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審決分類 審判 査定不服 2項進歩性 取り消して特許、登録 H01L
管理番号 1353619
審判番号 不服2018-4709  
総通号数 237 
発行国 日本国特許庁(JP) 
公報種別 特許審決公報 
発行日 2019-09-27 
種別 拒絶査定不服の審決 
審判請求日 2018-04-06 
確定日 2019-08-13 
事件の表示 特願2013-261545「シリコン窒化膜の形成方法」拒絶査定不服審判事件〔平成27年 6月25日出願公開、特開2015-119045、請求項の数(2)〕について、次のとおり審決する。 
結論 原査定を取り消す。 本願の発明は、特許すべきものとする。 
理由 第1 手続の経緯
本願は,平成25年12月18日の出願であって,その手続の経緯は以下のとおりである。
平成29年 4月27日付け 拒絶理由通知書
平成29年 7月 3日 意見書,手続補正書の提出
平成29年12月27日付け 拒絶査定
平成30年 4月 6日 審判請求書,手続補正書の提出
平成31年 1月25日 拒絶理由通知書
平成31年 4月 1日 意見書,手続補正書の提出

第2 原査定の概要
原査定(平成29年12月27日付け拒絶査定)の概要は次のとおりである。

この出願の請求項1ないし8に係る発明は,その出願前に日本国内又は外国において,頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基いて,その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから,特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない。

<引用文献等一覧>
1.米国特許出願公開第2010/0124618号明細書
2.特表2003-526218号公報
3.特開2003-257967号公報
4.特表2009-509039号公報

第3 当審拒絶理由の概要
当審拒絶理由(平成31年1月25日付け拒絶理由)の概要は次のとおりである。

この出願の請求項1ないし7に係る発明は,その出願前に日本国内又は外国において,頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基いて,その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから,特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない。

<引用文献等一覧>
1.米国特許出願公開第2010/0124618号明細書
3.特開2003-257967号公報
5.特開2011-080108号公報

第4 本願発明
本願請求項1及び2に係る発明(以下,それぞれ「本願発明1」及び「本願発明2」という。)は,平成31年4月1日付けの手続補正で補正された特許請求の範囲の請求項1及び2に記載された事項により特定される発明であり,本願発明1及び2は以下のとおりの発明である。

「【請求項1】
原子堆積法(ALD法)により、基板上にシリコン窒化膜(SiN膜)を形成する方法であって、
下記化学式(1)に示すケイ素含有化合物を、20?70℃の気体として供給し、
前記ケイ素含有化合物と、窒化源となるアンモニアと、を用いて、300℃で成膜することを特徴とするシリコン窒化膜の形成方法。
H_(2)-Si?(NCO)_(2) ・・・(1)
【請求項2】
活性化させた前記アンモニアを供給することを特徴とする請求項1に記載のシリコン窒化膜の形成方法。」

第5 引用文献,引用発明等
1 引用文献1について
原査定及び当審拒絶理由に引用された引用文献1(米国特許出願公開第2010/0124618号明細書)には,図面とともに次の事項が記載されている。(下線は当審で付与した。以下同じ。)

「[0002] 1. Field of the Invention
[0003] The present invention generally relates to a method of forming an insulation film by pulse plasma chemical vapor deposition (pulse CVD) or atomic layer deposition (ALD).
[0004] 2. Description of the Related Art
[0005] SiN films used as gate spacers must offer a good coverage and have an etch rate equivalent to or less than thermal oxide films. A general rule of thumb is that the lower the film forming temperature, the better the coverage. However, films formed at low temperature present a problem in that they have a very high wet etching rate (WER). For example, a sequence based on the conventional pulse CVD is shown in FIG. 1(a). A similar pattern is also seen when ALD is used.」
(当審訳:[0002] 1.発明の分野
[0003] 本発明は、一般的に、パルスプラズマ化学気相成長(pulse CVD)又は原子層堆積(ALD)によって絶縁膜を形成する方法に関する。
[0004] 2. 関連技術の説明
[0005] ゲート・スペーサとして使用されるSiN膜は、良好な被覆を提供し、同等の熱酸化物膜よりも小さいエッチングレートを有していなければならない。一般的な経験則は、成膜温度が低いほど、より良好な被覆率である。しかし、低温で形成された膜は、極めて高い湿式エッチング速度(WER)を有するという点で、問題がある。例えば、従来のパルスCVD法に基づいくシーケンスを図1(a)に示す。ALDを使用する場合についても類似のパターンが見られる。)

「[0008] In an embodiment, a method of forming a film comprises: (i) forming a layer of insulation film composed of multiple sub-layers of film on a substrate, each sub-layer being formed by a film-forming cycle based on plasma enhanced CVD (e.g., pulsed PECVD), thermal ALD, or plasma enhanced ALD; and (ii) treating a surface of one or more of the multiple sub-layers of film on the substrate by a reforming cycle using a reforming gas excited by a plasma, wherein the reforming cycle is implemented between consecutive film-forming cycles either once or multiple times until the layer of insulation film is formed. The sub-layer refers to a layer or layers formed by one film-forming cycle.」
(当審訳:[0008] 実施形態では、膜を形成する方法は、以下を含む:(i)基板を含み、各サブ層は、プラズマ強化されたCVD(例えば、PECVD)、熱ALD、プラズマ増強ALDに基づく膜形成サイクルによって形成された膜の複数の層により構成された絶縁膜の層を形成する工程と、(ii)プラズマにより励起された改質ガスを用いて改質、改質サイクルは、1回の絶縁膜の層が形成されるまで、複数回の連続膜形成サイクル間で実現されることにより、基板上の膜の複数の副層のうちの1つまたは複数の表面を処理する。サブ層が1回の成膜サイクルで形成される層を意味する。実施形態では、膜を形成するための方法は、以下を含む:(i)基板を含み、各サブ層は、プラズマ強化されたCVD(例えば、PECVD)に基づくフィルム形成サイクルによって形成される、熱A LD、プラズマ増強ALD膜の複数の層により構成された絶縁膜の層を形成する工程と、(ii)プラズマにより励起された改質ガスを用いて改質、改質サイクルは、1回の絶縁膜の層が形成されるまで複数回の連続膜形成サイクル間で実現されることにより、基板上の膜の複数のサブ層のうちの1つまたは複数の表面を処理する。サブ層が1回の成膜サイクルで形成される層を意味する。)

