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審決分類 審判 査定不服 2項進歩性 特許、登録しない。 C08G
審判 査定不服 1項3号刊行物記載 特許、登録しない。 C08G
管理番号 1221202
審判番号 不服2007-27913  
総通号数 129 
発行国 日本国特許庁(JP) 
公報種別 特許審決公報 
発行日 2010-09-24 
種別 拒絶査定不服の審決 
審判請求日 2007-10-11 
確定日 2010-08-05 
事件の表示 特願2003-345731「ポリイミド前駆体組成物、ポリイミド膜の形成方法、電子部品および液晶素子」拒絶査定不服審判事件〔平成16年 4月15日出願公開、特開2004-115813〕について、次のとおり審決する。 
結論 本件審判の請求は、成り立たない。 
理由 1.手続の経緯
本願は、平成9年3月10日(優先権主張 平成8年3月14日)を出願日とする特願平9-55216号の一部を平成15年10月3日に新たな特許出願としたものであって、平成19年1月15日付けで拒絶理由が通知され、同年3月26日に意見書とともに手続補正書が提出されたが、同年4月19日付けで拒絶理由が通知され、同年6月22日に意見書とともに手続補正書が提出されたが、同年9月6日付けで同年4月19日付け拒絶理由通知書に記載した理由により拒絶をすべき旨の査定がなされた。これに対し、平成19年10月11日に拒絶査定不服審判が請求され、同年11月27日に審判請求書の手続補正書(方式)が提出されたものである。

2.本願発明
本願請求項1?12に係る発明は、平成19年6月22日に提出された手続補正書により補正された特許請求の範囲および明細書の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項1?12に記載された事項により特定されるとおりのものであるところ、そのうち、請求項1に係る発明(以下、「本願発明」という。)は次のとおりのものである。
「ポリアミド酸の合成に用いられる有機極性溶媒と、
下記一般式(PA)で表わされる繰り返し単位を有するポリアミド酸と、
前記ポリアミド酸の繰り返し単位1モル当量に対して0.5?2.5モル当量で配合され、前記ポリアミド酸の硬化を促進する硬化促進剤とのみからなり、前記硬化促進剤は、置換もしくは非置換のイミダゾール、ピラゾール、トリアゾール、テトラゾール、ベンゾイミダゾール、ナフトイミダゾール、インダゾール、ベンゾトリアゾール、プリン、イミダゾリン、ピラゾリン、ピリジン、キノリン、イソキノリン、ジピリジル、ジキノリル、ピリダジン、ピリミジン、ピラジン、フタラジン、キノキサリン、キナゾリン、シンノリン、ナフチリジン、アクリジン、フェナントリジン、ベンゾキノリン、ベンゾイソキノリン、ベンゾシンノリン、ベンゾフタラジン、ベンゾキノキサリン、ベンゾキナゾリン、フェナントロリン、フェナジン、カルボリン、ペリミジン、トリアジン、テトラジン、プテリジン、オキサゾール、ベンゾオキサゾール、イソオキサゾール、ベンゾイソオキサゾール、チアゾール、ベンゾチアゾール、イソチアゾール、ベンゾイソチアゾール、オキサジアゾール、チアジアゾール、ピロールジオン、イソインドールジオン、ピロリジンジオン、ベンゾイソキノリンジオン、トリエチレンジアミンおよびヘキサメチレンテトラミンからなる群から選択された含窒素複素環化合物、およびこれらの含窒素化合物のN-オキシド化合物からなる群から選択された少なくとも1種の水溶液中のプロトン錯体の酸解離指数pKaが0?8である置換もしくは非置換の含窒素複素環化合物(AC1)であることを特徴とするポリイミド前駆体組成物。
【化1】

(ここで、φは4価の有機基、Ψは2価の有機基、Rは置換または非置換の炭化水素基、有機ケイ素基または水素原子を表わす。)」

3.原査定の拒絶の理由の概要
原査定の拒絶の理由は、平成19年4月19日付け拒絶理由通知書に記載された理由1を含むものであるところ、該理由1の概要は、
「本願の請求項1、2、8?15、16、17に係る発明は、以下の引用文献2に記載された発明であるから、特許法第29条第1項第3号に該当し、これについては、特許を受けることができない。
引用文献2: 特開平4-339835号公報」
というものである。

4.原査定の妥当性についての判断
(1)引用文献の記載
引用文献2(特開平4-339835号公報)には、以下の記載が認められる。
ア.「3,4,3′,4′-ビフェニルテトラカルボン酸二無水物とp-フェニレンジアミンとの重合反応により得られるポリアミド酸を、有機極性溶媒と、ポリアミド酸のアミド酸単位に対して0.02?0.8倍当量の置換基を有していてもよいイミダゾールもしくはベンズイミダゾールとからなる混合溶媒に溶解してなるポリアミド酸溶液を基体上にフィルム状に流延した後、該フィルム状流延液を80?200℃で加熱して自己支持性フィルムを得、次いで該自己支持性フィルムを基体から剥離し、更に300℃以上の温度にて加熱を行なうことからなる芳香族ポリイミドフィルムの製造法。」(特許請求の範囲【請求項1】)

