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審決分類 審判 査定不服 2項進歩性 特許、登録しない。 F01N
管理番号 1250144
審判番号 不服2010-11715  
総通号数 147 
発行国 日本国特許庁(JP) 
公報種別 特許審決公報 
発行日 2012-03-30 
種別 拒絶査定不服の審決 
審判請求日 2010-06-01 
確定日 2011-10-20 
事件の表示 特願2002-507151「排気浄化用触媒装置」拒絶査定不服審判事件〔平成14年 1月10日国際公開、WO02/02916〕について、次のとおり審決する。 
結論 本件審判の請求は、成り立たない。 
理由 1 手続の経緯及び本願発明
本願は、2001年6月29日(優先権主張 2000年6月30日 日本国、2001年2月28日 日本国)を国際出願日とする出願であって、平成13年11月12日付けで特許協力条約第19条(1)の規定に基づく補正書が提出され、平成21年8月12日付けで拒絶理由が通知され、平成21年11月17日付けで意見書及び手続補正書が提出されたが、平成22年1月28日付けで拒絶査定がなされ、これに対し、平成22年6月1日付けで拒絶査定不服審判が請求されたものである。

そして、本願の特許請求の範囲の請求項1に係る発明(以下、「本願発明」という。)は、平成21年11月17日付けの手続補正書により補正された明細書及び国際出願日における図面の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項1に記載された事項により特定される次のとおりのものである。

「【請求項1】
少なくとも理論空燃比とリーン空燃比とで運転可能な内燃機関の排気経路に設けられた排気浄化用触媒装置において、
上記排気経路には、流入する排気の空燃比がリーン空燃比のときにNOxを吸蔵し、流入する排気の酸素濃度が低下すると吸蔵しているNOxを放出または還元する排気浄化手段と、
該排気浄化手段の上流側に貴金属としてロジウム及び白金の双方を含む内層と貴金属として白金を主成分として含む表層とを有すると共にセリアを微量添加または無添加にて構成される三元触媒とを備え、
前記表層の白金の担持量を触媒容量に対して0.05ないし20.0g/lの範囲内の値に設定することを特徴とする排気浄化用触媒装置。」

2 引用文献記載の発明
2-1 引用文献1記載の発明
原査定の拒絶の理由に引用された、本願の優先日前に頒布された刊行物である特開2000-154713号公報(平成12年6月6日出願公開。以下、「引用文献1」という。)には、次の事項が図面とともに記載されている。

a 「【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、内燃機関の排気浄化装置に関し、詳細には流入する排気の空燃比がリーンのときに排気中のNO_(X) を吸収し、流入する排気の空燃比がリッチのときに吸収したNO_(X) を放出し還元浄化するNO_(X) 吸蔵還元触媒を備えた排気浄化装置に関する。」(段落【0001】)

b 「【0025】
【発明の実施の形態】図1は、本発明を自動車用内燃機関に適用した場合の、実施形態の概略構成を説明する図である。
…(中略)…
【0027】共通排気通路2上には、後述するNO_(X) 吸蔵還元触媒7をケーシングに収納したコンバータ70が配置されている。コンバータ70の構成については後述する。図1に29a、29bで示すのは、個別排気通路2a、2bのSC5a、5b上流側に配置された上流側空燃比センサ、31で示すのは、排気通路2のコンバータ70下流側に配置された下流側空燃比センサである。
…(中略)…
【0030】本実施形態では、ECU30は機関1を機関の運転状態に応じて以下の5つの燃焼モードで運転する。
リーン空燃比成層燃焼(圧縮行程1回噴射)
リーン空燃比均質混合気/成層燃焼(吸気行程/圧縮行程2回噴射)
リーン空燃比均質混合気燃焼(吸気行程1回噴射)
理論空燃比均質混合気燃焼(吸気行程1回噴射)
リッチ空燃比均質混合気燃焼(吸気行程1回噴射)
…(後略)…」(段落【0025】ないし【0030】)

