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審決分類 審判 査定不服 2項進歩性 特許、登録しない(前置又は当審拒絶理由) H05B
管理番号 1299284
審判番号 不服2013-14809  
総通号数 185 
発行国 日本国特許庁(JP) 
公報種別 特許審決公報 
発行日 2015-05-29 
種別 拒絶査定不服の審決 
審判請求日 2013-08-01 
確定日 2015-04-01 
事件の表示 特願2009-534520「光電気装置」拒絶査定不服審判事件〔平成20年 5月 2日国際公開,WO2008/051078,平成22年 3月11日国内公表,特表2010-507899〕について,次のとおり審決する。 
結論 本件審判の請求は,成り立たない。 
理由 1 手続の経緯
本願は,2007年10月26日(パリ条約による優先権主張外国庁受理2006年10月27日,欧州特許庁)を国際出願日とする出願であって,平成21年6月17日に翻訳文が提出され,平成24年2月14日付けで拒絶理由が通知され,同年8月15日に意見書が提出されたが,平成25年3月25日付けで拒絶査定がなされたところ,同年8月1日に拒絶査定不服審判が請求されると同時に手続補正書が提出され,当審において,平成26年5月21日付けで拒絶の理由が通知され,同年10月15日に意見書が提出されたものである。

2 本願発明
本願の請求項1ないし33に係る発明は,平成25年8月1日提出の手続補正書によって補正された特許請求の範囲の請求項1ないし33によって特定されるものであるところ,請求項1に係る発明は次のとおりのものと認められる。

「基板,該基板に適用された第1の電極,第2の電極,前記第1の電極と前記第2の電極との間に配置される有機発光材料の層,および前記第2の電極に適用された多層シールを備える光電気装置であって,前記多層シールが高密度材料の少なくとも1つの層と有機材料の少なくとも1つの層とを備え,前記有機材料には水分除去剤が混合されており,該水分除去剤が,加水分解を受けたときに酸性プロトンを生成しない有機組成物を含む光電気装置であって,
前記基板と前記第1の電極との間にはバリア層が適用され,該バリア層が高密度材料の少なくとも1つの層と有機材料の少なくとも1つの層とを備えるとともに,
前記バリア層および前記多層シールの前記有機材料には水分除去剤が混合されており,該水分除去剤が,加水分解を受けたときに酸性プロトンを生成しない有機組成物を含むことを特徴とする光電気装置」(以下,「本願発明」という。)

3 当審で通知した拒絶理由の概要
当審において平成26年5月21日付けで通知した拒絶の理由のうち,本願発明に対して通知した拒絶の理由の概要は,「本願発明は,国際公開第2004/107468号に記載された発明,特開2002-134270号公報に記載された技術及び周知の技術に基づいて,当業者が容易に発明をすることができたものであるから,特許法29条2項の規定により特許を受けることができない」(以下,「当審拒絶理由」という。)というものである。

4 引用例
(1)国際公開第2004/107468号
ア 国際公開第2004/107468号の記載
前記当審拒絶理由で引用した国際公開第2004/107468号(以下,「引用刊行物1」という。)は,本願の優先権主張の日(以下,「本願優先日」という。)より前に頒布された刊行物であって,当該引用刊行物1には次の記載がある。(なお,日本語訳における下線は,後述する引用発明の認定に特に関係する箇所を示す。)
(ア)「BACKGROUND OF THE INVENTION

Many articles, for example food, electronic devices or pharmaceuticals, are very sensitive to moisture and/or oxidizing agents. Many of these products rapidly degrade upon exposure to water, oxidizing agents or other gases or liquids. Polymeric substrates, like polymeric foils, are often used to package these products. These foils frequently exhibit a permeability for water vapor and for oxidizing agents in the range of more than 1 g/ (m^(2)day) . This high degree of permeability is unacceptable for most of the products packaged by- polymeric foils.

One major field of application for packaging by polymeric substances are organic electroluminescent devices (OLEDs) . An OLED device comprises a functional stack formed on a substrate. The functional stack comprises at least one or more organic functional layers sandwiched between two conductive layers. The conductive layers serve as electrodes (cathode and anode) . When a voltage is applied to the electrodes, charge carriers are injected through these electrodes into the functional layers and upon recombination of the charge carriers visible radiation can be emitted (electroluminescence) . This functional stack of the OLED is very sensitive to moisture and oxidizing agents, which can cause, for example oxidation of the metals of the electrodes or deterioration of the organic functional layers.

Due to the intrinsic properties of the organic functional layers, flexible OLED devices can be built up on flexible substrates, like polymeric substrates. For sufficient life- time of the OLEDs polymeric substrates with a permeability for water or oxidizing agents below 10^(-6)g/ (m^(2)day) are needed.

