• ポートフォリオ機能


ポートフォリオを新規に作成して保存
既存のポートフォリオに追加保存

  • この表をプリントする
PDF PDFをダウンロード
審決分類 審判 査定不服 2項進歩性 特許、登録しない(前置又は当審拒絶理由) C10J
管理番号 1315440
審判番号 不服2014-24668  
総通号数 199 
発行国 日本国特許庁(JP) 
公報種別 特許審決公報 
発行日 2016-07-29 
種別 拒絶査定不服の審決 
審判請求日 2014-12-03 
確定日 2016-06-10 
事件の表示 特願2010- 83126「メタン製造用混合ガスの製造方法」拒絶査定不服審判事件〔平成22年11月18日出願公開、特開2010-261021〕について、次のとおり審決する。 
結論 本件審判の請求は、成り立たない。 
理由 第1 出願の経緯

本願は、平成22年3月31日の出願(特許法第41条に規定される特許出願等に基づく優先権主張 平成21年4月6日)であって、平成26年4月30日付けの拒絶理由通知に対し、同年6月20日付けで意見書及び手続補正書が提出されたが、同年9月5日付けで拒絶査定がされ、これに対し、同年12月3日に拒絶査定不服審判の請求がなされるとともに、手続補正書が提出され、これに対して平成27年11月27日付けで、当審から拒絶理由を通知したところ、平成28年1月29日付けで意見書及び手続補正書が提出されたものである。

第2 本願発明

本願に係る発明は、平成28年1月29日に提出された手続補正書の特許請求の範囲の請求項1ないし9に記載された事項により特定されるとおりのものであり、そのうち、請求項1に係る発明(以下、「本願発明」という。)は、以下の事項により特定されるものである。

「【請求項1】
触媒ガス化反応によるメタン製造用混合ガスの製造方法において、大気圧下、ガス化温度を600?700℃に設定し、触媒の存在下、亜瀝青炭又は褐炭由来の無灰石炭に対する水蒸気の重量比(S/C比)を制御することにより一酸化炭素に対する水素のモル比(H_(2)/CO比)を制御する方法であって、その制御方法が、温度一定で重量比(S/C比)を小さくするとモル比(H_(2)/CO比)が小さくなり、該重量比(S/C比)一定で温度を上げるとモル比(H_(2)/CO比)が小さくなる関係を利用して一酸化炭素に対する水素のモル比(H_(2)/CO比)を制御する方法であることを特徴とするメタン製造用混合ガスの製造方法。」

第3 当審の拒絶理由の概要

平成27年11月27日付けで当審が通知した拒絶理由通知は、要は、
「本願の請求項1ないし11に係る発明は、「Atul Sharma 他4名,“Low temperature catalytic steam gasification of HyperCoal to produce H2 and synthesis gas”,Fuel,2008年,Vol.87,No.4-5,491?497頁」(以下、「引用例A」という。)に記載された発明、及び、特開昭52-78804号公報(以下、「引用例B」という。)や「鷹觜 利公,“劣質炭の溶剤改質によるコークス原料化技術”,J JPN INST Energy,2008年5月20日,Vol.87,No.5,360?365頁」(以下、「引用例C」という。)にも記載された周知の技術事項に基いて当業者であれば容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第2項の規定により、特許を受けることができない。」
という理由を含むものである。

第4 当審の判断

(1)本願の優先権主張日前に頒布されていたことが明らかな刊行物

1.Atul Sharma 他4名,“Low temperature catalytic steam gasification of HyperCoal to produce H_(2 )and synthesis gas”,Fuel,2008年,Vol.87,No.4-5,491?497頁(引用例A)
2.特開昭52-78804号公報(引用例B)
3. 鷹觜 利公,“劣質炭の溶剤改質によるコークス原料化技術”,J JPN INST Energy,2008年5月20日,Vol.87,No.5,360?365頁(引用例C)
4.Jie Wang 他4名,“High-Yield Hydrogen Production by Steam Gasification of HyperCoal (Ash-Free Coal Extract) with Potassium Carbonate: Comparion with Raw Coal”,Energy & Fuels,2005年,Vol.19,2114?2120頁(以下、「引用例D」という。)
5.Atul Sharma 他2名,“Effect of catalyst addition on gasification reactivity of HyperCoal and coal with steam at 775-700℃”,Fuel,2008年,Vol.87,No.12,2686?2690頁(以下、「引用例E」という。)