「DETAILED DESCRIPTION
[0026] The embodiments presented herein include those specified below. It should be noted, however, that the present invention is not at all limited to these embodiments:
[0027] 1) A method of forming a film, wherein said method is characterized in that a film forming cycle based on pulse PECVD, ALD or PEALD is repeated multiple times to form a single layer of insulation film, while a reforming cycle is implemented in the aforementioned process, either once or multiple times per each film forming cycle, by treating the surface of formed film using a treating gas that has been activated by a plasma.
[0028] 2) A method according to 1), wherein a purge cycle is provided between the film forming cycle and reforming cycle.
[0029] 3) A method according to 1) or 2), wherein the treating gas is constituted by one or more types of gases selected from the group that includes one or more type of H_(2), NH_(3), O_(2), N_(2)O, CO_(2), Ar, Xe and N_(2).
[0030] 4) A method according to any one of 1) to 3), wherein the insulation film is constituted by a silicon compound.
[0031] 5) A method according to 3), wherein the insulation film is SiO, SiN, SiCN, SiC, SiON, SiOCN, SiCN, SiBN or SiBO.
[0032] 6) A method according to any one of 1) to 5), wherein the precursor supplied in the film forming cycle based on pulse PECVD, ALD or PEALD is one type of material, or two or more types of materials combined together, selected from the group that includes materials belonging to the aminosilane or organic silane group.」
(当審訳:詳細な説明
[0026] 本明細書で提示される実施形態は、以下のものが挙げられる。しかしながら、本発明はこれらの実施例に何ら限定されるものではないことに留意すべきである。
[0027] 1)膜を形成する方法において、前記方法は、パルスPECVD、ALDまたはPEALDの成膜サイクルを複数回反復して、単層の絶縁膜を形成し、改質サイクルによって、成膜サイクル当たり1回もしくは複数回のいずれかで、形成された膜の表面をプラズマにより活性化した処理ガスを用い処理する方法。
[0028] 2)前記成膜サイクルおよび改質サイクルの間にパージサイクルが設けられている1)に記載の方法。
[0029] 3)前記処理ガスは、H_(2)、NH_(3)、O_(2)、N_(2)O、CO_(2)、Ar、Xe及びN_(2)の一つまたはそれ以上の型を含むグループから選択された1種以上のガスから構成されている、1)または2)に記載の方法。
[0030] 4)前記絶縁膜は、シリコン化合物から構成されている、1)?3)のいずれかに記載の方法。
[0031] 5)前記絶縁膜は、SiO_(2)、SiN、SiCN、SiC、SiON、SiOCN、SiCN,SiBNまたはSiBOである、3)記載の方法。
[0032] 6)パルスPECVD、ALDまたはPEALDの成膜サイクルで供給される前駆体は、アミノシラン又は有機シランに属する材料を含む群から選択される、1種の材料又は2種以上の材料の組み合わせである、1)?5)のいずれかに記載の方法。)

「[0040] Representative conditions of the reforming cycle in the embodiment in 1) above are (although are not limited thereto), for example, treating gas (for example H_(2)) flow rate range of approx. 100 to 2000 sccm (preferably 100-500 sccm), range of treating time (reforming treatment; where the treating gas supply and RF application overlap) of approx. 1 to 10 sec (preferably 1-3 sccm), pressure range of approx. 50 to 2000 Pa (preferably 100-800 Pa), and RF power range of approx. 100 to 1000 W (preferably 100-500 W). Also, preferably the RF application for reforming is stronger (e.g., 1.5 to 3 times higher) than the RF application for film forming in pulse CVD and the RF application for reaction process in ALD. The temperature is approx. 0-600℃. (preferably 200-550℃.).」
(当審訳:[0040] 上記1)の形態では改質サイクルの代表的な条件は、(これに限定されるものではないが)、例えば、処理ガス(例えばH_(2))の流量範囲は約100?2000sccm(好ましくは100-500sccm)、処理時間(改質処理である処理ガスの供給及びRFの印加が重なる)の範囲が約1?10sec(好ましくは1-3sccm)程度、圧力範囲が50?2000Pa(好ましくは100-800Pa)、およびRF電力の範囲が約100?1000W(好ましくは100?500W)、改質のためのRFパルスは、CVDでの成膜のためのRFやALDでの反応プロセスのためのRFよりも強い(例えば、1.5から3倍)。温度は約0?600℃(好ましくは200?550℃)である。)

「[0049] In an embodiment of the present invention, film forming materials belonging to the aminosilane group such as HEAD (Si_(2)[NHC_(2)H_(6)]_(6)), 3DMASCl (Si[N(CH_(3))_(2)]_(3)Cl), 3EMAS (H_(2)Si[N(C_(2)H_(5))CH_(3)]_(3)), 4DMAS (Si[N(C_(2)H_(6))_(2)]_(4)), 4DEAS (Si[N(C_(2)H_(6))_(2)]_(4)), etc., can be used favorably. 4MS ((CH_(3))4SiH_(3)), 2ES ((C_(2)H_(5))_(2)SiH_(2)), phenyl-SiH_(3), cyclohexyl-SH_(3) and other materials belonging to the organic silane group can also be used. Other materials that can be used include SiH_(4), Si_(2)H_(6), TSA ([SiH_(3)]_(3)N), HCDS (Si_(2)Cl_(6)), Si_(3)H_(8), TICS (Si[NCO]_(4)), TBOS (Si[OtBu]_(3)OH), TDMHyS (Si[NHMe_(2)]_(4)), etc. In the above, any one type of film forming material may be used alone, or two or more types of materials may be combined together.
[0050] In an embodiment of the present invention, the treating gas may be N_(2), H_(2), O_(2), NH_(3), CH_(3), CO, C_(2)H_(6), CO_(2), N_(2)O, Ar, Xe, B_(2)H_(6), etc. (any one type selected from the foregoing may be used alone, or two or more types may be combined together), to form such films as SiN, SiO, SiON, SiCN, SiOCN, SiCON, SiBN, SiBO, etc.
[0051] Sequences in other embodiments are shown in FIG. 5 (1) to (6) and FIG. 6 (7), (8).
[0052] (1) Pulse CVD: treating gas and CVD reactant gas: NH_(3); the reforming RF application is stronger than the film-forming RF application (cycle frequency=1:1; "cycle frequency=1:x" refers to x times of reforming cycle per one time of film-forming cycle).
[0053] (2) ALD deposition process: supplying the reforming gas and the reactant gas begins at the same time; the reforming RF application is stronger than the reactant RF application (cycle frequency=1:1).
[0054] (3) ALD deposition process: the reforming gas and reforming RF application are in the same pulse; the reforming RF application is stronger than the reactant RF application (cycle frequency=1:1).」
(当審訳:[0049] 本発明の実施例では、HEAD(Si_(2)[NHC_(2)H_(6)]_(6))、3DMASCl(Si[N(CH_(3))_(2)]_(3)Cl),3EMAS(Si[N(C_(2)H_(5))CH_(3)]_(3))、4DMAS(Si[N(C_(2)H_(6))_(2)]_(4))、4DEA(Si[N(C_(2)H_(6))_(2)]_(4))等のアミノシラングループに属する成膜材料を好適に使用することができる。有機シラン基に属する4MS((CH_(3))_(4)SiH_(3))、2((C_(2)H_(5))_(2)SiH_(2))、フェニルSiH_(3)、シクロヘキシルSH_(3)および他の材料も使用することができる。使用できる他の物質は、SiH_(4)、Si_(2)H_(6)、TSA([SiH_(3)]_(3)N)、HCDS(Si_(2)Cl_(6))、Si_(3)H_(8)、TICS(Si[NCO]_(4))、TBOS(Si[OtBu]_(3)OH)、TDMHyS(Si[NHMe_(2)]_(4))などが挙げられる。このように、いずれか1つのタイプのフィルム形成材料は、単独で用いてもよく、2種類以上の材料を組み合わせてもよい。
[0050] 本発明の実施形態では、SiN、SiO、SiON、SiCN、SiOCN、SiCON、SiBN、等の膜を形成する処理ガスは、N_(2)、H_(2)、O_(2)、NH_(3)、CH_(3)、CO、CO_(2)、N_(2)O、Ar、Xe、B_(2)H_(6)などであってもよい(上記から選ばれた何れか1種を単独で用いてもよく、2種以上が併用されてもよい)。
[0051] 他の実施形態ではシーケンスは、図5に示す(1)?(6)及び図6の(7)、(8)である。
[0052] (1)パルスCVDのガス及びCVDの反応ガス:NH_(3);改質RFを成膜RFより強くする(サイクル周波数=1:1;”サイクル周波数=1:x”は、xは成膜サイクルの1回当たりの改質サイクルの回数を意味する)。
[0053] (2)ALD堆積工程:改質ガスと反応ガスの供給を同時に開始し、改質用RFは、反応用RFよりも強い(サイクル周波数=1:1)。
[0054] (3)ALD成膜工程:改質ガスと改質用RFは、同一のパルスである。改質用RFは反応用RFよりも強い(サイクル周波数=1:1)。)