The international patent application WO 01/81649 Al describes an environmentally sensitive display device, which is encapsulated by a barrier assembly consisting of a ceramic barrier layer and a polymeric layer (see Figure 1) . Due to the high permeability of the polymeric layer the barrier ability of this barrier stack is mainly attributed to the ceramic barrier layer. Therefore, the ceramic has to be of high quality and should have as less pinholes, grain boundaries, shadowing effects or other defects as possible. These defects can provide a continuos path for permeants for passing through the ceramic layer and therefore lead to a decreased ability of the ceramic barrier layer to function as a barrier. In order to reduce this problem the deposition conditions for the ceramic barrier layers have to be tightly controlled. Often several thin ceramic layers have to be deposited on top of each other in order to enhance the barrier abilities of the ceramic barrier layers. This leads to a complicated and therefore expensive production of flexible barrier layers.」(明細書1頁6行?2頁21行)
(日本語訳)
「背景技術
多数の製品,例えば食品,電子デバイスまたは医薬品は,湿分および/または酸化剤に対して極めて敏感である。前記製品の数多くは,水,酸化剤または他のガスもしくは液体に晒されながら急速に崩壊する。ポリマー金属箔のような高分子量支持体は,しばしば前記製品を包装するために使用されている。前記フォイルは,しばしば1g/(m^(2)日)を上廻る範囲内で水蒸気および酸化剤に対して透過性を示す。この高度の透過性は,ポリマー金属箔によって包装された製品の大部分に対して受け入れ不可能なものである。
高分子量物質によって包装するための用途の1つの主要な分野は,有機エレクトロルミネセンス層デバイス(OLEDs)である。OLEDデバイスは,支持体上に形成された機能的なスタックを有する。機能的なスタックは,2つの導電性層の間に挟まれた少なくとも1つ以上の有機機能層を有する。導電性層は,電極(陰極および陽極)として役立つ。電圧を電極に印加した場合には,電荷キャリヤーは,前記電極を通過して機能層中に注入され,電荷キャリヤーの組換え下に可視光線が放出されうる(エレクトロルミネセンス)。OLEDの前記の機能的スタックは,湿分および酸化剤に対して極めて敏感であり,この場合これらの湿分および酸化剤は,例えば電極の金属の酸化または有機機能層の劣化を引き起こしうる。
有機機能層の本来の性質により,軟質のOLEDデバイスは,軟質の支持体上,例えばポリマー支持体上に形成されうる。10^(-6)g/(m^(2)日)を下廻る,水または酸化剤に対する透過性を有するOLEDsポリマー支持体の十分な寿命が必要とされている。
国際公開第01/81649号には,環境に敏感なディスプレイデバイスが記載されており,このディスプレイデバイスは,セラミックバリヤー層およびポリマー層から形成されているバリヤー集成部材によって封入されている(図1参照)。ポリマー層の高い透過性により,前記バリヤースタックのバリヤー能力は,主にセラミックバリヤー層に帰因する。それ故に,セラミックは,高い品質を有していなければならず,できるだけピンホール,粒界,シャドウィング効果または他の欠陥が殆んどないようでなければならない。前記欠陥は,セラミック層を通過する浸透物のための連続的通路を提供することができ,それ故にバリヤー層として機能するセラミックバリヤー層の減少された能力をまねく。この問題を緩和させるために,セラミックバリヤー層のための析出条件は,厳密に制御されなければならない。しばしば,幾つかの薄手のセラミック層は,セラミックバリヤー層のバリヤー能力を増大させるために互いに上面上で析出されなければならない。これは,軟質のバリヤー層の複雑な生産,それ故に高価な生産をまねく。」

(イ)「SUMMARY OF THE INVENTION

Therefore, there is a need for polymeric substrates with improved barrier abilities. The present invention meets these needs by providing a flexible multilayer packaging material according to the base claim 1. Favourable embodiments of the invention and an electronic device with the packaging material are subjects of further dependent claims.

The main subject of the invention according to the base claim is a flexible multilayer packaging material for protection of articles, which are sensitive to moisture and oxidizing agents comprising at least one active polymeric barrier layer which is able to bind the moisture and oxidizing agents and at least one ceramic barrier layer.

In contrast to conventional multilayer packaging materials the invention provides an active polymeric barrier layer which can actively bind and therefore neutralise permeants. This binding can take place by e.g. chemi- or physisorption of the permeants. Therefore, the active polymeric barrier layer exhibits an enhanced barrier ability in comparison to the conventional passive polymeric layers which are not able to bind permeants.

By the multilayer packaging material of the invention an article can be sealed from the environment which can be, for example, food, pharmaceuticals or sensitive electronic devices. Preferably, the active polymeric layer binds the moisture and oxidizing agents chemically, and therefore permanently.
・・・(中略)・・・
The active polymeric barrier layer is preferably selected from a polymeric matrix with dispersed cyclodextrines, cyclic olefin copolymers, a polymeric matrix with anhydrides and mixtures thereof .

Cyclodextrines are cyclic oligomers of α-D-glucose formed by the action of certain enzymes such as cyclodextrin gluco- transferases . The cyclodextrines consist of six, seven or eight α- 1,4 -linked glucose monomers and are known as α- , β- or γ-cyclodextrines . The cyclodextrine molecules are orientated in a special manner relative to each other so that continuos channels are formed within the crystal lattice of the cyclodextrines. These channels have large hollow interiors of a specific volume and are therefore able to bind permeants e.g. gas molecules. The permeants can even be linked covalently to the cyclodextrine molecules, for example, by the primary hydroxyl groups at the six-carbon positions of the glucose moiety and the secondary hydroxyl group in the two- and three-carbon positions of the molecule. These hydroxyl groups can also be replaced by other groups in order to change the solubility, compatibility and the thermostability of the cyclodextrines. The substitution of the hydroxyl groups can also be used to adjust the binding strength to a value lying between the binding strength of cyclodextrines and of potential permeants. Therefore the cyclodextrines are able to permanently neutralize, for example, moisture or oxidizing agents. Preferably cyclodextrines are dispersed in a polymeric matrix like polypropylene.

The cyclic olefin copolymers can, for example, comprise two components which are blended by extrusion. One component can, for example, be an oxidizable polymer, like poly (ethylene/methylacrylate/cyclohexenyl-methylacrylate) (EMCM) . The second component can for example, consist of a photoinitiator and a catalyst, for example of a transition metal catalyst. Both components can form a so-called oxygen scavenging system which can be activated, for example upon exposure to UV-radiation. The cyclic olefin groups of these polymers are then able to chemically react with e.g. oxygen molecules via ring opening reactions or aromatization reactions .

