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審決分類 審判 査定不服 2項進歩性 特許、登録しない。 C07C
管理番号 1252233
審判番号 不服2008-32906  
総通号数 148 
発行国 日本国特許庁(JP) 
公報種別 特許審決公報 
発行日 2012-04-27 
種別 拒絶査定不服の審決 
審判請求日 2008-12-26 
確定日 2012-02-15 
事件の表示 特願2003-565946「アミンの製造方法」拒絶査定不服審判事件〔平成15年8月14日国際公開、WO03/66571、平成18年3月9日国内公表、特表2006-508017〕について、次のとおり審決する。 
結論 本件審判の請求は、成り立たない。 
理由 第1 手続の経緯・本願発明
本件出願は、2003年1月30日(パリ条約による優先権主張外国受理庁受理2002年2月6日)にした国際出願であって、平成16年9月27日付けで特許協力条約第34条補正の翻訳文が提出され、平成20年5月7日付けで拒絶理由が通知され、同年9月9日に意見書及び手続補正書が提出されたが、同年9月30日に拒絶査定がされ、これに対し、同年12月26日に審判が請求され、平成21年2月25日付けで審判請求書の補正がされたものであって、その発明は、平成20年9月9日に手続補正された明細書(以下、「本願明細書」という。)の特許請求の範囲に記載された事項により特定されたとおりのものであるところ、その請求項1に係る発明(以下、「本願発明1」という。)は、以下のとおりのものである。
「ニトロ芳香族化合物の接触水素添加を80℃以上の温度にて行い、次いで、少なくとも1種類の芳香族アミンと水とを含む反応混合物から触媒を除去するアミンの製造方法であって、懸濁液側の圧力5?50バール、懸濁液側と透過液側の圧力差0.3バール以上、かつ懸濁液側の流動速度1?6m/秒のメンブラン濾過により、連続的に触媒の除去を行うことを特徴とするアミンの製造方法。」

第2 原査定の理由
原査定には、「この出願については、平成20年 5月 7日付け拒絶理由通知書に記載した理由2によって、拒絶をすべきものです。」とあり、その備考の欄に、
「本願発明はメンブランろ過の圧力と流動速度が特定の範囲であるのに対し、引用例2に記載された発明はそのような圧力と速度の条件が不明である点において相違する。
しかしながら、引用例1…には、…が記載されているので、引用例2に記載された触媒分離工程として引用例1記載の触媒分離工程の条件を採用することは当業者が容易に想到できることと認められる。
そして本願発明による触媒を完全に除去し、反応器に戻すという効果は特に顕著なものとはいえない。」
と記載されている。
そうすると、原査定の拒絶の理由である「平成20年 5月 7日付け拒絶理由通知書に記載した理由2」は、引用例2を主引用例とする「理由2」、すなわち、
「2.この出願の下記の請求項に係る発明は、その出願前に日本国内又は外国において頒布された下記の刊行物に記載された発明…に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない。」
であって、「この出願の下記の請求項に係る発明」を全請求項である「請求項1?8」に係る発明とし、「下記刊行物」を、
「1.特開昭57-102237号公報
2.国際公開第00/35852号」とするものである。
これらの刊行物は、それぞれ、拒絶査定の備考における「引用例1」及び「引用例2」である。以下、主引用例である「引用例2」の刊行物を「刊行物A」と、「引用例1」を「刊行物B」ということとする。

第3 当審の判断
当審は、原査定の理由のとおり、本願発明1は、刊行物A、Bに記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない、と判断する。