上記記載から,引用文献1には,以下の発明(以下,「引用発明1」という。)が記載されている。

「原子層堆積(ALD)によって基板上に絶縁膜を形成する方法であって,
成膜材料として,HEAD(Si_(2)[NHC_(2)H_(6)]_(6)),3DMASCl(Si[N(CH_(3))_(2)]_(3)Cl),3EMAS(Si[N(C_(2)H_(5))CH_(3)]_(3)),4DMAS(Si[N(C_(2)H_(6))_(2)]_(4)),4DEA(Si[N(C_(2)H_(6))_(2)]_(4))等のアミノシラングループ,もしくは,有機シラン基に属する4MS((CH_(3))_(4)SiH_(3)),2((C_(2)H_(5))_(2)SiH_(2)),フェニルSiH_(3),シクロヘキシルSH_(3)およびSiH_(4),Si_(2)H_(6),TSA([SiH_(3)]_(3)N),HCDS(Si_(2)Cl_(6)),Si_(3)H_(8),TICS(Si[NCO]_(4)),TBOS(Si[OtBu]_(3)OH),TDMHyS(Si[NHMe_(2)]_(4))を,単独もしくは複数種類組み合わせ使用し,
処理ガスとして,N_(2),H_(2),O_(2),NH_(3),CH_(3),CO,CO_(2),N_(2)O,Ar,Xe,B_(2)H_(6)などを使用し,
処理温度を約0?600℃(好ましくは200?550℃)とし,
SiN,SiO,SiON,SiCN,SiOCN,SiCON,SiBN,等の膜を形成する方法。」

2 引用文献2について
原査定に引用された引用文献2(特表2003-526218号公報)には,図面とともに次の事項が記載されている。

「【0001】
発明の分野
本発明は、一般的に、集積回路における層を形成すること、そしてより詳細には傾斜された不純物濃度を有する薄膜を堆積することに関する。」

「【0048】
次いで、第1化学種が、調製された堆積基板上に吸着される。例示される実施形態において、第1化学種は、ケイ素含有化学種を含み、そしてケイ素含有化学種の自己終結単層(self-terminating monolayer)を生じる少なくとも1つの他のリガンドを含む。例えば、酸化ケイ素の堆積のためのケイ素ソースガスとしては、以下が挙げられ得る:式Si_(m)L_(2m+2)のシラン(ここで、mは1?3の整数である);式Si_(y)O_(y-1)L_(2y+2)のシロキサン(ここで、yは2?4の整数である);および式Si_(y)(NH)_(y-1)L_(2y+2)のシラザン(silazanes)(ここで、yは2?4の整数である)。これらの式において、各Lは独立して、H、F、Cl、Br、I、アルキル、アリール、アルコキシ、ビニル(-CH=CH_(2))、シアノ(-CN)、イソシアネート(-NCO)、アミノ、シリル(H_(3)Si-)、アルキルシリル、アルコキシシリル、シリレンまたはアルキルシロキサンであり得、ここでアルキルおよびアルコキシ基は、直鎖または分枝鎖であり得、そして少なくとも1つの置換を含み得る。揮発性シラノールおよび環状ケイ素化合物は、他の好適なケイ素ソース化合物の例である。
【0049】
これらのケイ素化合物の中でも、好ましくはシランおよびシラザンが、純粋な窒化ケイ素の堆積のために使用され、何故ならばシロキサンは相当に強いSi-O結合を有するからである。ケイ素化合物は、例えばGelest,Inc.(William Leigh Drive, Tullytown, PA 19007-6308, United States of America)から購入され得る。
【0050】
最も好ましくは、ケイ素ソースガスは、キャリアガスフローへ注入されるジクロロシラン(DCS)またはトリクロロシラン(TCS)を含む。好ましいリアクターにおいて、ケイ素ソースガスが、約10sccm?500sccm、より好ましくは約100sccm?300sccmの速度で流される。ケイ素ソースガスは、約0.1秒?1秒間、好ましい温度および圧力条件下で、そしてより好ましくは約0.3秒?0.7秒間、維持される。ケイ素の単層は、クロリドテイルまたはリガンドで終結されたシリコン基板表面上に化学吸着する(chemisorbs)。表面終結は、望ましくは、ケイ素ソースガスおよびキャリアガスとの更なる反応を阻害する。」

