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審決分類 審判 全部申し立て 2項進歩性  C08K
審判 全部申し立て 1項3号刊行物記載  C08K
管理番号 1018156
異議申立番号 異議1999-70161  
総通号数 13 
発行国 日本国特許庁(JP) 
公報種別 特許決定公報 
発行日 1995-04-04 
種別 異議の決定 
異議申立日 1999-01-22 
確定日 1999-11-22 
異議申立件数
訂正明細書 有 
事件の表示 特許第2777690号「樹脂組成物」の請求項1ないし3に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。 
結論 訂正を認める。 特許第2777690号の請求項1ないし3に係る特許を維持する。 
理由 I.手続きの経緯
本件特許第2777690号は、平成5年9月22日に出願された特願平5ー259352号の出願に係り、平成10年5月8日に設定登録がなされた後、士屋淑子より特許異議の申立てがなされ、それを受けた特許取消の理由通知に対し、平成11年10月25日付けで訂正請求がなされたものである。
II.本件訂正請求
(1)訂正事項
本件訂正請求は、本件明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに、即ち、
▲1▼特許請求の範囲の請求項1及び3における「熱可塑性樹脂」を「熱可塑性ポリウレタンエラストマー」に訂正し、
▲2▼明細書(0006)における「熱可塑性樹脂」を「熱可塑性ポリウレタンエラストマー」に訂正し、
▲3▼明細書(0007)〜(0009)における「本発明において、熱可塑性樹脂なる語には、・・・ポリアミド系熱可塑性エラストマー等を挙げることができる。」を削除し、
▲4▼明細書(0014)における「上記熱可塑性樹脂及び/又は熱可塑性エラストマーに対する上記繊維の配合割合としては、樹脂」を「上記熱可塑性ポリウレタンエラストマーに対する上記繊維の配合割合としては、熱可塑性ポウレタンエラストマー」に訂正し、
▲5▼明細書(0016)における「熱可塑性樹脂」を「熱可塑性ポリウレタンエラストマー」に訂正し、
▲6▼明細書(0018)における「熱可塑性エラストマーとして」を「熱可塑性ポリウレタンエラストマーとして」に訂正し、
▲7▼明細書(0021)〜(0023)における「実施例4〜7及び比較例5〜13・・・非常に実用性が高いことが判る。」を削除する、ものである。
(2)訂正可否の判断
上記▲1▼の訂正は、特許請求の範囲の請求項1及び3記載の「熱可塑性樹脂」を「熱可塑性ポリウレタンエラストマー」に限定するものであるが、本件訂正前の明細書には、「本発明において用いられる熱可塑性樹脂としては、例えば・・・また、熱可塑性エラストマーとしては、・・・ポリウレタン系熱可塑性エラストマー・・・等を挙げることができる。」と記載されていることから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内における特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、上記▲2▼〜▲7▼の各訂正は、いずれも上記特許請求の範囲の訂正に対応させて発明の詳細な説明の記載を整合させるものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものであって、これら訂正により特許請求の範囲が拡張ないし変更されるものでないことは明らかである。
そして後記するように、訂正後の特許請求の範囲に記載される事項により構成される発明が出願の際独立して特許を受けることができない発明とも認められない。
したがつて、本件訂正請求は、特許法第120条の4第2項ただし書き第1号及び第3号に掲げる事項を目的とし、かつ同条第3項で準用する同法第126条第2〜4項の規定に適合するものである。
III.本件発明
本件特許第2777690号の請求項に係る発明は、訂正された明細書の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項1〜3に記載された事項により構成される次のとおりのもの(以下、それぞれ「本件第1発明」、「本件第2発明」及び「本件第3発明」といい、これらを一括して「本件発明」という。)である。
