affecting the chargeability of the yellow toner. Accordingly, it is preferred that the titanium oxide fine powder of aluminum oxide fine powder has been surface-hydrophobized so as to satisfy the flowability improving effect and the charge stabilization effect in combination.
By hydrophobizing the titanium oxide fine powder or aluminum oxide fine powder, it becomes possible to remove the influence of moisture as a factor affecting the chargeability and reduce the chargeability difference between a high humidity environment and a low humidity environment, thereby improving the environmental stability of the yellow toner. Further, during the hydrophobization step, it is possible to disintegrate the agglomerates of primary particles, thus providing an external additive with litter secondary agglomeration.
In the present invention, it is particularly preferred to use hydrophobic titanium oxide fine powder or aluminum oxide fine powder having an average primary particle size of 0.005 - 0.1 μm because of good flowability and uniformization of negative chargeability of the yellow toner resulting in effective prevention of toner scattering and fog. Further, the flowability improving agent is not readily embedded at the toner particle surfaces, thus preventing toner deterioration and providing an improved continuous image forming performance on a large number of sheets. This tendency is particularly noticeable when combined with sharp-melting toner particles. 」(第11頁第34?52行)
「本発明のイエロートナーにおいては、イエロートナー粒子に流動性向上剤として、平均一次粒子径0.005?0.1μmの疎水化処理された酸化チタン微粉体又は疎水化処理された酸化アルミニウム微粉体を外添していることが良い。
外添剤としての流動性向上剤においてはイエロートナーの流動性を高め、イエロートナーの帯電性を阻害しないことが重要な因子となる。
したがって、酸化チタン微粉体又は酸化アルミニウム微粉体は、表面が疎水化処理されていることが良く、それにより流動性の付与と帯電の安定化を同時に満足し得ることが可能となる。
酸化チタン微粉体又は酸化アルミニウム微粉体は、疎水化処理されていることにより、帯電量を左右する因子である水分の影響を除外し、高湿下及び低湿下での帯電量の格差を低減することでイエロートナーの環境特性を向上させることが可能になる。さらに、疎水化処理工程中に一次粒子の凝集を解砕することが可能となり、二次凝集の少ない外添剤はイエロートナーにより均一な帯電付与を行うことが可能になる。
本発明においては、特に平均一次粒子径が0.005?0.1μmの酸化チタン微粉体又はアルミナ微粉体が流動性が良好で負荷電性イエロートナーの帯電が均一となり、結果としてトナー飛散、カブリが生じにくくなるので好ましい。さらに、イエロートナー粒子表面に埋め込まれにくくなりトナー劣化が生じにくく、多数枚耐久性が向上する。この傾向は、シャープメルト性のイエロートナーにおいてより顕著である。」

(1h)実施例として、イエロートナーを作成して評価を行い、特に、Example 1、Example 5についての概要は次のとおりである旨が記載されている。(第16頁第40行?第18頁第54行、第21頁第32行?第42行、Table1?3)

Example 1・Polyester resin No. 1 [a crosslinked polyester resin formed from polyoxyethylene(2)-2,2-bis(4-hydroxyphenyl)propane, terephthalic acid, fumaric acid and trimellitic acid; AV (acid value) = 10.5 mgKOH/g, Tg = 56℃, Mn = 4000, Mw = 9000, Tm = 90℃] 70 wt.parts
(ポリエステル樹脂No.1:70重量部
〔ポリオキシエチレン(2)-2,2-ビス(4-ヒドロキシフェニル)プロパン,テレフタル酸,フマール酸及びトリメリット酸から合成した架橋ポリエステル樹脂(酸価10.5mgKOH/g,Tg=56℃,Mn=4000,Mw=9000,Tm=90℃)〕)
・Yellow colorant (pigment) of Formula (1) [Dav. = 0.25μm, R_(L/B) = 1.4, S_(BET) = 62 m^(2)/g] 30 wt. parts (構造式(1)で示されるイエロー顔料(個数平均径0.25μm,長径と短径との比1.4,BET比表面積62m^(2) /g):30重量部)
上記材料を溶融混練して、第一の混練物(First kneaded product)とする。
・First kneaded product 16.7 wt.parts (第1の混練物:16.7重量部)
・Polyester resin No. 1 88.3 wt.parts (ポリエステル樹脂No.1:88.3重量部)
・Di-tert-butylsalicylic acid, aluminum compound 4 wt.parts (ジ-タ-シャリーブチルサリチル酸のアルミニウム化合物:4重量部)
第一の混練物と上記ポリエステル樹脂及びジ-タ-シャリーブチルサリチル酸のアルミニウム化合物とを溶融混練後、粉砕し、重量平均径6.5μmのイエロートナー粒子を得た後、一次平均粒径が0.02μm、疎水化度70%の疎水性酸化チタン微粉体(hydrophillic titanium oxide fine powder)と混合(イエロートナー粒子100重量部及び疎水性酸化チタン微粉体1.5重量部)して、イエロートナーNo.1とした。
常温常湿環境(a normal temperature/normal humidity environment (temperature: 23 ℃/humidity: 60 %RH))下で5万枚の耐久試験を行い、画像濃度、帯電特性、感光ドラム表面へのフィルミング、クリーニング不良、定着加熱ローラーへのオフセット、キャリア表面へのスペントにおいて良好な結果を得た。
また、高温高湿環境(a high temperature/high humidity (30 ℃/80 %RH) environment)、低温低湿環境(a low temperature/low humidity (15 ℃/10 %RH) environment)下で5万枚の耐久試験を行い、カブリ、飛散、画像濃度において良好な結果を得た。