「【0054】
不純物ソースガスがまた、交互プロセスでサイクルの少なくとも1つへ提供される。示される誘電体実施形態において、不純物は、好ましくは、窒素を含み、そして不純物ソースガスは、好ましくは、交互プロセスに添加されるアンモニア(NH_(3))またはヒドラジン(N_(2)H_(4))を含み得る。アンモニアおよびヒドラジンの両方は、かなり反応性のガスであり、それらを低温ALDプロセッシングに好適にする。以下の図9?13の開示される実施形態を考慮して、1実施形態において、アンモニアが、ケイ素フェーズに続いて、異なるアンモニアフェーズ(各々は、アンモニアパルスおよびパージパルスを含む)で添加される。アンモニアフェーズは、徐々にオキシダントソースガスフェーズを置換し、例えば10サイクル毎に1回、徐々に他のサイクル毎に1回へ増加させ、そして好ましくはオキシダントフェーズの完全な置換で終わる。従って、交互プロセスは、酸化ケイ素を堆積することから始まり(ケイ素およびオキシダントフェーズを交互させることによる);プロセスの中間部分における窒素レベルを増加させながら、傾斜(graded)シリコンオキシニトリドを堆積させ(窒素そして特にアンモニアフェーズでオキシダントフェーズの増加部分を徐々に置換することによる);そして、所望の誘電体厚みが到達されるまで、交互プロセスが窒化ケイ素を堆積させる(ケイ素およびアンモニアフェーズを交互させることによる)。
【0055】
しかし、例示される実施形態において、アンモニアが酸素フェーズへ添加される。異なる量のNH_(3)が、プロセスの間中、異なるオキシダントソースガスパルスへ添加される。従って、所望の量の窒素が、二酸化ケイ素の各単層へ選択的に組み込まれ得、そしてシリコンオキシニトリド層が、調整された窒素含有量プロフィールで生じる。」

3 引用文献3について
原査定及び当審拒絶理由に引用された引用文献3(特開2003-257967号公報)には,図面とともに次の事項が記載されている。

「【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、膜形成材料、膜形成方法、及び素子に関する。」

「【0011】
【課題を解決するための手段】前記の課題に対する研究を鋭意推し進めて行く中に、本発明者は、Si源としてSi(NCO)_(x)H_(4-x)(但し、xは1?4の整数)を用いてCVDにより作成した膜は、炭素や窒素などの不純物の混入が殆ど問題にならず、高純度なものであり、かつ、非晶質なものであって、ゲート酸化膜として高性能なものであることを見出すに至った。」

「【0021】
【発明の実施の形態】本発明になる膜形成材料(特に、CVDにより形成する為の膜形成材料)は、Zr,Hf,Lnの群の中から選ばれる一つ又は二つ以上の元素、Si、及びOが用いられて構成されてなるゲート酸化膜を形成する為の膜形成材料であって、前記ゲート酸化膜におけるSi源としてSi(NCO)_(x)H_(4-x)(但し、xは1?4の整数)が用いられるものである。特に、(i-O-C_(3)H_(7))4Zr,(t-O-C_(4)H_(9))_(4)Zr,(DPM)_(4)Zr,(Me_(2)N)_(4)Zr,(Et_(2)N)_(4)Zr,(Et(Me)N)_(4)Zr,(i-O-C_(3)H_(7))_(4)Hf,(t-O-C_(4)H_(9))_(4)Hf,(DPM)_(4)Hf,(Me_(2)N)_(4)Hf,(Et_(2)N)_(4)Hf,(Et(Me)N)_(4)Hf,(DPM)_(3)Ln,Ln[N(SiMe_(3))_(2)]_(3),[C_(5)H_(5)]_(3)Ln,[(CH_(3))C_(5)H_(4)]_(3)Ln,[(C_(2)H_(5))C_(5)H_(4)]_(3)Ln,[(i-C_(3)H_(7))C_(5)H_(4)]_(3)Ln,[(n-C_(4)H_(9))C_(5)H_(4)]_(3)Lnの群の中から選ばれる一つ又は二つ以上と、Si(NCO)_(x)H_(4-x)(但し、xは1?4の整数)とを具備する。中でも、(Et_(2)N)_(4)Zr,(Et_(2)N)_(4)Hf,Ln[N(SiMe_(3))_(2)]_(3)の群の中から選ばれる一つ又は二つ以上と、Si(NCO)_(4)とを具備する。これらの化合物は、通常、溶媒中に入れられている。」

「【0041】
【実施例20?24】実施例1において、Si(NCO)_(4)の代わりにHSi(NCO)_(3),H_(2)Si(NCO)_(2)を用いて同様に行った。」

「【0048】図2の装置を用い、Pr[N(SiMe_(3))_(2)]_(3)が0.1mol/lとなるようにデカンに溶解した溶液を原料容器1aに入れ、又、Si(NCO)_(4)が0.1mol/lとなるようにデカンに溶解した溶液を原料容器1bに入れ、流量制御器6を通して気化器7に送った。尚、Pr[N(SiMe_(3))_(2)]_(3)が輸送されて来る気化器7では190℃に、Si(NCO)_(4)が輸送されて来る気化器7では50℃に設定されていて、これにより気化される。
【0049】気化された原料はキャリアガスと共に配管を経て分解反応炉3に導入される。尚、この時、基板4は350℃に加熱されている。」

4 引用文献4について
原査定に引用された引用文献4(特表2009-509039号公報)には,図面とともに次の事項が記載されている。

「【0001】
発明の分野
[0001]本発明の実施形態は、一般的には、製造プロセスに関し、より詳細には、基板製造前、基板製造中又は基板製造後のハードウエア又は基板のための処理プロセスに関する。」

「【0015】
[0017]前処理ガスは、堆積プロセスが開始する前に汚染物質を更に減少させるためにチャンバへ加えることができる(ステップ102)。前処理ガスは、一般的には、続いてのステップ104の堆積プロセスを考慮して選択される。前処理ガスは、反応ガスとキャリヤガスを含有するのがよく、窒素、アルゴン、ヘリウム、水素、酸素、オゾン、水、アンモニア、シラン、ジシラン、ジボラン、それらの誘導体、それらのプラズマ、又はそれらの組合わせが挙げられる。一例において、前処理ガスは、酸化物質(例えば、酸化ハフニウム、酸化アルミニウム、酸化シリコン)、ケイ酸塩物質(例えば、ケイ酸ハフニウム又はケイ酸ジルコニウム)又はアルミン酸塩物質(例えば、アルミン酸ハフニウム)を堆積させる前に酸化ガス、例えば、オゾン又は水蒸気を含有するのがよい。他の例において、前処理ガスは、窒化物質、例えば、窒化シリコン又は酸窒化シリコンハフニウムを堆積させる前に窒化ガス、例えば、アンモニア、窒素、又は窒素プラズマを含有するのがよい。ある例において、前処理ガスは、窒素、アルゴン、ヘリウム、水素、フォーミングガス、又はそれらの組合わせを含有する。」

