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審決分類 |
審判 査定不服 2項進歩性 特許、登録しない。 C04B |
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管理番号 | 1198474 |
審判番号 | 不服2006-18383 |
総通号数 | 115 |
発行国 | 日本国特許庁(JP) |
公報種別 | 特許審決公報 |
発行日 | 2009-07-31 |
種別 | 拒絶査定不服の審決 |
審判請求日 | 2006-08-24 |
確定日 | 2009-06-11 |
事件の表示 | 平成 8年特許願第214379号「酸素センサ素子」拒絶査定不服審判事件〔平成 9年 5月13日出願公開、特開平 9-124365〕について、次のとおり審決する。 |
結論 | 本件審判の請求は、成り立たない。 |
理由 |
I.手続の経緯 本願は、平成8年7月24日の出願(優先権主張平成7年9月1日)であって、平成17年7月28日付けで拒絶理由が起案され、同年9月30日に意見書及び明細書の記載に係る手続補正書の提出がなされ、平成18年7月14日付けで拒絶査定が起案され、同年8月24日に拒絶査定不服審判が請求され、同年9月25日に前記審判に係る請求書の手続補正書および明細書の記載に係る手続補正書の提出がなされ、平成20年11月11日付けで特許法第164条第3項に基づく報告を引用した審尋が起案され、平成21年1月19日に回答書の提出がなされたものである。 II.平成18年9月25日付け手続補正について 平成18年9月25日付け手続補正は、請求項1及び請求項5を削除し、請求項6及び請求項12をそれぞれ新たな請求項1及び請求項5とするものであるから、平成14年法律第24号改正附則第2条第1項によりなお従前の例によるとされる同法による改正前の特許法第17条の2第4項第1号の「特許法第36条第5項に規定する請求項の削除」に該当するので、補正要件を充足する。 III.本願発明 本願の特許請求の範囲に記載された請求項1に係る発明は、平成18年9月25日に補正された明細書および図面の記載からみて、その明細書の特許請求の範囲の請求項1に記載された次の事項を発明特定事項とするものである(以下、「本願発明」という。)。 「【請求項1】 C相、M相及びT相が混在する部分安定化ジルコニア焼結体よりなる固体電解質と, 該固体電解質の内側面に設けた内側電極と,外側面に設けられ,被測定ガスにさらされる外側電極と,該外側電極を被覆する多孔質の保護層からなる酸素センサ素子であって, 上記保護層はAl_(2)O_(3),スピネル(MgAl_(2)O_(4)),完全安定化ジルコニアの少なくとも一種以上よりなる金属酸化物より形成されており, 上記固体電解質は20?1000℃の温度範囲において,その熱膨張曲線の加熱時と冷却時における熱膨張率差Δαの最大幅が1.5×10^(-6)/℃以下であり, かつ上記部分安定化ジルコニア焼結体における,上記C相の下式(1)に示すミラー指数により表現される結晶面のX線回折強度と,上記M相の下式(2)に示すミラー指数により表現される結晶面のX線回折強度との間の回折強度比は,下式(3)に示す関係を満たしていることを特徴とする酸素センサ素子。 【数1】 (1 1 1) 【数2】 (1 1 1)(審決注:アッパーラインが表示できないので、アンダーラインで表示する。) 【数3】 I(1 1 1) 0.05≦ ≦0.25 I(1 1 1) 」 IV.原査定の拒絶理由 原査定の拒絶理由は、「この出願は、平成17年7月28日付け拒絶理由通知書に記載した理由1,2によって、拒絶すべきものである。」