c 「【0057】…(中略)…次に、図1のコンバータ70の構成の別の実施形態について説明する。図4は、本実施形態のコンバータ70の構成を示す、図2、図3と同様な断面図である。図4において、図2、図3と同一の参照符号は同一の要素を示している。コンバータ70は、ケーシング70a内に、三元触媒9とNO_(X) 吸蔵還元触媒7とを収納した形式とされ、三元触媒9はNO_(X) 吸蔵還元触媒7の上流側(ケーシング70aの排気入口側)に配置されている。本実施形態の三元触媒9は、NO_(X) 吸蔵還元触媒7と同様コージェライト等の担体上に形成したアルミナ層に白金Pt、ロジウムRh、パラジウムPd等の三元触媒成分を担持させたものである。また、NO_(X) 吸蔵還元触媒7は図2、図3とは異なり、担体前半部分に酸素貯蔵成分や三元触媒成分を担持しておらずNO_(X) 吸蔵還元触媒としてのみ機能する。すなわち、本実施形態の三元触媒9とNO_(X) 吸蔵還元触媒7とは別体に形成され、互いに隣接して配置されている(三元触媒9とNO_(X) 吸蔵還元触媒7とは互いに密着するように配置されても良いし、間に比較的小さい間隙が生じるように配置されても良い)。すなわち、本実施形態では、排気は三元触媒9を通過した後NO_(X) 吸蔵還元触媒7に流入するようにされている。
【0058】本実施形態では、三元触媒9に酸素貯蔵成分を添加してO_(2) ストレージ機能を持たせることにより、図3の実施形態で説明した(1)リッチスパイク時のHC、CO被毒の防止、(2)リーン空燃比運転時のHC被毒の防止、及び(3)水性ガスシフト反応によるH_(2) の生成、の3つの作用を得ることができる。また、酸素貯蔵成分を添加しない場合、すなわちO_(2) ストレージ機能を有さない三元触媒とした場合には、上記のうち(2)と(3)の作用を得ることができる。
【0059】また、図3(審決注:「図4」の誤記であると認められる。)のような三元触媒9とNO_(X) 吸蔵還元触媒7とを隣接して配置する構成をとった場合、三元触媒9とNO_(X) 吸蔵還元触媒7との容積比を1対1付近にすると最大のNO_(X) 浄化率が得られることが実験的に判明している。以下に、一例として本実施形態に使用するコンバータの上流側部分と下流側部分に担持した成分及び量を示す。
【0060】(A) NO_(X) 吸蔵還元触媒7(下流側部分)
アルミナ層に、白金(Pt)、ロジウム(Rh)、ジルコニア(ZrO_(2) )、バリウム(Ba)、リチウム(Li)、カリウム(K)及び焼成したセリウム(Ce)を担持させており、それぞれの成分量は以下の通りである。
Pt/Rh=2.5/0.25 グラム/リットル
Ba-Li-K=0.2-0.1-0.1モル/リットル
Ce=20グラム/リットル、ZrO_(2) =50グラム/リットル
(B) 三元触媒9(上流側部分)
アルミナ層に白金(Pt)、ロジウム(Rh)、ジルコニア(ZrO_(2) )、セリウム(Ce)を担持させている。セリウム、ジルコニアは複合酸化物として添加してあり、焼成していない。それぞれの成分量は以下の通りである。
【0061】
Pt/Rh=1.5/0.3 グラム/リットル
Ce,ZrO_(2) (複合酸化物)=75グラム/リットル
Ce,ZrO_(2) の複合酸化物は焼成していないので、三元触媒9はNO_(X) 吸蔵還元触媒7に較べてO_(2) ストレージ機能が極めて大きくなっており、容量が同一であればNO_(X) 吸蔵還元触媒7部分の約10倍の酸素を吸収、放出することができると推定される。」(段落【0057】ないし【0061】)

上記aないしc及び図面から、次のことが分かる。

d 上記bから、少なくとも理論空燃比とリーン空燃比とで運転可能な機関1の排気通路2に設けられた排気浄化装置があることが分かる。

e 上記cの段落【0058】から、三元触媒9に酸素貯蔵成分を添加しなくてもよいことが分かる。

上記aないしe及び図面から、引用文献1には、次の発明が記載されているといえる。

「少なくとも理論空燃比とリーン空燃比とで運転可能な機関1の排気通路2に設けられた排気浄化装置において、
上記排気通路2には、流入する排気の空燃比がリーンのときに排気中のNO_(X) を吸収し、流入する排気の空燃比がリッチのときに吸収したNO_(X) を放出し還元浄化するNO_(X) 吸蔵還元触媒7と、
該NO_(X) 吸蔵還元触媒7の上流側に三元触媒9とを備えた、
排気浄化装置。」(以下、「引用文献1記載の発明」という。)