(2)引用例に記載の事項

(A)引用例Aに記載の事項(当審注:下記訳は仮訳であり、当審が作成した。以下、同様である。)
(A1)Abstract
「HyperCoal is an ultra clean coal with ash content <0.05 wt%. Catalytic steam gasification of HyperCoal was carried out with K_(2)CO_(3) at 775-650 ℃ for production of H_(2) rich gas and synthesis gas. The catalytic gasification of HyperCoal showed nearly four times higher gasification rate than raw coal. The major gases evolved were H_(2): 63 vol%, CO: 6 vol% and CO_(2): 30 vol%. Catalyst was recycled for four times without any significant rate loss. The partial pressure of steam was varied from 0.5 atm to 0.05 atm in order to investigate the effect of steam pressure on H_(2)/CO ratio. The H_(2)/CO ratio decreased from 9.5 at 0.5 atm to 1.9 at 0.05 atm. No significant decrease in gasification rate was observed due to change in partial pressure of steam. Gasification rate decreased with decreasing temperature and become very slow at 650 ℃. The preliminary results showed that HyperCoal, an ash less coal, could be a potential hydrocarbon resource for H_(2) and synthesis gas production at low temperature by catalytic steam gasification process.」
(ハイパーコールは、灰分含有量が0.05質量%以下である極めてクリーンな石炭である。ハイパーコールの触媒水蒸気ガス化は炭酸カリウムを用いて650?775℃で実行され、水素が豊富なガスと合成ガスを製造した。ハイパーコールの触媒ガス化は、未精製石炭の触媒ガス化と比して、ほぼ4倍高いガス化速度を示した。ガスの主要成分は水素63容量%、一酸化炭素6容量%、二酸化炭素30容量%であった。触媒は、どんな重大なガス化速度の低下もなく4回再利用された。H_(2)/CO比に対する水蒸気圧の影響を調べるため、水蒸気分圧は、0.05?0.5気圧で変えられた。H_(2)/CO比は0.5気圧の時9.5から、0.05気圧の時1.9まで減少した。水蒸気分圧の変更によるガス化速度の重大な減少は観察されなかった。ガス化速度は温度の低下に伴って減少し、650℃で非常に遅くなった。この予備調査は、ハイパーコール、無灰石炭、が、水素及び合成ガス生産のための、低温での触媒水蒸気ガス化工程の潜在的な炭化水素原料となり得る可能性があることを示した。)

(A2) 2. Experimental
「Oaky Creek (OC) coal from Australia was selected for the investigation. HyperCoal (HPC) was produced by the extraction of the coal with 1-methylnaphthalene at 360 ℃ and subsequently separating the extract (Hyper-Coal) from the solvent [22-24]. The extraction yield was 69 wt%. The HyperCoal production method has been described in detail elsewhere [24]. The properties of the coal and HyperCoal are shown in Table 1. The elemental composition of coal and HyperCoal shows the carbon fraction is slightly higher in HyperCoal. The ash is about 0.05 wt% in comparison to coal which has 8.5 wt%. The other important difference is the calorific value of HyperCoal and coal. HyperCoal has nearly 15% higher calorific value than coal. During solvent extraction process for HyperCoal production only organically bound sulfur is retained in the HyperCoal. The inorganic sulfur is not present in the HyperCoal because of very low ash content. The organically bound sulfur in normal coal was 0.7 wt% while in HyperCoal it was 0.5 wt%. The gasification was performed on a thermogravimetric (TG-DTA 2020S, MAC) apparatus. The experimental set up consists of a HPLC pump, argon supply, steam generator, TG-DTA, cold trap, micro gas chromatograph (micro GC) and a film flow meter. About 15 mg of sample was prepared by mixing sample (Coal or HyperCoal) with 6 wt% of K_(2)CO_(3). The particle size of sample was under 75μm. The sample was loaded into a 6 mm high and 4 mm inside diameter cylindrical alumina cell. All samples were heated at 20 K/min up to desired temperature with a maximum total gas flow rate of 200 ml/min. The steam partial pressure was changed from 0.5 atm to 0.05 atm by changing the argon gas mass flow and water pumping rate. Experiments were carried out in a TG-DTA with purge gas flowing from bottom while steam/argon flowing down from top. The steam flowing from top comes into contact with the sample in the alumina crucible. The evolved gases flow out together with the purge gas from the side into an ice cooled tar tarp to remove tar and moisture before injecting to the micro gas chromatograph. The gas evolution rate was measured by a film flow meter. The steam was generated at 250 ℃ and inlet/outlet flow lines were kept at 250 ℃ by using ribbon heaters. The experiments were carried out under nonisothermal conditions. First, about 15 mg of sample was heated in 20 vol% (O_(2) + Ar) flow for 10 min at 200 ℃ to remove moisture and reduce the swelling propensity of the HyperCoal by mild pre-oxidation [19]. After 10 min hold at 200 ℃, the gas was switched to 100 vol% Ar flow. The sample was then heated from 200 ℃ to 300 ℃ in pure Ar flow at 20 K/min. At 300 ℃, the gas flow was switched to desired steam/argon mixture from pure Ar and then heated to the final temperature of 650-775 ℃ at a heating rate of 20 K/min. Weight loss time data was recorded from the beginning at the room temperature. The gas coming out from the TGA was first cooled by an ice trapper to remove water and tarry material. The cleaned gas was then analyzed every 3 min using micro GC. Instant flow rate was recorded by Film flow meter after every 3 min before final discharge of the gases in to draft chamber. Samples were prepared by mixing 3-6 wt% of K_(2)CO_(3) with coal (daf) and HyperCoal (daf) in an agate mortar. Takarada et al. [14] investigated the gasification of bituminous coals by K-exchanged brown coals. They reported that potassium combines with the char surface as surface complexes, C-O-K and C-K. The surface area covered with potassium increased as the gasification progresses. Wigmans et al. [6] proposed that potassium catalyzes the carbon reaction by establishing a redox cycle. They also reported that below 800 ℃ no loss of potassium catalyst was observed. At present, it is not clear which is the active state for catalysis; metal potassium, an intercalate type potassium-carbon or a surface oxygen-potassium complex. Although, elucidating the mechanism of potassium catalyzed gasification is not the aim of this study, we also could not observe any loss of catalyst after gasification. Oaky Creek coal samples without catalyst and with catalyst were named as OCnc and OCwc, respectively. Similarly, HyperCoal samples were named as OCHPCnc and OCHPCwc.