「【0019】
[0021]ステップ104の間、堆積プロセスをプロセスチャンバ内で行い、基板上に物質を形成する。堆積プロセスは、気相堆積プロセス、例えば、ALDプロセス又はCVDプロセスであってもよく、プラズマ増強型ALD(PE-ALD)プロセス、プラズマ増強型CVD(PE-CVD)プロセス、パルスCVDプロセス、又はそれらの組合わせが挙げられる。一例において、ALDプロセスは、基板を金属前駆物質と酸化ガスに連続してさらして、金属酸化物質を形成する。他の例において、ALDプロセスは、基板を金属前駆物質と、酸化ガスと、シリコン前駆物質と、その酸化ガスに連続してさらして、金属ケイ酸塩物質を形成する。
【0020】
[0022]堆積ステップの間に堆積される物質は、誘電物質、バリヤ物質、導電物質、核形成/シード物質又は接着物質であってもよい。一実施形態において、堆積物質は、酸素及び/又は窒素と少なくとも一つの追加元素、例えば、ハフニウム、シリコン、タンタル、チタン、アルミニウム、ジルコニウム、ランタン、又はそれらの組合わせであるのがよい。例えば、誘電物質は、酸化ハフニウム、酸化ジルコニウム、酸化タンタル、酸化アルミニウム、酸化ランタン、酸化チタン、酸化シリコン、窒化シリコン、それらの酸窒化物(例えば、HfO_(x)N_(y))、それらのケイ酸塩(例えば、HfSi_(x)O_(y))、それらのアルミン酸塩(例えば、HfAl_(x)O_(y))、それらのシリコン酸窒化物(例えば、HfSi_(x)O_(y)N_(z))、それらの誘導体、又はそれらの組合わせを含有するのがよい。一例において、誘電物質は、種々の組成の多層を含有するのがよい。例えば、ラミネート膜は、酸化シリコンを酸化ハフニウムに堆積させてケイ酸ハフニウム物質を形成することによって形成されるのがよい。ケイ酸ハフニウム上に第三層の酸化アルミニウムを堆積させて、更にケイ酸ハフニウムアルミニウム物質を与えることができる。」

「【0042】
[0044]シリコン含有物質(例えば、ケイ酸塩)を堆積させるのに有用な例示的なシリコン前駆物質としては、シラン、アルキルアミノシラン、シラノール、又はアルコキシルシランが挙げられる。シリコン前駆物質としては、(Me_(2)N)_(4)Si、(Me_(2)N)_(3)SiH、(Me_(2)N)_(2)SiH_(2)、(Me_(2)N)SiH_(3)、(Et_(2)N)_(4)Si、(Et_(2)N)_(3)SiH、(MeEtN)_(4)Si、(MeEtN)_(3)SiH、Si(NCO)_(4)、MeSi(NCO)_(3)、SiH_(4)、Si_(2)H_(6)、SiCl_(4)、Si_(2)Cl_(6)、MeSiCl_(3)、HSiCl_(3)、Me_(2)SiCl_(2)、H_(2)SiCl_(2)、MeSi(OH)_(3)、Me_(2)Si(OH)_(2)、(MeO)_(4)Si、(EtO)_(4)Si、又はそれらの誘導体が挙げられるのがよい。シリコン前駆物質に有用な他のアルキルアミノシラン化合物としては、(RR’N)_(4-n)SiH_(n)(ここで、R又はR’は、独立して、水素、メチル、エチル、プロピル又はブチルであり、n=0-3)が挙げられる。他のアルコキシルシランは、一般化学式(RO)_(4-n)SiL_(n)(ここで、R=メチル、エチル、プロピル、又はブチル、L=H、OH、F、Cl、Br、又はI及びそれらの混合物)によって記載されるのがよい。好ましくは、本明細書の堆積プロセスの間に用いられるシリコン前駆物質としては、(Me_(2)N)_(3)SiH、(Et_(2)N)_(3)SiH、(Me_(2)N)_(4)Si、(Et_(2)N)_(4)Si、又はSiH_(4)が挙げられる。例示的窒素前駆物質としては、アンモニア(NH_(3))、窒素(N_(2))、ヒドラジン(例えば、N_(2)H_(4)又はMeN_(2)H_(3))、アミン(例えば、Me_(3)N、Me_(2)NH、又はMeNH_(2))、アニリン(例えば、C_(6)H_(5)NH_(2))、有機アジド(例えば、MeN_(3)又はMe_(3)SiN_(3))、無機アジド(例えば、NaN_(3)又はCp_(2)CoN_(3))、ラジカル窒素化合物(例えば、N_(3)、N_(2)、N、NH、又はNH_(2))、それらの誘導体、又はそれらの組合わせが挙げられてもよい。ラジカル窒素化合物は、熱、熱線、又はプラズマによって生成させることができる。」

5 引用文献5について
当審拒絶理由に引用された引用文献5(特開2011-080108号公報)には,図面とともに次の事項が記載されている。

「【技術分野】
【0001】
本発明は、トリイソシアネートシラン(HSi(NCO)_(3))を含有してなる化学気相成長用原料、及び該原料を用いて化学気相成長法によりケイ素含有薄膜を形成する方法に関する。」

「【発明が解決しようとする課題】
【0010】
本発明の目的は、効率よく、良質なケイ素含有薄膜に転化できる化学気相成長用原料及び該化学気相成長用原料を用いて、化学気相成長法によりケイ素含有薄膜を形成する方法を提供することにある。」

