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審決分類 審判 全部申し立て 特36条4項詳細な説明の記載不備  C08L
審判 全部申し立て 特36条6項1、2号及び3号 請求の範囲の記載不備  C08L
審判 全部申し立て 1項3号刊行物記載  C08L
審判 全部申し立て 2項進歩性  C08L
管理番号 1339189
異議申立番号 異議2017-701188  
総通号数 221 
発行国 日本国特許庁(JP) 
公報種別 特許決定公報 
発行日 2018-05-25 
種別 異議の決定 
異議申立日 2017-12-13 
確定日 2018-04-06 
異議申立件数
事件の表示 特許第6148781号発明「メタクリル系樹脂組成物」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。 
結論 特許第6148781号の請求項1ないし5に係る特許を維持する。 
理由 第1 手続の経緯

1.本件特許の設定登録までの経緯
本件特許第6148781号に係る出願(特願2016-226258号、以下「本願」という。)は、平成28年11月21日(優先権主張:平成28年2月12日、特願2016-24961号)に出願人旭化成株式会社(以下「特許権者」ということがある。)によりされた特許出願であり、平成29年5月26日に特許権の設定登録(請求項の数5)がされ、特許公報が平成29年6月14日に発行されたものである。

2.本件異議申立の趣旨
本件特許につき平成29年12月13日に特許異議申立人高瀬彌平(以下「申立人」という。)により、「特許第6148781号の特許請求の範囲の全請求項に記載された発明についての特許を取消すべきである。」という趣旨の本件特許異議の申立てがされた。

第2 本件特許の特許請求の範囲に記載された事項
本件特許の特許請求の範囲には、以下のとおりの請求項1ないし請求項5が記載されている。
「【請求項1】
主鎖に環構造を有する構造単位(X)を含み、前記構造単位(X)が、N-置換マレイミド単量体由来の構造単位、グルタルイミド系構造単位、及びラクトン環構造単位からなる群より選ばれる少なくとも一種であるメタクリル系樹脂と有機リン化合物とを含み、
ガラス転移温度が120℃超160℃以下であり、
リン元素の含有量が10?1000質量ppmであり、
GPC測定法により測定されるポリメチルメタクリレート換算の重量平均分子量(Mw)、数平均分子量(Mn)、及びZ平均分子量(Mz)より導き出される下記式のR値が1.0?1.5の範囲であり、
分子量300未満のヒンダードフェノール化合物の含有量が300質量ppm以下である
ことを特徴とする、メタクリル系樹脂組成物。
R値=[Mw/Mn]/[Mz/Mw]
【請求項2】
前記有機リン化合物は、3価のリン元素を有する有機リン化合物を含む、請求項1に記載のメタクリル系樹脂組成物。
【請求項3】
GPC測定法により測定されるポリメチルメタクリレート換算の重量平均分子量(Mw)が、80,000?170,000である、請求項1又は2に記載のメタクリル系樹脂組成物。
【請求項4】
光弾性係数の絶対値が、3.0×10^(-12)Pa^(-1)以下である、請求項1乃至3のいずれか一項に記載のメタクリル系樹脂組成物。
【請求項5】
光弾性係数の絶対値が、1.0×10^(-12)Pa^(-1)以下である、請求項4に記載のメタクリル系樹脂組成物。」
(以下、上記請求項1に記載された事項で特定される発明を「本件発明」という。)

第3 申立人が主張する取消理由
申立人は、同人が提出した本件異議申立書(以下、「申立書」という。)において、下記甲第1号証ないし甲第18号証を提示した。そして、申立人の当該申立書における取消理由に係る主張を当審で整理すると、概略、以下の取消理由1ないし4が存するとしているものと認められる。

取消理由1:本件特許の請求項1ないし5に係る発明は、いずれも甲第1号証ないし甲第4号証のいずれかに記載された発明であるから、特許法第29条第1項第3号に該当し、特許を受けることができるものではないから、それらの特許は同法第113条第2号に該当し、取り消すべきものである。
取消理由2:本件特許の請求項1ないし5に係る発明は、いずれも、甲第1号証ないし甲第4号証のいずれかに記載された発明に甲第5号証ないし甲第18号証に記載された事項を組み合わせることによって、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができないものであるから、それらの特許は同法第113条第2号に該当し、取り消すべきものである。
取消理由3:本件特許の請求項1ないし5に係る発明は、本件特許に係る明細書(以下「本件特許明細書」という。)の発明の詳細な説明に照らしてその解決課題が解決するか否か不明であり、本件特許明細書の発明の詳細な説明に記載したものとはいえないから、本件特許に係る請求項1ないし5の記載は、特許法第36条第6項第1号に適合するものではなく、同条同項(柱書)の規定を満たしていないものであって、本件特許は、同法第36条第6項の規定を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第113条第4号に該当し、取り消されるべきものである。
取消理由4:本件特許に係る請求項1ないし5に関して、本件特許明細書の発明の詳細な説明の記載が不備であるから、本件特許明細書の発明の詳細な説明の記載は、特許法第36条第4項第1号の規定を満たしておらず、本件の請求項1ないし5に係る各発明についての特許は、同法第113条第4号に該当し、取り消すべきものである。

・申立人提示の甲号証
甲第1号証:特開2015-135355号公報
甲第2号証:特開2015-183023号公報
甲第3号証:特開2013-137485号公報
甲第4号証:特開2015-67771号公報
甲第5号証:「リン系加工安定剤“GSY-P101”」なる堺化学工業株式会社ホームページ情報のプリントアウト
甲第6号証:日本ゴム協会誌、第68巻、第5号、1995年、第318?326頁
甲第7号証:マテリアルライフ学会誌、第5巻、第4号、1993年10月、第89?95頁
甲第8号証:特開2006-176559号公報
甲第9号証:特開2002-201324号公報
甲第10号証:特許6114459号公報(発行日:平成29年4月12日)
甲第11号証:特開2011-16916号公報
甲第12号証:特開2009-294359号公報
甲第13号証:特開2012-1725号公報
甲第14号証:住友化学、2009-II巻、第19?27頁
甲第15号証:特開2015-105332号公報
甲第16号証:特開2014-28956号公報
甲第17号証:特開2008-191426号公報
甲第18号証:特開2001-151814号公報
(以下、それぞれ「甲1」ないし「甲18」と略していう。)

第4 当審の判断
当審は、
申立人が主張する上記取消理由1ないし4についてはいずれも理由がないから、本件の請求項1ないし5に係る発明についての特許はいずれも維持すべきもの、
と判断する。
以下、各取消理由につき、事案に鑑み、取消理由3、取消理由4、取消理由1及び2の順で詳述する。

I.取消理由3について
申立人が主張する取消理由3は、申立書の記載(第60頁第1行?第62頁第1行)からみて、本件請求項1では有機リン化合物の種別につき特定されていないこと又は本件請求項1で規定されている有機リン化合物のリン元素含有量に基づく使用量範囲、分子量300未満のヒンダードフェノール化合物の含有量範囲及び「R値」の範囲が、本件特許明細書の発明の詳細な説明に具体的に記載されているものに比して広範であることに基づき、当業者において、本件特許明細書の発明の詳細な説明の記載に照らし、請求項1に記載された事項で特定される本件発明が、本件発明の解決課題を解決できるであろうと認識することができないから、本件請求項1及び同項を引用する請求項2ないし5に記載された事項で特定される各発明について、本件特許明細書の発明の詳細な説明に記載したものでないというものと認められる。
しかるに、本件特許明細書の発明の詳細な説明における実施例及び比較例の結果(【表1】参照)を対比すると、
(a)5価のリン原子含有有機リン化合物のみを使用した「実施例14」の場合であっても、3価のリン原子含有有機リン化合物を使用した比較例1ないし5の場合に比して金型汚染性及び成形品外観の点で改善されていること、
(b)リン元素の含有量で所定範囲外の有機リン化合物を使用した比較例1及び2の場合に比して、実施例1ないし14の場合に金型汚染性(付着状況)及び成形品外観の点で改善されていること、
(c)分子量300未満のヒンダードフェノール化合物の含有量につき所定上限を超過する比較例2ないし4の場合に比して、実施例1ないし14の場合に金型汚染性及び成形品外観の点で改善されていること、及び
(d)「R値」につき所定範囲外である「実施例7」、「実施例11」及び「実施例12」の場合(すなわち、これらの場合は、本件発明に係る実施例ではない。)に比して、他の実施例の場合にさらに金型汚染性(付着状況)の点で改善されていること、
がそれぞれ看取できるから、請求項1に記載された事項を具備するものであれば、金型汚染性及び成形品外観の点で改善されるであろうと当業者は認識することができるものと認められる。
してみると、当業者において、本件特許明細書の発明の詳細な説明の記載に照らし、請求項1に記載された事項で特定される本件発明が、本件発明の解決課題、すなわち「複屈折性に優れ、成形時に金型表面を汚染しにくく、外観に優れる成形品が得られるメタクリル系樹脂組成物を提供」(【0013】)を解決できるであろうと認識することができるから、本件請求項1及び同項を引用する請求項2ないし5に記載された事項で特定される各発明について、本件特許明細書の発明の詳細な説明に記載したものということができる。
したがって、本件請求項1及び同項を引用する請求項2ないし5の記載は、特許法第36条第6項第1号に適合するものといえるから、申立人が主張する取消理由3は、理由がない。

II.取消理由4について
申立人が主張する取消理由4は、申立書の記載(第62頁第2行?第14行)からみて、本件特許明細書の発明の詳細な説明には、本件発明における「R値」につき「1.0?1.5」の範囲とするための製造条件、具体的手段等が開示されていないことにより、本件特許明細書の発明の詳細な説明は、本件請求項1及び同項を引用する請求項2ないし5に記載された事項で特定される各発明を当業者が実施することができるように記載したものでないというものと認められる。
しかるに、本件特許明細書の発明の詳細な説明の製造例に係る記載(【0133】?【0144】)を検討すると、「R値」につき、上記範囲の下限を下回るもの(「製造例1-6」)、上記範囲の上限を上回るもの(「製造例1-2」、「製造例1-7」及び「製造例3-2」)及び上記範囲に入るもの(他の各製造例)がそれぞれ具体的製造条件の開示を伴い製造されており、さらに、当該各製造例で製造された樹脂(組成物)を使用して、実施例又は比較例に係るメタクリル系樹脂組成物が構成され成形評価を行ったことが記載されている(【0145】?【0164】)から、当該記載に基づき当業者ならば本件発明における「R値」の条件を具備するメタクリル系樹脂組成物を構成することができるものと理解するのが自然であって、当該理解を妨げる技術的要因等が存するものとも認められない。
してみると、本件特許明細書の発明の詳細な説明は、本件請求項1及び同項を引用する請求項2ないし5に記載された事項で特定される各発明を当業者が実施することができるように記載したものというべきものであり、特許法第36条第4項第1号の規定を満たすものである。
したがって、申立人が主張する取消理由4は、理由がない。

III.取消理由1及び2について

1.各甲号証の記載事項及び記載された発明
上記取消理由1及び2は、いずれも本件特許が特許法第29条に違反してされたものであることに基づくものであるから、当該理由につき検討するにあたり、申立人が提示した甲1ないし甲18に記載された事項の摘示及び当該事項に基づく甲1ないし甲4に係る引用発明の認定を行う。
なお、各記載事項に付された下線は当審が付したものである。

(1)甲1の記載事項及び甲1に記載された発明

ア.甲1の記載事項
甲1には、申立人が申立書第11頁第1行ないし第15頁下段(表)で摘示するとおりの事項を含めて、以下の事項が記載されている。

(a-1)
「【特許請求の範囲】
【請求項1】
以下の式(1)に示す(メタ)アクリレート単量体に由来する構成単位(A)と、以下の式(2)に示すN-置換マレイミド単量体に由来する構成単位(B)とを有する熱可塑性樹脂(C)を含み、
o-キシレンの含有率が10ppm以上500ppm以下(質量基準)である、熱可塑性樹脂組成物。
(式及びその説明は省略)
【請求項2】
前記樹脂(C)が前記構成単位(B)としてN-フェニルマレイミド単位および/またはN-シクロヘキシルマレイミド単位を有する、請求項1に記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項3】
前記樹脂(C)が前記構成単位(B)としてN-シクロヘキシルマレイミド単位を有し、
シクロヘキシルアミノ無水コハク酸の含有率が10ppm以上250ppm以下(質量基準)である、請求項1に記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項4】
前記樹脂(C)における前記構成単位(B)の含有率が2質量%以上40質量%以下である、請求項1?3のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項5】
メルトフローレート(MFR)が4.0?50(g/10分)である、請求項1?4のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項6】
請求項1?5のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物から構成される光学フィルム。
【請求項7】
請求項6に記載の光学フィルムを備える、偏光板。
【請求項8】
請求項6に記載の光学フィルムを備える、画像表示装置。
・・(後略)」

(a-2)
「【技術分野】
【0001】
本発明は、N-置換マレイミド単量体に由来する構成単位を有する熱可塑性樹脂を含む熱可塑性樹脂組成物と、その製造方法とに関する。また、本発明は、当該熱可塑性樹脂組成物から構成される光学フィルムと、当該光学フィルムを備える偏光板および画像表示装置とに関する。」

(a-3)
「【発明が解決しようとする課題】
【0006】
本発明は、N-置換マレイミド単量体に由来する構成単位(N-置換マレイミド構造)を主鎖に有する熱可塑性アクリル系樹脂を含む熱可塑性樹脂組成物であって、製造時における着色、および製膜時における、発泡をはじめとするフィルム欠点の発生が抑制された、光学的透明性および製膜性(フィルム成形性)に優れる樹脂組成物を提供することを目的の一つとする。」

