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| 審決分類 |
審判 査定不服 4号2号請求項の限定的減縮 特許、登録しない。 C01B 審判 査定不服 2項進歩性 特許、登録しない。 C01B 審判 査定不服 1項3号刊行物記載 特許、登録しない。 C01B |
|---|---|
| 管理番号 | 1311392 |
| 審判番号 | 不服2014-21390 |
| 総通号数 | 196 |
| 発行国 | 日本国特許庁(JP) |
| 公報種別 | 特許審決公報 |
| 発行日 | 2016-04-28 |
| 種別 | 拒絶査定不服の審決 |
| 審判請求日 | 2014-10-22 |
| 確定日 | 2016-02-18 |
| 事件の表示 | 特願2011-507533「高品質なカーボン単層ナノチューブの合成」拒絶査定不服審判事件〔平成22年 4月 1日国際公開、WO2010/036393、平成23年 7月14日国内公表、特表2011-519808〕について、次のとおり審決する。 |
| 結論 | 本件審判の請求は、成り立たない。 |
| 理由 |
第1 手続の経緯 この出願は、2009年4月17日(パリ条約による優先権主張外国庁受理2008年5月1日、米国(US))を国際出願日とする出願であって、平成25年10月7日付けで拒絶理由が通知され、同年12月16日に意見書及び手続補正書が提出されたが、平成26年7月15日付けで拒絶査定がされ、これに対して同年10月22日に拒絶査定不服審判が請求されると同時に手続補正書が提出されたものである。 第2 平成26年10月22日付けの手続補正についての補正の却下の決定 [補正の却下の決定の結論] 平成26年10月22日付けの手続補正を却下する。 [理由] 1 補正の内容 平成26年10月22日付けの手続補正(以下、「本件補正」という。)は、平成25年12月16日付けでした手続補正後の特許請求の範囲の請求項1である、 「カーボン単層ナノチューブ(SWNT)を合成する方法であって、前記方法は、 600℃と1200℃の間の温度で、全圧が740torr (98.6kPa) から780 torr (104kPa) で、0.01torr (1.33 Pa) から200torr (26.7kPa)の圧力の炭素前駆体ガスを含むガスを、担持された金属触媒に接触させる工程を含み、 ラマンスペクトル中のGバンドとDバンドとの比(I_(G)/I_(D))が5から400であるSWNTを合成することを特徴とする方法。」 を、 「カーボン単層ナノチューブ(SWNT)を合成する方法であって、前記方法は、 金属触媒と担体との質量比が約1:1から約1:500の間であるような担体に担持された金属触媒を供給し、 この金属触媒に、分子内に酸素を含有しない炭素前駆体ガスを接触させるのであるが、その炭素前駆体ガスの圧力が約5ｔｏｒｒから約200ｔｏｒｒの圧力であり、 約600℃と1200℃の間の温度で、反応させるのであるが、そこでラマンスペクトル中のGバンドとDバンドとの比(I_(G):I_(D))が約50より大きい状態でSWNTが合成されることを特徴とする方法。」 とする補正を含むものである。 2 補正の適否 上記請求項1についての補正は、 (1)補正前に、金属触媒に接触させるガスが「全圧が740torr (98.6kPa) から780 torr (104kPa) で、0.01torr (1.33 Pa) から200torr (26.7kPa)の圧力の炭素前駆体ガスを含むガス」であったものを、「炭素前駆体ガスの圧力が約5ｔｏｒｒから約200ｔｏｒｒ」とする補正 (2)補正前に、「ラマンスペクトル中のGバンドとDバンドとの比(I_(G)/I_(D))が5から400であるSWNTを合成する」であったものを、「そこでラマンスペクトル中のGバンドとDバンドとの比(I_(G):I_(D))が約50より大きい状態でSWNTが合成される」とする補正 (3)補正前の「担持された金属触媒」を「金属触媒と担体との質量比が約1:1から約1:500の間であるような担体」に担持されたとする補正、 (4)補正前の「炭素前駆体ガス」を「分子内に酸素を含有しない」とする補正、 を含むものである。 