In another embodiment the active polymeric barrier layer can also be a polymeric matrix with anhydrides. The anhydrides are preferably carbonic acid anhydrides which can be formed by removing water from the respective free acids. Therefore, these anhydrides are able to bind moisture, e.g. water molecules very effectively. Preferred examples for acid anhydrides are acid anhydrides of organic acids like maleic anhydride. The acid anhydrides are preferably bound covalently to the polymeric matrix e.g. polystyrene. It is also possible to use a mixture of cyclodextrines, cyclic olefin copolymers and anhydrides to ensure an optimal barrier performance for different types of oxidizing agents or moisture.
・・・(中略)・・・
Yet a further object of the invention is an organic electronic device, which is sensitive to moisture or oxidizing agents and comprises a flexible substrate, an organic functional area on the substrate, a cap encapsulating the organic functional area and additionally a flexible multilayer packaging material consisting of a ceramic barrier layer and an active polymeric barrier layer for protection of the organic functional area. Such an organic electronic device exhibits an prolonged shelf life due to the enhanced barrier abilities which are attributed mainly to the flexible multilayer packaging material and the cap.

For example, it is possible to arrange the flexible multilayer packaging material comprising an assembly of the ceramic barrier layer and the active polymeric barrier between the substrate an the organic functional area (see for example figures 3 and 4) . It is also possible to integrate the flexible multilayer packaging of the invention directly into the substrate. For example, for flexible organic electronic devices, polymeric substrates like poly-ethylenetherepthalate (PET) or polyethersulfones (PES) are preferably used. Normally the polymeric substrates of these flexible organic electric devices are much thicker than the ceramic barrier layers (thickness of ceramic barrier layers between 1 and 250 nm) or the thickness of the active polymeric barrier layers (around 1 to 10μm) . Flexible polymeric substrates normally have a thickness of around 100 to 200μm. Therefore the moisture and oxidizing agent scavenging materials, for example the cyclodextrines, the cyclic olefin copolymers or the anhydrides are preferably co-extruded into the polymeric substrate so that the polymeric substrate itself can serve as an active polymeric barrier layer. Such a substrate can exhibit very high barrier abilities due to its large thickness (see e.g. figure 5) .

A cap encapsulating the organic functional stack can comprise, for example a material like polymers, metals and glass or combinations thereof. It is also possible that the cap comprises a flexible multilayer packaging material consisting of ceramic barrier layers and active polymeric barrier layers (see, for example, Figure 4) .

In a preferred embodiment of the organic electric device of the invention, the substrate comprises an alternating assembly of active polymeric barrier layers and ceramic barrier layers. This alternating assembly results in very good barrier abilities of the substrate and therefore leads to a prolonged shelf life of the organic electric device. Advantageously the surface of the substrate facing towards the outside environment consists of a ceramic barrier layer, which physically blocks the gases and liquid molecules from permeating into the device.