(a-4)
「【0031】
[熱可塑性樹脂(C)]
熱可塑性樹脂(C)は、当該樹脂を構成する構成単位として、構成単位(A)および構成単位(B)を有する熱可塑性アクリル系樹脂である。樹脂(C)がアクリル系樹脂であることから、樹脂(C)の全構成単位に占める構成単位(A)の割合(樹脂(C)における構成単位(A)の含有率)は、少なくとも50質量%であり、60質量%以上が好ましく、70質量%以上がより好ましい。
【0032】
樹脂(C)の全構成単位に占める構成単位(B)の割合(樹脂(C)における構成単位(B)の含有率)は、樹脂(C)がアクリル系樹脂である限り限定されないが、例えば、0質量%を超え50質量%以下であり、2質量%以上40質量%以下が好ましく、5質量%以上30質量%以下が好ましい。
【0033】
樹脂(C)は、2種以上の構成単位(A)を有していてもよく、2種以上の構成単位(B)を有していてもよい。樹脂(C)は、例えば、構成単位(A)としてMMA単位を有する。樹脂(C)は、例えば、構成単位(B)としてN-フェニルマレイミド単位および/またはN-シクロヘキシルマレイミド単位を有する。樹脂(C)が2種類の構成単位(B)を有する場合、例えば、構成単位(B)としてN-フェニルマレイミド単位およびN-シクロヘキシルマレイミド単位を有するとき、光弾性係数の絶対値を小さく制御しやすくなる。
【0034】
構成単位(B)を有することにより、樹脂(C)の主鎖に環構造(N-置換マレイミド構造)が配置される。この主鎖に位置する環構造により、例えば、樹脂(C)のガラス転移温度(Tg)が上昇し、耐熱性に優れる樹脂(C)、樹脂組成物(D)および成形体が得られる。樹脂(C)のTgは、例えば、110℃以上であり、N-置換マレイミド単位の種類および含有率によっては、115℃以上、120℃以上、さらには130℃以上とすることができる。
【0035】
本発明の効果が得られる限り、樹脂(C)は、構成単位(A),(B)以外の構成単位を有していてもよい。当該構成単位は、例えば、スチレン、ビニルトルエン、α-メチルスチレン、α-ヒドロキシメチルスチレン、α-ヒドロキシエチルスチレン、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、メタリルアルコール、アリルアルコール、エチレン、プロピレン、4-メチル-1-ペンテン、酢酸ビニル、2-ヒドロキシメチル-1-ブテン、メチルビニルケトン、N-ビニルピロリドン、N-ビニルカルバゾールの各単量体に由来する構成単位である。
【0036】
樹脂(C)の重量分子量Mwの下限は、例えば5万以上であり、10万以上が好ましい。Mwの上限は、例えば30万以下であり、20万以下が好ましい。」

(a-5)
「【0038】
[樹脂組成物(D)]
樹脂組成物(D)は樹脂(C)を含む。樹脂組成物(D)は、2種以上の樹脂(C)を含んでいてもよい。樹脂組成物(D)における樹脂(C)の含有率は、通常70質量%以上であり、好ましくは80質量%以上、より好ましくは90質量%以上である。樹脂組成物(D)は、樹脂として樹脂(C)のみを含んでいてもよいし、樹脂(C)からなっても(樹脂(C)以外の材料を含まなくても)よい。樹脂組成物(D)が樹脂(C)からなる場合、両者は同一であり、以下に示す樹脂組成物(D)の各特徴は樹脂(C)の特徴として扱える。その他の場合においても、樹脂組成物(D)における樹脂(C)以外の成分が以下に示す樹脂組成物(D)の特徴に影響を与えない場合は、当該特徴は樹脂(C)の特徴として扱うことができる。
・・(中略)・・
【0046】
樹脂組成物(D)のTgは、樹脂(C)を含むことにより、例えば110℃以上である。樹脂組成物(D)における樹脂(C)の含有率、ならびに樹脂(C)におけるN-置換マレイミド単位の種類および含有率によっては、115℃以上、120℃以上、125℃以上、さらには130℃以上とすることができる。このような高いTgを有する樹脂組成物(D)は耐熱性に優れており、当該樹脂組成物から、例えば、高いTgを示す耐熱性に優れるフィルムが得られる。このようなフィルムは、光源、電源部、回路基板といった発熱体が限られた空間内に配置される液晶表示装置(LCD)のような画像表示装置への使用に好適である。樹脂組成物(D)のTgの上限は、例えば150℃である。樹脂組成物(D)のTgが過度に高くなる、例えば150℃を超える、と、当該組成物の製膜性が低下したり、得られたフィルムの機械的強度が低下する傾向がある。」

(a-6)
「【0051】
本発明の効果が得られる限り、樹脂組成物(D)は、熱可塑性樹脂以外の材料、例えば添加剤、を含むことができる。添加剤は、例えば、紫外線吸収剤(UVA);酸化防止剤、耐光安定剤、耐候安定剤、熱安定剤などの安定剤;位相差上昇剤、位相差低減剤、位相差安定剤などの位相差調整剤;ガラス繊維、炭素繊維などの補強材;近赤外線吸収剤;トリス(ジブロモプロピル)ホスフェート、トリアリルホスフェート、酸化アンチモンなどの難燃剤;アニオン系、カチオン系、ノニオン系の界面活性剤を含む帯電防止剤;無機顔料、有機顔料、染料などの着色剤;有機フィラー、無機フィラー、樹脂改質剤、可塑剤、滑剤である。樹脂組成物(D)における添加剤の含有率(UVAを除く)は、好ましくは5質量%以下、より好ましくは2質量%以下、さらに好ましくは1質量%以下である。」

(a-7)
「【0081】
[光学フィルム、偏光板、画像表示装置]
樹脂組成物(D)から構成される成形体、典型的には溶融成形して得た成形体(溶融成形体)の用途は限定されず、例えば光学部材であり、より具体的な例は、偏光子保護フィルムのような光学フィルムである。
【0082】
本発明の光学フィルムは、樹脂組成物(D)から構成されるフィルムであり、典型的には樹脂組成物(D)を成形して得たフィルムである(樹脂組成物(D)のフィルム状の成形体である)。成形は、溶融成形が好ましく、押出成形が好ましい。本発明の光学フィルムの形成方法は特に限定されず、例えば、樹脂組成物(D)を溶融成形する。樹脂組成物(D)の溶融成形は、公知の方法、例えば溶融押出機とダイとを用いた溶融押出成形により実施できる。その際、ポリマーフィルタを併用してもよい。
【0083】
本発明の光学フィルムは、樹脂組成物(D)が有する高いTgに基づく耐熱性を有する。このような耐熱性を有する光学フィルムは、LCDのような画像表示装置への使用に好適である。本発明の光学フィルムのTgは、例えば、110℃以上であり、115℃以上、120℃以上、125℃以上、さらには130℃以上であってもよい。本発明の光学フィルムのTgの上限は、例えば150℃以下である。本発明の光学フィルムのTgは、140℃以下、135℃以下、133℃以下、さらには132℃以下であってもよい。過度に大きなTg、例えば150℃を超えるTgを有するフィルムは、その機械的強度に劣る傾向にある。」

(a-8)
「【実施例】
【0093】
以下、実施例により、本発明をより詳細に説明する。本発明は、以下に示す実施例に限定されない。
【0094】
最初に、本実施例において作製した熱可塑性樹脂組成物の評価方法を示す。
・・(中略)・・
【0097】
[重量平均分子量および数平均分子量]
樹脂組成物の重量平均分子量Mwおよび数平均分子量Mnは、ゲル浸透クロマトグラフィー(GPC)を用いて、ポリスチレン換算により求めた。測定に用いた装置および測定条件は以下の通りである。
システム:東ソー製GPCシステムHLC-8220
測定側カラム構成:
・ガードカラム(東ソー製、TSKguardcolumn SuperHZ-L)
・分離カラム(東ソー製、TSKgel SuperHZM-M)2本直列接続
リファレンス側カラム構成:
・リファレンスカラム(東ソー製、TSKgel SuperH-RC)
展開溶媒:クロロホルム(和光純薬工業製、特級)
展開溶媒の流量:0.6mL/分
標準試料:TSK標準ポリスチレン(東ソー製、PS-オリゴマーキット)
カラム温度:40℃
【0098】
[ガラス転移温度(Tg)]
樹脂組成物のガラス転移温度(Tg)は、JIS K7121の規定に準拠して求めた。具体的には、示差走査熱量計(リガク製、Thermo plus EVO DSC-8230)を用い、窒素ガス雰囲気下、約10mgのサンプルを常温から200℃まで昇温(昇温速度20℃/分)して得られたDSC曲線から、始点法により評価した。リファレンスには、α-アルミナを用いた。
・・(中略)・・
【0101】
[黄色度(YI値)]
樹脂組成物の着色の程度として、その黄色度(YI値)をJIS K7373の規定に準拠して求めた。YI値が1.0未満を良(○)、1.0以上2.0未満を可(△)、2.0以上を不可(×)と評価した。
・・(中略)・・
【0103】
[フィルム外観]
樹脂組成物を成形して得たフィルムを目視により確認し、発泡、スジまたはブリードアウトの欠点がフィルム中央部に観察された場合を不良(×)、フィルム端部にのみ観察された場合を可(△)、観察されなかった場合を良(○)と評価した。
・・(中略)・・
【0105】
(実施例1)
撹拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管、および滴下ロートを備えた反応容器に、メタクリル酸メチル(MMA)95質量部、N-フェニルマレイミド(PMI)5質量部、酸化防止剤(アデカスタブ2112、ADEKA製)0.05質量部、連鎖移動剤としてドデシルメルカプタン(DM)0.1質量部、およびトルエン80.5質量部を仕込み、これに窒素ガスを導入しつつ、内容物を105℃まで昇温させた。昇温に伴う還流が始まったところで、重合開始剤としてt-アミルパーオキシイソノナノエート(アルケマ吉富製、ルペロックス570)0.103質量部を添加するとともに、トルエン21質量部にt-アミルパーオキシイソノナノエート0.205質量部を溶解させた溶液を2時間かけて滴下しながら溶液重合を進行させ、滴下終了後、さらに6時間の熟成を行った。
【0106】
次に、得られた重合溶液を、バレル温度240℃、回転速度100rpm、リアベント数1個およびフォアベント数4個(上流側から第1、第2、第3、第4ベントと称する)のベントタイプスクリュー二軸押出機(φ=29.75mm、L/D=30)に、樹脂量換算で2.0kg/時の処理速度で導入し、脱揮を行った。脱揮は、リアベントの圧力を300mmHg、第1ベントの圧力を200mmHg、第2から第4ベントの圧力を20mmHgに減圧して実施した。その際、別途準備しておいた酸化防止剤溶液を、0.03kg/時の投入速度で第1ベントと第2ベントとの間から、イオン交換水を0.01kg/時の投入速度で第3ベントと第4ベントとの間から、ポンプを用いてそれぞれ投入した。酸化防止剤溶液には、50質量部の酸化防止剤(住友化学製、スミライザーGS)をトルエン235質量部に溶解させた溶液を用いた。
【0107】
脱揮完了後、押出機内に残された熱溶融状態にある樹脂組成物を押出機の先端から排出し、ペレタイザーによってペレット化して、樹脂組成物(D-1)のペレットを得た。
・・(中略)・・
【0110】
(実施例4)
撹拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管、および滴下ロートを備えた反応容器に、MMA70質量部、PMI30質量部、酸化防止剤(アデカスタブ2112、ADEKA製)0.05質量部、およびトルエン80.5質量部を仕込み、これに窒素ガスを導入しつつ、内容物を105℃まで昇温させた。昇温に伴う還流が始まったところで、重合開始剤としてt-アミルパーオキシイソノナノエート(アルケマ吉富製、ルペロックス570)0.103質量部を添加するとともに、トルエン21質量部にt-アミルパーオキシイソノナノエート0.205質量部を溶解させた溶液を2時間かけて滴下しながら溶液重合を進行させ、滴下終了後、さらに6時間の熟成を行った。
【0111】
次に、得られた重合溶液を、バレル温度260℃、回転速度100rpm、リアベント数1個およびフォアベント数4個(上流側から第1、第2、第3、第4ベントと称する)のベントタイプスクリュー二軸押出機(φ=29.75mm、L/D=30)に、樹脂量換算で2.0kg/時の処理速度で導入し、脱揮を行った。脱揮は、リアベントの圧力を300mmHg、第1ベントの圧力を200mmHg、第2から第4ベントの圧力を20mmHgに減圧して実施した。その際、別途準備しておいた酸化防止剤溶液を、0.03kg/時の投入速度で第1ベントと第2ベントとの間から、イオン交換水を0.01kg/時の投入速度で第3ベントと第4ベントとの間から、ポンプを用いてそれぞれ投入した。酸化防止剤溶液には、50質量部の酸化防止剤(住友化学製、スミライザーGS)をトルエン235質量部に溶解させた溶液を用いた。
【0112】
脱揮完了後、押出機内に残された熱溶融状態にある樹脂組成物を押出機の先端から排出し、ペレタイザーによってペレット化して、樹脂組成物(D-4)のペレットを得た。
【0113】
(実施例5)
撹拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管、および滴下ロートを備えた反応容器に、MMA95質量部、N-シクロヘキシルマレイミド(CMI)5質量部、酸化防止剤(アデカスタブ2112、ADEKA製)0.05質量部、連鎖移動剤としてドデシルメルカプタン(DM)0.1質量部、およびトルエン80.5質量部を仕込み、これに窒素ガスを導入しつつ、内容物を105℃まで昇温させた。昇温に伴う還流が始まったところで、重合開始剤としてt-アミルパーオキシイソノナノエート(アルケマ吉富製、ルペロックス570)0.103質量部を添加するとともに、トルエン21質量部にt-アミルパーオキシイソノナノエート0.205質量部を溶解させた溶液を2時間かけて滴下しながら溶液重合を進行させ、滴下終了後、さらに6時間の熟成を行った。
【0114】
次に、得られた重合溶液を、バレル温度240℃、回転速度100rpm、リアベント数1個およびフォアベント数4個(上流側から第1、第2、第3、第4ベントと称する)のベントタイプスクリュー二軸押出機(φ=29.75mm、L/D=30)に、樹脂量換算で2.0kg/時の処理速度で導入し、脱揮を行った。脱揮は、リアベントの圧力を300mmHg、第1ベントの圧力を200mmHg、第2から第4ベントの圧力を20mmHgに減圧して実施した。その際、別途準備しておいた酸化防止剤溶液を0.03kg/時の投入速度で、およびベンジルアルコール(BzOH)を0.01kg/時の投入速度で、それぞれ第1ベントと第2ベントとの間からポンプを用いて投入した。また、イオン交換水を0.01kg/時の投入速度で、第3ベントと第4ベントとの間からポンプを用いて投入した。酸化防止剤溶液には、50質量部の酸化防止剤(住友化学製、スミライザーGS)をトルエン235質量部に溶解させた溶液を用いた。
【0115】
脱揮完了後、押出機内に残された熱溶融状態にある樹脂組成物を押出機の先端から排出し、ペレタイザーによってペレット化して、樹脂組成物(D-5)のペレットを得た。
【0116】
(実施例6)
反応容器に仕込むMMAの量を95質量部から91質量部に、CMIの量を5質量部から9質量部に変更した以外は実施例5と同様にして、樹脂組成物(D-6)のペレットを得た。
・・(中略)・・
【0118】
(実施例8)
撹拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管、および滴下ロートを備えた反応容器に、MMA70質量部、CMI30質量部、酸化防止剤(アデカスタブ2112、ADEKA製)0.05質量部、およびトルエン80.5質量部を仕込み、これに窒素ガスを導入しつつ、内容物を105℃まで昇温させた。昇温に伴う還流が始まったところで、重合開始剤としてt-アミルパーオキシイソノナノエート(アルケマ吉富製、ルペロックス570)0.103質量部を添加するとともに、トルエン21質量部にt-アミルパーオキシイソノナノエート0.205質量部を溶解させた溶液を2時間かけて滴下しながら溶液重合を進行させ、滴下終了後、さらに6時間の熟成を行った。
【0119】
次に、得られた重合溶液を、バレル温度260℃、回転速度100rpm、リアベント数1個およびフォアベント数4個(上流側から第1、第2、第3、第4ベントと称する)のベントタイプスクリュー二軸押出機(φ=29.75mm、L/D=30)に、樹脂量換算で2.0kg/時の処理速度で導入し、脱揮を行った。脱揮は、リアベントの圧力を300mmHg、第1ベントの圧力を200mmHg、第2から第4ベントの圧力を20mmHgに減圧して実施した。その際、別途準備しておいた酸化防止剤溶液を0.03kg/時の投入速度で、およびベンジルアルコール(BzOH)を0.01kg/時の投入速度で、それぞれ第1ベントと第2ベントとの間からポンプを用いて投入した。また、イオン交換水を0.01kg/時の投入速度で、第3ベントと第4ベントとの間からポンプを用いて投入した。酸化防止剤溶液には、50質量部の酸化防止剤(住友化学製、スミライザーGS)をトルエン235質量部に溶解させた溶液を用いた。
【0120】
脱揮完了後、押出機内に残された熱溶融状態にある樹脂組成物を押出機の先端から排出し、ペレタイザーによってペレット化して、樹脂組成物(D-8)のペレットを得た。
【0121】
(実施例9)
PMI5質量部の代わりにPMI2質量部とCMI3質量部とを反応容器に仕込んだ以外は実施例5と同様にして、樹脂組成物(D-9)のペレットを得た。
【0122】
(実施例10)
PMI9質量部の代わりにPMI3質量部とCMI6質量部とを反応容器に仕込んだ以外は実施例6と同様にして、樹脂組成物(D-10)のペレットを得た。
【0123】
(実施例11)
PMI15質量部の代わりにPMI6質量部とCMI9質量部とを反応容器に仕込んだ以外は実施例7と同様にして、樹脂組成物(D-11)のペレットを得た。
・・(中略)・・
【0139】
実施例1?16で作製した樹脂組成物の評価結果を以下の表1Aおよび表1Bに示す。
【0140】
【表1A】