」
(オーストラリア産のオーキークリーク(OC)石炭〔当審注:オーキークリークとは、オーストラリアの地名であり、そこの炭鉱で取れた石炭のことである。〕をこの研究では選択した。ハイパーコール(HPC)は、1-メチルナフタレンを用いた石炭の抽出とその後の溶剤からの抽出物(ハイパー-コール)の分離によって得られる。抽出物の収率は69質量%であった。このハイパーコール製造方法は他で詳細に記述している。この石炭とハイパーコールの特性は表1に示している。石炭とハイパーコールの元素組成は、ハイパーコールの方が、炭素分が僅かに高いことを示している。灰分は、石炭では8.5質量%であるのに対し、ハイパーコールでは約0.05質量%であった。他の重要な違いは、ハイパーコールと石炭の発熱量である。ハイパーコールは石炭よりもおよそ15%高い発熱量を有している。ハイパーコール製造のための溶剤抽出プロセスを通じて、有機的に化合した硫黄はハイパーコールに保持された。無機の硫黄は、とても低い灰分含量のため、ハイパーコール中に存在していない。普通の石炭中の有機的に化合した硫黄は0.7質量%であるが、ハイパーコールでは0.5質量%であった。ガス化は熱重量(TG-DTA 2020S,MAC)装置で実施された。実験のセットには、HPLCポンプ、アルゴン供給、水蒸気発生器、TG-DTA、冷却トラップ、マイクロガスクロマトグラフィ(micｒｏ GC)及び膜流量計を含んでいる。石炭とハイパーコールを炭酸カリウム6質量%と混合することによって、およそ15mgの試料を準備した。試料の粒径は75μm以下であった。試料は、高さ6mm、内径4mmの円筒形のアルミナセルに装填された。すべての試料は、最大200ml/分の全ガス流量で、20K/分で所望の温度まで加熱された。水蒸気分圧は、アルゴンガス質量流量と揚水量を変えることで、0.5気圧から0.05気圧まで変えた。実験は、底からパージガスを流し、天井から水蒸気/アルゴンガスを流しながら、TG-DTAで実施した。天井からの水蒸気流は、アルミナ製るつぼ中の試料と接触する。放出されたガスは、マイクロガスクロマトグラフィに注入する前にタールと水分を取り除くため、パージガスと共に氷冷式のタール防水布へと側面から流れ出る。ガス放出率は、膜流量計で測定された。水蒸気は250℃で作られ、入口/出口流線はリボンヒーターを用いて250℃に保持された。まず、およそ15mgの試料を20容量%(O_(2)+Aｒ)流れ中で10分間200℃で加熱し、水分を除去し、穏やかな予備酸化によってハイパーコールの膨張傾向を低減させた。200℃で10分保持した後、ガスを100容量%Aｒ流れに切り替えた。試料は、純Aｒ流れ中で200℃から300℃まで20K/分で加熱した。300℃で、ガス流れは、純Aｒから所望の水蒸気/アルゴン混合物に切り替えられ、それから20K/分の加熱速度で、650?775℃の最終温度まで加熱された。減量時間データは、最初の室温から記録された。TGAから出てくるガスは、水とタール物質を除去するため、まず氷のトラップで冷やされた。綺麗にされたガスは、それからマイクロGCを用いて3分ごとに分析された。ドラフトチャンバーにガスを最終的に廃棄する前に、瞬間流速を3分ごとに膜流量計で記録した。試料はめのう乳鉢で石炭(純炭ベース)とハイパーコール(純炭ベース)とともに3?6質量%の炭酸カリウムを混合して準備した。タカラダ等は、K担持炭による瀝青炭のガス化を調査した。彼らは、カリウムが、表面錯体、C-O-KおよびC-Kとして、チャー表面に結合していると報告している。カリウムで覆われた表面領域はガス化が進行すると増加した。ウィグマンズ等は、カリウムが、酸化還元サイクルを確立するために、炭素反応を触媒すると報告している。彼らも800℃以下ではカリウム触媒の損失が観察されたなかったと報告している。現在のところ、触媒;金属カリウム、層間型カリウム-炭素又は表面酸素-カリウム錯体の活性状態は明確でない。けれども、カリウム触媒ガス化のメカニズムの説明は、この研究の目的ではない。我々もガス化の後いかなる触媒の損失も観察できなかった。オーキークリーク石炭試料を、触媒と一緒でないものをOCnc、触媒と一緒のものをOCｗcと、それぞれ名付けた。同様に、ハイパーコール試料をOCHPCncとOCHPCｗcと名付けた。)

