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審決分類 審判 査定不服 2項進歩性 特許、登録しない。 F02C
審判 査定不服 5項独立特許用件 特許、登録しない。 F02C
管理番号 1295940
審判番号 不服2013-18262  
総通号数 182 
発行国 日本国特許庁(JP) 
公報種別 特許審決公報 
発行日 2015-02-27 
種別 拒絶査定不服の審決 
審判請求日 2013-09-24 
確定日 2015-01-07 
事件の表示 特願2008-192952「インライン燃料改質によるウォッベ数制御及び作動性の向上」拒絶査定不服審判事件〔平成21年 2月19日出願公開、特開2009- 36206〕について、次のとおり審決する。 
結論 本件審判の請求は、成り立たない。 
理由 第1 手続の経緯
本願は、平成20年7月28日(パリ条約による優先権主張2007年8月1日(US)アメリカ合衆国)の出願であって、平成24年9月13日付けで拒絶理由が通知され、平成24年12月17日に意見書及び手続補正書が提出されたが、平成25年5月20日付けで拒絶査定がされ、これに対し、平成25年9月24日に拒絶査定不服審判が請求されると同時に手続補正書が提出され、その後、当審において平成25年11月6日付けで書面による審尋がされ、平成26年2月6日に回答書が提出されたものである。

第2 平成25年9月24日付けの手続補正についての補正の却下の決定

[補正の却下の決定の結論]
平成25年9月24日付けの手続補正を却下する。

[理由]
1 本件補正
(1)本件補正の内容
平成25年9月24日に提出された手続補正書による手続補正(以下、「本件補正」という。)は、特許請求の範囲について、下記アに示す本件補正前の(すなわち、平成24年12月17日に提出された手続補正書により補正された)請求項1ないし3を、下記イに示す請求項1ないし3へと補正するものである。

ア 「【請求項1】
圧縮機、複数の燃焼器、及びタービンを備え、燃料コントローラを含む制御システムが前記各燃焼器に流入する燃料及び圧縮機空気を調節し、前記複数の燃焼器の1以上の上流側にインライン燃料改質器が配置されて、前記1以上の燃焼器に供給される燃料の一部を改質するガスタービンエンジンシステムであって、
前記インライン燃料改質器が触媒モジュールを含み、
前記制御システムが、燃料のウォッベ数を予め設定された範囲内に維持するように前記触媒モジュールにおいて改質される燃料の一部を調節する、
ガスタービンエンジンシステム。
【請求項2】
前記触媒モジュールが、前記制御システム及び前記燃料コントローラの下流側に配置される、請求項1に記載のガスタービンエンジンシステム。
【請求項3】
前記システムに供給される燃料が、異なる組成の多種燃料を含み、前記インライン改質器が、前記1以上の燃焼器に供給される前記燃料の一部を酸化して水素と一酸化炭素とを形成するための手段を含む、請求項1に記載のガスタービンエンジンシステム。」

イ 「【請求項1】
圧縮機、複数の燃焼器、及びタービンを備え、燃料コントローラおよびインライン燃料改質器の上流または下流に配置され修正ウォッベ指数を決定するための燃料特性を測定するセンサとを含む制御システムが前記各燃焼器に流入する燃料及び圧縮機空気を調節し、前記複数の燃焼器の1以上の上流側にインライン燃料改質器が配置されて、前記1以上の燃焼器に供給される燃料を部分的に改質するガスタービンエンジンシステムであって、
前記インライン燃料改質器が触媒モジュールを含み、
前記制御システムが、燃料のウォッベ数を予め設定された範囲内に維持するように前記触媒モジュールにおいて改質する量を調節する、
ガスタービンエンジンシステム。
【請求項2】
前記触媒モジュールが、前記制御システム及び前記燃料コントローラの下流側に配置される、請求項1に記載のガスタービンエンジンシステム。
【請求項3】
前記システムに供給される燃料が、異なる組成の多種燃料を含み、前記インライン改質器が、前記1以上の燃焼器に供給される前記燃料の一部を酸化して水素と一酸化炭素とを形成するための手段を含む、請求項1に記載のガスタービンエンジンシステム。」
(下線は、本件補正箇所を示すために、請求人が付したものである。)

(2)本件補正の目的要件について
本件補正は、請求項1に関して、本件補正前の請求項1の発明特定事項である「制御システム」について、本件補正前の「燃料コントローラを含む制御システム」を、本件補正後の「燃料コントローラおよびインライン燃料改質器の上流または下流に配置され修正ウォッベ指数を決定するための燃料特性を測定するセンサとを含む制御システム」に限定するとともに、本件補正前の「燃料の一部を改質する」を本件補正後の「燃料を部分的に改質する」と限定し、本件補正前の「改質される燃料の一部を調節する」を、本件補正後の「改質する量を調節する」と限定するものである。
そして、本件補正前の請求項1に係る発明と本件補正後の請求項1に係る発明の産業上の利用分野及び解決しようとする課題が同一であるから、本件補正は、特許法第17条の2第5項第2号に規定される特許請求の範囲の減縮を目的とする補正に該当する。
そこで、本件補正後の請求項1に係る発明(以下、「本願補正発明」という。)が、特許出願の際独立して特許を受けることができるものであるかについて以下に検討する。

2 刊行物
(1)刊行物の記載
原査定の拒絶理由に引用された刊行物である国際公開第2006/091379号(以下、「引用文献」という。)には、次の事項が記載されている。
なお、翻訳文として、引用文献のパテントファミリーである特表2008-530449号公報(平成23年8月5日付け誤訳訂正書により訂正されたもの)を援用した。なお、翻訳文に付した段落番号は、特表2008-530449号公報に記載された段落番号である。

ア 「[0001] The present invention relates to a method of preparing and introducing fuel into combustors of a gas turbine. More particularly, the present invention relates to such a method in which a hydrocarbon containing feed stream is reacted with steam and oxygen in a catalytic partial oxidation reactor to reduce the heavy hydrocarbon content of such stream to acceptable levels prior to introduction into combustors of a gas turbine .」(段落[0001])
{翻訳文:【0001】
本発明は燃料を調製し、ガス・タービンの燃焼器に導入する方法に関する。特に、本発明は、炭化水素を含有する供給材料流が触媒部分酸化反応器内で蒸気及び酸素に反応し、ガス・タービンの燃焼器に導入する前に、このような流の重炭化水素含有量を許容可能なレベルまで減少させるような方法に関する。}(段落【0001】)

イ 「[0002] Gas turbines are used in a variety of industrial settings to supply power to a load, generally an electrical generator. A gas turbine consists of a compressor to compress air and an expander to recover energy from the compressed air after having been heated. The compressed air is heated within a set of combustors located between the compressor and the expander.
[0003] Gas turbines are designed to burn a variety of fuels such as natural gas, liquefied petroleum gas and synthesis gases containing hydrogen and carbon monoxide as well as liquid fuels such as #2 fuel oil. Additionally, gases that are produced from steel production, such as blast furnace gases and coke oven gases are also utilized. Blast furnace gases are typically blended with other gases in that they do not have sufficient heating value to be used alone. Coke oven gases contain too much hydrogen to be used in connection with lean premix combustion systems.
[0004] Coke oven gases can be produced, with a high content of hydrocarbons containing two or more carbon atoms or a high olefin content that can thermally crack and produce carbon deposits in gas turbine combustion components. While blending such gases will reduce the problems associated with thermal cracking, the degree to which such gases are blended also will act as a limitation on the utilization of such gases. There are other offgases produced in refineries, for instance, sweet refinery gases and fluidic catalytic cracker offgases that similarly contain a high content of hydrocarbons with two or more carbon atoms and have the potential for thermal cracking. Similar problems exist in using other types of offgases and byproducts produced in other chemical production facilities. A further problem is that the makeup of such gases can vary over time and as such, their use as gas turbine fuel can be highly problematical .」(段落[0002]ないし[0004])
{翻訳文:【0002】
ガス・タービンは、通常は発電機のような負荷に動力を供給するために様々な産業環境で使用されている。ガス・タービンは、空気を圧縮するコンプレッサ、及び加熱後に圧縮空気からエネルギを回収するエキスパンダ(膨張器)で構成される。圧縮空気は、コンプレッサとエキスパンダの間に配置された1組の燃焼器内で加熱される。
【0003】
ガス・タービンは、天然ガス、液化石油ガス、水素及び一酸化炭素を含む合成ガス、さらに#2燃料油などの液体燃料のような様々な燃料を燃焼するように設計されている。また、溶鉱炉ガス及びコークス炉ガスなどの製鋼から生成されるガスも使用される。溶鉱炉ガスは通常、単独で使用するには十分な発熱量を有さないので、他のガスと混合される。コークス炉ガスは、希薄予混合燃焼システムとの関連で使用するには、含まれる水素が多すぎる。
【0004】
コークス炉ガスは、2個以上の炭素原子を含む炭化水素の含有率が高い、又は熱分解して、ガス・タービン燃焼構成要素内でカーボン付着物を生成することがあるオレフィンの含有率が高い状態で生成され得る。このようなガスを混合すると、熱クラックに伴う問題が減少するが、このようなガスを混合する程度が、このようなガスの利用を制限するものとして作用する。精油所内で生成される他の排ガスもある。例えば精油所スイート・ガス及び流体接触分解器の触媒排ガスで、同様に炭素原子が2個以上の炭化水素の含有率が高く、熱クラックの可能性を有する。他の化学物質生成施設で生成される他のタイプの排ガス及び副産物を使用する際には、同様の問題がある。さらなる問題は、このようなガスの組成が経時的に変動することがあり、したがってガス・タービン燃料としてこれを使用すると、非常に問題となり得ることである。}(段落【0002】ないし【0004】)