Example 5 Yellow toner No. 5 was prepared and evaluated and evaluated in the same manner as in Example 1 except for replacing the di-tert-butylsalicylic acid aluminum compound with di-tert-butylsalicylic acid zinc compound.(実施例1においてジーターシャリーブチルサリチル酸のアルミニウム化合物の代わりにジーターシャリーブチルサリチル酸の亜鉛化合物を用いたことを除いてあとは同様にして、イエロートナー12を得、評価した。)
実用レベル内ではあるものの、明度、彩度ともに若干低下し、低温低湿環境下の耐久性は2万枚程度、高温高湿環境下の耐久試験は実用レベル内で若干カブリが見られるという結果を得た。

これら(1a)?(1h)の記載によれば、刊行物1には,
「結着樹脂、イエロー着色剤及び芳香族カルボン酸の金属化合物を少なくとも含有するイエロートナー粒子と、外添剤とを有するイエロートナーにおいて、
該結着樹脂は、酸価が2.0乃至25.0mgKOH/gのポリエステル樹脂であり、
該イエロー着色剤は、式(I)(構造式は省略)で示される化合物であって、
該イエロー着色剤の一次粒子は、長径と短径の比の平均値が1.5以下であり、イエロートナー粒子中に独立粒子として存在しているイエロー着色剤の個数平均径が0.1?0.7μmであり、かつ、粒径0.1?0.5μmの独立粒子として存在している一次粒子及び二次粒子の含有割合が70個数%以上であり、粒径0.8μm以上の独立している一次粒子及び二次粒子の含有割合が0?5個数%であって、
該芳香族カルボン酸の金属化合物は、ジ-ターシャリーブチルサリチル酸の金属化合物であって、金属がアルミニウムまたは亜鉛であり、
該外添剤は、平均粒子径0.005乃至0.1μmの疎水化処理された酸化チタン微粉体又は酸化アルミニウム微粉体であるイエロートナー。」
の発明(以下「刊行物1発明」という。)が開示されていると認めることができる。

・刊行物2(原査定の拒絶理由における引用文献等:国際公開第99/12941号)
(2a)「更に今後の市場拡大が予想されるカラートナーの場合においては、色相に影響を与えない淡色、望ましくは無色の電荷制御剤が必要不可欠である。これら淡色あるいは無色の電荷制御剤としては、例えばサルチル酸誘導体(当審注:サリチル酸誘導体の誤記と認められる)の金属錯塩化合物、・・・(略)・・・がある。
しかしながら、これらの電荷制御剤は今後更に重要視される環境安全性に対して懸念されているクロム化合物であったり、カラートナーに必要な無色又は淡色化が十分なされていない化合物であったり、カラートナーに必要な無色又は淡色化が十分なされていない化合物であったり、帯電付与効果の不足、トナーの逆帯電化、あるいは分散性や化合物そのものの安定性に乏しい等の欠点があり、電荷制御剤として満足する性能を有するものはなかった。
そこで、本発明の目的は環境安全性に優れ、無色または淡色で、かつ化合物としての安定性が高く、電子写真用トナーの電荷制御剤として有用な化合物を提供すること。更にはバインダーレジンに対する分散性が良好な化合物を電荷制御剤として含有させた、摩擦による帯電特性が良好で高画質の画像を常に安定して与える電子写真用トナーを提供することである。」(明細書第2頁第1?22行)