しかし、これらの補正のうち、 (1)の補正は、金属触媒に接触させるガスの全圧の特定を削除する補正であって、ガスの圧力条件を拡張するものである。 また、(2)の補正は、GバンドとDバンドとの比の範囲の上限値を削除して上限を拡張するものである。 そうすると、請求項1についての上記(1)、(2)の補正は、発明を特定するために必要な事項を限定するものとはいえないから、特許法第17条の2第5項第2号に掲げる「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものに該当するものとはいえない。 さらに、特許法第17条の2第5項の他の各号に掲げるいずれの事項を目的とするものといえないことは明らかである。 3 まとめ 以上のとおり、請求項1についての補正は、特許法第17条の2第5項の規定に適合しないものであるから、その余について検討するまでもなく、本件補正は、同法第159条第1項において読み替えて準用する同法第53条第1項の規定により却下すべきものである。 第3 本願発明 本件補正は上記のとおり却下されたので、本願に係る発明は、平成25年12月16日付けでした手続補正で補正された特許請求の範囲の請求項1ないし27に記載する事項により特定されるとおりのものであるところ、そのうち、請求項18に係る発明は、以下のとおりのものである(以下、「本願発明」という。)。 「カーボン単層ナノチューブ(SWNT)を合成する方法であって、前記方法は、 600℃と900℃の間の温度で、全圧が740torr (98.6kPa) から780 torr (104kPa) で、0.01torr (1.33 Pa) から200torr (26.7kPa)の圧力の炭素前駆体ガスを含むガスを、1:10から1:40の比で担体に担持された金属触媒に接触させる工程を含み、 ラマンスペクトル中のGバンドとDバンドとの比(I_(G)/I_(D))が5より大きいSWNTが合成され、 前記金属触媒はFe-Mｏであることを特徴とする方法。」 第4 原査定の理由 原査定の拒絶の理由は、 「この出願については、平成25年10月 7日付け拒絶理由通知書に記載した理由によって、拒絶をすべきものです。 なお、意見書及び手続補正書の内容を検討しましたが、拒絶理由1,2を覆すに足りる根拠が見いだせません。」 というものである。 その拒絶理由1,2は、 「1.この出願の下記の請求項に係る発明は、その出願の優先日前に日本国内又は外国において、頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明であるから、特許法第29条第1項第3号に該当し、特許を受けることができない。 2.この出願の下記の請求項に係る発明は、その出願の優先日前に日本国内又は外国において、頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基いて、その出願の優先日前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない。」 というものである。 そして、下記の請求項として「請求項18?27」を挙げ、下記の刊行物として「引用文献3」を引用している。 そうすると、原査定の拒絶の理由は、本願発明は、引用文献3に記載された発明であるか、同発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものである、とする理由を含むということができる。 第5 当審の判断 上記理由について検討する。 1 引用文献3 Elena Mora, Avetik R. Harutyunyan,Study of Single-Walled Carbon Nanotubes Growth via the Catalyst Lifetime,The Journal of Physical Chemistry C,2008年 3月11日,Volume 112, Issue 13,P.4805?4812 2 引用文献3に記載された事項 引用文献3は、そのタイトルを「触媒寿命による単層カーボンナノチューブ成長の研究」(英語原文の該当箇所を、和訳にて示す。以下、同じ。)とする文献である。 引用文献3には、以下の事項が記載されている。 