イ.「前述のように、芳香族テトラカルボン酸無水物と芳香族ジアミンの重合により得られるポリアミド酸を環化(イミド化)することにより、芳香族ポリイミドフィルムを製造するに際して、化学イミド化剤としてイミダゾールもしくはベンズイミダゾール、あるいはそれらの誘導体を使用する場合、その使用量は、ポリアミド酸のアミド酸結合1モルに対して2モル以上用いることが好ましいとされていた。しかしながら、本発明者の検討によると、芳香族テトラカルボン酸無水物として3,4,3′,4′-ビフェニルテトラカルボン酸二無水物を用い、かつ芳香族ジアミンとしてp-フェニレンジアミンを用いた場合には、生成するポリアミド酸のアミド酸単位に対して0.02?0.8倍当量程度の少量のイミダゾール、ベンズイミダゾール、あるいはそれらの化合物の置換誘導体を用いて、イミド化反応を行なった場合には、芳香族ポリイミドフィルムの工業的な製造に大きな障害となる早期のゲル化が発生することなく、かつ化学イミド化反応も通常の条件にて実用的に充分な速度にて進行し、更に得られる芳香族ポリイミドフィルムもむしろ高い強度を有することが判明した。」(第2頁右下欄下から第7行?第3頁左上欄下から第5行)

ウ.「3,4,3′,4′-ビフェニルテトラカルボン酸二無水物とp-フェニレンジアミンとからポリアミド酸を製造する方法は前述のように既に知られている。すなわち、3,4,3′,4′-ビフェニルテトラカルボン酸二無水物とp-フェニレンジアミンとを、略等モルずつ用い、これらを有機極性溶媒中、0?80℃、好ましくは0?70℃の温度で、重合することによりポリアミド酸を得ることができる。この重合反応に用いる有機極性溶媒としては、N-メチル-2-ピロリドン、ピリジン、キノリン、N,N-ジメチルアセトアミド、N,N-ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、テトラメチル尿素、クレゾール、フェノールのような芳香族ポリアミド酸に対する溶解力が高い有機極性溶媒を挙げることができる。
本発明において、基体上にフィルム状に流延してフィルム状流延液を形成するためのポリアミド酸溶液は、上記の反応液(縮重合反応を行なって得られた反応液)そのまま、もしくは、その濃縮液もしくは希釈液であってもよく、あるいは一旦ポリアミド酸を反応液から取り出したのち、それを再度適当な有機極性溶媒に溶解して調製した溶液であってもよい。」(第3頁右上欄第20行?同右下欄第3行)

(2)引用文献2に記載された発明
引用文献2には、「3,4,3′,4′-ビフェニルテトラカルボン酸二無水物とp-フェニレンジアミンとの重合反応により得られるポリアミド酸を、有機極性溶媒と、ポリアミド酸のアミド酸単位に対して0.02?0.8倍当量の置換基を有していてもよいイミダゾールもしくはベンズイミダゾールとからなる混合溶媒に溶解してなるポリアミド酸溶液」から「芳香族ポリイミドフィルム」を製造することが記載されている(摘示事項ア.及びイ.)から、上記の「ポリアミド酸溶液」は、「ポリイミド前駆体組成物」といえる。
したがって、引用文献2には「3,4,3′,4′-ビフェニルテトラカルボン酸二無水物とp-フェニレンジアミンとの重合反応により得られるポリアミド酸を、有機極性溶媒と、ポリアミド酸のアミド酸単位に対して0.02?0.8倍当量の置換基を有していてもよいイミダゾールもしくはベンズイミダゾールとからなる混合溶媒に溶解してなるポリアミド酸溶液からなるポリイミド前駆体組成物。」の発明(以下、「引用発明」という。)が記載されているものと認められる。