【0141】
【表1B】


・・(中略)・・
【0144】
比較例1?10で作製した樹脂組成物の評価結果を、N-置換マレイミドの含有率が同じである実施例10および12で作製した樹脂組成物の評価結果とともに、以下の表2Aおよび表2Bに示す。
【0145】
【表2A】


【0146】
【表2B】




イ.甲1に記載された発明
上記甲1には、申立人が摘示した記載事項及び上記(a-1)ないし(a-8)の各記載(特に下線部参照)からみて、
「(メタ)アクリレート単量体に由来する構成単位(A)と、N-フェニルマレイミド単位および/またはN-シクロヘキシルマレイミド単位であるN-置換マレイミド単量体に由来する構成単位(B)を含有率で2質量%以上40質量%以下とを有する熱可塑性樹脂(C)及び酸化防止剤などの添加剤を含む熱可塑性樹脂組成物。」
に係る発明(以下「甲1発明」という。)が記載されているといえる。

(2)甲2の記載事項及び甲2に記載された発明

ア.甲2の記載事項
甲2には、申立人が申立書第16頁第3行ないし第20頁下段(表)で摘示するとおりの事項を含めて、以下の事項が記載されている。

(b-1)
「【特許請求の範囲】
【請求項1】
多環芳香族系キノン化合物と(メタ)アクリルモノマーを含む単量体組成物をラジカル重合して得られる重合体(A)と、リン含有化合物(B)を含むことを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
【請求項2】
組成物中に含まれるリン含有化合物(B)のリン原子濃度が、10?1000質量ppmであることを特徴とする請求項1に記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項3】
重合体(A)が、主鎖に環構造を含むことを特徴とする請求項1又は2に記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項4】
主鎖に含まれる環構造が、ラクトン環構造である請求項3に記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項5】
請求項1?4のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物を成形して得られることを特徴とするフィルム。
【請求項6】
厚さ100μmあたりのフィルムのb値が、1以下である請求項5に記載のフィルム。
・・(後略)」

(b-2)
「【技術分野】
【0001】
本発明は、多環芳香族系キノン化合物及びリン含有化合物を含有する熱可塑性樹脂組成物、並びにその製造方法に関する。」

(b-3)
「【発明が解決しようとする課題】
【0007】
本発明は、上記現状に鑑み、着色が改善された、多環芳香族系キノン化合物を連鎖移動剤として使用した熱可塑性樹脂組成物を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【0008】
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、多環芳香族系キノン化合物を用いた熱可塑性樹脂組成物において、該樹脂組成物の重合時又は重合後にリン含有化合物を添加することにより、該樹脂組成物の着色を大幅に改善できること見出した。
本発明者らは、上記以外にも下記するように種々の思いがけない新知見を得て、さらに鋭意検討を重ねて本発明を完成するに至った。」

(b-4)
「【0029】
また、重合体(A)は、主鎖に環構造を含むことが好ましい。この場合、本発明の樹脂組成物のガラス転移温度(Tg)が高くなり、当該組成物から得た樹脂成形品の耐熱性が向上する。このように主鎖に環構造を有する重合体(A)を含む樹脂組成物から得た樹脂成形品、例えばフィルムは、画像表示装置における光源などの発熱部近傍への配置が容易になるなど光学部材としての用途に好適である。
【0030】
重合体(A)の主鎖に含まれる環構造は、特に限定されないが、例えば、ラクトン環構造、無水グルタル酸構造、グルタルイミド構造、N-置換マレイミド構造、無水マレイン酸構造等が挙げられる。これらは、1種又は2種以上を含んでいてよい。主鎖に環構造を含む重合体(A)は、環構造を含むモノマーの共重合、重合後、環構造形成により得ることができる。主鎖に含まれる環構造は、好ましくは、ラクトン環構造、N-置換マレイミド構造等である。
【0031】
重合体(A)の主鎖に含まれる環構造の割合は、特に限定されないが、重合体(A)100質量%に対して、例えば、3?70質量%であり、好ましくは5?50質量%であり、より好ましくは8?40質量%であり、さらに好ましくは10?30質量%である。
【0032】
重合体(A)の主鎖に含まれる環構造の割合が3質量%以下になると、樹脂組成物及び該組成物から得られる成形品等における耐熱性の低下や、耐溶剤性および表面硬度が不十分となることがあるため、好ましくない。また、該割合が70質量%以上になると、樹脂組成物の成形性やハンドリング性が低下するため好ましくない。」

(b-5)
「【0033】
[リン含有化合物(B)]
本発明において使用されるリン含有化合物(B)は、リン原子を含有していれば特に限定されないが、3価のリン含有化合物が好ましい。例えば、亜リン酸エステル類を好ましく使用することができる。
亜リン酸エステル類は、例えば、
・・(中略)・・
・ビス(2,6-ジ-tert-ブチル-4-メチルフェニル)ペンタエリスリトールジホスファイト;製品名 アデカスタブPEP-36
・2,2-メチレンビス(4,6-ジ-tert-ブチルフェニル)2-エチルヘキシルホスファイト;製品名 アデカスタブHP-10
・トリス(2,4-ジ-tert-ブチルフェニル)ホスファイト;製品名 アデカスタブ2112、Irgafos168、Alkanox240、JP-650、Everfos168
・・(中略)・・
・トリイソデシルホスファイト;製品名 アデカスタブ3010
・・(中略)・・等が挙げられる。これらは1種又は2種以上を使用することができる。
【0034】
本発明の熱可塑性樹脂組成物に含有されるリン含有化合物のリン原子濃度は、特に限定されないが、本発明の熱可塑性樹脂組成物100質量%に対して、好ましくは、10?1000質量ppmであり、より好ましくは、15?200質量ppmである。リン原子濃度が1000質量ppm以上になると、該樹脂組成物を原料として用いてフィルムを製造する際に、リン含有化合物がフィルムの表面に浮き出てくるブリードアウト現象が生じ、製造ラインを汚染するため好ましくない。なお、リン原子濃度は、後述する実施例に記載の方法により測定した値である。」