(A3)3.3 Effect of partial pressure of steam
「Although, the primary aim of our research is to develop a H_(2) production process via coal gasification for fuel cell utilization, we also investigated the feasibility of production of synthesis gas, H_(2) + CO by catalytic steam gasification of HyperCoal. Recently, gasification of coal and biomass for production of synthesis gas for liquid fuels via Fischer-Tropsch method has gained much attention in Japan and also world wide. The current favored feedstock is natural gas from which synthesis gas is produced by steam reforming process. However, fears of depletion of natural gas resources and long-term energy security and supply, use of coal to produce synthesis gas for final liquid fuels production has been actively considered. It has been well established that in gasification chemistry, water-gas shift reaction which is a thermo-chemical equilibrium reaction governs the ratio of H_(2)/CO. By changing the reaction parameters, it is possible to achieve the desired H_(2)/CO. In a non-catalytic gasification, gasification reaction C + H_(2)O=H_(2) + CO and water-gas-shift reaction C + H_(2)O=H_(2) + CO are in equilibrium at a given temperature and H_(2)/CO and CO_(2)/CO can be obtained from the equilibrium data. However, in the catalytic gasification, as also reported by several researchers water-gas-shift reaction is not in equilibrium. It is also argued that CO_(2) is not formed by water-gas-shift reaction. Therefore,we have used H_(2)/CO ratio in the present study. Fig. 5 shows the effect of partial pressure of steam on the gasification rate of the OCHPC. The steam partial pressure was changed from 0.5 atm to 0.05 atm. The gasification rate decreases as the partial pressure of steam decreases. The total time needed for complete gasification at 0.5, 0.2, 0.1 and 0.05 were 35 min, 45 min, 50 min and 75 min, respectively. Fig. 6 shows the change in H_(2)/CO ratio with partial pressure of steam. The effect of partial pressure on H_(2)/CO ratio is very dramatic. H_(2)/CO ratio changed from 9.5 at 0.5 to 1.9 at 0.05. The H_(2/)CO stoichiometric molar ratio required for the synthesis of DME, hydrocarbon fuel and methanol are 1, 2, and 2, respectively. From Fig. 6, it can be seen that a ratio of about 2 can be achieved at partial pressure of 0.05. The gasification rate at this partial pressure is also high enough for practical consideration. Kumabe et al. reported H_(2)/CO ratio of about 2 from gasification of coal around 900 ℃ with a residence time of 1 h. Therefore, catalytic gasification of HyperCoal for synthesis gas production is also a feasible process from practical application considerations. The gasification of HyperCoal can be used for the production of H_(2) rich gas for fuel cell application and also for synthesis gas production for GTL process.

」
(私たちの研究の主な目的な燃料電池利用のための石炭ガス化による水素生産工程の開発であるが、私たちは、ハイパーコールの触媒水蒸気ガス化による合成ガス、H_(2)+COの生産の実現可能性も研究した。最近、フィッシャートロプシュ法による液体燃料のための合成ガスの生産のための石炭及びバイオマスのガス化が日本及び世界中でも多くの注目を集めている。水蒸気改質工程による合成ガスの生産のための現在注目されている工業原料は、天然ガスである。しかし、天然ガス供給源の枯渇の不安と長期的なエネルギー安全保障及び供給から、最終的な液体燃料生成のための石炭の利用が積極的に検討されている。ガス化化学分野で、熱化学平衡反応である水-ガスシフト反応がH_(2)/COの割合を支配することが良く証明されている。反応パラメータを変更することで、所望のH_(2)/COを達成することが可能である。無触媒ガス化では、ガス化反応C+H_(2)O=H_(2)+COと水-ガスシフト反応C+H_(2)O=H_(2)+COは設定温度で平衡にあり、H_(2)/COとCO_(2)/CO比は平衡値から得ることができる。けれども、触媒ガス化反応において、水-ガスシフト反応は平衡でないことが数人の研究者によって報告されてもいる。水-ガスシフト反応によってCO_(2)は発生しないとも論じられている。そのため、私たちは、この研究ではH_(2)/CO比を使用した。図5は、OCHP〔当審注:OCHPCは「Oaky Creek HyperCoal」、すなわち、Oaky Creek(オーキークリーク:オーストラリアの地名)の炭鉱で取れた石炭から製造されたハイパーコールのことである。〕のガス化速度における水蒸気分圧の影響を示している。水蒸気分圧は、0.5気圧から0.05気圧に変化させた。ガス化速度は水蒸気分圧の低下により減少した。0.5、0.2、0.1及び0.05における完全なガス化に必要な総時間はそれぞれ35分、45分、50分、75分であった。図6は、水蒸気分圧によるH_(2)/CO比の変化を示している。H_(2)/CO比の分圧の影響はとても劇的である。H_(2)/CO比は0.5気圧で9.5から0.05気圧で1.9に変化した。DME(当審注:DMEとは「dimethyl ether」の略である。)、炭化水素燃料及びメタノールを合成するために必要なH_(2)/COの化学量論的モル比は、それぞれ1、2及び2である。図6から、およそ2の比は0.05気圧の分圧で達成されることが分かる。この分圧でのガス化速度は実務的な評価として十分に高い。クマベ等は約900℃で1時間の滞留時間での石炭のガス化がおよそ2のH_(2)/CO比であることを報告している。そのため、合成ガス生産のためのハイパーコールの触媒ガス化も、実務的な応用評価から実現可能なプロセスである。ハイパーコールのガス化は、燃料電池の応用のための水素が豊富なガスの生産のため、及び、GTL(当審注:GTLは「gas to liquid」、すなわちガスを原料として液体燃料を製造することである。)工程のための合成ガス生産のためにも、使用することができる。)