2-2 引用文献2記載の発明
原査定の拒絶の理由に引用された、本願の優先日前に頒布された刊行物である特開平5-293384号公報(以下、「引用文献2」という。)には、次の事項が図面とともに記載されている。

a 「【0008】
【課題を解決するための手段】本発明によれば、モノリス担体上に三元性能を有する少なくとも1層からなる第1触媒層と、該第1触媒層の表面に炭化水素浄化能を有する第2触媒層を設けてなることを特徴とする排ガス浄化用触媒が提供される。
…(中略)…
【0010】
【作用】本発明の排ガス浄化用触媒及び排ガス浄化方法は上記のように構成され、炭化水素が多量に発生するエンジン始動時(コールドスタート時)においては、主に外層たる炭化水素浄化能を有する第2触媒層が作用し、触媒の前方(排ガス上流側)より二次空気を導入して空燃比をリーン側にすることによって、HCを高効率で浄化でき、一方、暖機後の定常運転時においては、主に内層の三元性能を有する第1触媒層が有効に作用して、好適に三元性能を発現する。また、反応熱による暖機性の向上によって触媒の活性が高まり、更なる浄化能の向上が果たされる。」(段落【0008】ないし【0010】)

b 「【0011】以下、本発明について更に詳細に説明する。本発明において、三元性能を有する第1触媒層は1層又は複数層からなり、少なくともRhを含有することが好ましい。Rhの含有量は1?15g/ft^(3)(モノリス担体体積)であることが、触媒の耐久性、NO_(X)還元除去能などの点で好ましいが、Rhは高価な貴金属故、1.5?10g/ft^(3)の範囲にすることが特に好ましい。
【0012】Rh以外の触媒金属としては、Pt、Pdの貴金属も任意に使用し得るが、RhとPt、Pdは合金を作り易く失活の原因となるため、互いに分離して配置することが好ましい。例えば、予めRhとPtが別々に基体上に担持された凝集体を触媒層として混層の形で配置するか、又は、Rhを含む基体とPtを含む基体が層状に配置された構成等が好ましい。これらの内、層状に配置する構成が合金化を実質的に完全に防止できるので好ましく、更にRhを含む層を表層側に配置した構成がNO_(X)還元除去能を更に向上させより好ましい。
【0013】三元性能を好適に発現するためには酸素貯蔵能を有するCeO_(2)やLa_(2)O_(3)等の希土類酸化物を添加することが好ましく、添加量は基体に対し、5?30wt%が三元触媒操作範囲(ウィンドウ)を広げ、また基体の耐熱性を向上させるため好ましい。また、Rh成分はCeO_(2)等と固溶体を作り易く失活の原因となるため、RhとCe0_(2)は分離した形で触媒層に含有されることが好ましい。更に、CeO_(2)等は、ZrO_(2)と複合酸化物を形成させることが、酸素貯蔵能を更に向上させより好ましい。」(段落【0011】ないし【0013】)

c 「【0015】次に、炭化水素浄化能を有する第2触媒層について説明する。炭化水素浄化能を有する第2触媒層も1層又は複数層からなり、少なくともPtかPdの一方を含むことが好ましい。Pt又はPd、あるいはこれらの両者を5?50g/ft^(3)含有することがコールドスタート時のHCやCOを浄化するのに好適である。含有量が5g/ft^(3)未満の場合には浄化能不足であり、50g/ft^(3)を越えると定常運転時NOのN_(2)への選択的除去が妨害され、かつ貴金属コストが高くなるので好ましくない。
…(中略)…
【0017】酸素貯蔵能を有するCe0_(2)やLa_(2)O_(3)等の希土類酸化物は特に必要としないが、定常運転時の触媒性能の点で基体に対し5?30wt%添加することが好ましい。
…(後略)…」(段落【0015】ないし【0017】)

d 「【0048】(実施例4)方法Bにより、膜厚20μm、Pt含有量35g/ft^(3)の触媒層をハニカムヒーターに被覆担持し、次いで、この触媒層の表面に、同じく方法Bにより、膜厚10μm、Rh含有量5g/ft^(3)の触媒層を被覆担持し、更に、この触媒層の表面に、同じく方法Bにより、膜厚10μm、Pt含有量10g/ft^(3)の触媒層を被覆担持した。」(段落【0048】)

上記aないしd及び図面から、次のことが分かる。

e 上記b及びdから、Rh及びPtの双方を含む第1触媒層を構成できることが分かる。

f 上記c及びdから、Ptを主成分として5ないし50g/ft^(3) 含む第2触媒層を構成できることが分かる。また、上記bの段落【0011】から、「g/ft^(3)」は、モノリス担体体積に対する担持量の単位であることが分かるので、Ptの担持量がモノリス担体体積に対して5ないし50g/ft^(3)の範囲内の値であることが分かる。

g 上記bの段落【0013】及び上記cの段落【0017】から、第1及び第2触媒層に対して、酸素貯蔵能を有するCeO_(2)を無添加としても良いことが分かる。

h 上記aから、モノリス担体、三元性能を有する第1触媒層、炭化水素浄化能を有する第2触媒層を設けてなる排ガス浄化用触媒は、全体として三元触媒として機能することが分かる。