(b-6)
「【実施例】
【0057】
本発明を以下の実施例及び比較例によって具体的に説明するが、本発明はこれらによって限定されるものではない。
【0058】
最初に、本実施例において作製した熱可塑性樹脂組成物の評価方法を示す。
[重量平均分子量および数平均分子量]
熱可塑性樹脂組成物の重量平均分子量Mwおよび数平均分子量Mnは、ゲル浸透クロマトグラフィー(GPC)を用いて、ポリスチレン換算により求めた。測定に用いた装置および測定条件は以下の通りである。
システム:東ソー製GPCシステムHLC-8220
測定側カラム構成:
・ガードカラム(東ソー製、TSKguardcolumn SuperHZ-L)
・分離カラム(東ソー製、TSKgel SuperHZM-M)2本直列接続
リファレンス側カラム構成:
・リファレンスカラム(東ソー製、TSKgel SuperH-RC)
展開溶媒:クロロホルム(和光純薬工業製、特級)
展開溶媒の流量:0.6mL/分
標準試料:TSK標準ポリスチレン(東ソー製、PS-オリゴマーキット)
カラム温度:40℃
【0059】
[ガラス転移温度]
熱可塑性樹脂組成物のガラス転移温度(Tg)は、JIS K7121に従って求めた。具体的には、示差走査熱量計(リガク製、DSC-8230)を用い、窒素ガス雰囲気下、約10mgのサンプルを常温から200℃まで昇温(昇温速度20℃/分)して得られたDSC曲線から、始点法により評価した。リファレンスにはα-アルミナを用いた。
・・(中略)・・
【0061】
[イエローインデックス(YI)]
熱可塑性樹脂組成物3gをクロロホルム17gに溶解し、15質量%の溶液を得た。次にこの溶液を光路長10mmの石英セルに入れて脱泡し、標準校正、ゼロ校正したColor meter ZE6000(日本電色工業社製)を用いて透過モードで測定したイエローインデックス(YI)値を、樹脂組成物のYI値とした。
【0062】
[b値]
熱可塑性樹脂組成物を250?270℃でプレス成形し、100±20μmのフィルムを作成し、厚みを測定した。得られたフィルムを、標準校正、ゼロ校正したColor meter ZE6000(日本電色工業社製)を用いてb値を測定した。得られたb値を厚みで割戻し、フィルムの厚さ100μmあたりの値を本発明の樹脂組成物のフィルムのb値とした。
・・(中略)・・
【0064】
[リン原子濃度]
熱可塑性樹脂組成物中のリン濃度の測定は、ICAP6500発酵分光分析装置(サーモフィッシャーサイエンティフィック社製)を用いて、下記の要領で実施した。
試料:2.5質量% MEK溶液を用いた。
定量方法:市販のオイル標準物質 CONOTAIN S-21を用い、検量線法にて定量した。
・・(中略)・・
【0065】
(実施例1)
撹拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管、および滴下ロートを備えた反応容器に、メタクリル酸メチル(MMA)91質量部、N-フェニルマレイミド(PMI)3質量部、N-シクロヘキシルマレイミド(CMI)6質量部、リン化合物(アデカスタブ2112、ADEKA製)0.05質量部、連鎖移動剤として1,4-ナフトキノン0.08質量部、およびトルエン80.5質量部を仕込み、これに窒素ガスを導入しつつ、内容物を105℃まで昇温させた。昇温に伴う還流が始まったところで、重合開始剤としてt-アミルパーオキシイソノナノエート(アルケマ吉富製、ルペロックス570)0.103質量部を添加するとともに、トルエン21質量部にt-アミルパーオキシイソノナノエート0.205質量部を溶解させた溶液を2時間かけて滴下しながら溶液重合を進行させ、滴下終了後、さらに6時間の熟成を行った。
次に、得られた重合溶液を、バレル温度240℃、回転速度100rpm、減圧度10.3?400hPa(10?300mmHg)、リアベント数1個およびフォアベント数4個(上流側から第1、第2、第3、第4ベントと称する)のベントタイプスクリュー二軸押出機(φ=29.75mm、L/D=30)に、樹脂量換算で2.0kg/時の処理速度で導入し、脱揮を行った。イオン交換水を0.01kg/時の投入速度で各ベントの後ろから、それぞれ投入した。脱揮完了後、押出機内に残された熱溶融状態にある樹脂組成物を押出機の先端から排出し、ペレタイザーによってペレット化して、樹脂組成物(A-1)のペレットを得た。
ペレット(A-1)を構成するアクリル樹脂の重量平均分子量は14万、Tgは125℃であり、熱分解温度は330℃であった。
【0066】
(実施例2)
撹拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管、および滴下ロートを備えた反応容器に、メタクリル酸メチル(MMA)91質量部、N-フェニルマレイミド(PMI)3質量部、N-シクロヘキシルマレイミド(CMI)6質量部、連鎖移動剤として1,4-ナフトキノン0.08質量部、およびトルエン80.5質量部を仕込み、これに窒素ガスを導入しつつ、内容物を105℃まで昇温させた。昇温に伴う還流が始まったところで、重合開始剤としてt-アミルパーオキシイソノナノエート(アルケマ吉富製、ルペロックス570)0.103質量部を添加するとともに、トルエン21質量部にt-アミルパーオキシイソノナノエート0.205質量部を溶解させた溶液を2時間かけて滴下しながら溶液重合を進行させ、滴下終了後、さらに6時間の熟成を行った。
次に、得られた重合溶液を、バレル温度240℃、回転速度100rpm、減圧度10.3?400hPa(10?300mmHg)、リアベント数1個およびフォアベント数4個(上流側から第1、第2、第3、第4ベントと称する)のベントタイプスクリュー二軸押出機(φ=29.75mm、L/D=30)に、樹脂量換算で2.0kg/時の処理速度で導入し、脱揮を行った。その際、別途準備しておいたリン化合物含有溶液を、0.03kg/時の投入速度で第1ベントの後ろから、イオン交換水を0.01kg/時の投入速度で第3ベントの後ろから、それぞれ投入した。リン化合物溶液には、50質量部のリン化合物(PEP-36、ADEKA社製)をトルエン700質量部に溶解させた溶液を用いた。脱揮完了後、押出機内に残された熱溶融状態にある樹脂組成物を押出機の先端から排出し、ペレタイザーによってペレット化して、樹脂組成物(A-2)のペレットを得た。
ペレット(A-2)を構成するアクリル樹脂の重量平均分子量は13万、Tgは125℃であり、熱分解温度は330℃であった。
【0067】
(実施例3)
撹拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管、滴下ロートを備えた反応容器に、MMA45質量部、St40質量部、リン化合物(アデカスタブ2112、ADEKA製)0.05質量部、連鎖移動剤として1,4-ナフトキノン0.08質量部、およびトルエン13質量部を仕込んだ。この反応容器に窒素ガスを導入しながら、105℃まで昇温させ、還流開始したところで、重合開始剤としてt-アミルパーオキシイソノナノエート(アルケマ吉富製、ルペロックス570)0.052部を添加し、同時に、PMI3質量部、CMI12質量部、トルエン35質量部およびt-アミルパーオキシイソノナノエート0.308質量部の混合物の滴下を開始した。この混合物の80質量%を4時間かけて滴下したのち、20質量%をさらに2時間かけて滴下し、還流下、約100℃?115℃で溶液重合を行った。また、滴下開始4時間後に15.4質量部のトルエンを投入し、重合液を希釈した。滴下終了後、さらに2時間の熟成を行った。
次に、得られた重合溶液を、バレル温度240℃、回転速度100rpm、減圧度10.3?400hPa(10?300mmHg)、リアベント数1個およびフォアベント数4個(上流側から第1、第2、第3、第4ベントと称する)のベントタイプスクリュー二軸押出機(φ=29.75mm、L/D=30)に、樹脂量換算で2.0kg/時の処理速度で導入し、脱揮を行った。イオン交換水を0.01kg/時の投入速度で各ベントの後ろから、それぞれ投入した。脱揮完了後、押出機内に残された熱溶融状態にある樹脂組成物を押出機の先端から排出し、ペレタイザーによってペレット化して、樹脂組成物(A-3)のペレットを得た。
ペレット(A-3)を構成するアクリル樹脂の重量平均分子量は17万、Tgは122℃であり、熱分解温度は324℃であった。
【0068】
(実施例4)
攪拌装置、温度センサー、冷却管および窒素導入管を備えた反応釜に、メタクリル酸メチル(MMA)230質量部、2-(ヒドロキシメチル)アクリル酸メチル(MHMA)33質量部、重合溶媒としてトルエン249質量部、リン含有化合物(アデカスタブ2112、ADEKA製)0.14質量部、連鎖移動剤として1,4-ナフトキノン(東京化成製)0.17質量部を仕込み、これに窒素を通じつつ、105℃まで昇温させた。
昇温に伴う還流が始まったところで、重合開始剤としてt-アミルパーオキシイソノナノエート(アルケマ吉富製、商品名:ルペロックス570)0.240質量部を添加するとともに、上記t-アミルパーオキシイソノナノエート0.471質量部とスチレン12質量部を2時間かけて滴下しながら、約105?110℃の還流下で溶液重合を進行させ、さらに4時間の熟成を行った。
次に、得られた重合溶液に、環化縮合反応の触媒(環化触媒)として、酢酸亜鉛無水物0.143重量部を加え、約90?110℃の還流下において2時間、ラクトン環構造を形成するための環化縮合反応を進行させた。
次に、得られた重合溶液を、バレル温度240℃、回転速度100rpm、減圧度10.3?400hPa(10?300mmHg)、リアベント数1個およびフォアベント数4個(上流側から第1、第2、第3、第4ベントと称する)のベントタイプスクリュー二軸押出機(φ=29.75mm、L/D=30)に、樹脂量換算で2.0kg/時の処理速度で導入し、脱揮を行った。イオン交換水を0.01kg/時の投入速度で各ベントの後ろから、それぞれ投入した。脱揮完了後、押出機内に残された熱溶融状態にある樹脂組成物を押出機の先端から排出し、ペレタイザーによってペレット化して、樹脂組成物(A-4)のペレットを得た。
ペレット(A-4)を構成するアクリル樹脂の重量平均分子量は13.5万、Tgは121.5℃であり、熱分解温度は339℃であった。
【0069】
(実施例5)
攪拌装置、温度センサー、冷却管および窒素導入管を備えた反応釜に、メタクリル酸メチル(MMA)230質量部、2-(ヒドロキシメチル)アクリル酸メチル(MHMA)33質量部、重合溶媒としてトルエン249質量部、リン含有化合物(アデカスタブ2112、ADEKA製)0.14質量部、連鎖移動剤として1,4-ナフトキノン(東京化成製)0.17質量部を仕込み、これに窒素を通じつつ、105℃まで昇温させた。
昇温に伴う還流が始まったところで、重合開始剤としてt-アミルパーオキシイソノナノエート(アルケマ吉富製、商品名:ルペロックス570)0.240質量部を添加するとともに、上記t-アミルパーオキシイソノナノエート0.471質量部とスチレン12質量部を2時間かけて滴下しながら、約105?110℃の還流下で溶液重合を進行させ、さらに4時間の熟成を行った。
次に、得られた重合溶液に、環化縮合反応の触媒(環化触媒)として、酢酸亜鉛無水物0.143質量部を加え、約90?110℃の還流下において2時間、ラクトン環構造を形成するための環化縮合反応を進行させた。
次に、得られた重合溶液を、バレル温度240℃、回転速度100rpm、減圧度10.3?400hPa(10?300mmHg)、リアベント数1個およびフォアベント数4個(上流側から第1、第2、第3、第4ベントと称する)のベントタイプスクリュー二軸押出機(φ=29.75mm、L/D=30)に、樹脂量換算で2.0kg/時の処理速度で導入し、脱揮を行った。その際、別途準備しておいたリン化合物含有溶液を、0.03kg/時の投入速度で第1ベントの後ろから、イオン交換水を0.01kg/時の投入速度で第3ベントの後ろから、それぞれ投入した。リン化合物溶液には、50質量部のリン化合物(ADEKA社製、アデカスタブ3010)をトルエン700質量部に溶解させた溶液を用いた。脱揮完了後、押出機内に残された熱溶融状態にある樹脂組成物を押出機の先端から排出し、ペレタイザーによってペレット化して、樹脂組成物(A-5)のペレットを得た。
ペレット(A-5)を構成するアクリル樹脂の重量平均分子量は13.5万、Tgは121.5℃であり、熱分解温度は340℃であった。
・・(中略)・・
【0074】
実施例1?6及び比較例1?3で得られた樹脂組成物に対して、上記特性を評価した結果を表1に示す。表1において、「リン含有化合物1」とは使用したリン含有化合物の1種目を示し、「リン含有化合物2」とは使用したリン含有化合物の2種目を示す。また、表1において、「AD 2112」とはリン化合物(アデカスタブ2112)を示し、「AD PEP-36」とはリン化合物(PEP-36)を示し、「AD 3010」とはリン化合物(アデカスタブ3010)を示し、「AD HP-10」とはリン化合物(アデカスタブHP-10)を示す。さらに、表1において、連鎖移動剤、リン含有化合物1、リン含有化合物2の添加量は、重合系内におけるラジカル重合性モノマーの総量に対する連鎖移動剤、リン含有化合物1、リン含有化合物2それぞれの添加量を示す。
【0075】
【表1】




イ.甲2に記載された発明
上記甲2には、申立人が摘示した記載事項及び上記(b-1)ないし(b-6)の各記載(特に下線部参照)からみて、
「多環芳香族系キノン化合物と(メタ)アクリルモノマーを含む単量体組成物をラジカル重合して得られる主鎖にラクトン環構造、無水グルタル酸構造、グルタルイミド構造、N-置換マレイミド構造、無水マレイン酸構造等の環構造を含む重合体(A)と、亜リン酸エステル類である3価のリン含有化合物(B)をリン原子濃度で10?1000質量ppm含む熱可塑性樹脂組成物。」
に係る発明(以下「甲2発明」という。)が記載されているといえる。

(3)甲3の記載事項及び甲3に記載された発明

ア.甲3の記載事項
甲3には、申立人が申立書第21頁第3行ないし第23頁第5行で摘示するとおりの事項を含めて、以下の事項が記載されている。

(c-1)
「【特許請求の範囲】
【請求項1】
表面の微細凹凸構造と耐熱アクリル系フィルムを含むフィルム。
【請求項2】
前記耐熱アクリル系フィルムのガラス転移温度が110℃以上である請求項1に記載のフィルム。
【請求項3】
前記耐熱アクリル系フィルムが、主鎖に環構造を有する耐熱アクリル系重合体を含む請求項1または2に記載のフィルム。
【請求項4】
前記環構造が、エステル基、イミド基および酸無水物からなる群より選ばれる1種以上を有する請求項3に記載のフィルム。
【請求項5】
前記環構造が、ラクトン環構造、グルタルイミド環構造および無水グルタル酸構造からなる群より選ばれる1種以上である請求項3に記載のフィルム。
【請求項6】
前記環構造が、ラクトン環構造である請求項3に記載のフィルム。
【請求項7】
前記ラクトン環構造が、下記一般式(1)で表わされるラクトン環構造である請求項5または6に記載のフィルム。
【化1】(式及びその説明は省略)
・・(中略)・・
【請求項12】
有機エレクトロルミネッセンス発光装置に用いられる請求項1?11のいずれかに記載のフィルム。
【請求項13】
偏光子保護フィルムである請求項1?11のいずれかに記載のフィルム。
・・(後略)」

(c-2)
「【技術分野】
【0001】
本発明は、液晶ディスプレイや有機エレクトロルミネッセンスディスプレイ等の各種ディスプレイに有用な微細凹凸構造を含むフィルムに関するものである。」

(c-3)
「【発明が解決しようとする課題】
・・(中略)・・
【0012】
本発明は上記の様な事情に着目してなされたものであって、その目的は、光学特性と耐熱性に優れ、反射が小さく、光の取り出し効率が高く、かつソリや残留歪の小さなフィルムを提供することにある。」

(c-4)
「【0024】
<耐熱アクリル系フィルム>
本発明における耐熱アクリル系フィルムは耐熱アクリル系樹脂からなる。該耐熱アクリル系樹脂は耐熱アクリル系重合体を含む。耐熱アクリル系樹脂における耐熱アクリル系重合体の含有率は、好ましくは50質量%以上、より好ましくは70質量%以上、さらに好ましくは80質量%以上、特に好ましくは90質量%以上、最も好ましくは95質量%以上である。
【0025】
なお、本明細書における「樹脂」は「重合体」よりも広い概念である。樹脂は、例えば1種または2種以上の重合体からなってもよいし、必要に応じて、重合体以外の材料、例えば紫外線吸収剤、酸化防止剤、フィラーなどの添加剤、相溶化剤、安定化剤などを含んでいてもよい。
【0026】
また、本発明における「耐熱」とは、ガラス転移温度(Tg)が100℃以上を意味する。より好ましくは110℃以上、さらに好ましくは115℃以上、特に好ましくは120℃以上である。また、上限値は特に限定されないが、成形性等の観点から、好ましくは200℃以下、より好ましくは170℃以下である。
【0027】
前記耐熱アクリル系重合体は、(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位を含むことが好ましく、主鎖に環構造を有することが、耐熱性に加え、低複屈折(光学等方性)を実現させるうえで好ましい。また、本明細書では、主鎖に環構造を有する耐熱アクリル系重合体を含む樹脂を、主鎖に環構造を有する耐熱アクリル系樹脂、または、主鎖に環構造を有するアクリル系樹脂、と記載することがある。
【0028】
前記耐熱アクリル系重合体の主鎖の環構造の導入に際しては、例えば、N-置換マレイミド(シクロヘキシルマレイミド、メチルマレイミド、フェニルマレイミド、ベンジルマレイミドなど)または無水マレイン酸を共重合することによってN-置換マレイミド由来の環構造や無水酸無水物由来の環構造を導入してもよいし、重合後の環化反応により、主鎖にラクトン環構造、グルタル酸無水物構造、グルタルイミド構造、N-置換マレイミド由来の環構造などを導入してもよい。耐熱性からは、前記主鎖の環構造が、エステル基、イミド基および酸無水物からなる群より選ばれる1種以上を有することが好ましく、例えば、ラクトン環構造、環状イミド構造(N-アルキル置換マレイミド由来の環構造やグルタルイミド環など)および環状酸無水物構造(無水マレイン酸由来の環構造やグルタル酸無水物など)が好ましい。樹脂に正の固有複屈折を付与することができ、結果として、該正の複屈折性と、耐熱アクリル系重合体の(メタ)アクリル酸エステル単量体由来の構造による負の複屈折性とが打ち消しあうことになり、延伸しても低複屈折のフィルムが得られるという点では、前記主鎖の環構造は、ラクトン環構造、グルタルイミド環構造および無水グルタル酸構造からなる群より選ばれる1種以上であることが好ましい。これらの中では、波長依存性が小さいなどの光学特性から、主鎖にラクトン環構造を持つものが特に好ましい。
・・(中略)・・
【0032】
前記耐熱アクリル系重合体中に占める前記環構造の含有率は特に限定されないが、通常、5?90質量%であり、10?70質量%が好ましく、10?60質量%がより好ましく、10?50質量%がさらに好ましい。環構造含有率が過度に小さくなると、樹脂を成形して得たフィルムの耐熱性が低下したり、耐溶剤性および表面硬度が不十分となることがある。一方、環構造含有率が過度に大きくなると、樹脂の成形性、ハンドリング性が低下する傾向がある。
・・(中略)・・
【0040】
前記耐熱アクリル系重合体の重量平均分子量は、特に制限されないが、好ましくは10,000?500,000、より好ましくは50,000?300,000である。
【0041】
前記耐熱アクリル系樹脂は熱可塑性を有することが好ましい。耐熱アクリル系樹脂のTg(ガラス転移温度)は、好ましくは100℃以上、より好ましくは110℃以上、さらに好ましくは115℃以上、特に好ましくは120℃以上である。また前記熱可塑性樹脂のTgの上限値は特に限定されないが、成形性等の観点から、好ましくは200℃以下、より好ましくは170℃以下である。
【0042】
前記耐熱アクリル系樹脂は、添加剤を含有していてもよい。添加剤としては、例えば、ヒンダードフェノール系、リン系、イオウ系等の酸化防止剤;耐光安定剤、耐候安定剤、熱安定剤等の安定剤;ガラス繊維、炭素繊維等の補強材;紫外線吸収剤;近赤外線吸収剤;トリス(ジブロモプロピル)ホスフェート、トリアリルホスフェート、酸化アンチモン等の難燃剤;アニオン系、カチオン系、ノニオン系の界面活性剤等の帯電防止剤;無機顔料、有機顔料、染料等の着色剤;有機フィラーや無機フィラー;アンチブロッキング剤;樹脂改質剤;有機充填剤や無機充填剤;可塑剤;滑剤;帯電防止剤;難燃剤;位相差低減剤等が挙げられる。これらの中でも特に紫外線吸収剤は好ましく配合される。
【0043】
耐熱アクリル系樹脂における添加剤の含有割合は、特に限定されないが、好ましくは0?5質量%、より好ましくは0?2質量%、さらに好ましくは0?0.5質量%である。
・・(中略)・・
【0048】
耐熱アクリル系樹脂を製造するには、例えば、オムニミキサー等、任意の適切な混合機で重合体や添加剤をプレブレンドした後、得られた混合物を押出混練すればよい。この場合、押出混練に用いられる混合機は、特に限定されるものではなく、例えば、単軸押出機、二軸押出機等の押出機や加圧ニーダー等、任意の適切な混合機を用いることができる。」