1 刊行物及び刊行物に記載された事項
(1)刊行物
刊行物A 国際公開第00/35852号
刊行物B 特開昭57-102237号公報

(2)刊行物A(国際公開第00/35852号)に記載された事項
刊行物Aは、本件出願の優先権主張日(2002年2月6日)前である、2000年6月22日に頒布された刊行物であり、そこには以下の事項が記載されている(該当箇所の記載内容を仮訳にて示す。)。
a1 「本発明は、アミン、特に芳香族アミンを、該アミンの基礎となるニトロ化合物の接触水素化によって連続的に製造する方法に関する。」(1頁6?9行)
a2 「使用されるニトロ化合物の種類に関わらず、反応器内では、圧力を5?100bar、好ましくは10?50barに維持し、操作温度を80?200℃、好ましくは100?150℃に維持するのが好ましい。」(7頁6?11行)
a3 「生成物は、所望の場所から連続的に反応系外に排出するが、好ましくは反応器底部から、または特に好ましくは触媒分離装置を介してまたは使用せずに外部ループ流から排出する。触媒分離装置は、重力分離装置、例えば沈降タンク、適当なフィルター、例えば横断流フィルター、または遠心分離機であってもよい。触媒は、生成物から分離して反応器系中に戻すこともできる。生成物は、触媒を保持させたまま排出するのが好ましい。その後、アミンを慣用的で公知の方法により、例えば蒸留または抽出により精製することができる。」(7頁13?24行)
a4 「実施例1
図に示すような、外部巡回路、反応器下部に邪魔板、および同心円状差込管、を備えた円筒式反応器を使用した。反応器の反応体積はおよそ0.05m^(3)であった。反応器には、平行に接続した36本のフィールドチューブが配置されていた。36本のフィールドチューブは、全体で約2.5m^(2)の冷却表面積に対応する。フィールドチューブに供給する冷却水の量は1m^(3)/hであり、フィールドチューブに供給する冷却水の温度は30℃であり、冷却水の排水温度は90℃であった。
高圧ポンプにより、80質量部の2,4-ジニトロトルエンと20質量部の2,6-ジニトロトルエンからなるジニトロトルエン融解物40.3kg/hを、120℃で、ノズルを介して、約62質量部の対応するジアミノトルエン混合物、36質量部の水および2質量部の微細なNi水素化触媒からなる高速で流動している混合物中に噴射した。同時に30m^(3)(s.t.p)hの水素を導入し、反応器中の圧力を25barに維持した。ループ流を維持するために、外部巡回路は体積流量2.6m^(3)/hの条件で生成物を巡回させた。反応ノズルには約3barの圧力が印加され、5kW/m^(3)のエネルギーが入力された。反応は、反応熱が発生した場所で直ぐに消散されるため、事実上等温的に進んだ。反応器の下部1/3における最高反応温度は122℃であった。同時に、触媒を保持した状態で、26.7kg/hの対応するジアミノトルエン混合物と15.8kg/hの水を連続的に反応器から除去したが、この値を空時収量に換算すると、アミン混合物580kg/m^(3)・hに対応する。ジアミンの収率は、使用されたジニトロトルエンに対して99%以上であった。蒸留精製により、0.15%の低沸点副生成物(“低沸点物質”)および0.75%のタール状生成物(“高沸点物質”)が認められた。生成物流におけるニトロ化合物およびアミノニトロ化合物の含有量は、10ppmの検出限界以下であった。100時間の反応時間の後でさえ、使用された水素化触媒の上述の運転条件下での顕著な失活の兆候は認められなかった。」(11頁22行?12頁14行)
a5 「



(3)刊行物B(特開昭57-102237号公報)に記載された事項
b1 「本発明は金属触媒を反応溶液から分離除去する方法に関する。」(1頁右下欄12?13行)
b2 「本発明により、膜分離法を用いる交叉流濾過(審決注:原文の「ろか」の「ろ」は、さんずいに戸である。以下、「濾過」と表記する。)により、触媒を特定の反応混合物からその活性構造のままで得ることができ、濾過助剤を使用する必要がない方法が見出された。」(2頁右上欄2?5行)
b3 「装置は全ての場合に、少なくとも保有処理材料を循環させて操作する。所望により使用膜の性質に応じて約0.5?100バールの間の差圧で透過循環により操作する。ミクロ濾過の使用が好ましい場合には、約0.5?2バールの差圧でもはや十分である。」(2頁右下欄下から4行?3頁左上欄2行)
b4 「透過室と保有処理材料室との間の差圧に加えて、膜表面に対し平行な方の保有処理材料面側上の懸濁液の流速が高いことが高く均一な透過率に対して基本的条件である。膜によつて保持された固体は強力な流れによつて膜表面から洗い出されねばならない。この交叉流法で使用する流速は少なくとも1000のレイノルズ数(…)を有する流れを生成するに十分に高くなければならない。懸濁液の粘度が約1.5mPasでありそして管直径が約6mmであると仮定して、これは約0.25m/秒の流速に相当する。その他の流速がその他の粘度およびその他の中空繊維直径の場合に生じることは勿論である。約2,000?20,000のレイノルズ数を有する流れが好ましいことが証明されている。」(3頁左上欄7行?右上欄1行)
b5 「例2
木炭上Pd(Pd5%)0.36kgを含有する芳香族ニトロ化合物のメタノール性/水性水素添加溶液70lを中空繊維モジュール(直径)1.5mm、長さ230mm、平均孔直径0.2μmおよび有効フイルター面積0.068m^(2)を有する63本のポリエチレンフイラメント)上に30℃で1.0バールの入口圧力および0.3バールの出口圧力下に、1.5m/秒の流速(約3,000のレイノルズ数)で循環式にポンプ供給する。透過率は1470l/m^(2)/時である。」(3頁右下欄下から5行?4頁左上欄4行)