「【発明を実施するための形態】
【0016】
本発明の化学気相成長用原料は、HSi(NCO)_(3)の化学式で表されるケイ素化合物であるトリイソシアネートシランを薄膜へのケイ素原子供給源として含有してなる。トリイソシアネートシランのケイ素供給源としての特徴は、揮発性が高い、反応性が良好で薄膜製造に有利であること、薄膜中のカーボン成分を低減できることにある。また、本発明の化学気相成長用原料は、ケイ素供給源であるトリイソシアネートシランが被成膜基体への吸着性が良好であるので、特にALD用原料として有用である。尚、本発明において、化学気相成長用原料とは、特段の区別をしない限り、CVD用原料或いはALD用原料の両方を示す。
【0017】
トリイソシアネートシランの良好な揮発性は、分子量が小さいことによる。また、反応性が良好であることは、NCO基及びH基による。得られる薄膜中のカーボン成分を低減できることは、分子構造中に炭化水素基を有していないことによる。被成膜基体への吸着性が良好であることはH基による。
【0018】
HSi(NCO)_(3)の化学式で表されるトリイソシアネートシランは、従来公知の方法、例えば、上記非特許文献1に記載の方法により製造することができる。
【0019】
本発明の化学気相成長用原料は、上記トリイソシアネートシランを含有するものであり、トリイソシアネートシランそのもの、又はこれを含有してなる組成物である。本発明の化学気相成長用原料の形態は、使用される化学気相成長法の輸送供給方法等の手法により適宜選択されるものである。
【0020】
本発明の化学気相成長用原料を輸送供給する(原料導入工程)方法としては、化学気相成長用原料を原料容器中で加熱及び/又は減圧することにより気化させ、必要に応じて用いられるアルゴン、窒素、ヘリウム等のキャリアガスと共に堆積反応部へと導入する気体輸送法、化学気相成長用原料を液体又は溶液の状態で気化室まで輸送し、気化室で加熱及び/又は減圧することにより気化させて堆積反応部へと導入する液体輸送法が挙げられる。気体輸送法の場合は、上記トリイソシアネートシランそのものが化学気相成長用原料となり、液体輸送法の場合は、上記トリイソシアネートシランそのもの、又はこれを有機溶剤に溶かした溶液が化学気相成長用原料となる。」

「【0033】
本発明のケイ素含有薄膜を形成する方法は、上述の本発明の化学気相成長用原料を使用することが特徴である。具体的には、トリイソシアネートシラン(HSi(NCO)_(3))及び必要に応じて用いられる他のプレカーサを含有する本発明の化学気相成長用原料を気化させたガスと必要に応じて用いられる反応性ガスとを基板上に導入し、次いで、本発明の化学気相成長用原料に含有されるトリイソシアネートシラン及び必要に応じて用いられる他のプレカーサを、基板上で分解及び/又は反応させて所望の薄膜を基板上に成長、堆積させる化学気相成長法によるものである。原料の輸送供給方法、堆積方法、製造条件、製造装置等については、特に制限を受けるものではなく、周知一般の条件、方法を用いることができる。
【0034】
上記の必要に応じて用いられる反応性ガスとしては、例えば、酸化ケイ素等のケイ素含有酸化物を製造するものとしては、酸化性ガスである酸素、オゾン、二酸化窒素、一酸化窒素、水蒸気、過酸化水素、ギ酸、酢酸、無水酢酸等が挙げられ、ケイ素等の金属性薄膜を製造するものとしては、還元性ガスである水素が挙げられ、また、窒化ケイ素等のケイ素含有窒化物を製造するものとしては、モノアルキルアミン、ジアルキルアミン、トリアルキルアミン、アルキレンジアミン等の有機アミン化合物、ヒドラジン、アンモニア、窒素等が挙げられる。これらの反応性ガスは混合して使用してもよい。
【0035】
また、上記の輸送供給方法としては、前記に記載の気体輸送法、液体輸送法、シングルソース法、カクテルソース法等が挙げられる。
【0036】
また、上記の堆積方法としては、トリイソシアネートシランガス(及び他のプレカーサガス)又はトリイソシアネートガス(及び他のプレカーサガス)と反応性ガスを熱のみにより反応させ薄膜を堆積させる熱CVD,熱とプラズマを使用するプラズマCVD、熱と光を使用する光CVD、熱、光及びプラズマを使用する光プラズマCVD、CVDの堆積反応を素過程に分け、分子レベルで段階的に堆積を行うALD法が挙げられる。
【0037】
また、上記の製造条件としては、反応温度(基板温度)、反応圧力、堆積速度等が挙げられる。反応温度については、本発明に係るトリイソシアネートシランが充分に反応する温度である30℃以上が好ましく、60?240℃がより好ましい。また、反応圧力は、大気圧?200Paが好ましく、プラズマを使用する場合は、50Pa?200Paが好ましい。また、堆積速度は、原料の供給条件(気化温度、気化圧力)、反応温度、反応圧力によりコントロールすることが出来る。堆積速度は、大きいと得られる薄膜の特性が悪化する場合があり、小さいと生産性に問題を生じる場合があるので、0.2?40.0nm/分が好ましく、4.0?25.0nm/分がより好ましい。また、ALD法の場合は、所望の膜厚が得られるようにサイクルの回数でコントロールされる。
【0038】
本発明の薄膜形成方法について、ALD法により酸化ケイ素薄膜を形成する場合を例に挙げて更に説明する。
酸化ケイ素薄膜をALD法により形成する場合は、先ず、前記で説明した原料導入工程により、本発明の化学気相成長用原料にプレカーサとして含まれるトリイソシアネートシランを堆積反応部に導入する。次に、堆積反応部に導入したトリイソシアネートシランにより、基体上に前駆体薄膜を成膜させる(前駆体薄膜成膜工程)。このときに、基体を加熱するか、堆積反応部を加熱して、熱を加えてもよい。この工程で成膜される前駆体薄膜は、トリイソシアネートシラン薄膜、又は、トリイソシアネートシランの一部が分解及び/又は反応して生成した薄膜であり、目的の酸化ケイ素薄膜とは異なる組成を有する。本工程が行われる温度は、室温?200℃が好ましい。
【0039】
次に、堆積反応部から、未反応のトリイソシアネートシランガスや副生したガスを排気する(排気工程)。未反応のトリイソシアネートシランガスや副生したガスは、堆積反応部から完全に排気されるのが理想的であるが、必ずしも完全に排気される必要はない。排気方法としては、ヘリウム、アルゴン等の不活性ガスにより系内をパージする方法、系内を減圧することにより排気する方法、これらを組み合わせた方法等が挙げられる。減圧する場合の減圧度は、10?200Paが好ましい。
【0040】
次に、堆積反応部に酸化性ガスを導入し、該酸化性ガス、酸化性ガス及び熱の作用により、先の前駆体薄膜成膜工程で得た前駆体薄膜から酸化ケイ素薄膜を形成する(酸化ケイ素薄膜形成工程)。本工程において熱を作用させる場合の温度は、100℃より低いと酸化ケイ素薄膜中に不純物が多く含まれる場合があり、500℃を超えた温度にしても、酸化ケイ素薄膜の膜質の向上は見られないので、100?500℃が好ましい。本発明の化学気相成長用原料に含まれるトリイソシアネートシランは、反応性が良好であり、150?450℃で膜質の酸化ケイ素を得ることができる。」