The organic functional area can consist of a stack of a first electrically conductive layer, an organic functional layer on the first conductive layer and a second electrically conductive layer on the functional layer, wherein the organic functional layer comprises at least one organic, electroluminescent layer. An electronic device with such an organic functional stack forms an organic electroluminescent device (OLED) .」(明細書2頁23行?9頁12行)
(日本語訳)
「発明の概要
それ故に,改善されたバリヤー能力を有する高分子量支持体が必要とされる。本発明は,基本的な請求項1記載の軟質の多層包装材料を提供することによって前記必要性に適合される。本発明の好ましい実施態様および包装材料を有する電子デバイスは,さらに従属請求項の対象である。
基本的な請求項記載の本発明の主要な対象は,湿分および酸化剤を結合させることができる少なくとも1つの活性の高分子量バリヤー層及び少なくとも1つのセラミックバリヤー層を有することを特徴とする,湿分および酸化剤に対して敏感である,製品を保護するための軟質の多層包装材料である。
常用の多層包装材料とは異なり,本発明は,能動的に結合することができ,それ故に浸透物を中和する活性の高分子量バリヤー層を提供する。この結合は,例えば浸透物の化学吸着または物理吸着によって行なわれうる。それ故に,活性の高分子量バリヤー層は,浸透物を結合することができない常用の受動的ポリマー層を比較して増大されたバリヤー能力を示す。
本発明の多層包装材料によれば,例えば食品,医薬品または敏感な電子デバイスであることができる製品は,環境から封止されることができる。好ましくは,活性のポリマー層は,湿分および酸化剤を化学的に結合し,それ故に永続的に結合する。
・・・(中略)・・・
活性の高分子量バリヤー層は,好ましくは分散されたシクロデキストリンを有する高分子量マトリックス,環状オレフィン系共重合体,無水物を有する高分子量マトリックスおよびこれらの混合物から選択されている。
シクロデキストリンは,一定の酵素,例えばシクロデキストリングルコトランスフェラーゼの作用によって形成されたα-D-グルコースの環状オリゴマーである。シクロデキストリンは,6,7または8個のα-1,4-結合したグルコースモノマーから構成されており,α-,β-またはγ-シクロデキストリンとして公知である。シクロデキストリン分子は,連続的な孔路がシクロデキストリンの結晶格子内に形成されるように互いに相対的に特殊な方法で配向されている。この孔路は,比容積の大きな中空内部を有し,それ故に浸透物,例えばガス分子を結合することができる。この浸透物は,例えばグルコース部分の6位の炭素上の第1ヒドロキシル基および前記分子の2位の炭素および3位の炭素上の第2ヒドロキシル基によって一様にシクロデキストリン分子に共有結合されていてよい。前記のヒドロキシル基は,シクロデキストリンの可溶性,相容性および熱安定性を変える程度に他の基によって置換されていてもよい。また,ヒドロキシル基の置換は,シクロデキストリンの結合強度と潜在的な浸透物の結合強度との間に存在する値に結合強度を調節するために使用されてもよい。それ故に,シクロデキストリンは,例えば湿分または酸化剤を永続的に中和することができる。好ましくは,シクロデキストリンは,高分子量マトリックス,例えばポリプロピレン中に分散されている。
環状オレフィン系共重合体は,例えば押出によって配合される2つの成分を有することができる。1つの成分は,例えば酸化性重合体,例えばポリ(エチレン/メチルアクリレート/シクロヘキセニル-メチルアクリレート)(EMCM)であることができる。第2の成分は,例えば光開始剤および例えば遷移金属触媒の触媒から構成されていてよい。これら双方の成分は,例えば紫外線への露光下に活性化されうる所謂酸素捕捉剤系を形成しうる。更に,前記ポリマーの環状オレフィン基は,開環反応または芳香族化反応により,例えば酸素と化学的に反応しうる。
別の実施態様において,活性の高分子量バリヤー層は,無水物を有する高分子量マトリックスであってもよい。この無水物は,好ましくはそれぞれの遊離酸から水を除去することによって形成されうる無水炭酸である。それ故に,この無水物は,湿分,例えば水分子を効果的に結合しうる。酸無水物の好ましい例は,有機酸の酸無水物,例えば無水マレイン酸である。酸無水物は,好ましくは高分子量マトリックス,例えばポリスチレンに共有結合している。また,シクロデキストリンと環状オレフィン共重合体と酸化剤または湿分の異なる型のために最適なバリヤー性能を保証するための無水物との混合物を使用することもできる。
・・・(中略)・・・
更に,本発明の他の対象は,有機電子デバイスであり,この有機電子デバイスは,湿分または酸化剤に対して敏感であり,軟質の支持体,支持体上の有機機能領域,この有機機能領域を封入するキャップおよび付加的にこの有機機能領域を保護するためにセラミックバリヤー層と活性の高分子量バリヤー層とから形成されている軟質の多層包装材料を有する。このような有機電子デバイスは,増大されたバリヤー能力により延長された寿命を示し,この場合この増大されたバリヤー能力は,主に軟質の多層包装材料およびキャップに帰因する。
例えば,セラミックバリヤー層と活性の高分子量バリヤー層のアセンブリを有する軟質の多層包装材料を,支持体と有機機能領域との間に配置することが可能である(例えば,図3および4参照)。また,本発明の軟質の多層包装材料を直接に支持体中に組み込むことも可能である。例えば,軟質の有機電子デバイスのためには,高分子量支持体,例えばポリエチレンテレフタレート(PET)またはポリエーテルスルホン(PES)が有利に使用される。通常,前記の軟質の有機電子デバイスの高分子量支持体は,セラミックバリヤー層よりも著しく厚手(セラミックバリヤー層の厚さ1?250nm)であるかまたは活性の高分子量バリヤー層の厚さよりも厚手(約1?10μm)である。軟質の高分子量支持体は,通常,100?200μmの厚さを有する。それ故に,湿分および酸化剤を捕捉する材料,例えばシクロデキストリン,環状オレフィン共重合体または無水物は,好ましくは高分子量支持体に同時押出され,したがって高分子量支持体それ自体は,活性の高分子量バリヤー層として役立ちうる。このような支持体は,著しく厚手の厚さのために極めて高いバリヤー能力を示すことができる(例えば,図5参照)。
有機機能スタックを封入するキャップは,例えば材料,例えばポリマー,金属およびガラスまたはこれらの組合せ物を有することができる。また,キャップは,セラミックバリヤー層および活性の高分子量バリヤー層から形成されている軟質の多層包装材料を有することも可能である(例えば,図4参照)。
本発明の有機電子デバイスの好ましい実施態様において,支持体は,活性の高分子量バリヤー層とセラミックバリヤー層の交互のアセンブリを有する。この交互のアセンブリは,支持体の極めて良好なバリヤー能力を生じ,それ故に,有機電子デバイスの延長された寿命を導く。好ましくは,外部環境に面している支持体の表面は,セラミックバリヤー層から形成されており,この場合このセラミックバリヤー層は,ガスおよび液体分子をデバイス中への侵透から物理的に遮断する。
この有機機能領域は,第1の導電性層,この第1の導電性層上の有機機能層およびこの機能層上の第2の導電性層のスタックから形成されていてよく,この場合この有機機能層は,少なくとも1つの有機エレクトロルミネセンス層を有する。このような有機機能スタックを有する電子デバイスは,有機エレクトロルミネセンスデバイスを形成する(OLED)。」

(ウ)「Figure 4 shows a cross-sectional view of yet another embodiment of an organic electronic device of the invention. A barrier assembly 206 is arranged between an organic functional stack and a substrate 200. In contrast to Figure 3 the barrier assembly 206 consists of an alternating assembly of a ceramic barrier layer 210 followed by an active polymeric barrier layer 220 on which another ceramic barrier layer 230 and a second active polymeric barrier layer 240 are deposited.

The organic functional stack consists of at least one organic functional layer 260 sandwiched between a first electrically conductive layer 250 and a second electrically conductive layer 270. Instead of a cap, as shown in Figure 3, an alternating barrier assembly of ceramic barrier layers and active polymeric barrier layers is arranged on top of the functional stack encapsulating the organic functional stack. The barrier assembly consists of an alternating sequence of an active polymeric barrier layer 280, a ceramic barrier layer 290, an active polymeric barrier layer 300 and a ceramic barrier layer 310. In the case of an organic electroluminescent display or an organic radiation detecting device, the substrate 200 and the ceramic barrier layers and polymeric barrier layers are preferably transparent in order to enable the light to pass through the different layers.」(明細書11頁32行?12頁19行)
(日本語訳)
「図4は,本発明の有機電子デバイスのなお別の実施態様を縦断面図で示す。バリヤーアセンブリ206は,有機機能スタックと支持体200との間に配置されている。図3とは異なり,バリヤーアセンブリ206は,セラミックバリヤー層210ならびに活性の高分子量バリヤー層220の交互のアセンブリから形成されており,この活性の高分子量バリヤー層220上には,別のセラミックバリヤー層230および第2の活性の高分子量バリヤー層240が析出されている。
有機機能スタックは,第1の導電性層250と第2の導電性層270との間に挟まれた少なくとも1つの有機機能層260から形成されている。図3に示されたようなキャップの代わりに,セラミックバリヤー層と活性の高分子量バリヤー層の交互のバリヤーアセンブリが有機機能スタックを封入する機能性スタックの上面上に配置されている。バリヤーアセンブリは,活性の高分子量バリヤー層280とセラミックバリヤー層290と活性の高分子量バリヤー層300とセラミックバリヤー層310の交互の配列から形成されている。有機エレクトロルミネセンスデバイスまたは有機放射線検出デバイスの場合には,支持体200およびセラミックバリヤー層および高分子量バリヤー層は,好ましくは光が異なる層を通過することができるようにするために透過性である。」