(A4)3.4. Effect of temperature on gasification rates of HyperCoal
「Several previous studies reported that steam gasification rate of coal decreases with decreasing temperatures and is almost negligible at 650 ℃. When a catalyst such as K_(2)CO_(3) is used the rate might be increased but still the rate is not significant for practical purpose at 650 ℃. Tomita et al. reported coal gasification at 500 ℃ using nickel (Ni) catalyst. However, the deactivation of the catalyst was rapid due to sintering of Ni particles. In order to investigate the effect of temperature on gasification rate of HyperCoal, experiments were carried out at 775, 750,700 and 650 ℃. Fig. 7 shows the effect of the temperature on the gasification reactivity of OC HyperCoal. All gasification runs were done with the same amount of catalyst. As can be seen from Fig. 7, gasification rate decreased with the decreasing temperature. At 650 ℃, the rate is slow even in the presence of catalyst. The above results suggest that gasification rates at temperatures lower than 700 ℃ are not practical even with HyperCoal. Takarada et al. and Hashimoto et al. reported gasification rate of several coals from low rank lignite to high rank bituminous coals at 750 ℃ and 787 ℃, respectively. The results concluded that some of the low rank coals show exceptionally high gasification rates at 750 ℃ without catalyst. However, the same low rank coals show extremely slow gasification rates at temperatures lower than 700 ℃ although not much literature is available on steam gasification of coals at temperatures <700 ℃. If high gasification rates are realized at temperatures lower than 700 ℃ for HyperCoal, the present process may have advantage. The OC coal used as a feed coal for HyperCoal production in the present study is a high rank coal with C 86%. In the present study we did not investigate the gasification characteristics of HyperCoals that were prepared from low rank coals. The investigations on gasification characteristics of HyperCoal produced from low rank coals at 650 ℃ are currently under progress and preliminary results are encouraging. The results will be reported in a later study. The application/use of the residual coal with high ash content from the HyperCoal process must also be considered. As reported earlier, the yield of HyperCoal is about 70% and remaining 30% residue from HyperCoal process is high ash content coal. However, this residue has shown exceptionally high combustion characteristics and may be used for power plants. Thus, an efficient, clean and complete utilization of coal may be realized.

」
(いくつかの先行研究が、石炭の水蒸気ガス化速度は温度を低下させると減少し、650℃ではほとんど無視できることを報告している。炭酸カリウムのような触媒が使われるとき、速度は増加するが、650℃での速度は実務的な目的のためには未だ十分でない。トミタ等は石炭ガス化ニッケル触媒を用いて500℃で石炭のガス化を報告している。けれども、Ni粉末を焼結したものであるため、触媒の非活性化が早い。ハイパーコールのガス化速度の温度の影響についての調査のため、775℃、750℃、700℃及び650℃で実験が行われた。図7はOCHPCのガス化反応性における温度の影響を示している。全てのガス化操作は同じ触媒量で行った。図7から分かるように、ガス化速度は温度を下げると減少した。650℃では、速度は触媒が存在したとしても遅かった。上記の結果は、700℃よりも低い温度でのガス化速度は、ハイパーコールを使った場合でさえ、実用的でないことを示している。タカラダ等とハシモト等は、750℃と787℃それぞれで、低質褐炭から高質瀝青炭までのいくつかの石炭のガス化速度を報告している。結果は、低質石炭のいくつかは、触媒なしで750℃で非常に高いガス化速度を示すと結論している。けれども、700℃未満の温度での石炭の水蒸気ガス化についての文献はあまりないが、いくつかの低質石炭は700℃より低い温度で非常に遅いガス化速度を示している。もし、高いガス化速度がハイパーコールで700℃より低い温度で実現されれば、現在のプロセスは利点を持つかもしれない。この研究でハイパーコール生産のための原料石炭として用いたOC(当審注:オーキークリークのことである。)石炭は炭素86%の高質石炭である。現在の研究で、私たちは、低質石炭から準備されるハイパーコールのガス化特性について調べなかった。650℃での低質石炭から生産されたハイパーコールのガス化特性の調査は現在実行中であり、予備結果は勇気づけられるものである。結果は後の研究で報告されるだろう。ハイパーコール工程からの高い灰分含有量の残余の石炭の応用/利用も考えなくてはならない。以前の報告では、ハイパーコールの収率は70%であり、残りのハイパーコール工程からの30%の残余は高い灰分含有量石炭である。けれども、この残余は非常に高い燃料特性を示しており、発電所で使用されるかもしれない。このように、石炭の効率的でクリーンで完全な利用が実現されるかもしれない。)

(B)引用例Bに記載の事項
(B1)特許請求の範囲
「(1) 水素、一酸化炭素および/または二酸化炭素を含有するガス状反応体混合物からのメタンの製造方法において、該ガス状混合物を、約300℃より高い温度に保持した反応帯域で二珪化モリブデン含有触媒と接触させる工程を含んでなることを特徴とする前記メタンの製造方法。
(2) 該ガス状反応体混合物が、水素と一酸化炭素とをH_(2):COモル比で少なくとも2:1として含有してなることを特徴とする前記第1項に記載のメタンの製造方法。」

