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審決分類 審判 査定不服 2項進歩性 特許、登録しない。 C09K
審判 査定不服 4号2号請求項の限定的減縮 特許、登録しない。 C09K
管理番号 1146038
審判番号 不服2005-19894  
総通号数 84 
発行国 日本国特許庁(JP) 
公報種別 特許審決公報 
発行日 2003-05-14 
種別 拒絶査定不服の審決 
審判請求日 2005-10-13 
確定日 2006-10-26 
事件の表示 特願2001-341791「抗酸化剤」拒絶査定不服審判事件〔平成15年 5月14日出願公開、特開2003-138258〕について、次のとおり審決する。 
結論 本件審判の請求は、成り立たない。 
理由 1.手続の経緯
本願は、平成13年11月7日の出願であって、平成16年11月26日付けで手続補正がなされたところ、平成17年9月5日付けで拒絶査定され、これに対し、平成17年10月13日に拒絶査定に対する審判請求がなされるとともに、平成17年11月9日付けで手続補正がなされたものである。

2.平成17年11月9日付け手続補正についての補正却下の決定
[補正却下の結論]
平成17年11月9日付け手続補正を却下する。
[理由]
(1)手続補正の内容
本件補正は、補正前の特許請求の範囲
「【請求項1】
数平均分子量500〜1000000の合成高分子化ポリフェノール重合物を含有することを特徴とする抗酸化剤。
【請求項2】
ポリフェノールがフェノール性水酸基を三つ以上有するフェノール類であることを特徴とする請求項1記載の抗酸化剤。
【請求項3】
ポリフェノールがフラボノイド骨格を有していることを特徴とする請求項1又は2項に記載の抗酸化剤。
【請求項4】
ポリフェノール重合物がポリフェノールとアルデヒドの重縮合により合成されることを特徴とする請求項1〜3項のいずれか1項に記載の抗酸化剤。
【請求項5】
ポリフェノール重合物がポリフェノールの酸化カップリングにより合成されることを特徴とする請求項1〜3項のいずれか1項に記載の抗酸化剤。
【請求項6】
ポリフェノールが、カテキン、エピカテキン、ガロカテキン、エピガロカテキン、カテキンガレート、エピカテキンガレート、ガロカテキンガレート、エピガロカテキンガレート、ルチン、クエルセチン、ヘスペリジン、テアフラビン、プロシアニジン、ロイコアントシアニジンからなる群から選択される少なくとも1種であることを特徴とする請求項1〜5項のいずれか1項に記載の抗酸化剤。」
を、
「【請求項1】
アルデヒドとの重縮合、又は酸化カップリングによって得られるポリフェノール重合物であり、前記重縮合を、酢酸、有機溶媒及び水から構成される溶媒下で行い、前記酸化カップリングを、有機溶媒、及び水から構成される溶媒下で行うことによって得られるポリフェノール重合物であって、数平均分子量500〜1000000の合成高分子化ポリフェノール重合物を含有することを特徴とする抗酸化剤。
【請求項2】
ポリフェノールがフェノール性水酸基を三つ以上有するフェノール類であることを特徴とする請求項1記載の抗酸化剤。
【請求項3】
ポリフェノールがフラボノイド骨格を有していることを特徴とする請求項1又は2項に記載の抗酸化剤。
【請求項4】
前記重縮合に用いる有機溶媒が、メタノール、エタノール、N,N-ジメチルホルムアミド、N,N-ジメチルアセトアミド、ジメチルスルホキシド、N-メチルピロリドン、ニトロメタン、ニトロベンゼン、ピリジン、1,4-ジオキサン、アセトン、メチルエチルケトン、テトラヒドロフラン、ジエチルエーテル、トルエン、ベンゼンから選択される請求項1〜3項のいずれか1項に記載の抗酸化剤。
【請求項5】
前記酸化カップリングに用いる有機溶媒が、メタノール、エタノール、2,2,2-トリフルオロエタノール、N,N-ジメチルホルムアミド、N,N-ジメチルアセトアミド、ジメチルスルホキシド、N-メチルピロリドン、ニトロメタン、ニトロベンゼン、ピリジン、1,4-ジオキサン、アセトン、メチルエチルケトンから選択される請求項1〜3項のいずれか1項に記載の抗酸化剤。
【請求項6】
ポリフェノールが、カテキン、エピカテキン、ガロカテキン、エピガロカテキン、カテキンガレート、エピカテキンガレート、ガロカテキンガレート、エピガロカテキンガレート、ルチン、クエルセチン、ヘスペリジン、テアフラビン、プロシアニジン、ロイコアントシアニジンからなる群から選択される少なくとも1種であることを特徴とする請求項1〜5項のいずれか1項に記載の抗酸化剤。」
とする補正を含むものである。