(エ)本発明の有機エレクトロルミネッセンスデバイスの別の実施態様を示す略示縦断面図を示すFIG.4は,次のとおりである。


イ 引用刊行物1に記載された発明
引用刊行物1のFIG.4(前記ア(エ)参照。)から,バリヤーアッセンブリ206が,セラミックバリヤー層210,活性の高分子量バリヤー層220,セラミックバリヤー層230及び活性の高分子量バリヤー層240をこの順で積層して構成されたものであり,第1の導電性層250と支持体200との間に設けられていること,及び,有機機能スタックの上面に配置されたバリヤーアッセンブリ(以下,便宜上「第2のバリヤーアッセンブリ」という。)が,活性の高分子量バリヤー層280,セラミックバリヤー層290,活性の高分子量バリヤー層300及びセラミックバリヤー層310をこの順で積層して構成されたものであり,第2の導電性層270の上面に設けられていることを看取できるから,前記ア(ア)ないし(エ)から,引用刊行物1には,次の発明が記載されていると認められる。

「支持体200と,前記支持体200上に形成された第1の導電性層250及び第2の導電性層270と,前記第1の導電性層250及び第2の導電性層270の間に挟まれた少なくとも1つの有機機能層260とを有する有機エレクトロルミネセンスデバイスであって,
セラミックバリヤー層210,活性の高分子量バリヤー層220,セラミックバリヤー層230及び活性の高分子量バリヤー層240をこの順で積層して構成されたバリヤーアセンブリ206を,前記第1の導電性層250と前記支持体200との間に設けるとともに,
活性の高分子量バリヤー層280,セラミックバリヤー層290,活性の高分子量バリヤー層300及びセラミックバリヤー層310をこの順で積層して構成された第2のバリヤーアセンブリを,前記第2の導電性層270の上面に設け,
前記各活性の高分子量バリヤー層を,結晶格子内の孔路内に水分子や酸素分子を物理吸着するシクロデキストリンと,水分子と化学結合する無水マレイン酸等の無水物を高分子量マトリックスに共有結合させた物質との混合物で形成することによって,セラミックバリヤー層のピンホール等に起因する湿分や酸素に対するバリヤー能力の低下を防止するようにした
有機エレクトロルミネセンスデバイス。」(以下,「引用発明」という。)

(2)特開2002-134270号公報
ア 特開2002-134270号公報の記載
前記当審拒絶理由で引用した特開2002-134270号公報(以下,「引用刊行物2」という。)は,本願の出願前に頒布された刊行物であって,当該引用刊行物2には次の記載がある。(下線は,後述する引用刊行物2記載の技術の認定に特に関係する箇所を示す。)
(ア)「【0004】しかし,有機エレクトロルミネッセンス素子は,一定期間駆動すると,ダークスポットと呼ばれる非発光部の発生と成長が起こり,発光特性が劣化していく課題がある。このようなダークスポットが発生する原因としては,水分及び酸素の影響が最も大きいとされており,特に水分は極めて微量でも大きな影響を及ぼすものとされている。
【0005】そのため,何らかの方法で素子を封止して水分の作用を遮蔽する必要があり,保護膜による封止が種々検討されている。この保護膜による封止として従来から知られているのは,特開平7-161474号公報で提供されている,炭素又は珪素を含有する無機アモルファス保護膜によるもの,特開平8-111286号公報で提供されている,ECRプラズマCVD法でSiO_(2)又はSi_(3)N_(4)からなる保護膜を形成するようにしたもの,特開平11-242994号公報で提供されている,室温反応性プラズマCVD法で保護膜を形成するようにしたものがある。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら,上記のような保護膜で素子の封止を行なう方法では,保護膜にピンホールが存在することが多く,また保護膜を成膜する際の内部残留応力によって経時的にクラックが発生するおそれがあり,水分の十分な遮蔽効果を得ることができず,長期間に亘って安定した発光特性を維持することが困難であった。
【0007】本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり,水分の十分な遮蔽効果を得ることができ,長期間に亘って安定した発光特性を維持することができる有機電界発光素子を提供することを目的とするものである。
【0008】
【課題を解決するための手段】本発明の請求項1に係る有機電界発光素子は,基板1と,基板1に形成された透明導電膜からなる陽極2と,陽極2に形成された有機発光層3及び陰極4を備えた有機電界発光素子において,陽極2側と陰極4側の外表面の少なくとも一方に,少なくとも一層の吸水膜5と保護膜6を設け,保護膜6を窒化珪素膜で形成して成ることを特徴とするものである。
・・・(中略)・・・
【0014】また請求項7の発明は,請求項1乃至6のいずれかにおいて,吸水膜5が,水分を化学的に吸着する吸水剤によって形成されていることを特徴とするものである。」