(B2)第3頁右下欄1?8行
「本発明に従う接触メタン化法に対するガス状反応体供給材料は、少なくとも測定可能な量の水素および酸化炭素(二酸化炭素および/または一酸化炭素)を含有せねばならない。メタン化に対する反応体供給混合物は、好ましくは、水素および一酸化炭素の両者を、H_(2):COのモル比2:1、最も好ましくは、H_(2):CO反応体のモル比3:1(またはこれ以上)で含んでいる。」

(B3)4頁左上欄13行?右上欄7行
「本発明に従う接触メタン化法の適用例の1つは、石炭の部分酸化すなわちガス化から得られる富メタンガスの品質向上にある。・・約600?750℃である種のアルカリ炭酸塩触媒の存在下で蒸気による反応によつて石炭を富メタンガスへ変換するための接触蒸気ガス化法は、米国特許第3686240号に記載されている。通常、これらの石炭ガス化法の全てはガス化工程において吸熱的であり、本発明に従うメタン化のための適切なガス供給混合物を生ずる。」
(当審注:平成26年12月3日付け審判請求書によると、上記「米国特許第3686240号」は「米国特許第3689240号」の誤記である。)

(C)引用例Cに記載の事項
(C1)
「 1. はじめに
原油価格が100 ドルを超える昨今のエネルギー高騰の状況の中,2008 年の石炭価格も,発電用石炭が昨年度2.3倍の125 ドル前後,また鉄鋼向け原料炭の価格に至っては,年初豪州での豪雨による生産の減少と世界的な実需の拡大により,昨年に比べて3 倍に引き上げられる見通しとなり,石炭も石油に続き本格的な“100 ドル時代”に突入したと見られる。ただし,そうした価格の高い石炭は石炭資源のおよそ半分を占めるに過ぎず,その残りの半分は,褐炭や亜瀝青炭のいわゆる低品位炭と呼ばれ,水分が多い,発熱量が低い,自然発火性が高いなどの理由により,利用が限られている石炭である。従って,利用価値の低い安価な低品位炭を改質し,それを発電用,鉄鋼用石炭として利用する技術が早急に必要とされてきている。
発電用石炭への改質技術として,例えば最近改質褐炭プロセス(UBC プロセス)が注目されている。・・
一方, 最近低品位炭を芳香族系溶剤で,温度360?400℃ ,圧力4MP 以下の温和な条件下,溶剤抽出することにより低品位炭を改質し,それを原料炭の代替として利用する技術開発が進められている。これはハイパーコール(HyperCoal)製造プロセスと呼ばれ,瀝青炭はもとより,低品位炭,高灰分炭,高硫黄炭等のいわゆる劣質炭からも上記の温和な条件で製造できること,触媒,水素を使用しないプロセスであることが大きな特徴である。
・・
2 . ハイパーコール製造の概念
低品位炭からのハイパーコール製造プロセスについて,そのメカニズムをもとに説明する。図1 にハイパーコール製造の概念図を示す。もとのコンセプトは石炭中に含まれる鉱物質を除くために,有機成分だけを溶剤で抽出することにより,灰分0.02?0.1% の無灰炭を製造するプロセスである。溶剤は,試薬として1-メチルナフタレン,安価な工業溶剤として石油系のライトサイクルオイル(LCO),石炭系の粗製メチルナフタレン油(CMNO)が用いられている。抽出後に溶剤を回収し,得られた固体状の抽出物をハイパーコールと呼んでいる。一方,灰分が濃縮される抽出残渣は,抽出過程で石炭微細孔から可溶成分が除かれるために,原炭に比べて微細孔が発達しており,それによって燃焼性が原炭よりも高いことから,採炭地での微粉炭燃焼用熱源として利用される。ハイパーコールの用途として,当初は灰分が極めて少ないことから,ガスタービン複合発電用の直接固体燃料として技術開発が行われてきたが,ハイパーコールが極めて高い流動性を有することから,粘結材としての利用価値が近年注目されている。特に低品位炭の有効利用と原料炭価格の高騰の背景から,一般炭,低品位炭から製造したハイパーコールを粘結材として利用する技術開発が進められている。」