(2)補正の適否
(2-1)補正後の請求項1は、重合を所定の溶媒下で行うことを発明特定事項としているところ、溶媒下で重合させることは補正前の請求項1には記載されておらず、また、補正前の請求項1に記載された「合成高分子化」を概念的により下位のものにしたものであると解することもできないから、請求項1の補正は補正前の請求項に記載された発明特定事項を限定するものではない。よって、請求項1の補正は特許法第17条の2第4項第2号に掲げられた請求項の限定的減縮を目的とするものとは認められず、かつ同第1号に掲げられた請求項の削除、同第3号に掲げられた誤記の訂正及び同第4号に掲げられた明りょうでない記載の釈明のいずれを目的とするものとも認められない。

(2-2)補正後の請求項2〜6は、いずれも補正後の請求項1を引用しているから、(2-1)と同様の理由により、特許法第17条の2第4項に掲げられたいずれの事項を目的として補正されたものとも認められない。

(2-3)補正後の請求項4は、補正前の請求項4を補正したものと認められるところ、補正前の請求項4にはポリフェノール重合物がポリフェノールとアルデヒドの重縮合により合成されることが発明特定事項として記載されていたのに対し、補正後の請求項4には当該発明特定事項は明記されておらず、かつ補正後の請求項4が引用する補正後の請求項1には、ポリフェノール重合物はアルデヒドとの重縮合又は酸化カップリングによって得られるものと特定されているから、補正により請求項4におけるポリフェノール重合物の範囲が酸化カップリングによって得られるものを含む範囲まで拡張されている。よって、請求項4の補正は特許法第17条の2第4項第2号に掲げられた請求項の限定的減縮を目的とするものとは認められず、かつ同第1号に掲げられた請求項の削除、同第3号に掲げられた誤記の訂正及び同第4号に掲げられた明りょうでない記載の釈明のいずれを目的とするものとも認められない。

(2-4)補正後の請求項5は、補正前の請求項5を補正したものと認められるところ、(2-3)と同様の理由により、ポリフェノール重合物の範囲が重縮合によって得られるものを含む範囲まで拡張されているから、請求項5の補正は特許法第17条の2第4項に掲げられたいずれの事項を目的とするものとも認められない。

(3)むすび
以上のとおり、本件補正は特許法第17条の2第4項に違反する補正を含むものであるから、同法第159条第1項の規定において読み替えて準用する同法第53条第1項の規定により却下すべきものである。

3.本願発明
平成17年11月9日付け手続補正は上記のとおり却下されたので、本件出願の請求項1〜6に係る発明は、平成16年11月26日付け手続補正書により補正された明細書及び図面の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項1〜6に記載された事項により特定されるとおりのものと認められるところ、その請求項1に係る発明(以下、「本願発明」という。)は、以下の事項により特定されるものである。
「【請求項1】
数平均分子量500〜1000000の合成高分子化ポリフェノール重合物を含有することを特徴とする抗酸化剤。」

4.刊行物及び記載事項
原査定の拒絶の理由に引用された刊行物1〜3は次のとおりである。
刊行物1:特開昭61-016982号公報
刊行物2:Journal of Agricultural and Food Chemistry, 1997年4月,
vol.45, No.4, p.1045-1049,1997
刊行物3:FEMS Microbiology Letters, 1996年9月15日,
vol.143, No.1, p.35-40

刊行物1には以下の事項が記載されている。
記載事項1-1:特許請求の範囲の請求項1
「(1)プロアントシアニジンを主成分とすることを特徴とする抗酸化剤。」

記載事項1-2:第2頁左上欄12行〜同頁左下欄5行
「本発明のプロアントシアニジンは、各種の植物体中に存在する縮合型タンニン、すなわちフラバン-3-オールまたはフラバン-3,4-ジオールを構成単位として縮合もしくは重合により結合した化合物群であつて、これらは酸処理によりシアニジン、デルフイニジン、ペラルゴニジン等のアントシアニジンを生成するところから、この名称が与えられているものである。
従つて該プロアントシアニジンとしては、上記構成単位の2量体、3量体、4量体さらに10量体以上の高分子のプロシアニジン、プロデルフイニジン、プロペラルゴニジン等のプロアントシアニジンおよびそれらの立体異性が全て含まれるのであるが、溶解性ならびに効力の優れている次の一般式