ウ 「[0005] As will be discussed, the present invention provides a method in which fuels are pretreated at a catalytic partial oxidation reactor to lower the heavy hydrocarbon content of such gases, for example the hydrocarbons with two or more carbon atoms and/or unacceptably high olefin contents to acceptable levels so as to be utilized as a source of fuel for a gas turbine. Moreover, such treatment also dampens the effect of variability in the consistency of the hydrocarbon makeup of such gases.」(段落[0005])
{翻訳文:【0005】
以降で検討するように、本発明は、接触部分酸化反応器内で燃料を前処理して、例えば炭素原子が2個以上の炭化水素及び/又は許容不可能なほど高いオレフィンの含有率のこのようなガスの重炭化水素含有率を、ガス・タービンの燃料源として使用するように許容可能なレベルまで低下させる方法を提供する。さらに、このような処理は、このようなガスの炭化水素組成の変動性の効果も低下させる。}(段落【0005】)

エ 「[0006] The present invention provides a method of preparing and introducing fuel into combustors of the gas turbine. In accordance with the method, a hydrocarbon containing feed stream is introduced into a catalytic partial oxidation reactor along with an oxygen containing stream and a steam stream. The hydrocarbon containing feed stream comprises no less than about 15 percent by volume in a dry basis of hydrocarbons with at least two carbon atoms and/or at least about 3 percent by volume of olefins. The hydrocarbon feed stream, oxygen containing stream and steam stream are introduced into the catalytic partial oxidation reactor so that a reaction mixture is obtained, prior to contact with catalyst, having an oxygen to carbon ratio of between about 0.08 and about 0.25 and a water to carbon ratio of between about 0.05 and about 0.5.
[0007] The hydrocarbon containing feed stream is introduced into the catalytic reactor alone or in combination with a steam stream at a temperature of no greater than about 600℃. The reactant mixture is reacted within the catalytic partial oxidation reactor so that a product stream is produced at a temperature of between about 600℃ and about 860℃. The product stream has a hydrocarbon content consisting of methane, less than about 0.5 percent of olefins by volume on a dry basis, less than about 10 percent of alkanes with two or more carbon atoms on a dry basis and a remaining hydrocarbon content of less than about 1.0 percent by volume on a dry basis of hydrocarbons other than methane, alkanes and olefins. The remaining content of the product stream comprises hydrogen, carbon monoxide, carbon dioxide and water vapor. The product stream is then cooled and introduced into the combustors of the gas turbine so that the product stream constitutes at least part of the fuel required to support combustion within the combustors .
[0008] The fuel stream can be formed by combining the product stream, as a first fuel stream, with a second fuel stream to form a combined fuel stream and thereby to at least in part cool the product stream. The second fuel stream can be natural gas .
[0009] The hydrocarbon containing feed stream can be combined with the steam stream to form a combined stream. The combined stream is introduced into the catalytic partial oxidation reactor to form the reactant mixture. Heat can be indirectly transferred from the product stream to the combined stream, thereby to preheat the combined stream and to at least in part cool the product stream.
[0010] An air stream can be compressed to form the oxygen-containing stream. A makeup water stream can be pumped to form a pressurized water stream. The product stream is then quenched with the pressurized water stream.
[0011] The steam stream can be produced by pumping a makeup water stream to form a pressurized water stream. Heat is indirectly transferred from the product stream to the pressurized water stream within a heat exchanger. This cools the product stream and thus, forms the steam stream. Additionally an oxygen containing stream can be formed by compressing an air stream, thereby to form a compressed air stream. Heat is indirectly transferred from the product stream to the pressurized air stream. This preheats the compressed air stream and also cools the product stream. The air stream can be a bleed air stream from a compressor section of the gas turbine. 」(段落[0006]ないし [0011] )
{翻訳文:【0006】
本発明は、燃料を調製し、ガス・タービンの燃焼器に導入する方法を提供する。該方法によると、炭化水素を含有する供給材料流が、酸素を含有する流れ及び蒸気流とともに接触部分酸化反応器に導入される。炭化水素を含有する供給材料流は、少なくとも2つの炭素原子及び/又は少なくとも約3体積パーセントのオレフィンを有する炭化水素を乾燥ベースで約15体積パーセント以上含む。炭化水素供給材料流、酸素を含有する流れ及び蒸気流が接触部分酸化反応器内に導入され、したがって触媒と接触する前に、約0.08と約0.25の間の酸素対炭素の比率、及び約0.05と約0.5の間の水対炭素の比率を有する反応混合物が獲得される。
【0007】
炭化水素を含有する供給材料流は、単独で、又は蒸気流との組合せで約600℃以下の温度にて接触部分酸化反応器に導入される。反応混合物は接触部分酸化反応器内で反応し、したがって約600℃と約860℃の間の温度で生成物の流れが生成される。生成物の流れは、メタン、乾燥ベースで約0.5体積パーセント以下のオレフィン、乾燥ベースで約10パーセント以下の炭素原子2個以上のアルカン、及び乾燥ベースで約1.0体積パーセント以下のメタン、アルカン及びオレフィン以外の炭化水素という残りの炭化水素含有物で構成された炭化水素含有物を有する。生成物の流れの残りの含有物は、水素、一酸化炭素、二酸化炭素及び水蒸気を含む。次に、生成物の流れは冷却されて、ガス・タービンの燃焼器に導入され、したがって生成物の流れは、少なくとも部分的に、燃焼器内で燃焼を支持するために必要な燃料で構成される。
【0008】
燃料流は、第1燃料流としての生成物の流れを第2燃料流と組み合わせて、複合燃料流を形成し、それによって少なくとも部分的に生成物の流れを冷却することによって形成することができる。第2燃料流は天然ガスでよい。
【0009】
炭化水素を含有する供給材料流を蒸気流と組み合わせて、複合流を形成することができる。複合流は、接触部分酸化反応器内に導入されて、反応混合物を形成する。熱を生成物の流れから複合流へと間接的に伝達し、それによって複合流を予熱し、少なくとも部分的な生成物の流れを冷却することができる。
【0010】
空気流を圧縮して、酸素含有流を形成することができる。補給水の流れを給送して、加圧した水流を形成することができる。次に、生成物の流れを加圧水流で急冷する。
【0011】
蒸気流は、補給水流を給送して、加圧した水流を形成することによって生成することができる。熱が、生成物の流れから熱交換器内で加圧された水流へと間接的に伝達される。これは生成物の流れを冷却し、したがって蒸気流を形成する。また、空気流を圧縮し、それによって圧縮空気流を形成することによって、酸素を含有する流れを形成することができる。熱が、生成物の流れから加圧された空気流へと間接的に伝達される。これは圧縮した空気流を予熱し、生成物の流れを冷却する。空気流は、ガス・タービンのコンプレッサ部分からの抽気流でよい。}(段落【0006】ないし【0011】)

オ 「[0012] In any embodiment, the combustors can be lean premix combustors and each of the lean premix combustors can have a primary mixing zone for mixing fuel and compressor air to obtain a combustible mixture and a downstream secondary combustion zone for combusting the combustible mixture. Each of the lean premix combustors can have primary fuel nozzles for feeding a primary fuel stream, constituting part of the fuel , to the primary mixing zone and a secondary fuel nozzle for introducing a secondary fuel stream, constituting a remaining part of the fuel, into the secondary combustion zone and downstream of the primary fuel nozzles to ensure combustion stability. Where the hydrogen within the product stream is present in an amount that is at least about 10 percent by volume, the secondary fuel stream introduced by the secondary fuel nozzle can constitute the product stream. The product stream can be cooled by pumping a makeup water stream to form a pressurized water stream and quenching the product stream with the pressurized water stream. Heat may also be indirectly transferred from the product stream to the second fuel stream. The primary fuel stream can be natural gas .
[0013] In any embodiment the hydrocarbon containing feed stream can be an FCC offgas, a coker offgas, coke oven gas, or a sweet refinery gas.」(段落[0012]及び[0013])
{翻訳文:【0012】
いずれの実施例でも、燃焼器は希薄予混合燃焼器でよく、希薄予混合燃焼器はそれぞれ、燃料をコンプレッサの空気とを混合して燃焼性混合物を獲得する混合ゾーン、及び燃焼性混合物を燃焼させる下流の燃焼ゾーンを有することができる。希薄予混合燃焼器はそれぞれ、燃料の一部を混合ゾーンへと供給する1次燃料ノズル、及び燃料の残りの部分を燃焼ゾーンに導入し、1次燃料ノズルの下流にあって燃焼の安定性を保証する2次燃料ノズルを有することができる。生成物の流れ中の水素が、少なくとも約10体積パーセントの量で存在する場合、2次燃料ノズルによって導入される前記燃料の前記残りの部分は、生成物の流れを構成することができる。生成物の流れは、補給水流を給送して加圧した水流を形成し、加圧した水流で生成物の流れを急冷することによって冷却することができる。熱は、生成物の流れから前記燃料の前記残りの部分にも間接的に伝達することができる。前記燃料の前記一部は天然ガスでよい。
【0013】
いずれの実施例でも、炭化水素を含有する供給材料流はFCCオフガス、コークス器オフガス、コークス炉ガス、又は精油所スイート・ガスでよい。}(段落【0012】及び【0013】)