1a「触媒組成、炭化水素流速、合成温度の単層カーボンナノチューブ(SWCNTｓ)成長における影響が、対応する触媒寿命の開発を通して研究された。」(4805頁「要約」の欄第1?2行) 1b「  図1 実験に用いられたCVD装置のスキーム」(4806頁左欄「実験の部」) 1c「FeとFe/Mｏがアルミナ粉末に担持された触媒(Fe/Al_(2)O_(3)が1:15、Fe/Mｏ/Al_(2)O_(3)が1:0.2:15のモル比)が、…という参照文献30にしたがう通常の湿式触媒法により製造された。」(4806頁左欄「実験の部」第1?4行) 1d「SWCNTｓのCVD成長は、他(参照文献30)に記載されたように行われた。炭素源はメタン(流速3ないし180ｓccm)で、流れへの水素ガスの添加は行わなかった。温度は680から820℃であった。合成に使用されたCVD装置のスキームが図1に示されている。 … ^( 12)CH_(4)ガスと^(13)CH_(4)ガスとの連続的な導入のために、ガス供給におけるいかなる不連続をも最小にしガス切り替えの時間を正確にする目的で、三方バルブを設置された2つの異なるガスラインが用いられる(図1)。」(4806頁「実験の部」左欄第9行?右欄第5行) 1e「  図4 820℃(200ｓccmのアルゴンで希釈された60ｓccmのメタン)で成長したSWCNTｓのラマンスペクトル(a)Fe/Mｏ/Al_(2)O_(3)上で20分の^(12)CH_(4)と20分の^(13)CH_(4)、(b)…、挿入図は「Dバンド」を拡大したものを示す。」(4807頁右欄中段「結果の部」) 1f「大気圧における炭化水素流速の、ナノチューブ形成のための触媒寿命における影響を研究するために、Fe/Mｏ触媒上にメタン3,20,80,180ｓccm(それぞれ、6.4×10^(-4),4.2×10^(-3),1.7×10^(-2),3.8×10^(-2),mｏlCH_(4)/ｓg(Fe))での実験が行われた。」(4808頁左欄「結果の部」の「炭化水素流速の影響」第1?6行) 3 引用文献3に記載された発明 引用文献3は、その要約にあるとおり、「触媒組成、炭化水素流速、合成温度の単層カーボンナノチューブ(SWCNTｓ)成長における影響」(摘示1a)の研究に関するものであって、具体的には、「実験の部」において、図1(摘示1b)に示される装置において、「FeとFe/Mｏがアルミナ粉末に担持された触媒(Fe/Al_(2)O_(3)が1:15、Fe/Mｏ/Al_(2)O_(3)が1:0.2:15の分子比)」(摘示1c)を用い、メタンを炭素源とする単層カーボンナノチューブ(SWCNTｓ)の成長について実験したことが記載されている。 引用文献3の「結果の部」の図4(摘示1e)には、「820℃(200ｓccmのアルゴンで希釈された60ｓccmのメタン)で成長したSWCNTｓのラマンスペクトル」の(a)図,(b)図,(c)図が記載されていることが認められる。 その(a)図について、「Fe/Mｏ/Al_(2)O_(3)上で20分の^(12)CH_(4)と20分の^(13)CH_(4)」(摘示1e)と記載されている。この「Fe/Mｏ/Al_(2)O_(3)」とは、上記「実験の部」に記載された「Fe/Mｏ/Al_(2)O_(3)が1:0.2:15の分子比」の「Fe/Mｏがアルミナ粉末に担持された触媒」であると認められる。 そして、この(a)図には、「Dバンド」とされる1300cm^(-1)弱における小さなピークと、1600cm^(-1)弱における大きなピークとがあることが認められる。 そうすると、引用文献3には、このラマンスペクトル(a)に示されたSWCNTｓの合成方法、すなわち、 「SWCNTｓの合成方法であって、 820℃の温度で、200ｓccmのアルゴンで希釈された60ｓccmのメタンガスを、Fe/Mｏ/Al_(2)O_(3)が1:0.2:15の分子比であるFe/Mｏがアルミナ粉末に担持された触媒に接触させ、 図4のラマンスペクトル(a)図に示される、Dバンドピークとされる1300cm^(-1)弱における小さなピークと、1600cm^(-1)弱における大きなピークがあるSWCNTｓが合成される方法。」 の発明(以下、「引用発明」という。)が記載されているといえる。 