(c-5)
「【0050】
本発明における耐熱アクリル系フィルムのTg(ガラス転移温度)は、100℃以上であることが好ましく、より好ましくは105℃以上、さらに好ましくは110℃以上、さらに一層好ましくは115℃以上、特に好ましくは120℃以上である。また、上限値は特に限定されないが、好ましくは200℃以下、より好ましくは180℃以下、さらに好ましくは170℃以下、特に好ましくは160℃以下である。Tgが100℃より低いと成形後にソリや歪を生じる可能性があり、200℃を超えると成形性に劣る場合がある。
・・(中略)・・
【0053】
本発明における耐熱アクリル系フィルムは、ヘイズが3%以下であることが好ましく、より好ましくは1%以下であり、さらに好ましくは0.5%以下である。ヘイズが3%を超えるフィルムは、透過率が低くなり光学用途に適さないことがある。なおフィルムのヘイズは、例えば後述する実施例に記載の方法で測定することができる。
【0054】
本発明における耐熱アクリル系フィルムは、着色が少なく、250μm厚みあたりのb値が好ましくは0.5以下であり、より好ましくは0.3以下である。なおフィルムのb値は、例えば後述する実施例に記載の方法で測定することができる。
【0055】
本発明における耐熱アクリル系フィルムは、外観欠点が少ないことが好ましい。具体的には、耐熱アクリル系フィルムのフィルム中の欠点の数は、直径が20μm以上の欠点が1000個/m^(2)以下であることが好ましく、500個/m^(2)以下であることがより好ましく、200個/m^(2)以下であることがさらに好ましく、理想的には0個/m^(2)である。外観欠点は、樹脂などの原料由来や製造工程で混入する異物、成形時の気泡や成形時のダイやロール部分でのダイラインやキズなどに起因し、ポリマーフィルタなどによる原料のろ過、製造工程のクリーン化、成形条件の最適化などにより低減することができる。なおフィルムの欠点は、例えば後述する実施例に記載の方法で測定することができる。
【0056】
本発明における耐熱アクリル系フィルムの製造方法は特に限定されず、公知の製法が可能であり、上述した耐熱アクリル系樹脂(熱可塑性重合体や微粒子、その他の添加剤を含む組成物)をフィルム成形することによって得られる。フィルム成形の方法としては、溶融押出法、溶液キャスト法(溶液流延法)、カレンダー法、圧縮成形法など、公知のフィルム成形方法が挙げられる。これらの中でも、溶融押出法、溶液キャスト法(溶液流延法)が好ましい。」

(c-6)
「【実施例】
【0122】
以下、実施例により、本発明をより詳細に説明する。本発明は、以下に示す実施例に限定されない。
【0123】
[ガラス転移温度]
樹脂のガラス転移温度(Tg)は、JIS K7121の規定に準拠して求めた。具体的には、示差走査熱量計(リガク社製「DSC-8230」)を用い、窒素ガス雰囲気下、約10mgのサンプルを常温から200℃まで昇温(昇温速度20℃/分)して得られたDSC曲線から、始点法により評価した。リファレンスには、α-アルミナを用いた。なお、各製造例で作製したフィルムに対するTgの評価も同様に行った。
【0124】
[光線透過率]
フィルムの光線透過率は、分光光度計(島津製作所社製「UV-3100」)を用いて、波長380nmまたは500nmの光に対するフィルムの透過率を測定することで評価した。また全光線透過率は、JIS K7361-1に準拠して測定した。
【0125】
[ヘイズ]
フィルムのヘイズは、濁度計(日本電色工業社製「NDH 5000」)を用いて測定した。
【0126】
[重量平均分子量]
重量平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフィー(GPC)により以下の条件で求めた。
システム:東ソー社製
展開溶媒:クロロホルム(和光純薬工業製、特級)、流量0.6mL/分
標準試料:TSK標準ポリスチレン(東ソー社製「PS-オリゴマーキット12タイプ」)
カラム構成(測定側):ガードカラム(東ソー社製「TSK Guardcolumn SuperH-H」)、分離カラム(東ソー社製「TSK gel Super HM-M」)、2本直列接続
カラム構成(リファレンス側):リファレンスカラム(東ソー社製「TSK gel SuperH-RC」)
・・(中略)・・
【0128】
[色差]
色差(b値)は、測色色差計(日本電色工業社製「ZE 6000」)を用いて測定したフィルムの測定値を基に、フィルムの膜厚を250μmに比例換算した値として算出した。なお、b値とは、JIS Z8729に基づく色相の表示でb*の値を示すものであり、フィルムを標準白色板に重ねることによって測定した10箇所の平均値として求めた。
[欠点数]
フィルム中の欠点の数は、JIS K6718に記載の外観の観察方法に準拠して、フィルムを散乱光下において目視で外観検査し、次に、直径が20μm以上の欠点を倍率20?100倍の顕微鏡下でカウントすることによって測定した。
・・(中略)・・
【0131】
(製造例1)
攪拌装置、温度センサー、冷却管および窒素導入管を備えた内容積1000Lの反応釜に、40質量部のメタクリル酸メチル(MMA)、10質量部の2-(ヒドロキシメチル)アクリル酸メチル(MHMA)、重合溶媒として50質量部のトルエン、および0.025質量部の酸化防止剤(旭電化工業社製「アデカスタブ(登録商標)2112」)を仕込み、これに窒素を通じつつ、105℃まで昇温させた。昇温に伴う還流が始まったところで、重合開始剤として0.05質量部のt-アミルパーオキシイソノナノエート(アルケマ吉富社製「ルペロックス(登録商標)570」)を添加するとともに、0.10質量部のt-アミルパーオキシイソノナノエートを3時間かけて滴下しながら、約105?110℃の還流下で溶液重合を進行させ、さらに4時間の熟成を行った。
【0132】
次に、得られた重合溶液に、環化縮合反応の触媒(環化触媒)として0.05質量部のリン酸2-エチルヘキシル(堺化学工業製「Phoslex A-8」)を加え、約90?110℃の還流下において2時間、環化縮合反応を進行させた後、240℃のオートクレーブにより重合溶液を30分間加熱し、ラクトン環への環化縮合反応をさらに進行させた。
【0133】
次に、得られた重合溶液を、バレル温度240℃、回転速度100rpm、減圧度13.3?400hPa(10?300mmHg)、リアベント数1個およびフォアベント数4個(上流側から第1、第2、第3、第4ベントと称する)、第3ベントと第4ベントとの間にサイドフィーダが設けられており、先端部にリーフディスク型のポリマーフィルター(濾過精度5μm、濾過面積1.5m^(2))が配置されたベントタイプスクリュー二軸押出機(Φ=50.0mm、L/D=30)に、樹脂量換算で45kg/時の処理速度で導入し、脱揮を行った。その際、別途準備しておいた酸化防止剤/環化触媒失活剤の混合溶液を0.68kg/時の投入速度で第1ベントの後ろから、別途準備しておいたUVA溶液を1.25kg/時の投入速度で第2ベントの後ろから、イオン交換水を0.22kg/時の投入速度で第3ベントの後ろから、それぞれ投入した。また前記サイドフィーダからは、スチレン-アクリロニトリル(AS)樹脂ペレット(旭化成ケミカルズ社製「スタイラック(登録商標)AS783」)を投入速度5kg/時で投入した。
【0134】
なお、酸化防止剤/環化触媒失活剤の混合溶液は、50質量部の酸化防止剤(住友化学社製「スミライザー(登録商標)GS」)と、失活剤として35質量部のオクチル酸亜鉛(日本化学産業社製「ニッカオクチクス亜鉛3.6%」)とを、トルエン200質量部に溶解させた溶液を用いた。UVA溶液には、2,4,6-トリス(ヒドロキシフェニル)-1,3,5-トリアジン骨格を有する化合物を含む紫外線吸収剤(BASF社製「チヌビン(登録商標)477」、有効成分80%)37.5質量部をトルエン12.5質量部に溶解させた溶液を用いた。
【0135】
次に、脱揮完了後、押出機内に残された熱溶融状態にある樹脂を押出機の先端からポリマーフィルターにより濾過しながら排出し、ペレタイザーによりペレット化して、主鎖に環構造を有するアクリル重合体を含むアクリル系樹脂(A-1)のペレットを得た。樹脂(A-1)の重量平均分子量は145000、ガラス転移温度(Tg)は126℃であった。
【0136】
得られた樹脂(A-1)を、バリアフライト型スクリューを有するベント付き単軸押出機に30kg/時の処理速度で導入し、ベント口から圧力13.3hPa(10mmHg)で吸引を行いながら溶融混練した。その後、ギアポンプにより、濾過精度5μm、濾過面積0.75m^(2)のリーフディスク型ポリマーフィルターを通して濾過し、濾過後の組成物をTダイ(幅700mm)から温度90℃の冷却ロール上に吐出して、厚さ160μmの押出フィルム(B-1)を得た。このとき、シリンダー、ギアポンプ、ポリマーフィルターおよびTダイの温度は265℃とした。
【0137】
得られた押出フィルムを97mm×97mmに切り出した後、逐次2軸延伸機(東洋精機製作所製「X-6S」)を用いて、ガラス転移温度より15℃高い温度で、800mm/分の速度で縦・横方向(MD・TD方向)の順にそれぞれ2倍になるように逐次2軸延伸を行い、耐熱アクリル系フィルム(C-1)を得た。
フィルム(C-1)の厚さは40μm、ヘイズ(濁度)は0.2%、b値は0.2、ガラス転移温度(Tg)は126℃、面内位相差値Reは0.7nm、厚さ方向位相差値Rthは0.8nm、380nmの光に対する透過率は6.0%、500nmの光に対する透過率は92.1%、欠点の数は1個/m^(2)であった。また、このフィルムのD線、20℃での屈折率は1.51であった。」

イ.甲3に記載された発明
上記甲3には、申立人が摘示した記載事項及び上記(c-1)ないし(c-6)の各記載(特に下線部参照)からみて、
「主鎖にラクトン環構造、グルタルイミド環構造および無水グルタル酸構造からなる群より選ばれる1種以上の環構造を有する重量平均分子量50,000?300,000でTg(ガラス転移温度)は、120℃以上170℃以下である耐熱アクリル系重合体及びリン系酸化防止剤等の添加剤0?0.5質量%を含む耐熱性アクリル系樹脂組成物。」
に係る発明(以下「甲3発明」という。)が記載されているといえる。

(4)甲4の記載事項及び甲4に記載された発明

ア.甲4の記載事項
甲4には、申立人が申立書第23頁第8行ないし第25頁第5行で摘示するとおりの事項を含めて、以下の事項が記載されている。

(d-1)
「【特許請求の範囲】
【請求項1】
紫外線吸収剤(B)をX質量%の含有率で含む熱可塑性樹脂組成物(C)の製造方法であって、
熱可塑性樹脂(A)と前記紫外線吸収剤(B)とを押出機にて溶融混練する工程と、前記溶融混練により形成された熱溶融状態の組成物をポリマーフィルタに導入して濾過する工程と、を含み、
前記ポリマーフィルタへの前記組成物の導入を開始した後、前記ポリマーフィルタ内部の前記組成物の経路が前記組成物により充填されるまで、前記ポリマーフィルタへの前記組成物の導入量を定常状態よりも低くするとともに、当該組成物における前記紫外線吸収剤の含有率をY質量%(ただし、0≦Y≦1.5×X)とし、
その後、前記導入量を定常状態とし、前記含有率をX質量%として、前記熱可塑性樹脂組成物(C)を得る、紫外線吸収剤を含む熱可塑性樹脂組成物の製造方法。
・・(中略)・・
【請求項6】
前記熱可塑性樹脂組成物(C)のクロロホルム溶液(濃度0.4質量%)を光路長1cmの石英セルに収容して吸光度計により測定した、当該溶液が示す波長380nmおよび590nmの光の透過率が、それぞれ10%未満および90%以上である、請求項1?5のいずれかに記載の紫外線吸収剤を含む熱可塑性樹脂組成物の製造方法。
【請求項7】
前記熱可塑性樹脂(A)が主鎖に環構造を有するアクリル樹脂である、請求項1?6のいずれかに記載の紫外線吸収剤を含む熱可塑性樹脂組成物の製造方法。」