【請求項1】ワラストナイトを主成分とする繊維であって、微量成分としてFe2O3を0.2〜0.5重量%及びAl2O3を0.5〜0.9重量%含むワラストナイト繊維と熱可塑性ポリウレタンエラストマーとを含有することを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
【請求項2】ワラストナイト繊維の平均繊維長が20〜50μm、平均繊維径が0.05〜5μm、アスペクト比の平均が8以上100未満である請求項1に記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項3】ワラストナイトを主成分とする繊維を5〜60重量%及び熱可塑性ポリウレタンエラストマーを95〜40重量%含有する請求項1に記載の熱可塑性樹脂組成物。
IV.特許異議申立人の主張の概要
特許異議申立人は、下記甲第1〜第3号証を提示し、本件請求項1〜3記載の発明は、甲第1号証及び甲第2号証に記載された発明であり、また、甲第1号証〜甲第3号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明し得たものであるから、本件は、特許法第29条第1項第3号及び同条第2項の規定に違反して特許されたものであり、その特許は取り消されるべきである旨、主張している。

甲第1号証:Kunststoffe 77(1987)6 p.602-606 (英訳添付)
甲第2号証:化学工業日報、昭和58年11月8日発行
甲第2号証の1:日本クリエイツ株式会社のケモリットに関するパンフレット
甲第3号証:特開平3ー100062号公報
V.当審の判断
以下、訂正後の本件各発明について、特許異議申立人の提示した各証拠と対比させ、所定の特許要件を具備するものか否かについて検討する。
甲第1号証には、「ワラストナイトーポリプロピレンーコンパウンドの機械的特性」について記載され、フィンランドからもたらされた針状ワラストナイト(タイプFW10)は、Al2O3の含有量が0.60重量%であり、Fe2O3の含有量が0.20重量%であること、L/D比が15であること等が、記載されている。
しかし、補強する樹脂としてはポリプロピレンが記載されているのみで、熱可塑性ポリウレタンエラストマーに用いることは全く記載されていない。
甲第2号証には、天然ワラストナイト「ケモリット」(甲第2号証の1によれば、「ケモリット」は、針状カルシウムメタシリケートであり、化学的分析値はAl2O3が0.66%、Fe2O3が0.43%で、繊維状であることが示されている。)について記載され、これは、インドに産するβ型針状または長柱状であって、充填補強する樹脂としては、特にポリオレフィンとナイロンをターゲットにしていること、それ以外では、エンジニアリングプラスチックを指向していることが記載されているだけで、熱可塑性ポリウレタンエラストマーをその補強対象とすることは全く記載されていない。
甲第3号証には、熱可塑性樹脂をワラストナイトとガラス繊維で補強することが記載されているが、ワラストナイトとして本件発明で規定するものは記載されておらず、しかも該ワラストナイトで補強される樹脂としてポリウレタンエラストマーは記載されていない。
本件第1発明は、特定のワラストナイト繊維を上記甲号証のいずれにも記載されていない熱可塑性ポリウレタンエラストマーに適用するものであり、これにより明細書記載の優れた補強効果を得たものと認められ、かかる効果は、上記刊行物の記載から予測することは困難といわざるを得ない。
してみれば、本件第1発明は甲第1号証〜甲第2号証に記載されていたとも、また甲第1号証〜甲第3号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明し得たものとも認めることはできない。
本件第2発明は、同第1発明に対しワラストナイト繊維の形状を限定したものに相当し、同第3発明は、同第1発明に対し該繊維とエラストマーとの量比を限定したものに相当するから、同第1発明と同様、甲第1号証〜甲第2号証に記載された発明とも、また甲第1号証〜甲第3号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとも認めることはできない。
V.むすび
以上のとおりであるから、特許異議申立人の提示する証拠によっては本件請求項1〜3に係る特許を取り消すことはできない。
また、他に本件請求項1〜3に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