カ 「[0021] With reference to Fig. 1 a hydrocarbon containing feed stream 10 ("HC Stream") is pretreated in a catalytic partial oxidation reactor 12 ("CPOX") to produce a product stream 14 that is combined with a natural gas stream 16 ("NG") or other fuel stream having a sufficient heating value, to form a fuel stream 18 that is introduced as fuel to a gas turbine 20.
[0022] Gas turbine 20 has a compression section 22 that can be a series of stages. Compressor section 22 compresses an air stream 24 to form a compressor air stream 26 that is heated by combustion of fuel stream 18 in combustors 28 to produce an exhaust stream 30. Exhaust stream 30 is introduced into a turbine section 32 that is connected to a load 35 that can be an electrical generator. Compressor section 22 and expander section 32 are mechanically coupled together. Combustors 28 can consist of combustors that are arranged around the compressor section 22 in a manner well known in the art. Expander 32 can be split into two independent sections. The first section is on the same shaft as compressor 22 and the second section is on a second shaft that is connected to load 34.
[0023] Hydrocarbon containing feed stream 10 has a hydrocarbon content of at least 15 percent by volume on a dry basis of hydrocarbons with two or more hydrocarbons and/or at least about 3 percent by volume of olefins. For example, such stream could be a refinery offgas such as a fluidic catalytic cracker offgas, a coker offgas or a sweet refinery gas. Coke oven gases having a high hydrocarbon content is another possibility. As mentioned above, such a feed is unsuitable as a fuel to gas turbine 20 because the hydrocarbon content has a high potential for carbon cracking. In order to reduce the aforesaid hydrocarbon content to acceptable levels, hydrocarbon containing feed stream 10 is introduced into catalytic partial oxidation reactor 12 along with a steam stream 35 and an oxygen containing stream 36 to form a reactant mixture within the catalytic partial oxidation reactor 12 that is in turn contacted with a catalyst. It is to be noted that hydrocarbon containing feed stream 10, steam stream 35 and oxygen containing stream are all at a sufficient pressure to allow for product stream 14 to be produced at a sufficient pressure for combination with natural gas stream 16 or for introduction alone into combustors 28.
[0024] Steam stream 35 is added at a rate of between about .05 to about 0.5 water to carbon ratio within the reactant mixture. The ratio of steam addition is important since it helps with reformation of the olefins and other hydrocarbons with more than two carbon atoms. Too much steam is undesirable because excessive steam will also lower the temperature within catalytic partial oxidation reactor 12 and thus, prevent the decomposition of the higher order hydrocarbons to methane, carbon monoxide, hydrogen and etc. In addition, excess steam will dilute the volumetric fuel content of the product stream.
[0025] Oxygen containing stream 36, which can be air, oxygen enriched air or other oxygen containing gas is added at a rate of between about 0.08 and about 0.25 oxygen to carbon ratio within the reactant mixture. This can be done using a sparger or static mixer or reticulated metallic or ceramic foam monolith. The foam monolith provides a tortuous path that can provide safe and complete mixing of the oxygen at a relatively low pressure drop. The proportions of hydrocarbon, steam and oxygen can be controlled by controlling the flow rates of the aforementioned streams by, for example, by valves, not illustrated.
[0026] Hydrocarbon containing feed stream 10 and steam stream 35 are preferably combined to form a combined stream 38 that is introduced into catalytic partial oxidation reactor 12 at a temperature of no greater than 600℃ to prevent cracking of higher order hydrocarbons. As could be appreciated, the aforesaid streams could be introduced separately. Although not required, hydrocarbon containing feed stream 10 can be preheated to conserve oxygen. The temperature of the exit of catalytic partial oxidation reactor 12 is maintained at between about 600℃ and about 860℃ to preferentially reduce the content of olefins in the hydrocarbons with two or more carbon atoms to acceptable levels. At outlet temperatures below about 600℃ there is insufficient reactivity to reduce the olefin and heavy hydrocarbon content to acceptable levels. At outlet temperatures above about 860℃ there is too much oxygen or in other words, more than necessary and further, methane and other hydrocarbons will be oxidized to carbon oxides, hydrogen and water to reduce the heating value of product stream 14 and therefore, its usefulness as a fuel.
[0027] If the reaction takes place within the temperature limits discussed above and the feed conditions of the reactant mixture, the oxygen is totally consumed and the water is reduced to less than 15 percent by volume at the outlet of the partial oxidation reactor 12. Under such conditions, saturated hydrocarbons in the feed will react but at a slower rate than the olefins . The higher molecular weight of hydrocarbons with more than two carbon atoms are also converted into hydrogen, carbon monoxide, carbon dioxide and methane. At the reaction conditions specified, the product stream 14 will contain less than about 0.5 percent olefins by volume on a dry basis and less than about 10 percent by volume on a dry basis of alkanes with two or more carbon atoms . At such temperatures, other hydrocarbons may exist but in trace amounts and in any case less than about 1 percent by volume on a dry basis. The remaining content will comprise methane, hydrogen, carbon monoxide, carbon dioxide and water vapor. Such a treated product stream 14 is suitable for use in part or alone as a fuel for gas turbine 20.
[0028] Catalytic partial oxidation reactor 12 contains a partial oxidation catalyst which is preferably a metallic monolith coated with a catalytic layer that contains platinum, rhodium, palladium, nickel or ruthenium. The structure of the monolith can be reticulated foam, honeycomb or a corrugated foil wound in a spiral configuration. Catalyst coated ceramic beads or ceramic monoliths in the form of reticulated foam or honeycomb structure are other possibilities .
[0029] It is believed that the metallic supported catalyst has better performance than other supported catalysts in that it has better heat conductivity, a more uniform temperature profile than other catalyst forms and a lower operating temperature. All of these factors permit the more selective destruction of olefins without converting too much of the paraffins for instance, ethane, into olefins.
[0030] A useful catalyst can be obtained from Sud Chemie of Louisville, Kentucky, USA which is in the form of a monolith which is sold as PC-POX 1 on FECRALY. Experimental data has confirmed that space velocities of about 46,000 hours^( -1) are effective for the reactive mixture with such catalyst to produce a product having olefin and other hydrocarbons with more than 2 carbon atom contents that are acceptable for use within a gas turbine. For such purposes, space velocity is defined as the ratio of the volumetric gas flow rate at standard temperature and pressure divided by the empty reactor value. Practically, longer residence time may be recorded and hence, space velocities of at least 10,000 hours^( -1) may be required for certain feeds to be treated.」(段落[0021] ないし[0030])
{翻訳文:【0015】
図1を参照すると、炭化水素を含有する供給材料流10(「HC流」)を、接触部分酸化反応器12(「CPOX」)内で前処理して、生成物の流れ14を生成し、これは天然ガス流16(「NG」)又は十分な発熱量を有する他の燃料流と組み合わされて、燃料としてガス・タービン20に導入される燃料流18を形成する。
【0016】
ガス・タービン20は圧縮部分22を有し、これは一連のステージでよい。コンプレッサ部分22は、空気流24を圧縮してコンプレッサ空気流26を形成し、これが燃焼器28内で燃料流18の燃焼によって加熱され、排気流30を生成する。排気流30は、発電機でもよい負荷34に接続されたタービン部分32内に導入される。コンプレッサ部分22及びエキスパンダ部分32は、相互に機械的に結合される。燃焼器28は、当技術分野でよく知られている方法でコンプレッサ部分22の周囲に配置構成された燃焼器で構成することができる。エキスパンダ32は2つの独立した部分に分割することができる。第1部分は、コンプレッサ22と同じシャフト上にあり、第2部分は、負荷34に接続された第2シャフト上にある。
【0017】
炭化水素を含有する供給材料流10は、2個以上の炭化水素及び/又は少なくとも約3体積パーセントのオレフィンを有する炭化水素の乾燥ベースで少なくとも15体積パーセントの炭化水素含有率を有する。例えば、このような流れは、流動接触分解器オフガス、コークス器オフガス又は精油所スイート・ガスなどの精油所オフガスでよい。炭化水素の含有率が高いコークス炉ガスも、可能性の1つである。上述したように、このような供給材料は、ガス・タービン20への燃料として不適切である。というのは、炭化水素を含有すると、炭素分解の可能性が高くなるからである。前述した炭化水素の含有量を許容可能なレベルまで低下させるために、炭化水素を含有する供給材料流10を、蒸気流35及び酸素を含有する流れ36とともに接触部分酸化反応器12内に導入して、接触部分酸化反応器12内で反応混合物を形成し、これが触媒と接触する。炭化水素を含有する供給材料流10、蒸気流35及び酸素を含有する流れは全て、天然ガス流16と組み合わせるか、単独で燃焼器28へと導入するために十分な圧力で生成物の流れ14を生成できるように、十分な圧力であることに留意されたい。
【0018】
蒸気流35が、反応混合物内に約0.05から約0.5の水対炭素の比率で追加される。蒸気の追加物の比率は重要である。というのは、オレフィン及び炭素原子が2個以上の他の炭化水素の再形成を補助するからである。蒸気が多すぎることは望ましくない。というのは、過度の蒸気は、また接触部分酸化反応器12内の温度を低下させ、したがってより高次の炭化水素がメタン、一酸化炭素、水素などに分解するのを防止するからである。また、過度の蒸気は、生成物の流れの燃料体含有物希釈する。
【0019】
酸素を含有する流れ36は、空気、酸素富化空気又は他の酸素を含有するガスでよく、これが反応混合物内に約0.08と約0.25の間の酸素対炭素の比率で追加される。これは、多孔分散管又は静止混合機又は網状の金属又はセラミック発泡体モノリスを使用して実行することができる。発泡体モノリスは、比較的小さい圧力低下で酸素を安全且つ完全に混合することができる蛇行路を提供する。炭化水素と蒸気と酸素の割合は、図示されていない例えば弁などによって前述した流れの流量を制御することによって制御することができる。
【0020】
炭化水素を含有する供給材料流10と蒸気流35を組み合わせて複合流38を形成し、これをより高次の炭化水素の分解を防止するために600℃以下の温度で接触部分酸化反応器12に導入することが好ましい。理解されるように、前述した流れは別個に導入することができる。必要ではないが、炭化水素を含有する供給材料流10は、酸素を維持するために予熱することができる。接触部分酸化反応器12の出口の温度は、炭素原子が2個以上の炭化水素中のオレフィンの含有率を許容可能なレベルまで優先的に低下させるために、約600℃と約860℃の間に維持する。約600℃以下の出口温度では、オレフィン及び重炭化水素の含有率を許容可能なレベルまで低下させるには反応性が不十分である。約860℃より高い出口温度では、酸素が多すぎる、つまり必要な量より多く、さらにメタン及び他の炭化水素が酸化して一酸化炭素、水素及び水になり、生成物の流れ14の発熱量を低下させ、したがって燃料としての有用性を低下させる。
【0021】
上記で検討した温度限界内で、且つ反応混合物の供給条件で反応が起こると、酸素が完全に消費され、水が接触部分酸化反応器12の出口にて15体積パーセント未満まで減少する。このような状態では、供給材料内の飽和炭化水素が反応するが、反応速度はオレフィンより遅い。炭素原子2個以上の分子量の大きい炭素水素も水素、一酸化炭素、二酸化炭素及びメタンに変換される。指定された反応状態で、生成物の流れ14は乾燥ベースで約0.5体積パーセント未満のオレフィン、及び乾燥ベースで約10パーセント未満の炭素原子2個以上のアルカンを含む。このような温度では、他の炭化水素が存在することがあるが、微量であり、いかなる場合でも乾燥ベースで約1体積パーセント未満である。残りの含有物はメタン、水素、一酸化炭素、二酸化炭素及び水蒸気を含む。このような処理された生成物の流れ14は、部分的に、又は単独でガス・タービン20の燃料として使用するのに適切である。
【0022】
接触部分酸化反応器12は部分酸化触媒を含み、これはプラチナ、ロジウム、パラジウム、ニッケル又はルテニウムを含む触媒層で被覆した金属モノリスであることが好ましい。モノリスの構造は、螺旋形で巻いた網状発泡体、ハニカム又は波形発泡体でよい。網状発泡体又はハニカム構造の形態の触媒で被覆したセラミック・ビーズ又はセラミック・モノリスにも可能性がある。
【0023】
金属支持触媒は、他の触媒形態より熱伝導性が高く、温度プロフィールが均一であり、使用温度が低いという点で、他の支持触媒より良好な性能を有する。これらの要素は全て、オレフィンに変換するパラフィン、例えばエタンが多すぎることなく、オレフィンをさらに選択的に分解することができる。
【0024】
有用な触媒を米国ケンタッキー州LouisvilleのSud Chemieから取得することができ、これはFECRALY上のPC-POXとして販売されているモノリスの形態である。実験データで、ガス・タービン内で使用するために許容可能な炭素原子含有物3個以上のオレフィン及び他の炭化水素を有する生成物を生成するために、このような触媒との反応物混合には、約46,000時間^(-1)の空間速度が効果的であることが確認されている。このような意味で、空間速度は、標準的温度におけるガス体積流量と空の反応器の値で割った圧力との比と定義される。実際に、特定の供給材料を処理するために、より長い滞留時間を記録し、したがって少なくとも10,000時間^(-1)の空間速度を必要とすることがある。}(段落【0015】ないし【0024】)