(イ)「【0015】
【発明の実施の形態】以下,本発明の実施の形態を説明する。
【0016】図1は本発明の実施の形態の一例を示すものであり,基板1の表面上に透明導電膜からなる陽極2を積層し,陽極2の表面上にホール輸送層11を介して有機発光層3を積層すると共に,さらに有機発光層3の表面上に電子輸送層12を介して陰極4を積層してある。これを基本構成として有機電界発光素子,すなわち有機エレクトロルミネッセンス素子(有機EL素子)を形成することができるものであり,陽極2に正電圧を,陰極4に負電圧を印加すると,電子輸送層12を介して有機発光層3に注入された電子と,ホール輸送層11を介して有機発光層3に注入されたホールとが,有機発光層3内にて再結合して発光が起こるものである。
・・・(中略)・・・
【0023】そして図1の有機EL素子にあって,基板1の上に積層された陽極2とホール輸送層11と有機発光層3と電子輸送層12と陰極4の積層構成体の,陽極2側と陰極4側の外表面の少なくとも一方に,吸水膜5及び保護膜6が形成してある。図1の実施の形態では,陰極4側の外表面において,陽極2とホール輸送層11と有機発光層3と電子輸送層12と陰極4の露出する表面を覆うように吸水膜5と保護膜6を形成してある。
【0024】吸水膜5は,化学的に水分を吸着する吸水剤によって形成されるものであり,外部から微量浸入してくる水分や,素子内部から出てくる水分を吸水膜5によって吸水し,素子の発光特性の劣化を防止することができるものである。吸水膜5の膜厚は,特に限定されるものではないが,0.01?100μmの範囲に設定するのが好ましい。
【0025】この吸水膜5を形成する吸水剤としては,酸化カルシウム,酸化バリウム等のアルカリ金属酸化物や有機物などを挙げることができ,またイソシアネート基を有する有機物を用いることができる。このイソシアネート基を有する有機物は,次の反応式に示すように,化学的に水分を吸着する能力が高く,また水分を吸着した吸湿後も固体状態のままを維持するものであり,液化することがないものである。
【0026】R-NCO + H_(2)O → R-NH_(2) + CO_(2)
このイソシアネート基を有する有機物としては,具体的には,ナフチレンジイソシアネート,4,4-ジフェニルメタンジイソシアネート(MDI),パラフェニレンジイソシアネート,イソプロピリデンビス(4-シクロヘキシルイソシアネート)(IPC),シクロヘキシルジイソシアネート,トリジンジイソシアネート,リジンジイソシアネート,テトラメチルキシリレンジイソシアネート,トリレンジイソシアネート(TDI),キシリレンジイソシアネート,ヘキサメチレンジイソシアネート,ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート,イソホロンジイシシアネート,水添キシリレンジイソシアネートなどを挙げることができるが,特にこれらに限定されるものではない。これらのイソシアネート基を有する有機物のうちでも,耐熱性の点から融点50℃以上のものであることが特に好ましい。また上記したイソシアネート基を有する有機物を重合して得られるポリマーを用いることができ,この場合も耐熱性の点からガラス転移温度が50℃以上であることが好ましい。
【0027】また図1の有機EL素子にあって,保護膜6は吸水膜5の全外表面を覆うように形成してある。この保護膜6は水分と酸素を遮断する機能を有するものであり,窒化珪素の膜で形成してある。窒化珪素膜は水分や酸素を遮断する機能が高く,しかも室温程度の低温において行なう低温プラズマCVDによって形成することができる。従って,低温プラズマCVDで作製される窒化珪素膜によって保護膜6を形成することにより,高温の作用で有機発光層3を劣化させたりするようなことがなくなるものである。窒化珪素膜を成膜するにあたっては,原料ガスとしてシランと窒素を用いたり,あるいは原料ガスとしてシランと窒素とアンモニアを用いたりして行なうことができる。保護膜6の膜厚は,特に限定されるものではないが,0.01?100μmの範囲に設定するのが好ましい。
【0028】上記の吸水膜5と保護膜6はいずれが外側でも内側でもよく,また吸水膜5と保護膜6は一層で形成する他に,複数層で形成するようにしてもよい。そして吸水膜5と保護膜6を設けて形成される図1の有機EL素子にあって,吸水膜5による吸水と保護膜6による水分の遮断によって,水分が素子に作用することを防止して,ダークスポットと呼ばれる非発光部の発生と成長を防ぐことができるものである。しかも,保護膜6にピンホールやクラックが存在して水分の遮断を完全に行なえない場合にあっても,保護膜6の内側に吸水膜5を有すると,保護膜6を通過する水分は吸水膜5で吸水され,素子内部に水分が作用することを防ぐことができるものであり,ガラス板等を用いて素子全体を封止しなくても,非発光部の発生と成長を防ぐことができるものである。水分の通過を確実に阻止するためには,吸水膜5と保護膜6は複数層に形成するほうが好ましい。」

(ウ)「【0033】
【実施例】次に,本発明を実施例によって具体的に説明する。
【0034】(実施例1)厚み0.7mmのガラス基板1の上に,ITO(インジウム-スズ酸化物)をスパッタしてシート抵抗7Ω/□の透明電極からなる陽極2を設けて形成される,ITOガラス(三容真空社製)を用いた。このITOガラス基板をアセトン,純水,イソプロピルアルコールで15分間超音波洗浄し,乾燥させた後,さらにUVオゾン洗浄した。
【0035】次に,このITOガラス基板を真空蒸着装置にセットし,1×10^(-6)Tｏｒｒ(1.33×10^(-4)Pa)の減圧下,4,4’-ビス[N-(ナフチル)-N-フェニル-アミノ]ビフェニル((株)同仁化学研究所製)を,1?2Å/ｓの蒸着速度で400Å厚に蒸着し,陽極2の上にホール輸送層11を形成した。
【0036】次に,トリス(8-ヒドロキシキノリナート)アルミニウム錯体((株)同仁化学研究所製)を1?2Å/ｓの蒸着速度で400Å厚に蒸着し,ホール輸送層11の上に有機発光層3と電子輸送層12を兼用する層を形成した。
【0037】次に,まずLiFを0.5?1.0Åの蒸着速度で,厚み5Å蒸着し,続いて,Alを10Å/ｓの蒸着速度で厚み1500Å蒸着することによって,有機発光層3と電子輸送層12を兼用する層の上に陰極4を形成した。
【0038】この後,ナフチレンジイソシアネートを,真空蒸着法によって陰極4上に蒸着し,厚み1μmの吸水膜5を形成した。
【0039】そしてさらに,低温プラズマCVD法で吸水膜5の上に保護膜6を形成した。このとき,まず,シランと窒素を原料ガスとして0.4μm厚の窒化珪素膜6aを成膜し,次いでシランと窒素とアンモニアを原料ガスとして0.6μm厚の窒化珪素膜6bを0.6μmの厚みで成膜して保護膜6を形成した。
【0040】上記のようにして図2のような有機電界発光素子を作製し,この有機電界発光素子について,10mA/cm^(2)の定電流を通電して連続発光試験を500時間行った。その結果,ダークスポットの発生成長はみられず,初期輝度と同等の400cd/m^(2)の発光輝度が得られた。」