であり、平成17年7月28日付け拒絶理由通知書に記載の理由1は、この出願の請求項1-14に係る発明は、その出願前日本国内において頒布された刊行物1-2に記載された発明であるから、特許法第29条第1項第3号に該当し特許を受けることができない、というものであり、同理由2は、この出願の請求項1-14に係る発明は、その出願前日本国内において頒布された刊行物1-3に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない、というものである。 V.引用刊行物の記載事項 (1)刊行物1(特開昭57-140376号公報、以下、「引用例1」という。): (イ)「1 ZrO_(2)と2?8モル%のY_(2)O_(3)と場合により焼結助剤としてAl_(2)O_(3)及び/又はSiO_(2)を少量含有し、結晶は立方晶系と正方晶系と単斜晶系の三つの晶系からなりたち、しかして常温以上高温までの熱膨張挙動が温度に対して線型な特性を持たせたことを特徴とする酸素センサー用部分安定化酸化ジルコニウム焼結体。 2 ZrO_(2)と2?8モル%のY_(2)O_(3)と場合により焼結助剤としてAl_(2)O_(3)及び/又はSiO_(2)の少量とを含有し、結晶は、立方晶系と正方晶系と単斜晶系の三つの晶系からなりたち、かつこれら三つの晶系の量が、X線回折によるピーク強度の直読値の比で、次の関係にあることを特徴とする、酸素センサー用部分安定化酸化ジルコニウム焼結体。 単斜晶(002)+正方晶(200) =0.5?2.0 立方晶(200) 単斜晶(002) ≦0.5 正方晶(200) 」(特許請求の範囲)、 (ロ)「そしてそのうちでも、・・・ 単斜晶(002)+正方晶(200) =0.5?2.0 立方晶(200) 単斜晶(002) ≦0.5 正方晶(200) の関係にあるものがセンサーとした場合、・・・耐久性に著しく優れていることが本発明者によって確認された。」(第2頁右下欄第5?18行)、 (ハ)「本発明の酸素センサー用部分安定化酸化ジルコニウム焼結体は、以上のべた様に・・・これを苛酷な温度条件下に酸素センサーとして用いた場合に白金電極や保護層の剥離が著しく抑制され、また膨張係数も小さくて耐熱衝撃性にも優れるという優れた効果を奏する。」(第3頁右下欄第6?15行) (ニ) (第4頁左上欄)、 (ホ) (第4頁右上欄) (2)刊行物2(特開平1-261267号公報、以下、「引用例2」という。): (ヘ)「1.主としてZrO_(2)とY_(2)O_(3)より成り、Y_(2)O_(3)/ZrO_(2)のモル比が2/98?7/93の範囲であって、結晶粒子が主として正方晶または正方晶と立方晶との結晶粒子よりなり且つ平均結晶粒子径が2μ以下であって、室温から高温までの熱膨張曲線にヒステリシス現象のないことを特徴とする固体電解質。」(特許請求の範囲第1項)、 (ト)「従来、酸素センサーなどの酸素濃淡電池を構成する固体電解質に利用されているZrO_(2)-Y_(2)O_(3)系のジルコニア磁器の製造法としては、立方晶のみより成る完全安定化ジルコニア磁器の製造法と、立方晶と単斜晶より成る部分安定化ジルコニア磁器の製造法が知られており、これらの製造法によって得られるジルコニア磁器はいずれも耐熱材料、固体電解質等として使用されている。」(第1頁右下欄11?18行)、 (チ)「本発明のいずれの固体電解質も、第3図に示されるように低温から高温までの熱膨張曲線はほぼ線型となりヒステリシス現象のないものとなった。」(第6頁左上欄第9?12行)、 (リ) (第6頁右下欄)。 (3)刊行物3(特開平1-157072号公報、以下、「引用例3」という。): (ヌ)「本発明の酸素濃淡電池を構成する1対の電極が還元性のガスに曝される場合は、該電極を多孔質なセラミックス層によって被覆し直接還元性のガスが電極に接しない様にすることが望ましい。該多孔質保護層はジルコニア、アルミナ、スピネル等のセラミックスであれば良く、プラズマ溶射法により形成するか、あるいはスクリーン印刷法、ドクターブレード法等により平板状の基板に形成した後焼き付ける等により形成すれば良い。」