キ 「[0031] In order to operate any embodiment of the present invention, preliminary water to carbon and oxygen to carbon ratios and desired outlet temperatures to be obtained can be determined by known simulation techniques for a given feed. The makeup of the feed can be determined by gas chromatography. Finer adjustments to such ratios, feed rates and etc. can be made in the field by analysis of product stream 14. Such finer adjustments can involve sampling and analyzing product stream 14 using gas chromatography. Preferably, sufficient data can be developed so that performance could be predicted without analysis by gas chromatography. There are possible applications for the present invention in which product stream 14 is used as the sole fuel to the gas turbine 20. This would of course depend on its heating value and compatibility with the gas turbine combustor 28. In most cases, product stream 14 will be used as an adjunct and therefore, blended with another fuel stream, for instance natural gas stream 16. However, since potential coking hydrocarbons have been controlled to levels similar to those found in natural gas, such treated streams as product stream 14 can be used in greater amounts than contemplated in the prior art.
[0032] As mentioned above, gas turbines can be designed to run on process gases, such as coke oven gases, provided the heavier hydrocarbons are removed by scrubbing. High levels of higher molecular weight hydrocarbons, especially olefins, can form carbon within gas turbine combustors and result in erosion and fouling of gas turbine components and the emission of "smoke" in the gas turbine exhaust.」(段落[0031]及び[0032])
{翻訳文:【0025】
本発明の任意の実施例を運転するために、予備的な水と炭素との比率及び酸素と炭素との比率、及び獲得すべき望ましい出口温度を、任意の供給材料に対して知られているシミュレーション技術によって決定することができる。供給材料の組成は、ガス・クロマトグラフィで求めることができる。このような比率、供給量などの微調整は、生成物の流れ14の分析によって現場で実行することができる。このような微調整は、ガス・クロマトグラフィを使用した生成物の流れ14のサンプリング及び分析を含んでよい。ガス・クロマトグラフィによる分析をせずに性能を予測できるように、十分なデータを生成できることが好ましい。本発明には、生成物の流れ14をガス・タービン20への唯一の燃料として使用する用途があり得る。これは言うまでもなく、発熱量及びガス・タービン燃焼器28との適合性によって決定される。大部分の場合、生成物の流れ14は添加物として使用され、したがって別の燃料流、例えば天然ガス流16と混合される。しかし、潜在するコークス用炭化水素は、天然ガスに見られるレベルと同様のレベルに制御されているので、生成物の流れ14として処理されたこのような流れは、先行技術で想定されるより大量に使用することができる。
【0026】
上述したように、ガス・タービンは、スクラビングで比較的重い炭化水素が除去されれば、コークス炉ガスなどのプロセス・ガスで動作するように設計することができる。高レベルの分子量が高めの炭化水素、特にオレフィンは、ガス・タービン燃焼器内で炭素を形成し、その結果、ガス・タービン構成要素の腐食及びファウリング、及びガス・タービン排気中での「煙」の排出を引き起こすことがある。}(段落【0025】及び【0026】)