よって、結論のとおり決定する。
 
発明の名称 (54)【発明の名称】
樹脂組成物
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】 ワラストナイトを主成分とする繊維であって、微量成分としてFe2O3を0.2〜0.5重量%及びAl2O3を0.5〜0.9重量%含むワラストナイト繊維と熱可塑性ポリウレタンエラストマーとを含有することを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
【請求項2】 ワラストナイト繊維の平均繊維長が20〜50μm、平均繊維径が0.05〜5μm、アスペクト比の平均が8以上100未満である請求項1に記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項3】 ワラストナイトを主成分とする繊維を5〜60重量%及び熱可塑性ポリウレタンエラストマーを95〜40重量%含有する請求項1に記載の熱可塑性樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【産業上の利用分野】
本発明は、熱可塑性樹脂組成物、更に詳しくはワラストナイトが配合された熱可塑性樹脂組成物に関する。
【従来の技術とその課題】
熱可塑性樹脂は、軽量で成形加工が容易であることから各種の用途に使用されている。また、近年、樹脂材料に強度や弾性率、耐熱性といった特性を付与して有用性を高める研究が盛んに進められている。樹脂にこのような特性を付与する方法としては、無機充填剤を配合する方法が一般によく知られている。特に繊維強化プラスチック(FRP、FRTP)に見られるように、樹脂系構造用複合材料において繊維状充填剤の果たす役割は極めて重要なものとなっている。
繊維状補強性充填剤としてこれまでに開発されてきたものとしては、ガラス繊維、アルミナ繊維、チタン酸カリウム等のウィスカー等がある。しかしながら、従来提案されてきた繊維状乃至針状の充填剤は、いずれも高価に過ぎ現実の利用分野が制限されるものであったり、表面平滑性に劣るものであったり、着色が難しかったり、補強効果が不十分であったりするという欠点を有している。
また、ワラストナイトを補強性充填剤として用いることも既に提案されている(例えば特公昭51-8412号公報、特公昭61-39345号公報、特公昭63-22221号公報、特公平1-59300号公報、特開平3-100062号公報等)。しかしながら、従来においてはワラストナイトは比較的粗粒の塊状物の混入したものがプラスチック用充填剤として使用されているに過ぎず、低異方性・低補強性の繊維状充填剤として位置づけられているに過ぎなかった。従って、ワラストナイトは比較的安価な材料である上、着色が容易であり、低誘電性である等の好ましい特性を有しているものであるが、ワラストナイトは元来補強性が不十分であると考えられていたため、その用途範囲は極めて限られたものであった。
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、ワラストナイトの補強性能とワラストナイトの繊維形状、繊維組成等との関係につき鋭意研究を重ねた結果、ワラストナイトに含有される微量成分の含有量が繊維形状の生成に大きく関係しており、特定の微量成分を特定量含有するワラストナイト繊維が樹脂中への混練時に折損し難く、補強性能が大きく、安価な補強性材料として実用性の高いものであることを見い出し、ここに本発明を完成するに至った。
即ち、本発明は、ワラストナイトを主成分とする繊維であって、微量成分としてFe2O3を0.2〜0.5重量%及びAl2O3を0.5〜0.9重量%含むワラストナイト繊維と熱可塑性ポリウレタンエラストマーとを含有することを特徴とする熱可塑性樹脂組成物に係る。
本発明に用いられる繊維は、CaO・SiO2で示されるワラストナイトを主成分とするものである。本発明では、ワラストナイトは、天然に産出するものをそのまま又は粉砕・分級して用いることができる。また、合成したワラストナイトも勿論使用可能である。尚、ワラストナイトを合成する際には、原料中の微量成分の量を適宜調整してワラストナイト中に含まれるFe2O3及びAl2O3の含有量をそれぞれ0.2〜0.5重量%、0.5〜0.9重量%とすることが重要である。