(2b)「本発明者らはこれら課題を解決すべく中心金属として4価金属であるジルコニウム(Zr)に注目し、特に4価の陽イオン体、オキソ錯塩である2価の陽イオン体とサリチル酸、又はサリチル酸誘導体との各種化合物を合成し検討を行った。これらの組合せによって得られる化合物が特異的にバインダーレジンとの分散性が良好で電子写真用トナーに良好な帯電特性付与することができる無色で安定な化合物であることを見出し、これを電荷制御剤として使用することにより今までの電荷制御剤の欠点を補う優れた電子写真用トナーが得られることを見出し本発明を完成させるに至った。
すなわち、本発明は芳香族オキシカルボン酸又はその塩と、ジルコニウム又はオキシジルコニウムを含む化合物とから得られることを特徴とするジルコニウム化合物であり、さらにはこのジルコニウム化合物を電荷制御剤として含有することを特徴とする電子写真用トナーであり、さらに具体的には、・・・(略)・・・
また、本発明は上記一般式(1)で表されるジルコニウム化合物を電荷制御剤として含有することを特徴とする電子写真用トナーであり、・・・(略)・・・。更に、上記一般式(1)で表されるジルコニウム化合物の代表は、サリチル酸誘導体である3,5-ジ-t-ブチルサリチル酸のジルコニウム化合物であって、これを電荷制御剤として用いた電子写真トナーであり、・・・(略)。」(第2頁第24行?第4頁第21行)

(2c)また、実施例のうち、実施例1?3は3,5-ジ-t-ブチルサリチル酸のジルコニウム化合物(化合物No.1、No.2)を電荷制御剤として、カーボンブラック、スチレン-アクリル共重合体樹脂(実施例1,3)又はポリエステル樹脂(実施例2)とともに混練・粉砕してトナーを作成し、二成分現像剤として用いた例であり、3,5-ジ-t-ブチルサリチル酸の亜鉛化合物を用いた比較例に比べて十分な負帯電量を得られ、かつ一万枚コピーした後の画像性能にも優れることが記載されている。(明細書第10頁第21行?第20頁第10行)

(3)対比
そこで、本願補正発明と刊行物1発明とを比較すると、
刊行物1発明の「式(1)」は本願補正発明の「式(I)」と同一であり、刊行物1発明の「芳香族カルボン酸の金属化合物」は、本願補正発明の「有機金属化合物」に相当し、刊行物1発明の「酸価が2.0乃至25.0mgKOH/g」「長径と短径の比の平均値が1.5以下」「平均粒子径0.005乃至0.1μm」という数値範囲は、本願補正発明の「酸価が2.0乃至30.0mgKOH/g」「長径と短径の比の平均値が2.0以下」「「均粒子径0.002乃至0.2μm」にそれぞれ包含される。
また、刊行物1発明の「イエロートナー粒子中に独立粒子として存在しているイエロー着色剤の個数平均径が0.1?0.7μmであり、かつ、粒径0.1?0.5μmの独立粒子として存在している一次粒子及び二次粒子の含有割合が70個数%以上であり、粒径0.8μm以上の独立している一次粒子及び二次粒子の含有割合が0?5個数%」は、トナー粒子中のイエロー着色剤の粒径分布において、0.1?0.5μmの範囲にある粒子が多く、かつ大粒径の粒子が殆ど含まれないことを意味しており、0.1?0.5μmの粒子が個数の上で大部分を占めれば、わずかに含まれる大粒径の粒子がかなり大きいものであるという不自然な粒径分布でない限りは平均粒子径もこの範囲に入るのが普通であるから、本願補正発明の「イエロートナー粒子中に存在しているイエロー着色剤の個数平均径が0.1?0.5μm」に実質的に相当する。厳密には0.1μm以下の粒子の影響も考慮されるべきであるが、本願補正発明では、その測定法から見て(明細書【0215】?【0219】)0.1μm以上の粒子のみを粒径分布の検討対象としているから、ここでは無視して考えて問題ないと言える。事実、刊行物1のTable2(表2)を見ても、0.1?0.5μmの粒子が70%以上かつ0.8μm以上の粒子が5%未満の例では、個数平均粒径が全て0.1?0.5μmの範囲にある。
さらに、刊行物1発明の「ジ-ターシャリーブチルサリチル酸の金属化合物」は、金属と錯体化合物を形成する有機化合物がジ-ターシャリーブチルサリチル酸である点で、本願補正発明の式(38)で示される化合物と共通している。
そうすると、本願補正発明と刊行物1発明とは、
「結着樹脂、イエロー着色剤及び有機金属化合物を少なくとも含有するイエロートナー粒子と、外添剤とを有するイエロートナーにおいて、
該結着樹脂は、酸価が2.0乃至30.0mgKOH/gのポリエステル樹脂を主成分とし、
該イエロー着色剤は、本願補正発明の式(I)(省略) で示される化合物であって、
該イエロー着色剤の一次粒子は、長径と短径の比の平均値が2.0以下であり、イエロートナー粒子中に存在しているイエロー着色剤の個数平均径が0.1?0.5μmであり、
該有機金属化合物は、金属元素と、芳香族ジオール、芳香族ヒドロキシカルボン酸及び芳香族ポリカルボン酸からなるグループから選択される芳香族化合物とが配位又は/及び結合している有機金属化合物であって、芳香族化合物はジ-ターシャリーブチルサリチル酸であり、
該外添剤は、平均一次粒子径0.002乃至0.2μmの疎水化処理された酸化チタン微粉体又は酸化アルミニウム微粉体であることを特徴とするイエロートナー。」の点で一致し、以下の点で相違している。