ク 「[0033] The amount of variation of the heating value for a given fuel system design is however limited. Fuel nozzles are designed to operate within a specific volumetric flow rates. Ranges in heating values can be accommodated by increasing or decreasing the fuel nozzle area or gas temperature. For an existing combustor designed for a fuel such as natural gas the fuel nozzle area is fixed. The temperature of the fuel can be adjusted to keep fuel stream 18 within the desire energy density for gas turbine control purposes. A measure of the inter-changeability of gas fuels for a given system design is the Wobbe Index. The Wobbe Index is equal to a ratio of the lower heating value of the fuel and the square root of a product of the specific gravity of the fuel relative to air and the temperature of the fuel. Typically, the fuel is supplied at a temperature that does not exceed plus or minus 5 percent of the Wobbe Index.
[0034] Therefore, in retrofit situations or situations in which the gas turbine is not modified, product stream 14 or a blend including product stream 14, for example fuel stream 18, is utilized in a manner to meet the design Wobbe Index of a particular gas turbine combustor. The degrees of freedom that will govern the use of product stream 14 are its composition and temperature and if blended, the composition and temperature of the blend or for example, fuel stream 18. In a situation in which product stream 14 is to be used alone, its temperature can be adjusted through heat exchange with reactant streams for catalytic partial oxidation reactor 12 and if necessary, by further cooling. In case of blending, further or the sole temperature control may be obtained by controlling flow rates of the product stream 14 and the other fuel stream, for instance, natural gas stream 16. The lower heating value of the blend can also be controlled by controlling flow rates.
[0035] In practice, the composition of the hydrocarbon containing feed stream 10 may vary to in turn vary the composition and temperature of product stream 14 and therefore any calculated Wobbe Index. As indicated above, if the composition and temperature of product stream 14 is controlled, then control of the blending of the streams is a simple and straight forward matter of controlling the flow rates of the two streams. In most operational situations the use of catalytic partial oxidation will dampen feed variations in that such a reaction preferably removes heavier hydrocarbons which are the most likely variables in the feed. Hence, generally, all that is required is to control the temperature of the blend once a blend ratio is selected by use of the turbine fuel preheat controls .
[0036] If further control is required due to variability in the composition of hydrocarbon containing feed stream 10, a finer degree of control can be obtained limiting the amount of product stream 14 that is blended with natural gas stream 16 to less than about ten percent. This of course may be the least desirable course of action. A more desirable control is to dampen feed variations by operating catalytic partial oxidation reactor 12 with a slightly higher oxygen to carbon ratio than the minimum required to maintain olefins at less than 0.5 percent and other hydrocarbons with more than two carbon atoms less than 10 percent. The excess oxygen for such purposes can be between about 10 percent and about 15 percent higher than the minimum amount required. This is sufficient to control a 20 to 30 percent increase in composition of a single component, for instance ethylene, in the feed gas .
[0037] In addition, it is important to control the quantity of fuel delivered to the gas turbine to match the fuel requirements for a given gas turbine operating condition. This can be accomplished by monitoring the composition of hydrocarbon containing stream 10, again by gas chromatography, and using the results of such monitoring to set the flow rate to match the gas turbine requirements. Such operation of the catalytic partial oxidation reactor 12 will essentially dampen feed variations so that they do not result in substantial differences in the Wobbe Index and the gas turbine fuel requirements can be consistently delivered.」(段落[0033]ないし[0037])
{翻訳文:【0027】
しかし、任意の燃料システム設計に対する発熱量の変動量は制限される。燃料ノズルは、特定の体積流量内で動作するように設計される。発熱量の範囲は、燃料ノズルの面積又はガス温度を増減することによって対応することができる。天然ガスなどの燃料用に設計された既存の燃焼器の場合は、燃料ノズルの面積が固定されている。燃料の温度は、ガス・タービンの制御目的で所望のエネルギ密度内に燃料流18を維持するように調節することができる。任意のシステム設計について、ガス燃料の互換性の尺度がウォッベ指数である。ウォッベ指数とは、燃料の低位発熱量と、空気に対する燃料の比重と燃料の温度との積の平方根との比率に等しい。通常、燃料は、ウォッベ指数の±5パーセントを超えない温度で供給される。
【0028】
したがって、改装状況又はガス・タービンを改造しない状況では、生成物の流れ14又は混合物を含有する生成物の流れ14、例えば燃料流18は、特定のガス・タービン燃焼器の設計ウォッベ指数に適合するような方法で使用される。生成物の流れ14の使用を支配する自由度は、その組成及び温度であり、混合した場合は混合物又は例えば燃料流18の組成及び温度である。生成物の流れ14を単独で使用すべき状況では、接触部分酸化反応器12用の反応物の流れとの熱交換を通して、及び必要に応じてさらなる冷却によって、その温度を調節することができる。混合する場合は、生成物の流れ14及び他の燃料流、例えば天然ガス流16の流量を制御することによって、さらなる温度制御又は単独の温度制御を実行することができる。混合物の低位発熱量も、流量の制御によって制御することができる。
【0029】
実際には、炭化水素を含有する供給材料流10の組成は、生成物の流れ14の組成及び温度を、したがって計算した全てのウォッベ指数を変更するために変更することができる。上記で示したように、生成物の流れ14の組成及び温度を制御すると、流れの混合の制御が、2つの流れの流量を制御するという単純で簡単なことになる。大部分の使用状況では、接触部分酸化を使用すると、このような反応が、供給材料中で変数となる可能性が最も高い重い方の炭化水素を除去することが好ましいという点で、供給材料の変動を抑制することになる。したがって、通常、必要とされるのは、タービン燃料予熱制御を使用することによって混合比を選択したら、混合物の温度を制御することだけである。
【0030】
炭化水素を含有する供給材料流10の組成の変動性のせいでさらなる制御が必要である場合は、天然ガス流16と混合する生成物の流れ14の量を約10パーセント未満に制限することによって、さらに細かい程度の制御を獲得することができる。これは言うまでもなく、最も望ましくない方針である。より望ましい制御とは、オレフィンを0.5パーセント未満に、炭素原子が3個以上の他の炭化水素を10パーセント未満に維持するために必要な最低量より、酸素と炭素との比率をわずかに高くした状態で、接触部分酸化反応器12を操作することによって供給材料の変動を抑制することである。このような目的のための余分な酸素は、必要な最低量より約10パーセントないし約15パーセント高くてよい。これは、供給ガス中の単一の成分、例えばエチレンの組成における20から30パーセントの増加を制御するのに十分である。
【0031】
また、任意のガス・タービン動作状態の燃料要件に適合するために、ガス・タービンに送出される燃料の量を制御することが重要である。これは、再びガス・クロマトグラフィによって炭化水素を含有する流れ10の組成を監視し、このような監視の結果を使用して、ガス・タービンの要件に適合するように流量を設定することによって遂行することができる。接触部分酸化反応器12のこのような動作は、基本的に供給の変動を抑制し、したがってウォッベ指数に実質的な差がなくなり、ガス・タービンの燃料要件を一貫して与えることができる。}(段落【0027】ないし【0031】)

ケ 「[0038] A yet further strategy for controlling the reaction within catalytic partial oxidation reactor 12 in response to feed variations is to adjust the oxygen to carbon ratio and the steam to carbon ratio so that the exit temperature of catalytic partial oxidation reactor 12 is maintained within a very narrow window. Maintaining the temperature in a narrow window will result in a low variability of composition within product stream 14. Feed variation can result in more or less carbon being present in the hydrocarbon containing feed 10. If the carbon content in the hydrocarbon containing feed 10 increases, if for example, the feed ethylene concentration increases, and no corrective action is taken then the temperature of product stream 14 will decrease. The opposite will happen if the carbon content in hydrocarbon containing feed stream 10 decreases. Temperature variations will lead to composition fluctuations, which will effect the temperature and the heating value of the product stream 14 which will then be blended with turbine natural gas stream.
[0039] Practically, in order to maintain the steam to carbon and oxygen to carbon ratios constant, the flow rate of the hydrocarbon containing feed stream 10 can be controlled. For instance, if the carbon concentration of the feed increases, the flow of the hydrocarbon containing feed stream 10 can be decreased, for example, by a control valve, in order to keep the carbon to oxygen ratio and the steam to carbon ratio the same and ultimately the temperature of product stream 14 in the desired range. This action will counter the temperature decrease that the higher carbon feed concentration would have so that the temperature would remain within the narrow window. Maintaining the temperature within 5 to 15 degrees of a set point is sufficient . The set temperature point to be maintained is determined on a case by case basis since it will depend on the average composition of hydrocarbon containing feed stream 10 and as mentioned above will be between about 600℃ and about 860℃.
[0040] As can be appreciated by those skilled in the art, a combination of the different control schemes could be utilized. Further, such combination or any of the control schemes mentioned above could be manually implemented in that practically, feed variations occur over a sufficiently long period of time. Automated control is of course possible.」(段落[0038]ないし[0040])
{翻訳文:【0032】
供給の変動に応答して接触部分酸化反応器12内の反応を制御するさらなる方策は、接触部分酸化反応器12の出口温度を非常に狭いウィンドウ内に維持するように、酸素と炭素の比率及び蒸気と炭素の比率を調節することである。温度を狭いウィンドウ内に維持する結果、生成物の流れ14内の組成の変動性が低くなる。供給が変動すると、炭化水素を含有する供給材料10内に多少の炭素が存在する結果になる。炭化水素を含有する供給材料10の炭素含有量が増加する、例えば供給材料のエチレン濃度が上昇して、矯正措置を執らないと、生成物の流れ14の温度が低下する。炭化水素を含有する供給材料流10の炭素含有率が低下すると、反対のことが生じる。温度の変動は、組成の揺らぎにつながり、これは次にタービンの天然ガス流と混合される生成物の流れ14の温度及び発熱量に影響する。
【0033】
実際的には、蒸気と炭素の比率及び酸素と炭素の比率を一定に維持するために、炭化水素を含有する供給材料流10の流量を制御することができる。例えば、供給材料の炭素濃度が上昇した場合は、炭素と酸素の比率及び蒸気と炭素の比率を同じに維持し、最終的に生成物の流れ14の温度を所望の範囲に維持するために、例えば制御弁によって、炭化水素を含有する供給材料流10の流量を減少させることができる。この措置は、温度が狭いウィンドウ内に維持されるように、比較的高い炭素供給材料の濃度に生じるような温度の低下に対抗することになる。温度を設定点の5°から15°以内に維持すれば十分である。維持すべき温度設定点は、個別的に決定される。というのは、これが炭化水素を含有する供給材料流10の平均的組成によって決定されるからであり、上述したように約600℃と約860℃の間になる。
【0034】
当業者には認識できるように、様々な制御方式の組合せを使用することができる。さらに、このような組合せ又は上述した制御方式のいずれも、実際に供給の変動が十分に長期間にわたって生じることから、手作業で実行することができる。言うまでもなく自動制御も可能である。}(段落【0032】ないし【0034】)