2 刊行物Aに記載された発明
刊行物Aは、「芳香族アミンを、該アミンの基礎となるニトロ化合物の接触水素化によって連続的に製造する方法に関する」(摘示a1)ものであり、具体的には、図(摘示a5)に記載する装置を用いて、ニトロ化合物を接触水素化して芳香族アミンを連続的に製造する方法が記載されている。
その接触水素化の反応は、例えば、「微細なNi水素化触媒」(摘示a4)のような固体触媒の存在下「ニトロ化合物の種類に関わらず、反応器内では、圧力を5?100bar、好ましくは10?50barに維持し、操作温度を80?200℃、好ましくは100?150℃に維持するのが好まし」く(摘示a2)行われる。
そして、芳香族アミンを含む反応混合物は、「触媒を保持した状態で、…連続的に反応器から除去」(摘示a4)されて外部ループに流出し、外部ループにおける符号「5」(摘示a5の図面参照)を経て外部ループ流から取り出されることが記載されている。その固体触媒を保持した反応混合物における芳香族アミンなどの生成物の排出は、摘示a3に、「特に好ましくは触媒分離装置を介してまたは使用せずに外部ループ流から排出する」と記載されるから、外部ループ流から、「触媒分離装置を介して…排出する」か、「触媒分離装置を使用せずに…排出する」か、いずれかが特に好ましい態様と認められる。前者の芳香族アミンなどの生成物を「触媒分離装置を介して」外部ループ流から排出する態様においては、外部ループおける符号「5」は、「触媒分離装置」を意味すると認められる。
そうすると、刊行物Aには、
「ニトロ芳香族化合物の接触水素化を圧力を5?100bar、好ましくは10?50barに維持し、操作温度を80?200℃、好ましくは100?150℃に維持して行い、次いで、固体触媒を保持した状態の芳香族アミンを含む反応混合物を連続的に反応器から除去して外部ループに流出させ、芳香族アミンなどの生成物は、外部ループにおける触媒分離装置を介して外部ループ流から排出する芳香族アミンの製造方法」
の発明(以下、「引用発明」という。)が記載されているといえる。

3 本願発明1と引用発明との対比
引用発明における「ニトロ芳香族化合物の接触水素化を圧力を5?100bar、好ましくは10?50barに維持し、操作温度を80?200℃、好ましくは100?150℃に維持して行い」は、本願発明1の「ニトロ芳香族化合物の接触水素添加を80℃以上の温度にて行い」に相当し、引用発明の「芳香族アミンを含む反応混合物」は、ニトロ芳香族化合物の接触水素添加反応による副生する水を含む(必要ならば、摘示a4「実施例1」参照)から、本願発明1の「少なくとも1種類の芳香族アミンと水とを含む反応混合物」に相当し、さらに、引用発明の「固体触媒を保持した状態の芳香族アミンを含む反応混合物を連続的に反応器から除去して外部ループに流出させ、芳香族アミンなどの生成物は、外部ループにおける触媒分離装置を介して外部ループ流から排出する」ことは、触媒分離装置により反応混合物から連続的に固体触媒の除去を行うことでもあるといえるから、本願発明1の特定条件下「メンブラン濾過により、連続的に触媒の除去を行う」こととは、触媒分離装置により連続的に触媒の除去を行う点において一致するといえる。
そうすると、本願発明1と引用発明とは、
「ニトロ芳香族化合物の接触水素添加を80℃以上の温度にて行い、次いで、少なくとも1種類の芳香族アミンと水とを含む反応混合物から触媒を除去するアミンの製造方法であって、触媒分離装置により連続的に触媒の除去を行うことを特徴とするアミンの製造方法。」
の点において一致し、以下の点Aにおいて一応相違する。

A 本願発明1は、反応混合物から触媒の除去を、「懸濁液側の圧力5?50バール、懸濁液側と透過液側の圧力差0.3バール以上、かつ懸濁液側の流動速度1?6m/秒のメンブラン濾過により行う」のに対して、引用発明は、反応混合物から生成物を「外部ループにおける触媒分離装置を介して外部ループ流から排出する」点
(以下、「相違点A」という。)