「【0044】
本発明の化学気相成長用原料を使用して、形成(製造)されるケイ素含有薄膜としては、
例えば、酸化ケイ素、ケイ素-チタニウム複合酸化物、ケイ素-ジルコニウム複合酸化物、ケイ素-ハフニウム複合酸化物、ケイ素-ビスマス-チタニウム複合酸化物、ケイ素-ハフニウム-アルミニウム複合酸化物、ケイ素-ハフニウム-希土類元素複合酸化物、ケイ素-ハフニウム複合酸化窒化物(HfSiON)等の酸化ケイ素系薄膜、窒化ケイ素、ケイ素-チタニウム複合窒化物、ケイ素-ジルコニウム複合窒化物、ケイ素-ハフニウム複合窒化物等の窒化ケイ素系薄膜、ケイ素薄膜が挙げられ、これらの薄膜の用途としては、高誘電キャパシタ膜、ゲート絶縁膜、ゲート膜、電極膜、バリア膜等の電子部品部材、光ファイバ、光導波路、光増幅器、光スイッチ等の光学ガラス部材が挙げられる。」

上記記載から,引用文献5には,以下の発明(以下,「引用発明5」という。)が記載されている。

「ALD法により,基板上に窒化ケイ素膜を形成する方法であって,
トリイソシアネートシラン(HSi(NCO)_(3))と反応性ガスであるアンモニアを基板上に導入し,
ALD法により窒化ケイ素膜を形成する方法。」


第6 対比・判断
1 本願発明1について
(1)引用発明1を主たる引用発明とする検討
ア 本願発明1と引用発明1との対比
(ア)引用発明1の「原子層堆積(ALD)」及び「基板」は,それぞれ,本願発明1の「原子堆積法(ALD法)」及び「基板」に相当する。
(イ)引用発明1の「絶縁膜」は,「SiN,SiO,SiON,SiCN,SiOCN,SiCON,SiBN,等」のいずれかであり,「SiN」を含むから,本願発明1の「シリコン窒化膜(SiN膜)」と,シリコン原子を含む絶縁膜である点で共通する。
そして,引用発明1と本願発明1とは,シリコン原子を含む絶縁膜を形成する方法である点で共通する。
(ウ)引用発明1は,成膜材料として「HEAD(Si_(2)[NHC_(2)H_(6)]_(6)),3DMASCl(Si[N(CH_(3))_(2)]_(3)Cl),3EMAS(Si[N(C_(2)H_(5))CH_(3)]_(3)),4DMAS(Si[N(C_(2)H_(6))_(2)]_(4)),4DEA(Si[N(C_(2)H_(6))_(2)]_(4))等のアミノシラングループ,もしくは,有機シラン基に属する4MS((CH_(3))_(4)SiH_(3)),2((C_(2)H_(5))_(2)SiH_(2)),フェニルSiH_(3),シクロヘキシルSH_(3)およびSiH_(4),Si_(2)H_(6),TSA([SiH_(3)]_(3)N),HCDS(Si_(2)Cl_(6)),Si_(3)H_(8),TICS(Si[NCO]_(4)),TBOS(Si[OtBu]_(3)OH),TDMHyS(Si[NHMe_(2)]_(4))を,単独もしくは複数種類組み合わせ使用し」ているから,この成膜材料と,引用発明1の「下記化学式(1)に示すケイ素含有化合物」とは,「ケイ素含有化合物」である点で共通する。
(エ)引用発明1は,処理ガスとして「N_(2),H_(2),O_(2),NH_(3),CH_(3),CO,CO_(2),N_(2)O,Ar,Xe,B_(2)H_(6)などを使用し」ているから,この処理ガスと,本願発明1の「窒化源となるアンモニア」は,ガスである点で共通する。
(オ)そうすると,本願発明1と引用発明1とは次の点で一致し,又相違する。

[一致点]
「原子堆積法(ALD法)により、基板上にシリコン原子を含む絶縁膜を形成する方法であって、
ケイ素含有化合物と、ガスと、を用いて成膜することを特徴とするシリコン原子を含む絶縁膜の形成方法。」

[相違点1]
「シリコン原子を含む絶縁膜」について,本願発明1は「シリコン窒化膜(SiN膜)」であるのに対して,引用発明1の「絶縁膜」は,「SiN,SiO,SiON,SiCN,SiOCN,SiCON,SiBN,等」のいずれかである点。

[相違点2]
「ケイ素含有化合物」について,本願発明1は「H_(2)-Si?(NCO)_(2)」であるのに対して,引用発明1はそうでない点。

[相違点3]
本願発明1は,「ケイ素含有化合物を、20?70℃の気体として供給し」ているのに対して,引用発明1は「成膜材料」がどのような温度の気体として供給されているのか明らかでない点。

[相違点4]
「ガス」について,本願発明1は「窒化源となるアンモニア」であるのに対して,引用発明1はアンモニアを含む「N_(2),H_(2),O_(2),NH_(3),CH_(3),CO,CO_(2),N_(2)O,Ar,Xe,B_(2)H_(6)など」のいずれかである点。

[相違点5]
本願発明1は「300℃で成膜する」のに対して,引用発明1は「処理温度を約0?600℃(好ましくは200?550℃)」としている点。

イ 相違点についての判断
事案に鑑みて,上記[相違点2]について先に検討すると,シリコン窒化膜を形成する際に[相違点2]に係るケイ素含有化合物として「H_(2)-Si?(NCO)_(2)」を用いることは,上記引用文献2ないし5には記載されておらず,本願出願前において周知技術であるともいえない。
また,引用発明1は,ケイ素含有化合物とし,
「HEAD(Si_(2)[NHC_(2)H_(6)]_(6)),3DMASCl(Si[N(CH_(3))_(2)]_(3)Cl),3EMAS(Si[N(C_(2)H_(5))CH_(3)]_(3)),4DMAS(Si[N(C_(2)H_(6))_(2)]_(4)),4DEA(Si[N(C_(2)H_(6))_(2)]_(4))等のアミノシラングループ,もしくは,有機シラン基に属する4MS((CH_(3))_(4)SiH_(3)),2((C_(2)H_(5))_(2)SiH_(2)),フェニルSiH_(3),シクロヘキシルSH_(3)およびSiH_(4),Si_(2)H_(6),TSA([SiH_(3)]_(3)N),HCDS(Si_(2)Cl_(6)),Si_(3)H_(8),TICS(Si[NCO]_(4)),TBOS(Si[OtBu]_(3)OH),TDMHyS(Si[NHMe_(2)]_(4))を,単独もしくは複数種類組み合わせ使用」するものであり,イソシアナートシランとして「TICS(Si[NCO]_(4))」が挙げられているが,これを特に選択した上で,さらに,商業的に入手可能な「TICS(Si[NCO]_(4))」に代えて「H_(2)-Si?(NCO)_(2)」を用いるべき動機づけがない。
そうすると,引用発明1において[相違点2]に係る構成を採用し,本願発明1と同様の発明とすることが,容易であったとはいえない。
したがって,他の相違点について判断するまでもなく,本願発明1は,当業者であっても引用発明1,引用文献2ないし5に記載された技術的事項に基づいて容易に発明できたものであるとはいえない。