コ 「[0041] With reference to Fig. 2, an alternative embodiment of Fig. 1 is illustrated that has the advantage of preheating combined stream 38 while reducing the temperature of product stream 14 to acceptable levels and to help meet the Wobbe Index of the combustors 28 and thereby to enhance the degree to which product stream 14 can be utilized as makeup for fuel stream 18. As illustrated, a heat exchanger 46 preheats combined stream 38 while cooling product stream 14. The preheated combined stream 38 has the additional advantage of lowering the required oxygen usage to maintain reactor exit temperature and maintain the appropriate hydrocarbon content .
[0042] With reference to Fig. 3, an alternate temperature control is provided by pumping a makeup water stream 48 formed of de-ionized water ("DI") with a pump 50 to produce a pressurized stream 52 that is at a sufficient pressure to be introduced into a quench tower 54 ("Quench") along with product stream 14. As a result, product stream 14 will be at a lower temperature upon its combination with natural gas stream 16 and will contain water vapor that will tend to lower NOx emissions of gas turbine 20 and provide slightly more mass to be expanded in turbine section 32. The oxygen containing stream in this embodiment, as well as any embodiment, can be an air stream 56 that is compressed by a compressor 58 to produce a compressed air stream to serve as the oxygen containing stream 36. Oxygen containing stream 36 is introduced along with hydrocarbon containing feed stream 10 and steam stream 34 into catalytic partial oxidation reactor 12.
[0043] Compression of air stream 56 is required since, as indicated above, steam stream 34 and hydrocarbon containing feed stream 10 are obtained at pressure. Since the heat of compression is not removed from compressed air stream forming the oxygen containing stream 36, it can help supply heat to the reactant mixture to be consumed within catalytic partial oxidation reactor 12 to help reduce oxygen utilization.
[0044] Fig. 4 illustrates an embodiment of the present invention in which a makeup water stream 62 is pumped by pump 64 to produce a pressurized stream 66 that is of a sufficient pressure that when introduced into a boiler 68 or other heat exchange device, steam stream 34 will be at a sufficient pressure to in turn be combined with hydrocarbon containing stream 10. The resulting combined stream 38 is introduced into catalytic partial oxidation reactor 12. Product stream 14 indirectly exchanges heat with pressurized stream 66 within boiler 68 to raise the steam and as a result cool to form a partly cooled product stream 14a. The partly cooled product stream 14a is then further cooled within heat exchanger 72 to produce a cooled product stream 14b that is combined with natural gas stream 16. At the same time, an air stream 74 is compressed by a compressor 76 to produce a compressed air stream 78 that is heated within heat exchanger 80 against the cooling of partly cooled product stream 14a to produce oxygen containing stream 36 that is heated and thereby can serve to heat the reactant mixture to be reacted within catalytic partial oxidation reactor 12. 」(段落[0041]ないし[0044] )
{翻訳文:【0035】
図2を参照すると、生成物の流れ14の温度を許容可能なレベルまで低下させる間に、複合流38を予熱し、燃焼器28のウォッベ指数に適合するのに役立ち、それによって生成物の流れ14を燃料流18の組成として使用できる程度を上げるという利点を有する図1の代替実施例が図示されている。図示のように、熱交換器46が、生成物の流れ14を冷却する間に、複合流38を予熱する。予熱された複合流38は、反応器の出口温度を維持し、適切な炭化水素含有率を維持するために必要な酸素使用量を低下するという追加の利点を有する。
【0036】
図3を参照すると、脱イオン水(「DW」)で形成された補給水流48をポンプ50で給送して、生成物の流れ14とともに急冷塔54(「クエンチ」)に導入するのに十分な圧力で加圧流52を生成することによって、代替温度制御が提供される。その結果、生成物の流れ14は、天然ガス流16と組み合わせると温度が低下し、ガス・タービン20のNOx排出を低下させ、タービン部分32内で膨張する質量がわずかに多くなる傾向がある水蒸気を含む。この実施例、さらに任意の実施例の酸素を含有する流れは、コンプレッサ58によって圧縮され、酸素を含有する流れ36として働く圧縮空気流を生成する空気流56でよい。酸素を含有する流れ36は、炭化水素を含有する供給材料流10及び蒸気流34とともに接触部分酸化反応器12内に導入される。
【0037】
空気流56の圧縮が必要であるのは、上記で示したように、蒸気流34及び炭化水素を含有する供給材料流10が圧力をかけて獲得されるからである。酸素を含有する流れ36を形成する圧縮空気流から、圧縮の熱が除去されないので、接触部分酸化反応器12内で消費される反応混合物への熱供給に役立ち、酸素利用率を低下させるのに役立つことができる。
【0038】
図4は、補給水流62がポンプ64によって給送され、ボイラ68又は他の熱交換装置に導入された場合に、蒸気流34が炭化水素を含有する流れ10と組み合わせるのに十分な圧力になるよう、十分な圧力である加圧流66を生成する本発明の実施例を示す。その結果として生成される複合流38は、接触部分酸化反応器12に導入される。生成物の流れ14は、ボイラ68内の加圧流66と間接的に熱交換して、蒸気を発生させ、その結果、冷却して部分的に冷却された生成物の流れ14aを形成する。部分的に冷却された生成物の流れ14aは、次に熱交換器72内でさらに冷却され、天然ガス流16と組み合わせられる冷却された生成物の流れ14bを生成する。それと同時に、空気流74がコンプレッサ76によって圧縮されて、圧縮空気流78を生成し、これは部分的に冷却された生成物の流れ14aの冷却に抗して熱交換器72内で加熱され、酸素を含有する流れ36を生成し、これは加熱され、それによって接触部分酸化反応器12内で反応する反応混合物を加熱する働きをすることができる。}(段落【0035】ないし【0038】)

サ 「[0049] As mentioned above, combustors 28 could be lean premix combustors such as lean premix combustor 28' with parts of fuel stream 18 being introduced both into primary fuel nozzle 92 and secondary fuel nozzle 94. Furthermore even in a case of product stream 14 having an unsuitably high hydrogen content, at and above about ten percent, blending product stream 14 with natural gas stream 16 could lower the hydrogen content of fuel stream 18 on a volumetric basis to allow such a blended stream to be injected in both the primary and secondary fuel nozzles 92 and 94 respectively.
[0050] A calculated example was performed for a typical lean premix combustor designed to operate with a natural gas fuel at a gas temperature of about 204℃. This calculated example will be discussed with respect to the embodiment of the present invention illustrated in Figure 2.
[0051] The natural gas composition is given in the Table set forth below. The catalytic partial oxidation reactor 12 was simulated as a Gibbs reactor. The Wobbe Index of the natural gas at 100℃ is about 45.625 calculated by conventional means. As indicated above, a gas turbine can accept as gas with a Wobbe Index within 5 percent of the design value or in the range of between about 43.343 and about 47.907 in case of natural gas at the aforesaid temperature.
[0052] In the example, hydrocarbon containing feed stream 10 is formed of a typical refinery offgas produced by a fluidic catalytic cracker. Hydrocarbon containing feed stream 10 has a composition given in the Table, set forth below, and a flow rate of about 25 percent of the natural gas stream 16 volumetric flow rate. Steam stream 34, having a flow rate of about 10 percent of hydrocarbon containing stream 10 volumetric flow rate and a temperature of about 250℃, is mixed with the hydrocarbon containing feed stream 10 to produce combined stream 38 which is in turn fed to catalytic partial oxidation reactor 12 that operates at a pressure of about 300 psig. An oxygen containing stream 36 of substantially pure oxygen which has a flow rate that is about 7 percent of hydrocarbon containing stream 10 volumetric flow rate and a temperature of about 21℃ is also introduced into catalytic partial oxidation reactor 12.
[0053] The temperature of the product stream 14 is calculated at 720℃ and has a composition also set forth in Table 1. Product stream 14 is cooled in heat exchanger 46 and mixed with natural gas stream 16 having a temperature of about 20℃ to produce the fuel stream 18 to be fed as fuel into combustors 28. The composition of the fuel stream 18 is listed in the far column of Table 1. Fuel stream 18 is controlled to a temperature of about 80℃, which would be above the condensation point for water in such stream and would possess a calculated Wobbe Index of 43.557, which is in the range of the natural gas Wobbe Index limits set forth above. As can be appreciated, such calculation could be used as a measure of the preliminary adjustment to the steam and oxygen to carbon ratios mentioned above.
Table (略) 」(段落[0049]ないし[0053])
{翻訳文:【0043】
上述したように、燃焼器28は、燃料流18の一部が1次燃料ノズル92と2次燃料ノズル94の両方に導入される状態で、希薄予混合燃焼器28’のような希薄予混合燃焼器でよい。さらに、約10パーセント以上という不適切なほど水素含有率が高い生成物の流れ14の場合でも、生成物の流れ14を天然ガス流16と混合すると、体積ベースで燃料流18の水素含有率を、このような混合流を1次及び2次燃料ノズル92及び94の両方にそれぞれ注入できるほど低下させることができる。
【0044】
約204℃のガス温度の天然ガス燃料で動作するように設計された典型的な希薄予混合燃焼器で、計算した実施例を実行した。この計算実施例については、図2に示した本発明の実施例に関して検討する。
【0045】
天然ガスの組成が、以下で示す表で与えられている。接触部分酸化反応器12は、ギブス反応器としてシミュレートした。100℃の天然ガスのウォッベ指数は、従来の手段で計算して、約45.625である。以上で示したように、ガス・タービンは、設計値の5パーセント以内のウォッベ指数、又は前述した温度の天然ガスの場合は約43.343と約47.907の間の範囲のガスを受け取ることができる。
【0046】
実施例では、炭化水素を含有する供給材料流10が、流動接触分解器によって生成された典型的な精油所オフガスで形成される。炭化水素を含有する供給材料流10は、以下で示す表で与えられた組成、及び天然ガス流16の体積流量の約25パーセントの流量を有する。炭化水素を含有する流れ10の体積流量の約10パーセントの流量、及び約250℃の温度を有する蒸気流34を、炭化水素を含有する供給材料流10と混合して、複合流38を生成し、これを約300psigの圧力で動作する接触部分酸化反応器12に供給する。炭化水素を含有する流れ10の体積流量の約7パーセントの流量、及び約21℃の温度を有するほぼ純粋な酸素の酸素を含有する流れ36も、接触部分酸化反応器12に導入される。
【0047】
生成物の流れ14の温度は、720℃で計算され、これも表1に示す組成を有する。生成物の流れ14を、熱交換器46内で冷却し、約20℃の温度を有する天然ガス流16と混合して、燃料として燃焼器28に供給される燃料流18を生成する。燃料流18の組成は、表1の最後の列に列挙されている。燃料流18は、約80℃の温度に制御され、これはこのような流れにある水の凝結点より高く、43.557というウォッベ指数の計算値を有し、これは以上で示した天然ガスのウォッベ指数限界の範囲内である。認識されるように、このような計算は、上述した蒸気及び酸素と炭素との比率を予備的に調節する手段として使用することができる。
【0048】
【表1】(略) }(段落【0043】ないし【0048】)