(式中、R1は水素または水酸基、R2、R3、R4は水素、水酸基またはメトキシル基、R5は水素、ガロイル基またはグリコピラノシル基である。)で示されるフラバン-3-オールまたはフラバン-3,4-ジオールを構成単位とした2〜10量体、好ましくは2〜4量体のプロアントシアニジンが適している。
そしてこれらのプロアントシアニジンは、その構成単位であり、かつ抗酸化作用を有することが知られている単量体カテキンとの比較において、より強い抗酸化作用を有する点に著しい特徴がある。」

記載事項1-3:第2頁左下欄15行〜第3頁左上欄9行
「すなわち、先ず植物体よりの抽出物を分別精製して得られるプロアントシアニジンの具体例としては、式(1)



で表わされる2量体プロシアニジンB-2および式(2)



で表わされる2量体プロシアニジンは、本発明者らの・・・方法で、・・・分別精製することにより得られ、」

記載事項1-4:第5頁右下欄8〜17行
「なお、上記プロアントシアニジンのうち、たとえば式(1)で表わされる2量体プロシアニジンB-3およびB-4は、G.FONKNECHTENらのジヤーナル・オブ・インステイテユート・ブルーイング(J.Inst.Brew)第89巻、424〜431頁(1983年)記載の方法によりジヒドロクエルセチンおよびカテキンまたはエピカテキンを原料として合成法によつても得られ、このようにして得られたプロアントシアニジンも本発明に用いることができる。」

記載事項1-5:第9頁左下欄1〜12行
「(発明の効果)
第1表および第2表の結果より、本発明のプロアントシアニジンは、その構成単位であり、かつ抗酸化作用を有することが知られている単量体、カテキン等との比較において、油脂に対しより強い抗酸化作用を有すること、ならびにその作用に持続性があることが明らかであり、・・・優れた抗酸化剤であることがわかる。」

刊行物2には以下の事項が記載されている(記載事項は和訳で示す)。
記載事項2-1:第1045頁 冒頭の要約1〜3行
「(+)-カテキン-アセトアルデヒド縮合体が赤ワインにおけるタンニンの重合と沈殿物のモデルとして研究された。LSIMSの使用により反応生成物が2つの反応部位にCH-CH3の架橋を有するカテキンの重合体であることが示された。」

記載事項2-2:第1045頁 図1



図1.単量体フラバン3-オールの一般式」

記載事項2-3:第1045〜1046頁 MATERIALS AND METHODS
「物と方法
試薬. すべての化学物質は試薬グレードのものであった。使用されたモデルワイン溶液は、(5g/Lの酒石酸とpHを3.2にする濃度のNaOHにより)pH3.2に緩衝された12%(v/v)のエタノールであった。・・・
モデル系. 異なる濃度レベル(・・・)の(+)-カテキンが、アセトアルデヒド(0.45molL-1)・・・35℃のモデルワイン溶液中に混合された。再現性を保証するために、アセトアルデヒドの貯蔵溶液がすべてのサンプルに使用された。」

記載事項2-4:第1046頁 図2



図2.カテキンとアセトアルデヒドとの酸性溶液中での反応[Timberlake and Bridle(1976)から引用]」

記載事項2-5:第1048頁 CONCLUSION
「結論
(+)-カテキン-アセトアルデヒド反応生成物は、おそらくA環の6-及び8-位においてCH-CH3で架橋されたカテキンである(図1)。」

刊行物3には以下の事項が記載されている(記載事項は和訳で示す)。
記載事項3-1:第36頁 2.Materials and methods
「2.物と方法
2.1.カテキンまたは緑茶抽出物のペルオキシダーゼ触媒による重合
カテキンの重合反応は、17.2mMのD-(+)-カテキン(・・・),8.8mMの過酸化水素,及び200mlの15mMリン酸ナトリウム緩衝液(pH6.0)中の10mgの西洋わさびペルオキシダーゼ(・・・)をインキュベートすることにより実施された。37℃で2時間インキュベートした後、蒸留水(4.8l)が加えられ、反応混合物はMILLEX-PF0.8μm孔径フィルターユニット(・・・)を通して濾過された。・・・カラムは30%のメタノールを用い32mlmin-1の流速で210nmの吸収を監視しながら溶出され、I〜IVの4つのピークのフラクションが得られた。
次の一連の実験では緑茶抽出物について、過酸化水素を含有するリン酸ナトリウム緩衝液中の西洋わさびペルオキシダーゼを用いる重合が試験された。オリゴマー化したポリフェノールが・・・カラムクロマトグラフィーにより分取された。・・・ペルオキシダーゼで処理されていない緑茶抽出物及びウーロン茶抽出物についても、ペルオキシダーゼで処理された緑茶抽出物と・・・比較するため分取された。」