4 本願発明と引用発明との対比 本願発明と引用発明とを対比する。 引用発明における、「SWCNTｓ」は、本願発明における「カーボン単層ナノチューブ(SWNT)」であり、引用発明における「820℃の温度」は、本願発明における「600℃と900℃の間の温度」に包含される。 ここで、本願発明における「1:10から1:40の比」が何の比であるかは、必ずしも明らかでないが、本願の発明の詳細な説明に記載された実施例(例えば、実施例1、2)を参酌すると、触媒の成分についてモル比が用いられていることからみて、モル比であると認められる。 すると、引用発明の「Fe/Mｏ/Al_(2)O_(3)が1:0.2:15のモル比であるFe/Mｏがアルミナ粉末に担持された触媒」は、金属とアルミナ担体のモル比が1:12.5(=(1+0.2):15)と計算されるから、本願発明における「1:10から1:40の比で担体に担持された金属触媒」で「Fe-Mｏである」金属触媒に包含されるといえる。 なお、本願の発明の詳細な説明の段落【0029】には、触媒の成分について重量比としての記載もされているが、たとえ、比の単位が重量比であるとしても、引用発明の触媒は、Fe、Mｏ、Al、Oの原子量(順に、55.85、95.94、26.98、16.00)を用いて計算すると、金属とアルミナ担体の重量比が、1:20.38(=(55.85×1+95.94×0.2):((26.98×2+16.00×3)×15))と計算され、本願発明の金属触媒に包含されるといえる。 また、引用発明における「メタンガス」は、本願発明における「炭素前駆体ガス」に相当するから、引用発明における「アルゴンで希釈された…メタンガスガス」は、「炭素前駆体ガスを含むガス」に相当する。 そして、引用発明の「1600cm^(-1)弱における大きなピークがあるSWCNTｓ」の「1600cm^(-1)弱における大きなピーク」は、Gバンドと呼ばれるもののピークであることは技術常識であり、当該ピーク(Gバンドピーク)と「図4のラマンスペクトル(a)図に示される、Dバンドピークとされる1300cm^(-1)弱における小さなピーク」(Dバンドピーク)との比、すなわち、G/D比は、図4(a)図の拡大されないDバンドピークとGバンドピークとの高さを比べて見れば、その比の値が、厳密な値は明らかではないものの、少なくとも5よりは大きいことは読み取れるから、本願発明における「ラマンスペクトル中のGバンドとDバンドとの比(I_(G)/I_(D))が5より大きいSWNT」であるといえる。 そうすると、本願発明と引用発明とは、 「カーボン単層ナノチューブ(SWNT)を合成する方法であって、前記方法は、 600℃と900℃の間の温度で、炭素前駆体ガスを含むガスを、1:10から1:40の比で担体に担持された金属触媒に接触させる工程を含み、 ラマンスペクトル中のGバンドとDバンドとの比(I_(G)/I_(D))が5より大きいSWNTが合成され、 前記金属触媒はFe-Mｏであることを特徴とする方法。」 の点で一致し、以下のAの点において一応相違する。 A:炭素前駆体ガスを含むガスが、本願発明は、「全圧が740torr (98.6kPa) から780 torr (104kPa) で、0.01torr (1.33 Pa) から200torr (26.7kPa)の圧力」であるのに対し、引用発明は、「200ｓccmのアルゴンで希釈された60ｓccmのメタンガス」であるが、全圧が不明であり、したがって、メタンの分圧も不明な点。 (以下、「相違点A」という。) 5 相違点についての判断 引用文献3の「実験の部」では、供給ガスの全圧については明示の記載がされてはいないが、実験に用いられたとされる図1(摘示1b)の装置は、圧力を制御するためのポンプ等の記載のないものである。 そして、引用文献3の「結果の部」の「炭化水素流速の影響」の項においては、同じ装置を用いて、「大気圧」(摘示1fの"ambient pressure")において実験がされたことが明記されている。 そうすると、引用発明における「200ｓccmのアルゴンで希釈された60ｓccmのメタンガス」は、「大気圧」すなわち760ｔｏｒｒにおいて導入され、メタンの分圧が175.4ｔｏｒｒ(=760×60/(60+200))であるものと解するのが妥当である。 