(d-2)
「【技術分野】
【0001】
本発明は、紫外線吸収剤を含む熱可塑性樹脂組成物の製造方法に関する。より具体的に、本発明は、熱可塑性樹脂と紫外線吸収剤とを押出機にて溶融混練する工程と、溶融混練により形成された熱溶融状態の組成物をポリマーフィルタに導入して濾過する工程とを含む、熱可塑性樹脂組成物の製造方法に関する。」

(d-3)
「【発明が解決しようとする課題】
【0005】
押出機を用いた溶融混練による、熱可塑性樹脂と紫外線吸収剤とを含む熱可塑性樹脂組成物の製造では、その開始時(押出機の立ち上げ時)において、得られた樹脂組成物に上記黄変とは異なる褐色の変色が生じることがある。そしてこの褐色の変色は、溶融混練により形成した熱溶融状態にある樹脂組成物をポリマーフィルタに導入して濾過する場合に、特に顕著に生じる。このような変色が樹脂組成物に生じると、上記例示した特長が損なわれ、製品として利用することができない。
【0006】
本発明の目的の一つは、熱可塑性樹脂と紫外線吸収剤とを押出機にて溶融混練する工程と、溶融混練により形成された熱溶融状態の熱可塑性樹脂組成物をポリマーフィルタに導入して濾過する工程とを含む、紫外線吸収剤を含む熱可塑性樹脂組成物の製造方法であって、押出機およびポリマーフィルタの立ち上げ時における樹脂組成物の褐色の変色が抑制され、速やかな樹脂組成物の製造立ち上げを達成できる方法の提供にある。」

(d-4)
「【0036】
ポリマーフィルタによる濾過後の樹脂組成物(C)は、任意の工程に供することができる。当該工程は、例えば、濾過後の樹脂組成物(C)を成形する成形工程であり、例えば、ペレット化して樹脂組成物(C)のペレットを製造したり、そのまま溶融成形して、樹脂組成物(C)から構成される任意の形状を有する成形体を製造できる。成形体は、例えばフィルム、シートであり、任意の用途、例えば光学部材としての用途、に使用できる。具体的な例は、位相差フィルム、偏光子保護フィルムなどの光学フィルムである。光学部材としての用途に供する場合、その外観上の欠点あるいは光学的な欠点の少なさが特にメリットとなる。
・・(中略)・・
【0038】
[熱可塑性樹脂(A)]
熱可塑性樹脂(A)は特に限定されない。樹脂(A)は、例えば、・・(中略)・・ポリスチレン、スチレン-メタクリル酸メチル共重合体、スチレン-アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル-ブタジエン-スチレンブロック共重合体などのスチレン単位を構成単位として有するスチレン系樹脂;ポリメタクリル酸メチル(PMMA)などのアクリル樹脂・・(中略)・・である。
【0039】
樹脂組成物(C)または当該組成物(C)をさらに成形して得た成形体を光学部材に使用する場合、樹脂(A)は非晶性の熱可塑性樹脂であることが好ましい。
【0040】
樹脂(A)はアクリル樹脂であってもよく、この場合、光学的透明性に優れる樹脂組成物(C)が得られる。なお、アクリル樹脂は、非晶性の熱可塑性樹脂である。
【0041】
アクリル樹脂は、(メタ)アクリル酸エステル単位および/または(メタ)アクリル酸単位を構成単位として有する樹脂である。アクリル樹脂は、(メタ)アクリル酸エステルおよび/または(メタ)アクリル酸の誘導体に由来する構成単位を有してもよい。アクリル樹脂が有する全構成単位に占める(メタ)アクリル酸エステル単位、(メタ)アクリル酸単位および上記誘導体に由来する構成単位の割合の合計は、通常50モル%以上、好ましくは60モル%以上、より好ましくは70モル%以上である。アクリル樹脂は、構成単位としてこれらの単位を2種以上有していてもよい。
【0042】
(メタ)アクリル酸エステル単位は、例えば、(メタ)アクリル酸メチル、(メタ)アクリル酸エチル、(メタ)アクリル酸n-プロピル、(メタ)アクリル酸n-ブチル、(メタ)アクリル酸t-ブチル、(メタ)アクリル酸n-ヘキシル、(メタ)アクリル酸シクロヘキシル、(メタ)アクリル酸2-エチルヘキシル、(メタ)アクリル酸ベンジル、(メタ)アクリル酸ジシクロペンタニルオキシエチル、(メタ)アクリル酸ジシクロペンタニル、(メタ)アクリル酸クロロメチル、(メタ)アクリル酸2-クロロエチル、(メタ)アクリル酸2-ヒドロキシエチル、(メタ)アクリル酸3-ヒドロキシプロピル、(メタ)アクリル酸2,3,4,5,6-ペンタヒドロキシヘキシル、(メタ)アクリル酸2,3,4,5-テトラヒドロキシペンチル、2-(ヒドロキシメチル)アクリル酸メチル、2-(ヒドロキシメチル)アクリル酸エチル、2-(ヒドロキシエチル)アクリル酸メチルの各単量体に由来する構成単位である。
・・(中略)・・
【0044】
アクリル樹脂は、メタクリル酸メチル(MMA)単位を有することが好ましく、この場合、当該アクリル樹脂を樹脂(A)として含む樹脂組成物(C)および当該組成物(C)をさらに成形して得た成形体の熱安定性が向上する。
【0045】
以下、アクリル樹脂である熱可塑性樹脂(A)について説明する。
【0046】
アクリル樹脂である樹脂(A)は、主鎖に環構造を有していてもよい。すなわち、樹脂(A)は、主鎖に環構造を有するアクリル樹脂であってもよい。この場合、樹脂(A)および当該樹脂(A)を含む樹脂組成物(C)のガラス転移温度(Tg)が高くなり、組成物(C)および当該組成物(C)をさらに成形して得た成形体の耐熱性が向上する。耐熱性が向上した成形体、例えば光学部材およびその1種である光学フィルム、は、液晶表示装置(LCD)などの画像表示装置における光源、電源、回路基板などの発熱部の近傍への配置が容易となる。このような配置の容易さによって、例えば、画像表示装置の設計、デザインの自由度が増す。
【0047】
樹脂(A)が主鎖に環構造を有するアクリル樹脂の場合、樹脂(A)のTgが高くなることで、樹脂組成物(C)の溶融混練温度および成形温度を高くする必要がある。このような場合においても本発明の製造方法では、ポリマーフィルタを用いた溶融濾過により、高温環境において生成したゲルの数を低減でき、樹脂組成物(C)および当該組成物(C)をさらに成形して得た成形体に含まれる異物の数を低減できる。また、押出機への液体の状態でのUVA(B)の供給を併用することにより、樹脂組成物(C)の成形時の黄変、発泡およびUVAのブリードアウトを抑制できる。
【0048】
アクリル樹脂である樹脂(A)が主鎖に有していてもよい環構造の種類は特に限定されないが、例えば、ラクトン環構造、無水グルタル酸構造、グルタルイミド構造、N-置換マレイミド構造および無水マレイン酸構造から選ばれる少なくとも1種である。環構造は、ラクトン環構造、グルタルイミド構造およびN-置換マレイミド構造から選ばれる少なくとも1種が好ましい。
・・(中略)・・
【0064】
ラクトン環構造以外の上記環構造を主鎖に有するアクリル樹脂において、当該樹脂における上記環構造の含有率は特に限定されず、例えば、5?90質量%であり、10?70質量%が好ましく、10?60質量%がより好ましく、10?50質量%がさらに好ましい。
【0065】
ラクトン環構造を主鎖に有するアクリル樹脂において、当該樹脂におけるラクトン環構造の含有率は特に限定されず、例えば、5?90質量%であり、10?80質量%が好ましく、10?70質量%がより好ましく、12?50質量%がさらに好ましい。
【0066】
樹脂(A)が主鎖に環構造を有するアクリル樹脂である場合、当該樹脂における環構造の含有率は、樹脂組成物(C)または当該組成物(C)をさらに成形して得た成形体として所望の特性、例えば、耐熱性、耐溶剤性、表面硬度、成形性ハンドリング性、に応じて制御できる。環構造の含有率が過度に小さいと、所望の耐熱性、耐溶剤性および表面硬度が得られなくなることがある。環構造の含有率が過度に大きいと、成形性およびハンドリング性が低下することがある。
・・(中略)・・
【0073】
樹脂(A)のTgは、例えば80℃以上であり、好ましくは110℃以上、より好ましくは120℃以上である。
【0074】
樹脂(A)の重量平均分子量は、例えば1000?300000であり、好ましくは5000?250000、より好ましくは10000?200000、さらに好ましくは50000?200000である。」

(d-5)
「【0084】
[熱可塑性樹脂組成物(C)]
本発明の製造方法により得た樹脂組成物(C)は、樹脂(A)とUVA(B)とを含む。樹脂組成物(C)におけるUVA(B)の含有率Xは、UVA(B)の種類により異なるが、例えば0.01?5質量%であり、好ましくは0.05?3質量である。樹脂組成物(C)におけるUVA(B)の含有率Xが過度に小さいと、所望の紫外線吸収能が得られずに、紫外線を含む光に曝されることによって樹脂組成物(C)および当該組成物(C)をさらに成形して得た成形体に黄変が生じやすくなる。一方、UVA(B)の含有率Xが過度に大きいと、UVA(B)による黄変の抑制というメリットよりも、樹脂組成物(C)の成形時に発泡が生じたりUVAがブリードアウトするといったデメリットの方が大きくなる。
・・(中略)・・
【0086】
樹脂組成物(C)のTgは、例えば80℃以上であり、好ましくは110℃以上、より好ましくは120℃以上である。Tgが高いほど、樹脂組成物(C)および当該組成物(C)をさらに成形して得た成形体の耐熱性が向上する。画像表示装置に用いる光学部材としては、樹脂組成物(C)のTgは110℃以上が好ましい。
・・(中略)・・
【0093】
樹脂組成物(C)は、熱可塑性樹脂およびUVA(B)以外の材料、例えば添加剤、を含むことができる。添加剤は、例えば、酸化防止剤、耐光安定剤、耐候安定剤、熱安定剤などの安定剤;位相差上昇剤、位相差低減剤、位相差安定剤などの位相差調整剤;ガラス繊維、炭素繊維などの補強材;近赤外線吸収剤;トリス(ジブロモプロピル)ホスフェート、トリアリルホスフェート、酸化アンチモンなどの難燃剤;アニオン系、カチオン系、ノニオン系の界面活性剤を含む帯電防止剤;無機顔料、有機顔料、染料などの着色剤;有機フィラー、無機フィラー、樹脂改質剤、可塑剤、滑剤である。樹脂組成物(C)における添加剤の含有率は、好ましくは5質量%未満、より好ましくは2質量%以下、さらに好ましくは1質量%以下である。
【0094】
これらの添加剤は、任意の時点および方法により樹脂組成物(C)に加えることができる。例えば、工程(i)において、樹脂(A)およびUVA(B)とともに溶融混練すればよい。
【0095】
工程(ii)における溶融濾過後の樹脂組成物(C)は、公知の成形方法、例えば押出成形、ブロー成形、射出成形、により、任意の形状に成形できる。成形後の樹脂組成物(C)の形状は、例えば、ペレット、フィルム、シートである。一度ペレットに成形した後に、さらに成形して、フィルム、シートなどの成形体としてもよい。
【0096】
樹脂組成物(C)および当該組成物(C)をさらに成形して得た成形体の用途は限定されず、例えば、光学部材であり、より具体的な例は、位相差フィルム、偏光子保護フィルムのような光学フィルムである。」