4 検討
(1)相違点Aについて
刊行物Aの摘示a3には「触媒分離装置」について「重力分離装置、例えば沈降タンク、適当なフィルター、例えば横断流フィルター、または遠心分離機」と例示されているが、前者の態様である連続的に「触媒分離装置を介して…排出する」ための触媒分離装置としては、そのうちの「横断流フィルター」、すなわち、メンブラン濾過装置は、慣用されているものである(必要ならば、WO00/30743の5頁9?12行、特開平7-53477号公報の図1の「5」等も参照)。その連続的に「触媒分離装置を介して…排出する」ための「横断流フィルター」には、懸濁状態に触媒を保持した反応混合物の外部ループ流が連続的に接触し、反応生成物は懸濁液流れからフィルター(メンブラン)透過液として触媒と連続的に分離され、他方、反応生成物が分離された懸濁状態に触媒を保持した外部ループ流は、連続的に反応器に戻されることになる。
そして、このような「横断流フィルター」における分離条件について記載する刊行物Bには、「懸濁液側と透過液側の圧力差」については、「使用膜の性質に応じて約0.5?100バールの間の差圧で透過循環により操作する。ミクロ濾過の使用が好ましい場合には、約0.5?2バールの差圧でもはや十分である」(摘示b3)と、約0.5?100バールの差圧で、ミクロ濾過は約0.5?2バールの差圧で、操作することが記載されている。
また、「懸濁液側の流動速度」については、「この交叉流法」、すなわち、「横断流フィルター」法、で使用する流速は「少なくとも1000のレイノルズ数(…)を有する流れを生成するに十分に高くなければならない。…約2,000?20,000のレイノルズ数を有する流れが好ましいことが証明されている」(摘示b4)とされ、具体的には、実施例では、例えば、「1.5m/秒の流速」(摘示b5)で操作されていることが記載されている。
引用発明の触媒分離装置における「懸濁液側の圧力」、すなわち、外部ループ流の圧力は、反応器内の「5?100bar、好ましくは10?50bar」(摘示a2)という圧力及び外部ループ流が反応器へ循環させる際の反応ノズルへの印加圧力等からみて、「5?50バール」の範囲内の圧力であると認められる。
そうすると、引用発明の触媒分離装置を「横断流フィルター」としたときの分離条件を、刊行物Bの教示などに従い、また反応液条件(圧力、温度、粘度等)、使用する濾過装置(膜等)等に応じ、適宜実験等により、「懸濁液側の圧力5?50バール、懸濁液側と透過液側の圧力差0.3バール以上、かつ懸濁液側の流動速度1?6m/秒」とすることは、当業者が適宜なし得る程度のことと認められる。

(2)本願発明1の効果について
本願発明1の効果は、明記はないが、その「【発明が解決しようとする課題】」(本願明細書【0012】)、
「本発明は、ニトロ芳香族化合物の水素添加により芳香族アミンを製造する場合に、触媒を完全に、かつ穏やかに除去し、除去された触媒を全て除去工程から反応器に戻すことの可能な触媒の除去方法を提供することをその目的とする。」
が達成された方法の効果、すなわち、上記方法において、
「触媒を完全に、かつ穏やかに除去し、除去された触媒を全て除去工程から反応器に戻すこと」ができる、というものであると認められる。
しかし、この効果は、引用発明の触媒分離装置を「横断流フィルター」としたときにおいても奏すると認められるものであり、本願発明1が、特に、分離条件として特定の範囲とした点によって顕著な効果を奏すると認めることもできない。

なお、審判請求人は、審判請求書についての平成21年2月25日付け手続補正書において、
「材料を冷却せずに濾過が行われるため、反応と濾過とが円滑に短時間で行われるという効果、及び
高温に保たれた材料を反応工程に循環するために、再加熱する必要性が小さいという効果が得られます(明細書第[0028]等)。
そして、このような効果は、構成3及び4において異なる引用文献(2)(審決注:刊行物A)からは得られないものであると思料します。」(【本願発明が特許されるべき理由】3.(3)(iii))と主張する。
しかし、拒絶査定の備考の欄においても指摘するとおり、本願発明1において、外部ループ流れを「冷却せずに濾過が行われること」や、「高温に保たれた材料を反応工程に循環すること」、又は、分離装置における懸濁液の温度が「80℃を超過する」(本願明細書段落【0027】)ことは特定されてはいない。
したがって、この点に基づく上記効果の主張は、特許請求の範囲の記載に基づかないものであり、採用することはできない。

5 まとめ
よって、本願発明1は、その出願前(優先日前)に頒布された刊行物A、Bに記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない。

第4 むすび
以上のとおり、本願発明1は特許を受けることができないものであるから、その余について検討するまでもなく、この出願は、拒絶すべきものである。
よって、結論のとおり審決する。
 
審理終結日 2011-09-08 
結審通知日 2011-09-13 
審決日 2011-09-30 
出願番号 特願2003-565946(P2003-565946)
審決分類 P 1 8・ 121- Z (C07C)
最終処分 不成立  
前審関与審査官 山田 泰之  
特許庁審判長 柳 和子
特許庁審判官 松本 直子
橋本 栄和
発明の名称 アミンの製造方法  
代理人 江藤 聡明  
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