したがって、引用発明における「200ｓccmのアルゴンで希釈された60ｓccmのメタンガス」は、本願発明における「全圧が740torr (98.6kPa) から780 torr (104kPa) で、0.01torr (1.33 Pa) から200torr (26.7kPa)の圧力の炭素前駆体ガス」にあたるといえるから、相違点Aは実質的な差異でない。 また、仮に、引用発明におけるガスの全圧が760ｔｏｒｒでないとしても、例えば、本願の審査段階における引用文献である特開2007-070224号公報(平成25年10月7日付け拒絶理由通知の引用文献2)に、「…操作の容易性、単層カーボンナノチューブへのアモルファスカーボンの付着が少ないなど点で、常圧または減圧下で行うことが好ましい。」(段落【0050】)と記載されていること、また、米国特許出願公開2006/0239893号(なお、本願に係る米国出願において提示された文献と認められる。)に、「圧力に関連して、好ましい態様の方法は、大気圧で、又はほぼ大気圧で、又は大気圧近くで行うことができることが発見されている。この圧力条件は、人工的に反応室を減圧又は加圧するための真空又は圧力ポンプの必要性を無くすであろう。真空操作は特に不利である。なぜなら、大気圧の空気が侵入して爆発状態になる危険があるのみならず、大気圧より低いガスの密度が低いことにより単位堆積当たりの生産性が低くなるからである。」(段落【0056】の和訳)と記載されていること、さらに、本願優先日前に頒布されたことが明らかな文献である「中山喜萬,カーボンナノ構造物の合成について,真空,2001年,Volume 44, No. 11,P.925?931」に、「同一のCVDプロセスで,触媒を選ぶことにより容易にナノチューブ,ナノコイル,ナノチャプレットを作り分けることができる.プロセスが大気圧であること…などから,大量合成向きであることは容易に理解できる.」(第6頁右欄「6.カーボンナノ構造物の今後の展望」の第1?6行)と、カーボンナノチューブ等のカーボンナノ構造物を合成するプロセスを大気圧で行うことが記載されていること等からみて、当該技術分野において、操作の容易性や装置の簡便性のために、大気圧(又は、ほぼ大気圧、大気圧近傍)で操作を行うことが好ましいことは、周知の技術的事項と認められるから、引用発明において、操作の容易性や装置の簡便性等のために、全圧を大気圧近傍、すなわち「全圧が740torr (98.6kPa) から780 torr (104kPa) 」とすることは、当業者が周知の技術的事項を考慮して容易になし得たことといえる。そして、特にこの点により格別の効果が奏されるものと認めることはできない。 そうすると、相違点Aに係る本願発明の特定事項は、引用発明との相違点といえないものであるか、仮に、そうでないとしても、当業者が、周知技術に基づいて容易になし得たものといえる。 6 まとめ よって、本願発明は、その出願の優先日前に日本国内又は外国において、電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明であるか、その発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである。 第6 むすび 以上のとおり、本願発明は、特許法第29条第1項第3号に該当するか、同条第2項の規定により特許を受けることができないものであるから、その余について検討するまでもなく、本願は、拒絶すべきものである。 よって、結論のとおり審決する。 |
| 審理終結日 | 2015-12-09 |
| 結審通知日 | 2015-12-15 |
| 審決日 | 2016-01-05 |
| 出願番号 | 特願2011-507533(P2011-507533) |
| 審決分類 |
P
1
8・
113-
Z
(C01B)
P 1 8・ 572- Z (C01B) P 1 8・ 121- Z (C01B) |
| 最終処分 | 不成立 |
| 前審関与審査官 | 横山 敏志、佐溝 茂良、末松 佳記、今井 淳一 |
| 特許庁審判長 |
大橋 賢一 |
| 特許庁審判官 |
萩原 周治 新居田 知生 |
| 発明の名称 | 高品質なカーボン単層ナノチューブの合成 |
| 代理人 | 磯野 道造 |