イ 引用刊行物2に記載された技術的事項
前記(ア)ないし(ウ)から,引用刊行物2には次の技術的事項が記載されていると認められる。

「ナフチレンジイソシアネート等のイソシアネート基を有する有機物が,
R-NCO + H_(2)O → R-NH_(2) + CO_(2)
という反応式に示されるように,化学的に水分を吸着する能力が高く,水分を吸着した吸湿後も固体状態のままを維持し,液化することがないことから,
水分と酸素を遮断する機能を有する保護膜6と,化学的に水分を吸着する吸水剤によって形成され,前記保護膜6のピンホール等から微量浸入してくる水分や,素子内部から出てくる水分を吸水して,素子の発光特性の劣化を防止する吸水膜5とを積層した構成によって素子の封止を行う有機エレクトロルミネッセンス素子において,前記イソシアネート基を有する有機物を用いて前記吸水膜5を形成すること。」(以下,「引用刊行物2記載の技術」という。)

(3)周知の技術的事項
例えば,特開2002-134269号公報の請求項5,【0032】及び【0051】の記載や,特開2004-335211号公報の請求項1,【0012】及び【0013】の記載等からみて,バインダー樹脂にイソシアネート化合物を混入した組成物によって形成された層が吸湿層として機能すること(以下「周知技術」という。)は,本願優先日前に周知であったと認められる。

5 対比
本願発明と引用発明とを対比する。
(1)引用発明の「支持体200」,「第1の導電性層250」,「第2の導電性層270」,「有機機能層260」,「第2のバリヤーアセンブリ」,「バリヤーアセンブリ206」及び「有機エレクトロルミネセンスデバイス」は,本願発明の「基板」,「第1の電極」,「第2の電極」,「有機発光材料の層」,「多層シール」,「バリア層」及び「光電気装置」にそれぞれ相当する。

(2)引用発明は,「支持体200」(基板)と,前記支持体200上に形成された「第1の導電性層250」(第1の電極)及び「第2の導電性層270」(第2の電極)と,前記第1の導電性層250及び第2の導電性層270の間に挟まれた少なくとも1つの「有機機能層260」(有機発光材料の層)とを有する「有機エレクトロルミネセンスデバイス」(光電気装置)であって,「第2のバリヤーアセンブリ」(多層シール)が,前記第2の導電性層270の上面に設けられているから,「基板,該基板に適用された第1の電極,第2の電極,前記第1の電極と前記第2の電極との間に配置される有機発光材料の層,および前記第2の電極に適用された多層シールを備える光電気装置であ」るという本願発明の発明特定事項に相当する構成を具備している。

(3)引用発明の「第2のバリヤーアセンブリ」(多層シール)は,活性の高分子量バリヤー層280,セラミックバリヤー層290,活性の高分子量バリヤー層300及びセラミックバリヤー層310をこの順で積層して構成されたものであって,前記セラミックバリヤー層290及び前記セラミックバリヤー層310が本願発明の「多層シール」における「高密度材料」の「層」に相当し,前記活性の高分子量バリヤー層280及び前記活性の高分子量バリヤー層300が本願発明の「多層シール」における「有機材料」の「層」に相当するから,引用発明は,「多層シールが高密度材料の少なくとも1つの層と有機材料の少なくとも1つの層とを備え」るという本願発明の発明特定事項に相当する構成を具備している。

(4)引用発明においては,「バリヤーアセンブリ206」(バリア層)が,「第1の導電性層250」(第1の電極)と「支持体200」(基板)との間に設けられているから,「前記基板と前記第1の電極との間にはバリア層が適用され」るという本願発明の発明特定事項に相当する構成を具備している。

(5)引用発明の「バリヤーアセンブリ206」(バリア層)は,セラミックバリヤー層210,活性の高分子量バリヤー層220,セラミックバリヤー層230及び活性の高分子量バリヤー層240をこの順で積層して構成されたものであって,前記セラミックバリヤー層210及び前記セラミックバリヤー層230が本願発明の「バリア層」における「高密度材料」の「層」に相当し,前記活性の高分子量バリヤー層220及び前記活性の高分子量バリヤー層240が本願発明の「バリア層」における「有機材料」の「層」に相当するから,引用発明は,「バリア層が高密度材料の少なくとも1つの層と有機材料の少なくとも1つの層とを備える」という本願発明の発明特定事項に相当する構成を具備している。

(6)引用発明の「無水物を高分子量マトリックスに共有結合させた物質」は水分子と化学結合することで湿分を吸着する有機組成物であるところ,引用発明の当該物質と,本願発明の「加水分解を受けたときに酸性プロトンを生成しない有機組成物」を含む「水分除去剤」とは,「化学結合により水分を吸着する有機組成物を含む水分除去剤」である点で共通している。
したがって,引用発明の「第2のバリヤーアセンブリ」(多層シール)及び「バリヤーアセンブリ206」(バリア層)における各「活性の高分子量バリヤー層」の材質と,本願発明の「多層シール」及び「バリア層」における「有機材料」の「層」の材質とは,「水分除去剤が混合されており,該水分除去剤が,化学結合により水分を吸着する有機組成物を含む」点で一致する。