記載事項3-2:第37頁 3.Results and discussion
「D-(+)-カテキン、ペルオキシダーゼ、及び緩衝液中の過酸化水素の反応生成物にHPLCを使用することにより4つのピークのフラクションI〜IVが得られた(結果は示されていない)。これらのピーク部分の質量分析は、フラクションIは未反応のまま残ったD-(+)-カテキン(・・・)であり、一方、フラクションIVはD-(+)-カテキンの二量体の形に構成されたものであったことを示唆した。また、フラクションIIIはD-(+)-カテキンの二量体及び三量体の形の混合物であり、フラクションIIはD-(+)-カテキンの三量体、四量体及び5量体の形の混合物であったことも示された。これらの結果は、D-(+)-カテキンが茶葉に存在するペルオキシダーゼの酵素活性により重合され得ることを示唆するものである。二量体化合物は精製され(化合物1)、化合物1の分子式はNMRスペクトルデータと分子量に基づいてC30H24O12であると決定された。」

5.対比・判断
刊行物1には、プロアントシアニジンを主成分とする抗酸化剤が記載されており(記載事項1-1)、プロアントシアニジンとは各種の植物体中に存在する縮合型タンニン、すなわちフラバン-3-オールまたはフラバン-3,4-ジオールを構成単位として縮合もしくは重合により結合した化合物群であり、2量体、3量体、4量体さらに10量体以上の高分子およびそれらの立体異性が全て含まれるものであること(記載事項1-2)、これらのプロアントシアニジンは、その構成単位であり、かつ抗酸化作用を有することが知られている単量体カテキンとの比較において、より強い抗酸化作用を有し、作用に持続性があること(記載事項1-2、1-5)、及びプロアントシアニジンは、例えばジヒドロクエルセチンおよびカテキンまたはエピカテキンを原料とする合成法によっても得られ、このようにして得られたプロアントシアニジンも本発明に用いることができるものであること(記載事項1-4)が記載されている。そうすると、刊行物1には、「フラバン-3-オールまたはフラバン-3,4-ジオールを構成単位として縮合もしくは重合により結合した化合物群であるプロアントシアニジンを主成分とする抗酸化剤」に係る発明(以下、「引用発明」という。)が記載されているものと認められる。
引用発明におけるフラバン-3-オールまたはフラバン-3,4-ジオールは、一般式が



で表されるものであるところ(記載事項1-2)、例えばR1〜R5が水素である場合には水酸基を3つ有する化合物を表し、一方、本願発明におけるポリフェノールは、好ましくはフェノール性水酸基を三つ以上有しているから(本願明細書段落【0008】)、引用発明における「フラバン-3-オールまたはフラバン-3,4-ジオール」は本願発明における「ポリフェノール」に相当する化合物を含むものであり、したがって本願発明と引用発明とは「ポリフェノール重合物を含有する抗酸化剤」である点で一致し、
(ア)ポリフェノール重合物の数平均分子量が、本願発明においては500〜1000000であるのに対して、引用発明においては特定されていない点、
(イ)ポリフェノール重合物が、本願発明においては合成により高分子化されたことが特定されているのに対して、引用発明においては合成により高分子化するものに特定されていない点、
で相違する。そこで、これらの相違点について検討する。

相違点(ア)について
引用発明における前記フラバン-3-オールまたはフラバン-3,4-ジオールを表す一般式



(記載事項1-2)において、分子量はR1〜R5が水素である場合に最小であって、その化合物の分子量は、C=12.01、H=1.008、O=16.00として計算すると258.26(C15H14O4)である。一方、具体的に示された2量体の例(記載事項1-3)の化学構造を勘案すると、多量体を形成する際には、各構成単位間に結合が作られる毎に水素原子が2つずつ減ると考えられることから、2量体の分子量は約514、10量体の分子量は約2573が最小値であると計算できる。引用発明においては、前記単位の2量体、3量体、4量体さらに10量体以上の高分子ポリフェノールが包含されるから(記載事項1-2)、引用発明におけるポリフェノール重合体の数平均分子量は「約514以上」であって、本願発明の500〜10000000という範囲と重複する。
したがって、この点は実質的な相違点ではない。