(3)対比・判断
(3-1)対比
本願発明と引用発明とを対比する。
引用発明の「3,4,3′,4′-ビフェニルテトラカルボン酸二無水物とp-フェニレンジアミンとの重合反応により得られるポリアミド酸」は、本願明細書の段落【0038】、【0041】、【0046】、【0049】、【0051】、【0053】、【0077】等の記載からみて、本願発明の「一般式(PA)で表わされる繰り返し単位を有するポリアミド酸」に相当する。
また、引用発明の「有機極性溶媒」は、摘示事項ウ.の記載からみて、本願発明の「ポリアミド酸の合成に用いられる有機極性溶媒」に相当する。
さらに、引用発明の「ポリアミド酸のアミド酸単位に対して0.02?0.8倍当量」は、ポリアミド酸の繰り返し単位は2つのアミド酸単位を含むものであるから、「ポリアミド酸の繰り返し単位1モル当量に対して」換算すると「0.04?1.6モル当量」となり、本願発明の硬化促進剤の配合量と重複・一致する。
なお、言うまでもないが、引用発明の「ベンズイミダゾール」と本願発明の「ベンゾイミダゾール」とは表記の差異だけで、同一化合物である。(以下、統一して「ベンゾイミダゾール」と表記する。)
したがって、両者は、
「ポリアミド酸の合成に用いられる有機極性溶媒と、
下記一般式(PA)で表わされる繰り返し単位を有するポリアミド酸と、
前記ポリアミド酸の繰り返し単位1モル当量に対して0.5?1.6モル当量で配合され、前記ポリアミド酸の硬化を促進する硬化促進剤とのみからなり、前記硬化促進剤は、置換もしくは非置換のイミダゾール、ベンゾイミダゾールからなる群から選択された含窒素複素環化合物であることを特徴とするポリイミド前駆体組成物。
【化1】

(ここで、φは4価の有機基、Ψは2価の有機基、Rは置換または非置換の炭化水素基、有機ケイ素基または水素原子を表わす。)」である点で一致しているが、次の相違点で一応相違する。

相違点:硬化促進剤について、本願発明においては「水溶液中のプロトン錯体の酸解離指数pKaが0?8である」と特定されているが、引用発明においてはかかる特定はなされていない点。

(3-2)相違点に対する判断
非置換のイミダゾール及びベンゾイミダゾールは、本願明細書の実施例において硬化促進剤(AC1)として用いられている化合物であるから(段落【0080】等)、その「水溶液中のプロトン錯体の酸解離指数pKaが0?8」との要件を満たすものと認められる。
これに対して、引用発明の「置換基を有していてもよいイミダゾールもしくはベンゾイミダゾール」は「非置換のイミダゾール及びベンゾイミダゾール」を包含するから、「水溶液中のプロトン錯体の酸解離指数pKaが0?8」との要件を満たす硬化促進剤を含むことは明らかである。
したがって、上記相違点は、実質的な相違点とは認められない。

(4)本願発明についてのまとめ
よって、本願発明と引用発明とは、相違点が存在せず、本願発明は引用文献2に記載された発明であるから、本願発明についての原査定は妥当である。

5.審判請求人の主張について
(1)審判請求人は、平成19年11月27日に提出された審判請求書の手続補正書(方式)において、概ね次のように主張している。
ア.「本願発明のポリイミド前駆体組成物においては、特定の硬化促進剤が、ポリアミド酸の繰り返し単位1モル当量に対して0.5?2.5モル当量で配合されるので、層間絶縁膜や液晶配向膜といった各種絶縁部材に使用される『ポリイミド膜』を、低温での熱処理で形成することが可能となりました。
低温で硬化してポリイミド膜が形成され得るポリイミド前駆体組成物は、本願発明者らの鋭意検討の結果、達成されたものであります。」

イ.「引用文献2(特開平04-339835号公報)には、3,4,3’,4’-ビフェニルテトラカルボン酸二無水物とp-フェニレンジアミンとの重合反応により得られるポリアミド酸を、有機極性溶媒と、ポリアミド酸のアミド酸単位に対して0.02?0.8倍当量の置換基を有していてもよいイミダゾールもしくはベンズイミダゾールとからなる混合溶媒に溶解してなるポリアミド酸溶液を、80?200℃の範囲の温度に加熱することによって、部分的なイミド化が行なわれることが記載されています。
この引用文献2の第4頁右上欄第19行目?20行目には、『イミド化率が20?80%(特に25?60%)』といった記載があるものの、実施例に記載されているイミド化率は、いずれも30%程度にとどまっています。具体的には、実施例1のフィルムでは30%であり、実施例2では32%、実施例3では30%のイミド化率が得られているにすぎません。
イミド化率が30%程度というイミド化が部分的のみのフィルムは、層間絶縁膜や液晶配向膜といった各種絶縁部材に適用することは不可能です。引用文献2においては、低温での硬化によってポリイミド膜を得ることは意図されていないので、高いイミド化率を達成する必要はありません。
部分的なイミド化は、引用文献2においては必須とされ、むしろ高いイミド化率は避けられるべきものであります。引用文献2の請求項1には、『80?200℃で加熱して自己支持性フィルムを得、次いで該自己支持性フィルムを基体から剥離し、更に300℃以上の温度にて加熱を行なうこと』が記載されています。基体からの剥離を可能とするためには、引用文献2におけるイミド化は、完全であってはならず、部分的なイミド化が要求されることは容易に推測されます。
なお、イミド化が部分的なフィルム自体は、当然ながら、何等かの部材としていずれの用途にも適用することはできません。引用文献2においては、基体から剥離した後、300℃で以上の温度で加熱してイミド化を高めることにより、ポリイミドフィルムが製造されます。
結局のところ、引用文献2においては、工業材料として各種の用途に利用できるポリイミドフィルムを製造するにあたって、300℃以上という高温での加熱が行なわれています。」