(第3頁右下欄第20行?第4頁左上欄第8行)、 (ル)「本発明の主として正方晶の結晶粒子より成るジルコニア磁器および主として立方晶の結晶粒子および正方晶の結晶粒子とよりなるジルコニア磁器を用いた酸素濃淡電池は固体電解質のイオン輸率がほぼ1で理論値通りの起電力が得られる為、酸素センサとされる」(第4頁左上欄第17行?同右上欄第2行)。 (ヲ)「実施例2 第1表No.16で調製したジルコニア粉末をプレス成形し、1400℃にて3時間焼成して第5図に示される固体電解質管2を形成し、該固体電解質管2の内外面にPtメッキ法によって基準電極1と測定電極3を設け、更に測定電極3の外側にプラズマ溶射法により多孔質保護層4を設け、酸素センサ素子20を10本得た。」(第6頁左上欄第15行?同右上欄第2行)(ワ) (第7頁)。 VI.引用発明の認定 引用例1の記載事項(イ)には「結晶は立方晶系と正方晶系と単斜晶系の三つの晶系からなりたち、しかして常温以上高温までの熱膨張挙動が温度に対して線型な特性を持たせたことを特徴とする酸素センサー用部分安定化酸化ジルコニウム焼結体。」が記載され、同(イ)には、「ZrO_(2)と2?8モル%のY_(2)O_(3)と場合により焼結助剤としてAl_(2)O_(3)及び/又はSiO_(2)の少量とを含有し、結晶は、立方晶系と正方晶系と単斜晶系の三つの晶系からなりたち、かつこれら三つの晶系の量が、X線回折によるピーク強度の直読値の比で、次の関係にあることを特徴とする、酸素センサー用部分安定化酸化ジルコニウム焼結体。 単斜晶(002)+正方晶(200) =0.5?2.0 立方晶(200) 単斜晶(002) ≦0.5 正方晶(200) 」が記載され、同(ロ)には「そしてそのうちでも、・・・ 単斜晶(002)+正方晶(200) =0.5?2.0 立方晶(200) 単斜晶(002) ≦0.5 正方晶(200) の関係にあるものがセンサーとした場合、・・・耐久性に著しく優れている」ことが記載され、同(ハ)には「電極や保護層の剥離が著しく抑制され」た「酸素センサー」となることが記載されている。 したがって、引用例1には、 「結晶は立方晶系と正方晶系と単斜晶系の三つの晶系からなりたち、常温以上高温までの熱膨張挙動が温度に対して線型な特性を持たせ、これら三つの晶系の量が、X線回折によるピーク強度の直読値の比で、 単斜晶(002)+正方晶(200) =0.5?2.0 立方晶(200) 単斜晶(002) ≦0.5 正方晶(200) の関係にある部分安定化酸化ジルコニウム焼結体を用いた、電極及び保護層を有する酸素センサー。」(以下、「引用例1発明」という。)が記載されていると認められる。 VII.対比・検討 本願発明と引用例1発明とを対比すると、引用例1発明の「立方晶系結晶」、「正方晶系結晶」及び「単斜晶系結晶」は、それぞれ、「C相」、「T相」及び「M相」であることは、当業者において周知であって(引用例1表2の※1注釈参照)、「部分安定化酸化ジルコニウム」即ち「部分安定化ジルコニア」が「固体電解質」であることは引用例2の記載事項(ト)から明らかであり、引用例1発明の「結晶は立方晶系と正方晶系と単斜晶系の三つの晶系からなりたち」は、本願発明の「C相、M相及びT相が混在する」に相当し、引用例1発明の「酸素センサー」は、本願発明の「酸素センサ素子」に相当することは明らかである。 したがって、本願発明と引用例1発明とは、「C相、M相及びT相が混在する部分安定化ジルコニア焼結体よりなる固体電解質と, 電極と保護層からなる酸素センサ素子」で一致し、次の点で相違する。 (A)本願発明は、保護層は「Al_(2)O_(3),スピネル(MgAl_(2)O_(4)),完全安定化ジルコニアの少なくとも一種以上よりなる金属酸化物より形成されて」いるのに対して、引用例1発明では、保護層の材料について具体的な記載のない点、 (B)本願発明は、「固体電解質の内側面に設けた内側電極と,外側面に設けられ,被測定ガスにさらされる外側電極と,該外側電極を被覆する多孔質の保護層からなる」酸素センサ素子であるのに対して、引用例1発明では、電極及び保護層を有する酸素センサーである点、 (C)本願発明は、固体電解質は「20?1000℃の温度範囲において,その熱膨張曲線の加熱時と冷却時における熱膨張率差Δαの最大幅が1.5×10^(-6)/℃以下であ」るのに対して、引用例1発明は、熱膨張率差については記載がなく、「常温以上高温までの熱膨張挙動が温度に対して線型な特性を持たせ」ることを特定事項とする点。 (D)本願発明は、「部分安定化ジルコニア焼結体における,上記C相のミラー指数(1 1 1)により表現される結晶面のX線回折強度と,上記M相のミラー指数(1 1 1)により表現される結晶面のX線回折強度との間の回折強度比は, I(1 1 1) 0.05≦ ≦0.25 I(1 1 1) に示す関係を満たしていること」とするのに対して、引用例1発明では、 「三つの晶系の量が、X線回折によるピーク強度の直読値の比で、 単斜晶(002)+正方晶(200) =0.5?2.0 立方晶(200) 単斜晶(002) ≦0.5 正方晶(200) の関係にある」とする点。 そこで、前記各相違点について、以下検討する。 相違点(A)について: 引用例3の記載事項(ル)に「ジルコニア磁器を用いた酸素濃淡電池は固体電解質のイオン輸率がほぼ1で理論値通りの起電力が得られる為、酸素センサとされる」ことが記載され、同(ヌ)には、「酸素濃淡電池を構成する1対の電極が還元性のガスに曝される場合は、該電極を多孔質なセラミックス層によって被覆し直接還元性のガスが電極に接しない様にすることが望ましい。該多孔質保護層はジルコニア、アルミナ、スピネル等のセラミックスであれば良」いとされている。そして、本願発明において、セラミックの多孔質としてこれらを採用することを妨げる事情もない。 してみると、引用例1発明に係る保護層を「ジルコニア、アルミナ、スピネル等」から選択することは、当業者が例えば引用例3の前記記載事項に基づいて適宜なし得る材料選択にすぎない。 相違点(B)について: 引用例1には従来技術において「排ガスに接触する側の表面に被着させた多孔質金属層の電極またはその上に被着形成したセラミックの多孔質保護層」(第2頁右上欄第6?9行)が記載され、本願発明の「外側面に設けられ,被測定ガスにさらされる外側電極と,該外側電極を被覆する多孔質の保護層」に相当することは明らかで、かつ、「排ガスに接触」しない側にも電極を設けることは当然であるから(引用例3の記載事項(ヲ)及び同(ワ)参照)、引用例1発明の酸素センサ素子が「固体電解質の内側面に設けた内側電極と,外側面に設けられ,被測定ガスにさらされる外側電極と,該外側電極を被覆する多孔質の保護層からなる」ことは、引用例1に記載されているに等しい事項と認められる。 相違点(C)について: 引用例1発明の「常温以上高温までの熱膨張挙動が温度に対して線型な特性を持たせたこと」について引用例1の記載事項(ホ)に0.6?10×10^(3)℃までの%(伸び率)が本発明品とされるNo.1,2,3とNo.8で直線状に変化することが示されている。したがって、本願発明の「20?1000℃の温度範囲において」とは実質的に相違するものではない。 そして、引用例2の記載事項(チ)に「また第1表に示される本発明のいずれの固体電解質も、第3図に示されるように低温から高温までの熱膨張曲線はほぼ線型となりヒステリシス現象のないものとなった。」