相違点(イ)について
刊行物1には、プロアントシアニジンを合成法により調製する具体的な手順は記載されていないものの、所定の式(1)で表される2量体プロシアニジン等を例に挙げ、ジヒドロクエルセチンおよびカテキンまたはエピカテキンを原料として公知の論文に記載された方法により合成することができること、及びこのようにして得られたプロアントシアニジンも本発明に用いることができるものであることが記載されている(記載事項1-4)。また、この他にも、刊行物2にはポリフェノールの一種である(+)-カテキンとアセトアルデヒドからの重合体の合成法、刊行物3にはカテキンまたは緑茶抽出物のペルオキシダーゼ触媒による重合法の具体的な実施手順が記載されるとともに、いずれにおいてもフェノール性水酸基が残存したポリフェノールの多量体が生成物として得られることが記載されている。
よって、引用発明におけるフラバン-3-オールまたはフラバン-3,4-ジオールの縮合もしくは重合において、刊行物1〜3の記載に基づいて人工合成の重合法を採用することは当業者であれば容易に想到し得たことである。

そして、刊行物1には、前記単量体の重合体であるプロアントシアニジンが、その構成単位であり、かつ抗酸化作用を有することが知られている単量体カテキンとの比較において、より強い抗酸化作用とその持続性を有することが記載されており(記載事項1-2、1-5)、高分子化されたポリフェノール重合物がより強い抗酸化作用を有することは公知であるから、本願発明が当業者の予期し得ない効果を奏し得たものとも認められない。

なお、審判請求人は平成17年12月20日付け審判請求書の請求の理由の補正書において、「ポリマーの機能は、一般的に構造に依存するので、天然の単量体が抗酸化作用を有するからといって、重合させた場合に、引き続き抗酸化作用を有するかどうかは実際に実験を行わない限り、当業者でも分からないことが判明している」と主張している。
しかし、既に指摘したとおり、刊行物1にはプロアントシアニジンは、その構成単位であり、かつ抗酸化作用を有することが知られている単量体カテキンとの比較において、より強い抗酸化作用と作用の持続性を有することが記載されているから(記載事項1-2、1-5)、当業者は2量体以上の重合体が引き続き抗酸化作用を有し、かつ単量体よりも強い抗酸化作用及び作用の持続性を有することを普通に予期することができたといえる。
また、審判請求人は上記補正書において、「すなわち、今回提出する実験成績証明書-1によれば、重合により酸化電位が大幅に上昇する(電気的に酸化されにくくなる)ことを示していることは明らかであり、重合前後で性質が大きく変わることは明白である。」、「抗酸化作用を有するか否かを判断するに際して、種々の測定方法があり、・・・別のより高精度な測定基準を用いて測定した結果から、顕著な抗酸化作用を資料1〜3が有していることは、今回提出する実験成績証明書-2から明らかである。」とも主張している。
しかし、例えば実験成績証明書-2のSOD様活性の実験結果を示す表によれば、資料6は顕著な効果を有しなかったことが読み取れるし、また、実験結果が示されているのは「ポリフェノール」に包含される化合物のうちカテキン、ルチン、茶抽出物を用いた例に限られ、「合成高分子化」の方法としては酸化重合又はアセトアルデヒドとの重縮合に限られ、生成物の数平均分子量も500〜1000000の全範囲をカバーするものではないから、たとえ提示された実験結果を参酌しても、「ポリフェノール」に包含される任意の化合物に対して任意の合成手法による「合成高分子化」を行って得た数平均分子量が500〜1000000の範囲にあるすべての生成物が、審判請求人の主張するように当業者が予期し得ない好ましい効果を奏し得るものであるとは認められない。
したがって、審判請求人の主張はいずれも採用できない。

6.むすび
以上のとおりであるから、本願発明は本願出願前に頒布された刊行物1〜3に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない。 したがって、他の請求項に係る発明について検討するまでもなく、本願は拒絶をすべきものである。
よって、結論のとおり審決する。
 
審理終結日 2006-08-22 
結審通知日 2006-08-29 
審決日 2006-09-11 
出願番号 特願2001-341791(P2001-341791)
審決分類 P 1 8・ 572- Z (C09K)
P 1 8・ 121- Z (C09K)
最終処分 不成立  
前審関与審査官 星野 紹英  
特許庁審判長 西川 和子
特許庁審判官 天野 宏樹
鈴木 紀子
発明の名称 抗酸化剤  
代理人 徳永 博  
代理人 藤谷 史朗  
代理人 来間 清志  
代理人 冨田 和幸  
代理人 杉村 興作  

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