(d-6)
「【実施例】
【0097】
以下、実施例により、本発明をより詳細に説明する。本発明は、以下に示す実施例に限定されない。
【0098】
最初に、本実施例において作製した熱可塑性樹脂組成物の評価方法を示す。
【0099】
[ガラス転移温度(Tg)]
熱可塑性樹脂組成物のガラス転移温度(Tg)は、JIS K7121の規定に準拠して求めた。具体的には、示差走査熱量計(リガク製、DSC-8230)を用い、窒素ガス雰囲気下、約10mgのサンプルを常温から200℃まで昇温(昇温速度20℃/分)して得られたDSC曲線から、始点法により評価した。リファレンスには、α-アルミナを用いた。
【0100】
[重量平均分子量]
熱可塑性樹脂組成物の重量平均分子量Mwは、ゲル浸透クロマトグラフィー(GPC)を用いて、ポリスチレン換算により求めた。測定に用いた装置および測定条件は以下の通りである。
システム:東ソー製GPCシステムHLC-8220
測定側カラム構成:
・ガードカラム(東ソー製、TSKguardcolumn SuperHZ-L)
・分離カラム(東ソー製、TSKgel SuperHZM-M)2本直列接続
リファレンス側カラム構成:
・リファレンスカラム(東ソー製、TSKgel SuperH-RC)
展開溶媒:クロロホルム(和光純薬工業製、特級)
展開溶媒の流量:0.6mL/分
標準試料:TSK標準ポリスチレン(東ソー製、PS-オリゴマーキット)
カラム温度:40℃
【0101】
[透過率]
波長380nmおよび590nmの光に対する熱可塑性樹脂組成物の光線透過率は、得られた樹脂組成物のクロロホルム溶液(濃度0.4質量%)を調製した後、当該クロロホルム溶液を光路長1cmの石英セルに収容し、吸光度計の一種である分光光度計(島津製作所製、UV-3100)を用いて求めた。波長380nmの光の透過率をT380(%)、波長590nmの光の透過率をT590(%)とする。
【0102】
[褐色の変色]
各実施例および比較例において、押出機の先端に取り付けたポリマーフィルタから排出される熱可塑性樹脂組成物の褐色の変色が、押出機およびポリマーフィルタの立ち上げ後、どの程度の時間で抑制されるかを評価した。具体的には、ポリマーフィルタへの樹脂組成物の導入、充填が完了し、当該フィルタの出口より樹脂組成物が吐出され始めてから、褐色味を帯びていない透明な樹脂組成物が2時間以内に得られた場合を「◎」、2時間以上3時間以内に得られた場合を「○」、3時間以上経過した後に得られた場合を「×」とした。より詳細には、ポリマーフィルタから排出された後にペレタイザーによってペレット化した熱可塑性樹脂組成物(樹脂ペレット)について、その褐色味の有無を判定した。
・・(中略)・・
【0104】
(製造例1)
攪拌装置、温度センサー、冷却管および窒素導入管を備えた反応釜に、メタクリル酸メチル(MMA)230質量部、2-(ヒドロキシメチル)アクリル酸メチル(MHMA)33質量部、重合溶媒としてトルエン250質量部、酸化防止剤(ADEKA製、アデカスタブ2112)0.15質量部、およびn-ドデシルメルカプタン0.2質量部を仕込み、これに窒素を通じつつ、105℃まで昇温させた。
【0105】
昇温に伴う還流が始まったところで、重合開始剤としてt-アミルパーオキシイソノナノエート(アルケマ吉富製、商品名:ルペロックス570)0.28質量部を添加するとともに、上記t-アミルパーオキシイソノナノエート0.56質量部とスチレン12質量部とを2時間かけて滴下しながら、約105?110℃の還流下で溶液重合を進行させ、さらに4時間の加温、熟成を行った。
【0106】
次に、得られた重合溶液に、環化縮合反応の触媒(環化触媒)としてリン酸ステアリル(堺化学工業製、Phoslex A-18)0.2質量部を加え、約90?110℃の還流下において2時間、主鎖に位置するラクトン環構造が形成される環化縮合反応を進行させて、重合溶液(a-1)を得た。
・・(中略)・・
【0112】
(実施例1)
製造例1で作製した重合溶液(a-1)を240℃に加熱した多管式熱交換器に通して、ラクトン環構造が形成される環化縮合反応を完結させた。重合溶液(a-1)は、ラクトン環構造を主鎖に有するアクリル樹脂(A-1)を含む。
【0113】
次に、重合溶液(a-1)を、バレル温度250℃、減圧度13.3?400hPa(10?300mmHg)、リアベント数1個およびフォアベント数4個(上流側から第1、第2、第3、第4ベントと称する)、先端部にギアポンプを介してリーフディスク型のポリマーフィルタ(濾過精度5μm、温度270℃)が接続された、ベントタイプスクリュー二軸押出機(L/D=52)に12.5質量部/時(樹脂量換算)の処理速度で導入した。この処理速度にて脱揮を実施し、さらにポリマーフィルタ内部の経路への、アクリル樹脂(A-1)を含む、熱溶融状態にある樹脂組成物(D)の充填を完了させた。実施例1の組成物(D)は紫外線吸収剤を含まない(紫外線吸収剤の含有率Yは0質量%であった)。充填の完了は、ポリマーフィルタの出口から組成物(D)が吐出され始めることにより確認した。
【0114】
充填完了の確認後、重合溶液(a-1)の押出機への導入速度を31.2質量部/時(樹脂量換算)に増大させ、さらに、イオン交換水の第2および第4ベントの前からの投入(それぞれ投入速度0.47質量部/時)、ならびに紫外線吸収剤(B-1);(ADEKA製、アデカスタブ LA-F70)の35質量%トルエン溶液の供給(供給速度0.63質量部/時)を開始した。紫外線吸収剤の溶液は、高圧ポンプを用い、濾過精度1μmのフィルタを通した後に第3ベントの前から供給した。
【0115】
これにより、熱溶融状態にある脱揮された樹脂組成物が、ポリマーフィルタの有効濾過面積1m^(2)あたり58.2kg/時の速度で当該フィルタから連続的に吐出される定常状態となった。吐出された樹脂組成物は連続的にペレタイザーでペレット化して、ラクトン環構造を主鎖に有するアクリル樹脂(A-1)と紫外線吸収剤(B-1)とを含む樹脂組成物(C-1)のペレットを得た。
【0116】
樹脂組成物(C-1)のTgは121℃、重量平均分子量は13.6万であった。樹脂組成物(C-1)における紫外線吸収剤(B-1)の含有率Xは、0.7質量%(=(0.63×0.35)/(0.63×0.35+31.2)×100)であった。樹脂組成物(C-1)のT380は6%、T590は100%であった。
【0117】
実施例1では、含有率Yは0質量%であり、含有率Xに対する含有率Yの比Y/Xは0であった。そして、樹脂組成物(C-1)において褐色の変色の発生が継続する時間の程度は「◎」であった。」

イ.甲4に記載された発明
上記甲4には、申立人が摘示した記載事項及び上記(d-1)ないし(d-6)の各記載(特に下線部参照)からみて、
「主鎖にラクトン環構造、無水グルタル酸構造、グルタルイミド構造、N-置換マレイミド構造および無水マレイン酸構造から選ばれる少なくとも1種の環構造を有する重量平均分子量50000?200000のアクリル樹脂である熱可塑性樹脂(A)、紫外線吸収剤(B)を0.01?5質量%及び酸化防止剤などの添加剤1質量%以下を含むTg120℃以上の熱可塑性樹脂組成物(C)。」
に係る発明(以下「甲4発明」という。)が記載されているといえる。

(5)他の甲号証の記載事項

ア.甲5の記載事項
甲5には、申立人が申立書第25頁第7行ないし中段(グラフ)で指摘したとおりの、「GSY-P101」なる商品名のリン系加工安定剤に係る事項が記載され、他の「P-EPG」又は「PEP-24」なる各商品名のものが経時的に加水分解され、分解フェノール物質を発生させるのに対して、「GSY-P101」なる商品名のもの又は「Irg168」なる商品名のものは、当該分解フェノール物質の経時的発生がないことが記載されている。

イ.甲6の記載事項
上記甲6には、申立人が申立書第26頁上段(「表3」)ないし下段(「図2」)で指摘したとおりの、数種類のリン系酸化防止剤の構造と融点に係る事項及びそれらの耐加水分解性と加工安定性との対応関係に係る事項が記載されている。

ウ.甲7の記載事項
上記甲7には、申立人が申立書第27頁第4行ないし第28頁上段(「Fig.6」)で指摘したとおりの、数種類のリン系酸化防止剤の構造と商品名との対応関係及び各酸化防止剤の経時的な吸水率の変化に係る事項が記載されている。

エ.甲8の記載事項
甲8には、申立人が申立書第28頁下から第12行ないし第29頁上段(「表1」)で摘示するとおりの、スチレン系又はアクリル系の樹脂(組成物)において、「Mw」と「Mn」との比(Mw/Mn)又は「Mz」と「Mw」との比(Mz/Mw)について、押出成形又は射出成形における加工性との関係(【0010】)に係る事項あるいは残留単量体又は低分子量化合物の残存量との関係(「表1」)に係る事項が記載されており、申立人は、「表1」の各実施例における「Mw」と「Mn」との比(Mw/Mn)及び「Mz」と「Mw」との比(Mz/Mw)に基づき、「R値」がそれぞれ1.03?1.43であるとの計算結果を提示している(申立書第29頁中段(表))。

オ.甲9の記載事項
甲9には、申立人が申立書第29頁下段(「表」)で摘示するとおりの、各参考例のスチレン-(メタ)アクリル酸エステル共重合体において、「Mw」と「Mn」との比(Mw/Mn)又は「Mz」と「Mw」との比(Mz/Mw)と残留単量体の残存量又は共重合体のビカット軟化温度・MFRとの関係に係る事項が記載されており、申立人は、「表」の各参考例における「Mw」と「Mn」との比(Mw/Mn)及び「Mz」と「Mw」との比(Mz/Mw)に基づき、「R値」がそれぞれ1.32?1.43であるとの計算結果を提示している(申立書第30頁上段(表))。

カ.甲10の記載事項
甲10には、申立人が申立書第30頁中段(「表」)で摘示するとおりの、重量平均分子量Mwが10.2万?15.5万である各実施例及び各比較例のメタクリル系樹脂において、「Mw」と「Mn」との比(Mw/Mn)又は「Mz」と「Mw」との比(Mz/Mw)と、ガラス転移温度Tg、光弾性係数(絶対値)C_(R)、(メタノール)可溶分率、(メタノール)不溶分のイエローインデックスYI及び680nm(光)透過率並びにフィルム製膜時の汚れとの関係に係る事項が記載されており、申立人は、「表」の各実施例及び比較例における「Mw」と「Mn」との比(Mw/Mn)及び「Mz」と「Mw」との比(Mz/Mw)に基づき、「R値」がそれぞれ1.26?1.49であるとの計算結果を提示している(申立書第30頁下段(表))。
(なお、本甲号証は、本願の出願後に発行された特許公報であるから、特許性(新規性進歩性)の判断における証拠とすることはできない。)

キ.甲11の記載事項
甲11には、申立人が申立書第31頁第3行ないし第13行で指摘したとおりの、酸化防止剤の過大量の使用により金型汚れ及びシルバー(ストリーク)発生による成形不良が発生することが記載されている。

ク.甲12の記載事項
甲12には、申立人が申立書第31頁第16行ないし第32頁第6行で指摘したとおりの、(リン系)酸化防止剤を使用する場合に、適正量以上の使用が必要であることが記載されている。

ケ.甲13の記載事項
甲13には、申立人が申立書第32頁第9行ないし第33頁中段(【表1】)で指摘したとおりの、主鎖に環構造を有する120℃以上の高いTgを有するアクリル樹脂に紫外線吸収剤を添加使用してなる耐熱性樹脂組成物において、樹脂組成物の成形不良を防止するために、紫外線吸収剤として分子量700以上のものを使用すべきことが記載されている。

コ.甲14の記載事項
甲14には、申立人が申立書第33頁下から第4行ないし第34頁下段(「GP」及び「P-1」の化学式)で指摘したとおりの、2種のリン系(ホスファイト系)酸化防止剤につき過酸化物による経時的酸化の傾向が異なることが記載されている。

サ.甲15の記載事項
甲15には、申立人が申立書第35頁第3行ないし第36頁上段(【表1】及び【表2】)で指摘したとおりの、115℃以上130℃未満のTgを有する(メタ)アクリレート-N-置換マレイミド共重合樹脂を含む熱可塑性樹脂組成物において、光弾性係数Cd(×10^(-12)Pa^(-1))が0以上4.5以下であり、好ましくは4.3以下であることが記載されている。

シ.甲16の記載事項
甲16には、申立人が申立書第36頁表下第3行ないし第37頁下段(「表3」)で指摘したとおりの、(メタ)アクリレートと2種のN-置換マレイミドとの共重合樹脂を含む熱可塑性樹脂組成物において、光弾性係数(C)の絶対値が3.0×10^(-12)Pa^(-1)以下であることが記載されている。

ス.甲17の記載事項
甲17には、申立人が申立書第38頁第3行ないし中段(「表」)で指摘したとおりの、ラクトン環構造単位と芳香族単量体由来の構造単位とを有するアクリル系共重合体を主成分とする光弾性係数の絶対値が20×10^(-12)m^(2)/N以下である偏光子保護フィルムが記載され、「実施例1」として、光弾性係数の絶対値が1.3×10^(-12)m^(2)/Nであるフィルムが記載されている。

セ.甲18の記載事項
甲18には、申立人が申立書第38頁下から第5行ないし下から第2行で指摘したとおりの、透明耐熱樹脂中の残存揮発分は好適には1000ppm以下とすべきであり、超過量の残存により、成形時の変質等により着色、発泡及びシルバー(ストリーク発生)などの成形不良の原因になることが記載されている。

2.対比・検討
以下、本件発明と甲1発明ないし甲4発明とをそれぞれ対比して検討を行う。

(1)甲1発明に基づく検討

ア.対比
本件発明と甲1発明とを対比すると、本件発明と甲1発明とは、下記の4点で相違し、その余で一致している。

相違点a-1:本件発明では「有機リン化合物とを含み、」「リン元素の含有量が10?1000質量ppmであ」るのに対して、甲1発明では「酸化防止剤などの添加剤を含む」点
相違点a-2:本件発明では「ガラス転移温度が120℃超160℃以下であ」るのに対して、甲1発明では「熱可塑性樹脂(C)」又はそれを含む「熱可塑性樹脂組成物」のガラス転移温度につき特定されていない点
相違点a-3:本件発明では「分子量300未満のヒンダードフェノール化合物の含有量が300質量ppm以下である」のに対して、甲1発明では「分子量300未満のヒンダードフェノール化合物の含有量」につき特定されていない点
相違点a-4:本件発明では「GPC測定法により測定されるポリメチルメタクリレート換算の重量平均分子量(Mw)、数平均分子量(Mn)、及びZ平均分子量(Mz)より導き出される下記式のR値が1.0?1.5の範囲であ」るのに対して、甲1発明では当該「R値」につき特定されていない点

イ.相違点についての検討
事案に鑑み、まず、上記相違点a-4につき検討し、必要に応じて他の相違点につき検討を行う。

(ア)相違点a-4について
上記相違点a-4につき検討すると、甲1には、アクリル系樹脂の重量平均分子量Mwの範囲(摘示(a-4)【0036】)並びに各実験例(実施例及び比較例)のアクリル系樹脂の重量平均分子量Mw及び数平均分子量Mnの実測値(摘示(a-8)【0139】?【0146】)は記載されているものの、Z平均分子量Mzにつき想起できるような記載はない。
してみると、甲1の記載に基づき、「Mw」と「Mn」との比(Mw/Mn)と「Mz」と「Mw」との比(Mz/Mw)との比{(Mw/Mn)/(Mz/Mw)}である「R値」につき算出することは不可能であるから、上記相違点a-4に係る事項は、実質的な相違点である。
また、上記甲8及び甲9には、それぞれ、各甲号証に係る実験例(実施例、比較例及び参考例)における(メタ)アクリル系樹脂につき、「Mw」と「Mn」との比(Mw/Mn)及び「Mz」と「Mw」との比(Mz/Mw)が個別に記載されており、それらの各比と押出成形又は射出成形における加工性との関係あるいは残留単量体又は低分子量化合物の残存量との関係に係る各事項が開示されてはいるものの、「Mw」と「Mn」との比(Mw/Mn)と「Mz」と「Mw」との比(Mz/Mw)との比{(Mw/Mn)/(Mz/Mw)}である「R値」につき開示されているものではなく、当該「R値」が、メタクリル系樹脂組成物の物性にどのような影響を与える指標であるのかについても、各甲号証の記載に基づき、当業者が認識することができるものではない。(なお、甲10についても同様である。)
さらに、申立人が提示した他の甲号証のいずれを検討しても、当該「R値」に係る事項につき開示されているものとも認められない。
してみると、甲1発明において、「R値」が1.0?1.5の範囲とすることを当業者が想起できるような動機となる事項が存するものとは認められない。
そして、本件特許明細書の発明の詳細な説明の記載(特に実施例)を検討すると、上記I.で説示したとおり、「R値」につき所定範囲外である「実施例7」、「実施例11」及び「実施例12」の場合(本件発明に係る実施例ではない。)に比して、他の実施例の場合にさらに金型汚染性(付着状況)の点で改善されていることが看取できるのであるから、本件発明は、上記「R値」を上記範囲とすることにより、有意な効果を奏しているものと認められる。
したがって、上記相違点a-4に係る事項は、甲1発明において当業者が適宜なし得る事項ということもできない。