(2)引用発明5を主たる引用発明とする検討
ア 本願発明1と引用発明5との対比
(ア)引用発明5の「ALD法」,「基板」,「窒化ケイ素膜」及び「反応性ガスであるアンモニア」は,それぞれ,本願発明1の「原子堆積法(ALD法)」,「基板」,「シリコン窒化膜(SiN膜)」及び「窒化源となるアンモニア」に相当する。
(イ)引用発明5の「トリイソシアネートシラン(HSi(NCO)_(3))」と,本願発明1の「H_(2)-Si?(NCO)_(2)」は,イソシアナート基を有するケイ素含有化合物である点で共通する。
(ウ)そうすると,本願発明1と引用発明5とは次の点で一致し,又相違する。

[一致点]
「原子堆積法(ALD法)により、基板上にシリコン窒化膜(SiN膜)を形成する方法であって、
イソシアナート基を有するケイ素含有化合物と、窒化源となるアンモニアと、を用いて、成膜することを特徴とするシリコン窒化膜の形成方法。」

[相違点6]
本願発明1が「ケイ素含有化合物を、20?70℃の気体として供給」するのに対して,引用発明5の「トリイソシアネートシラン」の供給温度が明示されていない点。

[相違点7]
本願発明1がシリコン窒化膜を「300℃で成膜」しているのに対して,引用発明5の窒化ケイ素膜の成膜温度が明示されていない点。

[相違点8]
「イソシアナート基を有するケイ素含有化合物」について,本願発明1が「H_(2)-Si?(NCO)_(2)」であるのに対して,引用発明5は「トリイソシアネートシラン(HSi(NCO)_(3))」である点。

イ 相違点についての判断
事案に鑑みて,上記[相違点8]について先に検討すると,シリコン窒化膜を形成する際に[相違点8]に係るイソシアナート基を有するケイ素含有化合物として「H_(2)-Si?(NCO)_(2)」を用いることは,上記引用文献1ないし4には記載されておらず,本願出願前において周知技術であるともいえない。
また,引用文献5に
「【0016】
本発明の化学気相成長用原料は、HSi(NCO)_(3)の化学式で表されるケイ素化合物であるトリイソシアネートシランを薄膜へのケイ素原子供給源として含有してなる。トリイソシアネートシランのケイ素供給源としての特徴は、揮発性が高い、反応性が良好で薄膜製造に有利であること、薄膜中のカーボン成分を低減できることにある。また、本発明の化学気相成長用原料は、ケイ素供給源であるトリイソシアネートシランが被成膜基体への吸着性が良好であるので、特にALD用原料として有用である。尚、本発明において、化学気相成長用原料とは、特段の区別をしない限り、CVD用原料或いはALD用原料の両方を示す。」
と記載されているように,引用発明5において,ALD用原料として有用な「トリイソシアネートシラン(HSi(NCO)_(3))」を,他の原料に置き換える理由がなく,むしろ他の原料に置き換えることに,阻害要因があるといえる。
そうすると,引用発明5において[相違点8]に係る構成を採用し,本願発明1と同様の発明とすることが,容易であったとはいえない。
したがって,他の相違点について判断するまでもなく,本願発明1は,当業者であっても引用発明5,引用文献1ないし4に記載された技術的事項に基づいて容易に発明できたものであるとはいえない。

(3)本願発明1に関するまとめ
上記のとおりであるから,本願発明1は,引用文献1ないし5に記載された発明から,当業者が容易に発明できたものであるとはいえない。

2 本願発明2について
本願発明2は,本願発明1の「H_(2)-Si?(NCO)_(2)」を備えるものであるから,本願発明1と同じ理由により,引用文献1ないし5に記載された発明から,当業者が容易に発明できたものであるとはいえない。

第7 原査定についての判断
平成31年4月1日に提出された手続補正により,補正後の請求項1及び2は「H_(2)-Si?(NCO)_(2)」を備えるものとなった。当該「H_(2)-Si?(NCO)_(2)」を備えることは,上記第5並びに第6の1(1)及び2で検討したように,原査定における引用文献1ないし4には記載されておらす,また,引用文献1に記載された発明の「成膜材料」を「H_(2)-Si?(NCO)_(2)」とすることが容易であったとはいえない。
そうすると,補正後の請求項1及び2に係る発明は,引用文献1に記載された発明及び引用文献2ないし4に記載された技術的事項に基づいて,当業者が容易に発明できたものではない。
したがって,原査定を維持することはできない。

第8 当審拒絶理由についての判断
平成31年4月1日に提出された手続補正により,補正後の請求項1及び2は「H_(2)-Si?(NCO)_(2)」を備えるものとなった。当該「H_(2)-Si?(NCO)_(2)」を備えることは,上記第5並びに第6の1(2)及び2で検討したように,当審拒絶理由で引用した引用文献1,3及び5には記載されたおらず,また,引用文献5に記載された発明の「トリイソシアネートシラン(HSi(NCO)_(3))」を「H_(2)-Si?(NCO)_(2)」とすることが容易であったとはいえない。
そうすると,補正後の請求項1及び2に係る発明は,引用文献5に記載された発明及び引用文献1ないし3に記載された技術的事項に基づいて,当業者が容易に発明できたものではない。
したがって,原査定を維持することはできない。

第9 むすび
以上のとおり,原査定及び当審拒絶理由の理由によって,本願を拒絶することはできない。
他に本願を拒絶すべき理由を発見しない。
よって,結論のとおり審決する。
 
審決日 2019-07-29 
出願番号 特願2013-261545(P2013-261545)
審決分類 P 1 8・ 121- WY (H01L)
最終処分 成立  
前審関与審査官 正山 旭  
特許庁審判長 恩田 春香
特許庁審判官 深沢 正志
小田 浩
発明の名称 シリコン窒化膜の形成方法  
代理人 特許業務法人 志賀国際特許事務所  

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