と記載されるように「熱膨張曲線はほぼ線型」ということは、加熱時と冷却時の熱膨張挙動は同一直線上を移行し、「ヒステリシス現象のないもの」ということができるから、引用例1発明において「熱膨張曲線の加熱時と冷却時における熱膨張率差Δαの最大幅が1.5×10^(-6)/℃以下」であることは示されているということができ、引用例1発明とは相違点(C)において実質的に相違するものはない。 仮にそうでないとしても、引用例1発明に相違点(C)に係る本願発明の係る特定事項を採用することは、引用例2の記載事項から、当業者が容易に想到できることである。 相違点(D)について: 前記したように、引用例1発明の「立方晶系結晶」、「正方晶系結晶」及び「単斜晶系結晶」は、それぞれ、「C相」、「T相」及び「M相」であるから、相違点(D)に係る立方晶(200)、正方晶(200)、単斜晶(002)のピーク強度をそれぞれ、「C」、「T」、「M」として各ピーク強度の比を表すと、 0.5≦(M+T)/C≦2.0…(a) M/T≦0.5 …(b) となる。 Mの最大値である関係をとれば、(b)から2M=Tであるから、これを(a)に代入し、整理すると、 0.5≦3M/C≦2.0となり、0.5/3≦M/C≦2/3、即ち 0.17≦M/C≦0.67であるといえる。…(c) 本願発明のC相とM相の回折強度比は、ミラー指数の相違があるので、C(111)、M(111)とすれば、 0.05≦M(111)/C(111)≦0.25と表すことができる。 平成21年1月19日付けで提出された回答書の参考文献に記載されたミラー指数の相違によるピーク強度比の関係式を用いて(c)を換算する。 M(111)/M(002)=100/21 即ちM(002)=M(111)21/100…(d) C(111)/C(200)=100/25 即ちC(200)=C(111)25/100…(e) (d)/(e)とすると、 M(002)/C(200)=(21/25)×(M(111)/C(111)) =0.84M(111)/C(111) これを(c)に代入すると、 0.17≦0.84M(111)/C(111)≦0.67 0.20≦M(111)/C(111)≦0.80 本願発明の回折強度を示すIを用いれば、 0.20≦I(111)/I(111)≦0.80…(f) となる。 (f)から、相違点(D)のX線回折によるピーク強度比の関係は、引用例1のピーク強度比の関係と本願発明のものが0.20から0.25で重複し、Mが最大値をとった関係から、M即ちI(111)がこれ以下の値を取る場合には、ピーク強度比は、0.20以下の値となり、結局、相違点(D)は、実質的な相違点とはいえないものである。 本願発明の効果について: 本願発明の、「保護層において亀裂,剥離が生じない,耐久性に優れた酸素センサ素子を提供」するという効果は、引用例1発明において既に達成された効果であり(記載事項(ロ)及び同(ハ)参照)、格別なものとすることはできない。 VIII.むすび 以上のとおりであるから、本願の請求項1に記載された発明は、本願優先日前に頒布された引用例1に記載された発明及び引用例2及び引用例3に記載された事項に基づき当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない。 そして、本願は、その余の請求項に係る発明について論及するまでもなく、拒絶されるべきものである。 よって、結論のとおり審決する。 |
審理終結日 | 2009-04-10 |
結審通知日 | 2009-04-14 |
審決日 | 2009-04-28 |
出願番号 | 特願平8-214379 |
審決分類 |
P
1
8・
121-
Z
(C04B)
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最終処分 | 不成立 |
前審関与審査官 | 大橋 賢一 |
特許庁審判長 |
松本 貢 |
特許庁審判官 |
木村 孔一 安齋 美佐子 |
発明の名称 | 酸素センサ素子 |
代理人 | 伊藤 高順 |
代理人 | 碓氷 裕彦 |