(D)引用例Dに記載の事項
(D1)Experimental Section
「Coal Gasification. The gasification was performed on a thermogravimetric (TG) apparatus (TGD 9600U, LVAC). The TG apparatus was capable of heating a sample to 1270 K at a heating rate of 300 K/min. Steam was generated by a microsteam feeder (model JP-S4, FURE Science Co.). The steam lines connected from the steam generator to the TG apparatus were maintained at a temperature of 473 K, using ribbon heaters. In the catalytic gasification, the coal sample was mixed with reagent-grade K_(2)CO_(3) in an agate mortar. Approximately 0.5 g of coal sample or catalyst-loaded coal sample was loosely held in a platinum cylindrical cell (inside diameter of 8 mm, height of 10 mm). The cell was then set on the TG apparatus, where a thermocouple tip contacted the cell. Before gasification, the gas flow system was closed and evacuated to a high vacuum tightness, and then argon gas (purity, 99.998%) was gradually introduced into it until atmospheric pressure was achieved. The coal sample was heated to 1023 K at a heating rate of 20 K/min and then maintained isothermally for a period of time. At 623 K, steam was introduced with a purging stream of argon. The partial pressure of steam could be controlled by adjusting the steam flow rate and the purging argon flow rate. In this study, the partial pressure of steam was 40 kPa on the interfacial area of the packed coal sample. The weight change on heating was automatically recorded on a computer. The off-gas passed through an ice-cooled trapper to remove tarry materials and condense the steam. The total flow rate of the final gas effluent ( 400 mL/min) was measured with a film flow meter. The concentrations of hydrogen gas (H_(2)), methane (CH_(4)), carbon monoxide (CO), and carbon dioxide (CO_(2)) in the effluent gas were determined quantitatively, using an on-line quadrupole mass spectrometer (model AQUA200, ANELVA).」
(石炭ガス化。ガス化は熱重量(TG)装置(TGD 9600U,LVAC)を用いて実施した。TG装置は、試料を300K/分の加熱速度で1270Kまえ加熱することができる。水蒸気は、マイクロスチームフィーダー(モデルJP-S4,FUE Science社)により生成した。蒸気発生器からTG装置までを接続した水蒸気ラインは、リボンヒーターを用いて、473Kの温度に維持された。この触媒ガス化では、石炭試料を試薬等級の炭酸カリウムとめのう乳鉢中で混合した。およそ0.5gの石炭酸試料又は触媒が装填された石炭試料をプラチナの円筒状セル(内径8mm、高さ10mm)に緩く装填した。それから、セルを熱電対の先端に接触するようにTG装置にセットした。ガス化前に、ガス流れシステムを閉鎖し、高い真空力で廃気し、それからアルゴンガス(純度99.998%)を大気圧に達するまで、徐々に導入した。石炭試料は、20K/分の加熱速度で1023Kまで加熱され、それから所定時間の間、等温に保持された。623Kで水蒸気をアルゴンの廃気の流れとともに導入した。水蒸気分圧は水蒸気の流量と廃気するアルゴンの流量を調整することで制御できる。この研究では、水蒸気分圧は、装填された石炭試料の界面領域で40kPaとした。加熱による重量変化は自動的にコンピュータに記録される。排出されたガスは、タール物質を除去し、水蒸気を凝縮するため、氷冷式トラップを通過させた。最終的なガス流出(400mL/分)の全流量は、膜流量計で測定した。流出ガス中の水素ガス(H_(2))、メタン(CH_(4))、一酸化炭素(CO)及び二酸化炭素(CO_(2))の濃度は、オンライン質量分析計(モデルAQUA200,ANELVA)を用いて、量的に決定した。)

(E)引用例E記載の発明
(E1)ABSTRACT
「HyperCoal is a clean coal with ash content <0.05 wt%. HyperCoal was prepared from a bituminous coal by solvent extraction method with an extraction yield of 66.7%. Effect of K_(2)CO_(3) loading and temperature on steam gasification rate of HyperCoal and parent raw coal was investigated. Experiments were carried out at 775 and 700 ℃ for both HyperCoal and coal with 0-25% catalyst loading. Gasification rates increased with increased catalyst loading and reached a value above which rates did not change with catalyst loading. The catalyst loadings were 6% for HyperCoal and 20% for coal. The difference is most likely due to the difference in ash content of HyperCoal and coal and not due to the effect of H_(2) inhibition on the rate. In the presence of catalyst effect of temperature was only on gasification rate and total gas yield and gas composition were unaffected.」
(ハイパーコールは0.05質量%以下の灰分を有するクリーンな石炭である。ハイパーコールは、瀝青炭から溶媒抽出法によって66.7%の抽出収率で準備される。ハイパーコール及び元の原料石炭の水蒸気ガス化速度に及ぼす炭酸カリウム担持及び温度の効果を調べた。実験は、ハイパーコール及び石炭に対し、触媒担持量0?25%、775℃と700℃で実施した。ガス化速度は、触媒担持量の増加とともに構造し、速度が触媒担持量で変化しない値に達した。その触媒担持量は、ハイパーコールで6%、石炭で20%であった。違いは、速度に及ぼすH_(2)抑制の効果ではなく、ハイパーコールと石炭の灰分量の違いによる可能性が最もある。触媒存在下において、温度の効果はガス化速度と全ガス収率にのみ及ぼし、ガス組成は影響されなかった。)


(3)引用例Aに記載の発明

(A)上記記載事項(A1)の「この予備調査は、ハイパーコール、無灰石炭、が、水素及び合成ガス生産のための、低温での触媒水蒸気ガス化工程の潜在的な炭化水素原料となり得る可能性があることを示した」との記載、及び、上記記載事項(A3)の「私たちは、ハイパーコールの触媒水蒸気ガス化による合成ガス、H_(2)+COの生産の実現可能性も研究した」との記載より、引用例Aには、「ハイパーコールを炭化水素原料とした低温での触媒水蒸気ガス化工程による合成ガスの生産方法」の実現可能性が具体的に記載されているといえる。
そして、ハイパーコールが無灰石炭であることは、技術常識である。