ワラストナイトは、産地や製法、成分比、粉砕方法等によりアスペクト比に差を生じるが一般的にアスペクト比の大きなβ型のワラストナイトが補強性能において優れていることが知られている。本発明者は、これらのワラストナイトの中でも、微量成分としてFe2O3を0.2〜0.5重量%及びAl2O3を0.5〜0.9重量%含有するものが、特に補強性能に優れていることを見い出した。上記微量成分が本発明の範囲を逸脱するワラストナイトは補強効果に劣っていたり、樹脂に混練する際に折れやすかったりする欠点があり、本発明の所期の目的を達成することは不可能である。
本発明で用いられるワラストナイトは、平均繊維長が20〜50μm、平均繊維径が0.05〜5μm、アスペクト比の平均が8以上100未満のものが好適である。本発明で用いられる特に好適なワラストナイトは、微量成分としてFe2O3を0.4重量%、Al2O3を0.6重量%含有し、平均繊維径が2.0μm、平均繊維長が25μmのワラストナイトであり、これはカナダで産出され現在米国で市販されている。このワラストナイトに限らず、特定成分が特定量含有する本発明のワラストナイトはインドやフィンランド等で自然に産出するものであり、容易に入手することができる。
本発明で用いられる繊維中に、副成分として混在させることができるものとしては、例えばガラス繊維、カーボン繊維、芳香族ポリアミド繊維、アルミナ繊維、ボロン繊維、炭化珪素繊維、酸化チタン繊維等の繊維状物、炭化珪素、窒化珪素、酸化マグネシウム、ほう酸アルミニウム、チタン酸アルカリ金属等のウィスカー、更にはゾノトライト、プロセス ドミネラル ファイバー(PMF)、石膏繊維、ドーソナイト、繊維状マグネシウムオキシサルフェート(MOS)、フォスフェートファイバー、セピオライト等の柱状物等を例示することができるが、これらに限定されず、本発明の目的を損なわない範囲で広く公知の繊維状物から選択することができる。
上記熱可塑性ポリウレタンエラストマーに対する上記繊維の配合割合としては、樹脂と熱可塑性ポリウレタンエラストマーとの合計重量(樹脂組成物)に対し、繊維を5〜60重量%とすることが必要である。上記繊維の配合量が5重量%より極端に少なくなると、得られる成形品の機械物性の改良効果、耐熱変形性の改良効果等が充分でなく、一方60重量%を極端に上回ると樹脂への溶融混練が困難になったりこの混練操作の際に粘度上昇を招いて成形が著しく困難になるという問題が生じるので好ましくない。本発明においては、上記繊維を10〜50重量%の割合で配合するのが望ましい。
本発明においては、本発明の目的を損なわない範囲で、タルク、ピロリン酸カルシウム等の微粒子状充填剤、酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、染料、顔料等の着色剤、フッ素樹脂等の潤滑性付与剤、離型改良剤、帯電防止剤等の通常の添加剤を適宜配合することができる。
本発明の樹脂組成物を製造に当っては、従来公知の方法を広く用いることができる。例えば、熱可塑性ポリウレタンエラストマーに必要に応じて上記の添加剤のうちの1種又は2種以上をタンブラー又はリボンミキサー等を用いて混合した後、二軸押出機を用いて溶融混練しながら途中で、ワラストナイトを主成分とする繊維を所定量供給混練し、ペレット化するのがよい。
【発明の効果】
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、高強度、高弾性率を備え、表面平滑性、寸法精度に優れているため成形用材料として極めて有用性の高いものである。従って本発明の樹脂組成物は、生活用品を始め、電気製品、自動車部品、建材部品等の幅広い用途に優れた成形用材料として好適に利用され得る。
【実施例】
以下に実施例及び比較例を掲げ、本発明を更に詳しく説明する。尚、本実施例及び比較例で用いた試験方法及び試験条件は次の通りである。即ち、引張強度及び破断伸びはJIS K-7113により測定した。曲げ強度及び曲げ弾性率はJIS K-7203により測定した。アイゾット衝撃強さ(ノッチ付き)はJIS K-7110により測定した。表面粗さはサーフコム300B((株)東京精密製)を用いて、中心線平均粗さRaをもって表示した。ハンター白度は測色色差計Z-1001DP(日本電色工業(株))を用いて測定した。
実施例1〜3及び比較例1〜4
熱可塑性ポリウレタンエラストマーとして熱可塑性ポリウレタン(エラストランXE-2002、日本エラストラン製)を用いた。
またワラストナイトとして次の3種類のものを使用した。