(2)引用文献の記載事項
シ 上記(1)アないしサの記載並びに図1ないし図7の記載から、引用文献には、圧縮部分(コンプレッサ部分又はコンプレッサ)22、1組の燃焼器28、及びタービン部分(エキスパンダ部分又はエキスパンダ)32を備えるガスタービン20を含むガス・タービンシステムが記載されていることが分かる。また、(1)イの段落[0002]の「a set of combustors」(1組の燃焼器)という記載から、引用文献に記載されたタービンシステムは、燃焼器を複数備えるものであることが分かる。

ス 上記(1)クの段落[0033]の「The Wobbe Index is equal to a ratio of the lower heating value of the fuel and the square root of a product of the specific gravity of the fuel relative to air and the temperature of the fuel. 」{翻訳文;「ウォッベ指数とは、燃料の低位発熱量と、空気に対する燃料の比重と燃料の温度との積の平方根との比率に等しい。」(段落【0027】)}という記載から、引用文献に記載されたタービンシステムにおける「ウォッベ指数」は、本願補正発明における「修正ウォッベ指数」(本願の明細書には「修正ウォッベ指数(MWI)は、BTU/scf単位の低位発熱量に比例し、空気に対する燃料の比重とランキン度単位の燃料温度との積の平方根に反比例する。」(段落【0004】)と記載されている。)に対応するものであることが分かる。

セ 上記(1)キの段落[0031]並びにクの段落[0034]、[0035]及び[0037](翻訳文の段落【0025】、【0028】、【0029】及び【0031】)等の記載から、引用文献に記載されたガス・タービンシステムにおいて、ウォッベ指数を決定するための燃料特性として、「燃料の組成」、「温度」及び「流量」があり、「燃料の組成」を分析できるガス・クロマトグラフィ並びに「温度」及び「流量」を制御するための部材を備えていることが分かる。また、燃料の組成、温度及び流量を制御するために、センサ及び制御装置が設けられていることは技術常識である。

ソ 上記(1)キの段落[0031](翻訳文の段落【0025】)及びクの段落[0034](翻訳文の段落【0028】)等の記載から、引用文献に記載されたガス・タービンシステムは、(部分酸化反応された)生成物の流れ14をガス・タービン20への唯一の燃料として供給することもでき、生成物の流れ14と別の燃料流(例えば天然ガス流16)とを混合して燃料として用いることもできることが分かる。ここで、生成物の流れ14と別の燃料流(例えば天然ガス流16)とを混合して燃料として用いる場合、生成物の流れ14は、「燃料の一部」であるといえる。したがって、引用文献には、「燃料の一部を部分酸化反応させる(改質する)」ことも記載されているといえる。

タ 上記(1)カの段落[0022](翻訳文の段落【0016】)等の記載から、引用文献に記載されたガス・タービンシステムは、圧縮部分(コンプレッサ部分)22を有し、空気流24を圧縮してコンプレッサ空気流26を形成し、燃焼器28に導入されることが分かる。ここで、コンプレッサ空気流26の流量が、燃料の流量に対応させるために制御装置によって制御されることは技術常識である。

チ 上記(1)エの段落[0007](翻訳文の段落【0007】)及びカの段落[0023]ないし[0028](翻訳文の段落【0017】ないし【0022】)等の記載から、引用文献に記載されたガス・タービンシステムは、炭化水素を含む供給材料流10を蒸気流35及び酸素を含有する流れ36とともに接触部分酸化反応器12内に導入して、接触部分酸化反応器12内で部分酸化反応させるものであることが分かる。

ツ 上記(1)カの段落[0028](翻訳文の段落【0022】)の記載から、引用文献に記載されたガス・タービンシステムの接触部分酸化反応器12は、部分酸化触媒を含むものであることが分かる。

テ 上記(1)キの段落[0031](翻訳文の段落【0025】)等の記載から、引用文献に記載されたガス・タービンシステムにおいて、水と炭素との比率、供給量などの微調整が、ガス・クロマトグラフィを使用した生成物の流れ14のサンプリング及び分析を使ってされることが分かる。

ト 上記(1)クの段落[0033](翻訳文の段落【0027】)等の記載から、引用文献に記載されたガス・タービンシステムにおいて、燃料の温度が、燃料流18のエネルギ密度を一定の範囲内に維持するように調節されることが分かる。

ナ 上記(1)クの段落[0034]及び[0035](翻訳文の段落【0028】及び【0029】)等の記載から、引用文献に記載されたガス・タービンシステムにおいて、ウォッベ指数を決定するための燃料特性である、生成物の流れ14の「組成」の制御、「温度」の制御及び「流量」の制御がされることが分かる。

ニ 上記(1)クの段落[0034]及び[0037](翻訳文の段落【0028】及び【0031】)並びにサの段落[0051]及び[0053](翻訳文の段落【0045】及び【0047】)等の記載から、引用文献に記載されたガス・タービンシステムにおいて、ウォッベ指数を決定するための燃料特性である、炭化水素を含有する流れ10の組成を監視し、このような監視の結果を使用して、ガス・タービンの要件に適合するように(すなわち、ウォッベ指数をガス・タービン燃焼器の設計ウォッベ指数に適合するように)、ガス・タービンに供給される燃料の量を制御することにより、ガス・タービン燃焼器に供給される燃料のウォッベ指数を所定の範囲内とするものであることが分かる。

(3)引用文献に記載された発明
上記(1)及び(2)並びに図面の記載を総合すると、引用文献には、次の発明(以下、「引用発明」という。)が記載されている。

「コンプレッサ22、一組の燃焼器28、及びエキスパンダ32を備え、制御装置および触媒部分酸化反応器12の上流または下流に配置されガスの組成を分析できるガス・クロマトグラフィ並びに温度及び流量を検出するセンサとを含む制御システムが燃焼器28に流入する燃料及び圧縮機空気26を制御し、燃焼器28の1以上の上流側に触媒部分酸化反応器12が配置されて、燃焼器28に供給される燃料を部分酸化反応させるガス・タービンシステムであって、
触媒部分酸化反応器12が部分酸化触媒を含み、
制御システムが、燃料のウォッベ指数を所定の範囲内にするように部分酸化触媒において改質された燃料の流量を制御する、
ガス・タービンシステム。」