(イ)他の相違点について
上記他の相違点a-1ないしa-3については、上記(ア)で説示したとおり、相違点a-4について、実質的な相違点であり、当業者が適宜なし得る事項ということができないのであるから、検討することを要しない。

ウ.小括
以上のとおりであるから、本件発明は、甲1発明、すなわち甲1に記載された発明であるということはできず、また、甲1に記載された発明又は甲1に記載された発明及び他の甲号証に記載された事項の組合せに基づいて、当業者が容易に発明することができたものでもない。

(2)甲2発明に基づく検討

ア.対比
本件発明と甲2発明とを対比すると、本件発明と甲2発明とは、下記の4点で相違し、その余で一致している。

相違点b-1:本件発明では「有機リン化合物とを含」むのに対して、甲2発明では「亜リン酸エステル類である3価のリン含有化合物(B)を・・含む」点
相違点b-2:本件発明では「ガラス転移温度が120℃超160℃以下であ」るのに対して、甲2発明では「重合体(A)」及び「熱可塑性樹脂組成物」のガラス転移温度につき特定されていない点
相違点b-3:本件発明では「分子量300未満のヒンダードフェノール化合物の含有量が300質量ppm以下である」のに対して、甲2発明では「分子量300未満のヒンダードフェノール化合物の含有量」につき特定されていない点
相違点b-4:本件発明では「GPC測定法により測定されるポリメチルメタクリレート換算の重量平均分子量(Mw)、数平均分子量(Mn)、及びZ平均分子量(Mz)より導き出される下記式のR値が1.0?1.5の範囲であ」るのに対して、甲2発明では当該「R値」につき特定されていない点

イ.相違点についての検討
事案に鑑み、まず、上記相違点b-4につき検討し、必要に応じて他の相違点につき検討を行う。

(ア)相違点b-4について
上記相違点b-4につき検討すると、甲2には、各実験例(実施例及び比較例)のアクリル系樹脂の重量平均分子量Mwの実測値(摘示(b-6))は記載されているものの、数平均分子量Mn及びZ平均分子量Mzにつき想起できるような記載はない。
してみると、甲2の記載に基づき、「Mw」と「Mn」との比(Mw/Mn)と「Mz」と「Mw」との比(Mz/Mw)との比{(Mw/Mn)/(Mz/Mw)}である「R値」につき算出することは不可能であるから、上記相違点b-4に係る事項は、実質的な相違点である。
また、相違点b-4は、上記(1)で示した相違点a-4と同一の事項であるから、上記(1)イ.で説示した理由と同一の理由により、上記甲8及び甲9を含めた他の甲号証の記載に基づき、甲2発明において、「R値」が1.0?1.5の範囲とすることを当業者が想起できるような動機となる事項が存するものとは認められない。
そして、本件特許明細書の発明の詳細な説明の記載(特に実施例)を検討すると、上記I.で説示したとおり、「R値」につき所定範囲外である「実施例7」、「実施例11」及び「実施例12」の場合(本件発明に係る実施例ではない。)に比して、他の実施例の場合にさらに金型汚染性(付着状況)の点で改善されていることが看取できるのであるから、本件発明は、上記「R値」を上記範囲とすることにより、有意な効果を奏しているものと認められる。
したがって、上記相違点b-4に係る事項は、甲2発明において当業者が適宜なし得る事項ということもできない。

(イ)他の相違点について
上記他の相違点b-1ないしb-3については、上記(ア)で説示したとおり、相違点b-4について、実質的な相違点であり、当業者が適宜なし得る事項ということができないのであるから、検討することを要しない。

ウ.小括
以上のとおりであるから、本件発明は、甲2発明、すなわち甲2に記載された発明であるということはできず、また、甲2に記載された発明又は甲2に記載された発明及び他の甲号証に記載された事項の組合せに基づいて、当業者が容易に発明することができたものでもない。

(3)甲3発明に基づく検討

ア.対比
本件発明と甲3発明とを対比すると、本件発明と甲3発明とは、下記の4点で相違し、その余で一致している。

相違点c-1:本件発明では「有機リン化合物とを含み、」「リン元素の含有量が10?1000質量ppmであ」るのに対して、甲3発明では「リン系酸化防止剤等の添加剤0?0.5質量%を含む」点
相違点c-2:本件発明では「ガラス転移温度が120℃超160℃以下であ」るのに対して、甲3発明では「Tg(ガラス転移温度)は120℃以上170℃以下である耐熱アクリル系重合体」又はそれを含む「耐熱性アクリル系樹脂組成物」である点
相違点c-3:本件発明では「分子量300未満のヒンダードフェノール化合物の含有量が300質量ppm以下である」のに対して、甲3発明では「分子量300未満のヒンダードフェノール化合物の含有量」につき特定されていない点
相違点c-4:本件発明では「GPC測定法により測定されるポリメチルメタクリレート換算の重量平均分子量(Mw)、数平均分子量(Mn)、及びZ平均分子量(Mz)より導き出される下記式のR値が1.0?1.5の範囲であ」るのに対して、甲3発明では当該「R値」につき特定されていない点

イ.相違点についての検討
事案に鑑み、まず、上記相違点c-4につき検討し、必要に応じて他の相違点につき検討を行う。

(ア)相違点c-4について
上記相違点c-4につき検討すると、甲3には、耐熱性アクリル系重合体の重量平均分子量Mwの範囲(摘示(c-4)【0040】)及び各実験例(実施例及び比較例)のアクリル系樹脂の重量平均分子量Mwの実測値(摘示(c-6))は記載されているものの、数平均分子量Mn及びZ平均分子量Mzにつき想起できるような記載はない。
してみると、甲3の記載に基づき、「Mw」と「Mn」との比(Mw/Mn)と「Mz」と「Mw」との比(Mz/Mw)との比{(Mw/Mn)/(Mz/Mw)}である「R値」につき算出することは不可能であるから、上記相違点c-4に係る事項は、実質的な相違点である。
また、相違点c-4は、上記(1)で示した相違点a-4と同一の事項であるから、上記(1)イ.で説示した理由と同一の理由により、上記甲8及び甲9を含めた他の甲号証の記載に基づき、甲3発明において、「R値」が1.0?1.5の範囲とすることを当業者が想起できるような動機となる事項が存するものとは認められない。
そして、本件特許明細書の発明の詳細な説明の記載(特に実施例)を検討すると、上記I.で説示したとおり、「R値」につき所定範囲外である「実施例7」、「実施例11」及び「実施例12」の場合(本件発明に係る実施例ではない。)に比して、他の実施例の場合にさらに金型汚染性(付着状況)の点で改善されていることが看取できるのであるから、本件発明は、上記「R値」を上記範囲とすることにより、有意な効果を奏しているものと認められる。
したがって、上記相違点c-4に係る事項は、甲3発明において当業者が適宜なし得る事項ということもできない。

(イ)他の相違点について
上記他の相違点c-1ないしc-3については、上記(ア)で説示したとおり、相違点c-4について、実質的な相違点であり、当業者が適宜なし得る事項ということができないのであるから、検討することを要しない。

ウ.小括
以上のとおりであるから、本件発明は、甲3発明、すなわち甲3に記載された発明であるということはできず、また、甲3に記載された発明又は甲3に記載された発明及び他の甲号証に記載された事項の組合せに基づいて、当業者が容易に発明することができたものでもない。

(4)甲4発明に基づく検討

ア.対比
本件発明と甲4発明とを対比すると、本件発明と甲4発明とは、下記の5点で相違し、その余で一致している。

相違点d-1:本件発明では「有機リン化合物とを含み、」「リン元素の含有量が10?1000質量ppmであ」るのに対して、甲4発明では「酸化防止剤などの添加剤1質量%以下を含む」点
相違点d-2:本件発明では「ガラス転移温度が120℃超160℃以下であ」るのに対して、甲4発明では「Tg120℃以上の熱可塑性樹脂組成物(C)」である点
相違点d-3:本件発明では「分子量300未満のヒンダードフェノール化合物の含有量が300質量ppm以下である」のに対して、甲4発明では「分子量300未満のヒンダードフェノール化合物の含有量」につき特定されていない点
相違点d-4:本件発明では「GPC測定法により測定されるポリメチルメタクリレート換算の重量平均分子量(Mw)、数平均分子量(Mn)、及びZ平均分子量(Mz)より導き出される下記式のR値が1.0?1.5の範囲であ」るのに対して、甲4発明では当該「R値」につき特定されていない点
相違点d-5:甲4発明では「紫外線吸収剤(B)を0.01?5質量%・・を含む」のに対して、本件発明では紫外線吸収剤の使用及びその量比につき特定されていない点

イ.相違点についての検討
事案に鑑み、まず、上記相違点d-4につき検討し、必要に応じて他の相違点につき検討を行う。

(ア)相違点d-4について
上記相違点d-4につき検討すると、甲4には、アクリル樹脂である樹脂(A)の重量平均分子量Mwの範囲(摘示(d-4)【0074】)及び各実験例(実施例及び比較例)のアクリル系樹脂の重量平均分子量Mwの実測値(摘示(d-6))は記載されているものの、数平均分子量Mn及びZ平均分子量Mzにつき想起できるような記載はない。
してみると、甲4の記載に基づき、「Mw」と「Mn」との比(Mw/Mn)と「Mz」と「Mw」との比(Mz/Mw)との比{(Mw/Mn)/(Mz/Mw)}である「R値」につき算出することは不可能であるから、上記相違点d-4に係る事項は、実質的な相違点である。
また、相違点d-4は、上記(1)で示した相違点a-4と同一の事項であるから、上記(1)イ.で説示した理由と同一の理由により、上記甲8及び甲9を含めた他の甲号証の記載に基づき、甲4発明において、「R値」が1.0?1.5の範囲とすることを当業者が想起できるような動機となる事項が存するものとは認められない。
そして、本件特許明細書の発明の詳細な説明の記載(特に実施例)を検討すると、上記I.で説示したとおり、「R値」につき所定範囲外である「実施例7」、「実施例11」及び「実施例12」の場合(本件発明に係る実施例ではない。)に比して、他の実施例の場合にさらに金型汚染性(付着状況)の点で改善されていることが看取できるのであるから、本件発明は、上記「R値」を上記範囲とすることにより、有意な効果を奏しているものと認められる。
したがって、上記相違点d-4に係る事項は、甲4発明において当業者が適宜なし得る事項ということもできない。

(イ)他の相違点について
上記他の相違点d-1ないしd-3及びd-5については、上記(ア)で説示したとおり、相違点d-4について、実質的な相違点であり、当業者が適宜なし得る事項ということができないのであるから、検討することを要しない。

ウ.小括
以上のとおりであるから、本件発明は、甲4発明、すなわち甲4に記載された発明であるということはできず、また、甲4に記載された発明又は甲4に記載された発明及び他の甲号証に記載された事項の組合せに基づいて、当業者が容易に発明することができたものでもない。

(5)本件発明に係る対比・検討のまとめ
以上のとおりであるから、本件発明は、甲1ないし甲4に記載された発明であるということはできず、また、甲1ないし甲4に記載された発明又は甲1ないし甲4に記載された発明及び他の甲号証に記載された事項の組合せに基づいて、当業者が容易に発明することができたものであるということもできない。

3.他の請求項に係る発明について
本件特許の請求項2ないし5に係る発明は、いずれも請求項1に係る本件発明を引用しているものであるところ、上記2.でそれぞれ説示したとおりの理由により、本件発明は、甲1ないし甲4に記載された発明であるということはできず、また、甲1ないし甲4に記載された発明又は甲1ないし甲4に記載された発明及び他の甲号証に記載された事項の組合せに基づいて、当業者が容易に発明することができたものであるということもできないから、本件特許の請求項2ないし5に係る発明についても、甲1ないし甲4に記載された発明であるということはできず、また、甲1ないし甲4に記載された発明又は甲1ないし甲4に記載された発明及び他の甲号証に記載された事項の組合せに基づいて、当業者が容易に発明することができたものであるということもできない。

4.取消理由1及び2に係るまとめ
以上のとおり、本件特許の請求項1ないし5に係る発明は、いずれも、甲1ないし甲4に記載された発明であるということはできず、また、甲1ないし甲4に記載された発明又は甲1ないし甲4に記載された発明及び他の甲号証に記載された事項の組合せに基づいて、当業者が容易に発明することができたものであるということもできない。
よって、本件の請求項1ないし5に係る発明についての特許は、いずれも特許法第29条の規定に違反してされたものということはできないから、取消理由1及び2は、いずれも理由がない。

IV.当審の判断のまとめ
以上のとおりであるから、申立人が主張する取消理由1ないし4はいずれも理由がなく、本件の請求項1ないし5に係る発明についての特許は、取り消すことができない。

第5 むすび
以上のとおり、本件特許に係る異議申立において特許異議申立人主張する取消理由はいずれも理由がなく、本件の請求項1ないし5に係る発明についての特許は、取り消すことができない。
ほかに、本件の請求項1ないし5に係る発明についての特許を取り消すべき理由も発見しない。
よって、結論のとおり決定する。
 
異議決定日 2018-03-29 
出願番号 特願2016-226258(P2016-226258)
審決分類 P 1 651・ 536- Y (C08L)
P 1 651・ 121- Y (C08L)
P 1 651・ 537- Y (C08L)
P 1 651・ 113- Y (C08L)
最終処分 維持  
前審関与審査官 松元 洋  
特許庁審判長 加藤 友也
特許庁審判官 橋本 栄和
井上 猛
登録日 2017-05-26 
登録番号 特許第6148781号(P6148781)
権利者 旭化成株式会社
発明の名称 メタクリル系樹脂組成物  
代理人 杉村 憲司  
代理人 神 紘一郎  
代理人 井上 高雄  
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