ウ.「本願発明のポリイミド前駆体組成物には、ポリアミド酸の硬化を促進する特定の硬化促進剤が含有され、その配合量は、ポリアミド酸の繰り返し単位1モル当量に対して0.5?2.5モル当量です。こうした条件を満たしているので、本願発明のポリイミド前駆体組成物は、100?200℃という低温で、ほぼ完全にイミド化することが可能であり、層間絶縁膜や液晶配向膜といった各種絶縁部材に適用し得るポリイミド膜を製造することができます。
これに対し、引用文献2に記載されているフィルムは、部分的なイミド化が行なわれているのみであるので、本願発明における『ポリイミド膜』には該当しません。部分的なイミド化が行なわれるのみであるので、引用文献2におけるイミダゾールもしくはベンズイミダゾールは、本願発明における『ポリアミド酸の硬化を促進する硬化促進剤』には該当しないことも明らかです。」

(2)審判請求人の主張について
主張ア.について
上記4.で述べたように、本願発明と引用発明とは、特定の硬化促進剤及びその配合量の点で差異がないものであるから、その物として差異がないものである。
そして、技術課題の認識の有無にかかわらず、その物として同一であれば、同様にその技術課題は解決されるのであるから、引用発明においても層間絶縁膜や液晶配向膜といった各種絶縁部材に使用される「ポリイミド膜」を、低温での熱処理で形成することが可能なものと認められる。

主張イ.について
引用文献2には、ポリアミド酸溶液を80?200℃の範囲の温度に加熱することによって、部分的なイミド化が行なわれることが記載されている。
しかしながら、引用文献2の加熱処理は実施例の記載からみて、加熱時間を少なくして、部分的なイミド化に止めているにすぎないものであって、引用発明のポリイミド前駆体組成物においても、本願発明1と同程度の加熱条件で加熱処理を行えば、同様な程度のイミド化が行われる蓋然性が高い。
したがって、引用文献2に記載された、ポリアミド酸溶液のイミド化条件により、本願発明と引用発明における「ポリイミド前駆体組成物」自体の組成に差異が生じるものとは認められない。
なお、付言するに、本願発明の「ポリイミド前駆体組成物」においても、本願請求項9及び10に係る発明の記載からみて、300℃以上の加熱によるイミド化を排除するものではない。

主張ウ.について
上記で述べたように、本願発明と引用発明とは、その物として差異がないものであるから、引用発明のポリイミド前駆体組成物においても、100?200℃という低温で、ほぼ完全にイミド化することが可能であり、層間絶縁膜や液晶配向膜といった各種絶縁部材に適用し得るポリイミド膜を製造することができるものと認められる。
さらに、本願発明は、「ポリイミド前駆体組成物」という物の発明であって、ポリイミド膜、あるいはポリイミド膜の製造方法に関する発明ではないし、100?200℃という低温でのイミド化にのみ用いるとの限定が付されたものでもないから、本願明細書に記載された加熱条件と引用文献2の加熱条件の差異あるいはイミド化率の差異が、「ポリイミド前駆体組成物」という物の発明の異同に影響するものではない。
また、引用発明におけるイミダゾールもしくはベンズイミダゾールはポリアミド酸の硬化を促進するものであるが、これに対して、本願発明における硬化促進剤はポリアミド酸の硬化の程度まで特定するものではないから、ともに「ポリアミド酸の硬化を促進する硬化促進剤」と言えるものであって、差異はない。
したがって、審判請求人の主張はいずれも採用できない。

6.むすび
以上のとおり、原査定の拒絶の理由とされた、上記理由1は妥当なものであるから、本願は、原査定の拒絶の理由により拒絶すべきものである。
よって、結論のとおり審決する。
 
審理終結日 2010-06-02 
結審通知日 2010-06-08 
審決日 2010-06-21 
出願番号 特願2003-345731(P2003-345731)
審決分類 P 1 8・ 121- Z (C08G)
P 1 8・ 113- Z (C08G)
最終処分 不成立  
前審関与審査官 辰己 雅夫守安 智  
特許庁審判長 小林 均
特許庁審判官 大島 祥吾
内田 靖恵
発明の名称 ポリイミド前駆体組成物、ポリイミド膜の形成方法、電子部品および液晶素子  
代理人 村松 貞男  
代理人 河野 哲  
代理人 蔵田 昌俊  
代理人 中村 誠  
代理人 鈴江 武彦  
代理人 橋本 良郎  
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