[相違点]本願補正発明は「有機金属化合物」中の金属元素がジルコニウムであるのに対し、刊行物1発明は、アルミニウムまたは亜鉛である点。

(4)判断
上記相違点について検討する。
刊行物1発明において、有機金属化合物は負荷電制御剤として機能するものであるが(1b)(1g)、刊行物2には、色特性の点でカラートナーに適した、かつバインダーとの分散性も良好な電荷制御剤として、ジルコニウムと3,5-ジ-t-ブチルサリチル酸との化合物が記載されており、これは本願補正発明の式(38)の化合物に相当する負帯電性の荷電制御剤である(2b)(2c)。
そして、上記(2c)より、刊行物2には、3,5-ジ-t-ブチルサリチル酸の金属化合物としてジルコニウムを用いたものは、亜鉛を用いたものよりもトナーの帯電性、耐久性等に優れていることが記載されている。また、刊行物1発明において、亜鉛を用いた場合とアルミニウムを用いた場合とでは、亜鉛の場合は実用範囲ではあるものの、やや劣ることが記載されている(1f)(1h)。
帯電性や耐久性が良好であることはトナーとして一般的に求められる特性であるから、刊行物1発明のイエロートナーにおいて、実用範囲である亜鉛と3,5-ジ-t-ブチルサリチル酸との化合物よりもさらに帯電性に優れた負荷電制御剤として、刊行物1発明のうち特に優れるアルミニウム化合物と同等程度の帯電性が得られることを期待して、刊行物2に記載のジルコニウムと3,5-ジ-t-ブチルサリチル酸との化合物を採用し、本願補正発明の構成とするよう試みることは、当業者の通常の創作能力の発揮にほかならない。
そこで本願補正発明の効果について明細書を参照すると、良好な色再現性と帯電安定化の達成という効果は、分光特性に優れるが結着樹脂中の分散性に問題があるために高い透明性を得ることや均一な帯電性を得ることが困難であった式(I)で示される化合物を、特定の酸価を有するポリエステル樹脂、及び、有機金属化合物である式(38)又は(48)の化合物とともに溶融混練することによって、結着樹脂中に良好に分散できたことに由来するものと言える。
この点について、刊行物1には、式(I)で示される化合物を微細かつ均一に分散した場合にはフルカラー画像形成用イエロートナーとして好ましい分光特性を得られること(1c)、酸価が特定の範囲にあるポリエステル樹脂は溶融混練時に粘度を上げられること(1d)、芳香族カルボン酸の金属化合物を含有させることによって、金属架橋構造が形成され混練物の粘度上昇が起こるため、着色剤の解砕に充分な剪断力を得られること(1e)、また式(I)の化合物の構造中のイミノ基とポリエステル樹脂中のカルボニル基の相互作用によってイエロー着色剤の分散性がさらに高められること(1e)、芳香族カルボン酸としてジ-ターシャリーブチルサリチル酸が特に好ましいこと(1f)(1h)が記載されている。また刊行物2には、ジルコニウム化合物が特異的にバインダーレジンとの分散性が良好であることが記載されており(2b)、刊行物1発明に適用したときにイエロー着色剤の分散性にとって不利になるという虞も、特段見当たらない。
そして、ジルコニウム化合物を用いた本願補正発明が、刊行物1発明に比べて顕著な効果があるかどうかは、本願明細書の発明の詳細な説明からは明らかでない。すなわち、刊行物1発明で最も好ましいのはアルミニウムを金属有機化合物に用いた場合であるところ、本願補正発明の実施結果において、金属がジルコニウムであるものに対する比較例としては刊行物1発明にも用いられる亜鉛(Zn)の場合とクロム(Cr)の場合とが示されているが(比較例7及び9)、亜鉛化合物の場合に式(1)のイエロー着色剤の分散性がアルミニウム化合物よりもやや劣ることは刊行物1に記載されており(1e)(1h)、そのような亜鉛化合物の場合よりも良好な成績であることが、直ちにジルコニウム化合物の顕著な効果を意味するとは言えないし、アルミニウム化合物の場合と比べた結果も示されていない。また、比較例7及び9において着色剤の分散径は本願補正発明の許容範囲にあり、実施例全体の中で見ても、例えば実施例2,3,10と同程度である。
したがって、本願補正発明は、刊行物1及び2に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法29条2項の規定により特許出願の際独立して特許を受けることができないものである。