(7)前記(1)ないし(6)のとおりであるから,本願発明と引用発明とは,
「基板,該基板に適用された第1の電極,第2の電極,前記第1の電極と前記第2の電極との間に配置される有機発光材料の層,および前記第2の電極に適用された多層シールを備える光電気装置であって,前記多層シールが高密度材料の少なくとも1つの層と有機材料の少なくとも1つの層とを備え,前記有機材料には水分除去剤が混合されており,該水分除去剤が,化学結合により水分を吸着する有機組成物を含む光電気装置であって,
前記基板と前記第1の電極との間にはバリア層が適用され,該バリア層が高密度材料の少なくとも1つの層と有機材料の少なくとも1つの層とを備えるとともに,
前記バリア層および前記多層シールの前記有機材料には水分除去剤が混合されており,該水分除去剤が,化学結合により水分を吸着する有機組成物を含む光電気装置」
である点で一致し,次の点で相違する。

相違点:
化学結合により水分を吸着する有機組成物である水分除去剤として,
本願発明では,加水分解を受けたときに酸性プロトンを生成しない有機組成物を用いているのに対して,
引用発明では,無水マレイン酸等の無水物を高分子量マトリックスに共有結合させた物質を用いている点。

6 判断
(1)相違点の容易想到性について
ア 前記4(2)イにおいて「引用刊行物2記載の技術」として認定したとおり,引用刊行物2には,ナフチレンジイソシアネート等のイソシアネート基を有する有機物が,
R-NCO + H_(2)O → R-NH_(2) + CO_(2)という反応式に示されるように,化学的に水分を吸着する能力が高く,水分を吸着した吸湿後も固体状態のままを維持し,液化することがないことから,有機エレクトロルミネッセンスにおいて,保護膜6のピンホール等から微量浸入してくる水分等を吸水して,素子の発光特性の劣化を防止する吸水膜5を形成する吸水剤として,前記イソシアネート基を有する有機物を用いる技術が記載されており,前記4(3)において「周知技術」として認定したとおり,当該イソシアネート基を有する有機物は,当該物質単独で層を形成するばかりでなく,バインダー樹脂に当該物質を混入して層を形成した場合にも,吸湿層として機能することが当業者に広く知られていたと認められる。
しかるに,引用発明の各「活性の高分子量バリヤー層」は,各「セラミックバリヤー層」のピンホール等を通過する湿分を除去する点で,前記引用刊行物2記載の「吸水膜5」と同様の作用,機能を有する層であり,当該各「活性の高分子量バリヤー層」の材質として用いられている「無水マレイン酸等の無水物を高分子量マトリックスに共有結合させた物質」は,化学結合により水分を吸着する水分除去剤である点で,前記引用刊行物2記載の「ナフチレンジイソシアネート等のイソシアネート基を有する有機物」と同様の作用,機能を有する物質である。
そうすると,引用発明において,「無水マレイン酸等の無水物を高分子量マトリックスに共有結合させた物質」に代えて(あるいは,「無水マレイン酸等の無水物を高分子量マトリックスに共有結合させた物質」に加えて),化学的に水分を吸着する能力が高く,水分を吸着した吸湿後も固体状態のままを維持し,液化することがないという水分除去剤としての優れた効果を有する「イソシアネート基を有する有機物」を用い,当該「イソシアネート基を有する有機物」及び「シクロデキストリン」を含む混合物で各「活性高分子量バリヤー層」を形成することは,引用刊行物2記載の技術及び周知技術に基づいて,当業者が容易に想到し得たことである。

イ 前記アの「イソシアネート基を有する有機物」は,本願発明の「加水分解を受けたときに酸性プロトンを生成しない有機組成物」に相当する(本願明細書の【0035】に,「加水分解を受けたときに酸性プロトンを生成しない有機組成物」としてイソシアネートが例示されている。)から,前記アで述べた,引用発明において,「イソシアネート基を有する有機物」及び「シクロデキストリン」を含む混合物で各「活性高分子量バリヤー層」を形成するという構成の変更を行うことは,引用発明を,相違点に係る本願発明の発明特定事項に相当する構成を具備するものとすることにほかならない。
したがって,引用発明を,相違点に係る本願発明の発明特定事項に相当する構成を具備するものとすることは,引用刊行物2記載の技術及び周知技術に基づいて,当業者が容易に想到し得たことである。

(2)効果について
本願発明の奏する効果は,引用刊行物1及び2の記載及び周知技術に基づいて,当業者が予測できた程度のものである。

(3)まとめ
以上のとおりであるから,本願発明は,当業者が引用発明,引用刊行物2記載の技術及び周知技術に基づいて容易に発明をすることができたものである。

7 むすび
本願発明は,当業者が引用発明,引用刊行物2記載の技術及び周知技術に基づいて容易に発明をすることができたものであるから,特許法29条2項の規定により特許を受けることができない。
したがって,本願は,他の請求項について検討するまでもなく,当審拒絶理由によって拒絶すべきものである。
よって,結論のとおり審決する。
 
審理終結日 2014-10-29 
結審通知日 2014-11-04 
審決日 2014-11-18 
出願番号 特願2009-534520(P2009-534520)
審決分類 P 1 8・ 121- WZ (H05B)
最終処分 不成立  
前審関与審査官 中山 佳美  
特許庁審判長 西村 仁志
特許庁審判官 鉄 豊郎
清水 康司
発明の名称 光電気装置  
代理人 特許業務法人 武和国際特許事務所  

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