ワラストナイトA:ワラストナイト中に微量成分としてFe2O3を0.4重量%、Al2O3を0.6重量%含有し、平均繊維径は2.0μm、平均繊維長25μmの米国で市販されているもの。
ワラストナイトB:ワラストナイト中に微量成分としてFe2O3を0.18重量%、Al2O3を0.8重量%含有し、平均繊維径4.5μm、平均繊維長13μmのwicroll-10(フィンランド産、Partek Minerals(株)社製)。
ワラストナイトC:ワラストナイト中に微量成分としてFe2O3を0.2重量%、Al2O3を0.46重量%含有し、平均繊維径6.0μm、平均繊維長132μmのダイケンファイバーナイトHG(中国産、山陽興業(株)販売)。
上記熱可塑性ポリウレタンにワラストナイトA、B又はCを7〜30重量%配合したペレットを二軸押出機(池貝鉄工(株)、PCM45)を用いてシリンダー温度220℃にて熱可塑性ポリウレタンを溶融した後、各ワラストナイトを途中添加(サイドフィード)する方式にてストランドカットを行ない試作した。これらのペレットを、射出成形機(日精樹脂工業(株)製、FS-150)を用いてシリンダー温度210℃、金型温度40℃にて射出成形を行ない、各樹脂組成物の物性測定を行なった。その結果を表1に示す。
【表1】

表1より熱可塑性ポリウレタンに本発明の微量成分組成を有するワラストナイト(ワラストナイトA)を5重量%以上配合することによってのみ、機械物性に顕著な改良効果が得られること、特に曲げ弾性率の向上効果が顕著であることが判る。
【図面の簡単な説明】
【図1】
実施例で用いたワラストナイトAの繊維の形状を示す顕微鏡写真である。
【図2】
実施例で用いたワラストナイトBの繊維の形状を示す顕微鏡写真である。
【図3】
実施例で用いたワラストナイトCの繊維の形状を示す顕微鏡写真である。
【図4】
実施例で用いたワラストナイトDの繊維の形状を示す顕微鏡写真である。
 
訂正の要旨 訂正の要旨
本件訂正請求は、本件明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに、即ち、
▲1▼特許請求の範囲の減縮を目的として、特許請求の範囲の請求項1及び3における「熱可塑性樹脂」を「熱可塑性ポリウレタンエラストマー」に訂正し、以下、明りょうでない記載の釈明を目的として、
▲2▼明細書(0006)における「熱可塑性樹脂」を「熱可塑性ポリウレタンエラストマー」に訂正し、
▲3▼明細書(0007)〜(0009)における「本発明において、熱可塑性樹脂なる語には、・・・ポリアミド系熱可塑性エラストマー等を挙げることができる。」を削除し、
▲4▼明細書(0014)における「上記熱可塑性樹脂及び/又は熱可塑性エラストマーに対する上記繊維の配合割合としては、樹脂」を「上記熱可塑性ポリウレタンエラストマーに対する上記繊維の配合割合としては、熱可塑性ポウレタンエラストマー」に訂正し、
▲5▼明細書(0016)における「熱可塑性樹脂」を「熱可塑性ポリウレタンエラストマー」に訂正し、
▲6▼明細書(0018)における「熱可塑性エラストマーとして」を「熱可塑性ポリウレタンエラストマーとして」に訂正し、
▲7▼明細書(0021)〜(0023)における「実施例4〜7及び比較例5〜13・・・非常に実用性が高いことが判る。」を削除する、ものである。
異議決定日 1999-11-08 
出願番号 特願平5-259352
審決分類 P 1 651・ 113- YA (C08K)
P 1 651・ 121- YA (C08K)
最終処分 維持  
前審関与審査官 杉原 進  
特許庁審判長 柿崎 良男
特許庁審判官 佐野 整博
中島 次一
登録日 1998-05-08 
登録番号 特許第2777690号(P2777690)
権利者 大塚化学株式会社
発明の名称 樹脂組成物  
代理人 小原 健志  
代理人 大月 伸介  
代理人 関 仁士  
代理人 掛樋 悠路  
代理人 三枝 英二  
代理人 齋藤 健治  
代理人 小原 健志  
代理人 齋藤 健治  
代理人 大月 伸介  
代理人 藤井 淳  
代理人 中野 睦子  
代理人 三枝 英二  
代理人 関 仁士  
代理人 掛樋 悠路  
代理人 中野 睦子  
代理人 中川 博司  
代理人 藤井 淳  
代理人 中川 博司  
代理人 舘 泰光  
代理人 舘 泰光  

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