上記aないしh及び図面から、引用文献2には、次の発明が記載されているといえる。

「Rh及びPtの双方を含む第1触媒層と、Ptを主成分として含む第2触媒層とを有するとともに、CeO_(2)を無添加にて構成される三元触媒であって、第2触媒層のPtの担持量をモノリス単体体積に対して5ないし50g/ft^(3)の範囲内の値に設定した、三元触媒。」(以下、「引用文献2記載の発明」という。)

3 対比
本願発明と引用文献1記載の発明とを対比すると、引用文献1記載の発明における「機関1」は、その技術的意義並びに形状及び配置関係等からみて、本願発明における「内燃機関」に相当し、以下同様に、「排気通路2」は「排気経路」に、「排気浄化装置」は「排気浄化用触媒装置」に、「流入する排気の空燃比がリーンのときに排気中のNO_(X) を吸収し、流入する排気の空燃比がリッチのときに吸収したNO_(X) を放出し還元浄化するNO_(X) 吸蔵還元触媒7」は「流入する排気の空燃比がリーン空燃比のときにNOxを吸蔵し、流入する排気の酸素濃度が低下すると吸蔵しているNOxを放出または還元する排気浄化手段」に、「三元触媒9」は「三元触媒」に、それぞれ相当する。

よって、本願発明と引用文献1記載の発明とは、
「少なくとも理論空燃比とリーン空燃比とで運転可能な内燃機関の排気経路に設けられた排気浄化用触媒装置において、
上記排気経路には、流入する排気の空燃比がリーン空燃比のときにNOxを吸蔵し、流入する排気の酸素濃度が低下すると吸蔵しているNOxを放出または還元する排気浄化手段と、
該排気浄化手段の上流側に三元触媒とを備えた、
排気浄化用触媒装置。」
の点で一致し、次の点で相違する。

相違点
本願発明においては、三元触媒が、「貴金属としてロジウム及び白金の双方を含む内層と貴金属として白金を主成分として含む表層とを有すると共にセリアを微量添加または無添加にて構成される」ものであり、「前記表層の白金の担持量を触媒容量に対して0.05ないし20.0g/lの範囲内の値に設定」するものであるのに対し、
引用文献1記載の発明においては、三元触媒9がどのようなものであるのかが明らかではない点(以下、「相違点」という。)。

4 判断
上記相違点について検討する。
本願発明と引用文献2記載の発明とを対比すると、引用文献2記載の発明における「Rh及びPtの双方を含む第1触媒層」は、その技術的意義からみて、本願発明における「貴金属としてロジウム及び白金の双方を含む内層」に相当し、以下同様に、「Ptを主成分として含む第2触媒層」は「貴金属として白金を主成分として含む表層」に、「Ce0_(2)を無添加にて構成される」は「セリアを微量添加または無添加にて構成される」に、「三元触媒」は「三元触媒」に、それぞれ相当する。
また、「1ft^(3)」は「28.3リットル」に等しいことから、「5ないし50g/ft^(3)」は「0.18ないし1.8g/l」に等しいので、引用文献2記載の発明における「第2触媒層のPtの担持量をモノリス担体体積に対して5ないし50g/ft^(3)の範囲内の値に設定」は、本願発明における「前記表層の白金の担持量を触媒容量に対して0.05ないし20.0g/lの範囲内の値に設定」に含まれる。
よって、引用文献2記載の発明は、本願発明の用語を用いると、次のように書き換えることができる。
「貴金属としてロジウム及び白金の双方を含む内層と、貴金属として白金を主成分として含む表層とを有するとともに、セリアを微量添加または無添加にて構成される三元触媒であって、前記表層の白金の担持量を触媒容量に対して0.18ないし1.8g/lの範囲内の値に設定した、三元触媒。」

ここで、引用文献1記載の発明において、三元触媒9に対して引用文献2記載の発明を適用し、上記相違点に係る本願発明の発明特定事項とすることは、当業者が格別の創意を要することなく想到できたことである。
そして、本願発明を全体としてみても、その奏する効果は、引用文献1及び2記載の発明から当業者が予測できた範囲内のものであり、格別に顕著な効果ではない。
よって、本願発明は、引用文献1及び2記載の発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものである。

5 むすび
以上のとおり、本願発明は、引用文献1及び2記載の発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない。

よって、結論のとおり審決する。
 
審理終結日 2011-05-23 
結審通知日 2011-05-25 
審決日 2011-06-07 
出願番号 特願2002-507151(P2002-507151)
審決分類 P 1 8・ 121- Z (F01N)
最終処分 不成立  
前審関与審査官 亀田 貴志  
特許庁審判長 小谷 一郎
特許庁審判官 西山 真二
金澤 俊郎
発明の名称 排気浄化用触媒装置  
代理人 長門 侃二  
代理人 長門 侃二  
代理人 長門 侃二  

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