(5)むすび
以上に述べたとおり、本件補正は、平成18年法律第55号改正附則第3条第1項によりなお従前の例によるとされる同法による改正前の特許法第17条の2第5項において準用する同法第126条第5項の規定に違反するので、同法第159条第1項において読み替えて準用する同法第53条第1項の規定により却下すべきものである。

3.本願発明について
平成18年12月28日付の手続補正は上記のとおり却下されたので、本願の請求項1に係る発明(以下、「本願発明」という。)は、平成18年10月2日付手続補正書の特許請求の範囲の請求項1に記載された事項により特定される、以下のとおりのものである。
「【請求項1】 結着樹脂、イエロー着色剤及び有機金属化合物を少なくとも含有するイエロートナー粒子と、外添剤とを有するイエロートナーにおいて、 該結着樹脂は、酸価が2.0乃至30.0mgKOH/gのポリエステル樹脂を主成分とし、
該イエロー着色剤は、下記式(I)
【化1】


で示される化合物であって、
該イエロー着色剤の一次粒子は、長径と短径の比の平均値が2.0以下であり、イエロートナー粒子中に存在しているイエロー着色剤の個数平均径が0.1?0.5μmであり、
該有機金属化合物は、ジルコニウムと、芳香族ジオール、芳香族ヒドロキシカルボン酸及び芳香族ポリカルボン酸からなるグループから選択される芳香族化合物とが配位又は/及び結合している有機ジルコニウム化合物であり、
該外添剤は、平均一次粒子径0.002乃至0.2μmの疎水化処理された酸化チタン微粉体又は酸化アルミニウム微粉体であることを特徴とするイエロートナー。」


(1)刊行物に記載された発明
原査定の拒絶の理由に引用された刊行物1、2及びその記載事項は、前記「2.(2)」に記載したとおりである。

(2)対比・判断
本願発明は、前記2.で検討した本願補正発明から「有機金属化合物」の限定事項である「式(38)又は(48)で示される化合物であり」との構成を省いたものである。
そうすると、本願発明の構成要件をすべて含み、さらに他の構成要件を付加したものに相当する本願補正発明が、前記2.(4)に記載したとおり、引用例1、2に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本願発明も同様の理由により、引用例1及び2に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものである。

(3)むすび
以上のとおり、本願発明は、刊行物1及び2に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、他の請求項について検討するまでもなく、特許法第29条2項の規定により特許を受けることができない。
よって、結論のとおり審決する。
 
審理終結日 2008-11-14 
結審通知日 2008-11-18 
審決日 2009-01-05 
出願番号 特願平11-90815
審決分類 P 1 8・ 575- Z (G03G)
P 1 8・ 121- Z (G03G)
最終処分 不成立  
前審関与審査官 菅野 芳男  
特許庁審判長 木村 史郎
特許庁審判官 淺野 美奈
伏見 隆夫
発明の名称 イエロートナー  
代理人 渡辺 敬介  

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