3 対比
本願補正発明と引用発明とを対比すると、引用発明における「コンプレッサ22」は、その機能又は技術的意義からみて、本願補正発明における「圧縮機」に相当し、以下同様に、「一組の燃焼器28」は「複数の燃焼器」に、「エキスパンダ32」は「タービン」に、「制御装置」は「燃料コントローラ」に、「触媒部分酸化反応器12」は「インライン燃料改質器」に、「制御」は「調節」に、「ガス・タービンシステム」は「ガスタービンエンジンシステム」に、「部分酸化触媒」は「触媒モジュール」に、それぞれ相当する。
また、引用発明における「ウォッベ指数」は、上記2(2)スに示したとおりのものであるから、本願補正発明における「修正ウォッベ指数」及び「ウォッベ数」に相当する。
また、引用発明における「ガスの組成を分析できるガス・クロマトグラフィ並びに温度及び流量を検出するセンサ」は「修正ウォッベ指数に関する燃料特性を測定するセンサ」という限りにおいて、本願補正発明における「修正ウォッベ指数を決定するための燃料特性を測定するセンサ」に相当する。
また、引用発明における「燃料のウォッベ指数を所定の範囲内にするように部分酸化触媒において改質された燃料の流量を制御する」は、「燃料のウォッベ数を所定の範囲内にするように触媒モジュールにおいて改質する量を調節する」という限りにおいて、本願補正発明における「燃料のウォッベ数を予め設定された範囲内に維持するように触媒モジュールにおいて改質する量を調節する」に相当する。
また、本願補正発明における「部分的に改質する」は補正により加えられたものであるが、その意味は、請求人が補正の根拠とする段落【0019】の記載によれば、「触媒モジュール32が燃焼器燃料回路(・・・)の1以上の燃料ラインに加えられ、わずかな比率の燃料を部分的に改質、すなわち部分的に酸化して水素と一酸化炭素とを形成し、これらが非改質燃料の残りの部分に加えられる。化学種の変化並びに空気の追加及び放熱を組み合わせて、燃料のウォッベ数を調整する。加えて改質の量は、ウォッベ数を予め設定された範囲内に維持し、低負荷で安定性を高め、又は希薄予混合燃焼へのH_(2)の作用に起因する低エミッションを可能にするように調整することができる。」(下線は当審で付した。)というものであるから、「部分的に酸化する」と同じ意味であると認められる。そして、引用発明においては、「接触部分酸化反応器12」において「部分酸化反応」させるのであるから、引用発明における「部分酸化反応させる」は、本願補正発明における「部分的に改質する」に相当する。

したがって、本願補正発明と引用発明とは、
<一致点>
「圧縮機、複数の燃焼器、及びタービンを備え、燃料コントローラおよびインライン燃料改質器の上流または下流に配置され修正ウォッベ指数に関する燃料特性を測定するセンサとを含む制御システムが複数の燃焼器に流入する燃料及び圧縮機空気を調節し、複数の燃焼器の1以上の上流側にインライン燃料改質器が配置されて、1以上の燃焼器に供給される燃料を部分的に改質するガスタービンエンジンシステムであって、
インライン燃料改質器が触媒モジュールを含み、
制御システムが、燃料のウォッベ数を所定の範囲内にするように触媒モジュールにおいて改質する量を調節する、
ガスタービンエンジンシステム。」
である点で一致し、次の点で相違又は一応相違する。

<相違点>
(1)「修正ウォッベ指数に関する燃料特性を測定するセンサ」に関して、
本願補正発明においては、「修正ウォッベ指数を決定するための燃料特性を測定するセンサ」を含むのに対し、
引用発明においては、「ガスの組成を分析できるガス・クロマトグラフィ並びに温度及び流量を検出するセンサ」を含む点(以下、「相違点1」という。)。

(2)「燃料のウォッベ数を所定の範囲内にするように触媒モジュールにおいて改質する量を調節する」に関して、
本願補正発明においては、「燃料のウォッベ数を予め設定された範囲内に維持するように触媒モジュールにおいて改質する量を調節する」のに対し、
引用発明においては、「燃料のウォッベ指数を所定の範囲内にするように部分酸化触媒において改質された燃料の流量を制御する」点(以下、「相違点2」という)。

4 判断
(1)相違点1に関して
本願補正発明において、「修正ウォッベ指数を決定するための燃料特性を測定するセンサ」として、どのようなセンサを使用するのかについて、明細書の記載を参照すると、「・・・以下に記載するインライン燃料改質の前又は後に、燃料MWI(審決注;「MWI」は「修正ウォッベ指数」を意味する。)を決定するのに十分な燃料特性を監視又は計測するための1以上のセンサ34がある。固定燃料特性の燃料MWIを表すパラメータ(燃料温度のみなど)の決定は、本発明を利用するための必要条件である。」(翻訳文の段落【0015】)という記載から、少なくとも「燃料温度」を測定するセンサが必要であることが分かる。また、本願補正発明における「修正ウォッベ指数」とは、本願明細書の説明を参照すると、「修正ウォッベ指数(MWI)は、BTU/scf単位の低位発熱量に比例し、空気に対する燃料の比重とランキン度単位の燃料温度との積の平方根に反比例する。」(段落【0004】)というものであるから、「修正ウォッベ指数を決定するための燃料特性」としては、燃料の成分組成、燃料の比重、燃料の温度等が考えられる。
一方、引用発明においては、ガスの組成を分析できるガス・クロマトグラフィ並びに温度及び流量を検出するセンサが備えられているのであるから、本願補正発明と同様に、「ウォッベ指数(本願発明における修正ウォッベ指数)を決定するための燃料特性を測定するセンサ」が備えられているといえる。
したがって、上記相違点1は、実質的な相違点ではない。

(2)相違点2に関して
本願補正発明においては、「燃料のウォッベ数を予め設定された範囲内に維持するように触媒モジュールにおいて改質する量を調節する」というものであるが、ここで、「改質する量」とは、燃焼器に供給するために単位時間当たりに改質する量であると認められる。
一方、引用発明においては、「燃料のウォッベ指数を所定の範囲内にするように部分酸化触媒において改質された燃料の流量を制御する」ものであり、ここで、「改質された燃料の流量」とは、燃焼器に供給するために単位時間当たりに供給される改質された燃料の量を意味するのであるから、結局、本願補正発明における「触媒モジュールにおいて改質する量」と、引用発明における「改質された燃料の流量」は、どちらも、燃焼器に供給するために単位時間当たりに供給される改質された燃料の量を調節(制御)するためのものである。
そして、「改質する量を調節する」ためには、インライン燃料改質器の触媒モジュールに供給する燃料の量(流量)を制御すると考えられるから、結局、「改質する量を調節」することは、「触媒モジュールに供給する燃料の流量」を制御することと同じことであるといえる。
したがって、改質された燃料の量を調節するために、「改質する量」を調節する(すなわち「触媒モジュールに供給する燃料の流量」を制御する)か、「改質された燃料の流量」を制御するかは、当業者が適宜選択する設計事項であるといえる。
よって、引用発明に基づいて上記相違点2に係る本願補正発明の発明特定事項に想到することは、当業者が容易になし得たことである。

なお、請求人は、平成24年12月17日付け意見書において、「補正後の請求項1に係る発明(・・・)の特徴は、請求項の記載から明らかでありますが、特に、「前記制御システムが、燃料のウォッベ数を予め設定された範囲内に維持するように前記触媒モジュールにおいて改質される燃料の一部を調節する」ことを特徴としています。すなわち、本願明細書の段落0019に記載のように、燃料の一部を触媒モジュールにて改質することより、非改質燃料の残りの部分と混合されてウォッベ数を調整することを特徴としています。」と主張しているので、この点についても検討する。
請求人の上記主張に係る構成は、本願補正発明には明確に記載されていないが、仮に本願補正発明が請求人の上記主張のようなものであるとしても、燃料の一部を触媒を用いて改質し、これを改質していない残りの燃料と混合して燃焼器に供給する技術は、周知技術(以下、「周知技術」という。例えば、特開2002-61517号公報[例えば、特許請求の範囲の請求項1ないし3及び段落【0012】の記載を参照。])であるから、請求人の上記主張に係る構成は、上記周知技術を引用発明に適用することにより、当業者が容易に想到できたものである。

そして、本願補正発明を全体として検討しても、その作用効果は、引用発明から当業者が予測できる範囲のものである。

したがって、本願補正発明は、引用発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第2項の規定により特許出願の際独立して特許を受けることができないものである。

5 むすび
以上のとおり、本件補正は、特許法第17条の2第6項において準用する同法第126条第7項の規定に違反するので、同法第159条第1項の規定において読み替えて準用する同法第53条第1項の規定により却下すべきものである。

よって、補正の却下の決定の結論のとおり決定する。

第3 本願発明について
平成25年9月24日付けの手続補正は上記のとおり却下されたので、本願の請求項1に係る発明(以下、「本願発明」という。)は、上記第2[理由]1(1)アのとおりのものである。

1 刊行物
原査定の拒絶の理由に引用された刊行物である引用文献の記載及び引用発明については、上記第2[理由]2に記載したとおりである。

2 対比・判断
本願発明は、実質的に、上記第2で検討した本願補正発明から、「およびインライン燃料改質器の上流または下流に配置され修正ウォッベ指数を決定するための燃料特性を測定するセンサと」という限定事項を省いたものである。
そうすると、本願発明を特定する事項をすべて含む本願補正発明が、上記第2[理由]4で述べたとおり、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本願発明も、同様の理由により(引用文献には、上記第2[理由]2(2)ソで述べたとおり、「燃料の一部を改質する」ことも記載されている。)、引用発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものである。

3 むすび
以上のとおり、本願発明は、引用発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない。

よって、結論のとおり審決する。
 
審理終結日 2014-08-05 
結審通知日 2014-08-12 
審決日 2014-08-25 
出願番号 特願2008-192952(P2008-192952)
審決分類 P 1 8・ 575- Z (F02C)
P 1 8・ 121- Z (F02C)
最終処分 不成立  
前審関与審査官 石黒 雄一  
特許庁審判長 加藤 友也
特許庁審判官 金澤 俊郎
槙原 進
発明の名称 インライン燃料改質によるウォッベ数制御及び作動性の向上  
代理人 小倉 博  
代理人 荒川 聡志  
代理人 田中 拓人  
代理人 黒川 俊久  

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