(B)上記記載事項(A1)の「ハイパーコールの触媒水蒸気ガス化は炭酸カリウムを用いて650?775℃で実行され」との記載、及び、上記記載事項(A4)の「ハイパーコールのガス化速度の温度の影響についての調査のため、775℃、750℃、700℃及び650℃で実験が行われた」、「ガス化速度は温度を下げると減少した。650℃では、速度は触媒が存在したとしても遅かった。700℃よりも低い温度でのガス化速度は、ハイパーコールを使った場合でさえ、実用的でないことを示している」との記載より、引用例Aには、「炭酸カリウムを用いて触媒水蒸気ガス化温度650?775℃で、ハイパーコールの触媒水蒸気ガス化を行う」ことが、700℃よりも低い温度でのガス化速度は、ハイパーコールを使った場合でさえ実用的でない(が、ガス化は進行した)との結果とともに記載されているといえる。

(C)上記記載事項(A3)の「図6は、水蒸気分圧によるH_(2)/CO比の変化を示している。H_(2)/CO比の分圧の影響はとても劇的である。H_(2)/CO比は0.5気圧で9.5から0.05気圧で1.9に変化した」との記載、及び、図6が「775℃におけるOCハイパーコール触媒水蒸気ガス化のH_(2)/CO比の水蒸気分圧(気圧)の影響」を示す図であることから、引用例Aには、「水蒸気分圧の変化に基づくH_(2)/CO比の変化を示す図(水蒸気分圧とH_(2)/CO比の相関関係)」が記載されているといえる。
また、上記記載事項(A3)の「DME(当審注:DMEとは「dimethyl ether」の略である。)、炭化水素燃料及びメタノールを合成するために必要なH_(2)/COの化学量論的モル比は、それぞれ1、2及び2である。図6から、およそ2の比は0.05気圧の分圧で達成されることが分かる」との記載からして、引用例Aには、「ジメチルエーテル、炭化水素燃料及びメタノールの合成に必要なH_(2)/COの化学量論的モル比が達成される水蒸気分圧を割り出すため、775℃における水蒸気分圧とH_(2)/CO比の相関関係を用いる」ことが記載されているといえる。
そして、上記記載事項(A3)の図6に示されたH_(2)/CO比の水蒸気分圧の影響は、触媒水蒸気ガス化温度を775℃として実験がされたものであるが(図6の説明文参照)、引用例A全体を参酌しても、「ハイパーコールの触媒水蒸気ガス化において、水蒸気分圧を変化させると、H_(2)/CO比が変化する」という現象が、触媒水蒸気ガス化温度が775℃のときに特異的に起こる現象と認識されていたとは解されず、また、そのように認識すべき技術常識も存在しないことからして、当該現象は、650?775℃の触媒水蒸気ガス化温度毎に(、触媒水蒸気ガス化が進行する限りで)生じる現象と理解するのが自然であるので、引用例Aには、「ジメチルエーテル、炭化水素燃料及びメタノールの合成に必要なH_(2)/COの化学量論的モル比が達成される水蒸気分圧を割り出すために、650?775℃の温度毎に定まる水蒸気分圧とH_(2)/CO比の相関関係を用いる」ことが記載されていると認められる。

(D)上記(A)、(C)によれば、引用例Aには、「無灰石炭を炭化水素原料とした低温での触媒水蒸気ガス化工程による合成ガス(H_(2)、COを含むガス)の生産方法において、ジメチルエーテル、炭化水素燃料及びメタノールの合成に必要なH_(2)/COの化学量論的モル比が達成される水蒸気分圧を割り出すために、650?775℃の温度毎に定まる水蒸気分圧とH_(2)/CO比の相関関係を用いる合成ガスの生産方法」が、少なくとも可能性として記載されていると認められる。
また、上記(B)によれば、引用例Aには、「炭酸カリウムを用いて触媒水蒸気ガス化温度650?775℃で、無灰石炭の触媒水蒸気ガス化を行う」ことも記載されていることからして、引用例Aには、
「無灰石炭(ハイパーコール)を炭化水素原料とした低温での触媒水蒸気ガス化工程による合成ガス(H_(2)、COを含むガス)の生産方法において、炭酸カリウムを用いて触媒水蒸気ガス化温度650?775℃で、ジメチルエーテル、炭化水素燃料及びメタノールの合成に必要なH_(2)/COの化学量論的モル比が達成される水蒸気分圧を割り出すために、650?775℃の温度毎に定まる水蒸気分圧とH_(2)/CO比の相関関係を用いる合成ガスの生産方法。」(以下、「引用例A記載の発明」という。)が記載されていると認められる。

(4)対比・判断

まず、本願発明の「重量比(S/C比)一定で温度を上げるとモル比(H_(2)/CO比)が小さくなる関係を利用して一酸化炭素に対する水素のモル比(H_(2)/CO比)を制御する」との発明特定事項について検討すると、当審は、平成27年11月127日付け拒絶理由通知の「第4 追記」で、当該事項は当初明細書に記載のない事項であるとの見解を示すとともに、当該見解に対して意見を求めたが、審判請求人は、平成28年1月29日付け意見書において何らの意見も述べなかった。(一方で、審判請求人は、引用例記載の発明に基づいて当該発明特定事項を想到することの非容易性を直接の根拠として、本願発明の特許性を主張してもいない。)
したがって、以下では、本願発明の制御方法を、「温度一定で重量比(S/C比)を小さくするとモル比(H_(2)/CO比)が小さくなる関係を利用して一酸化炭素に対する水素のモル比(H_(2)/CO比)を制御する」ものに絞り、検討を進めることとする。

(A)本願発明と引用例A記載の発明との対比

本願発明と引用例A記載の発明とを対比する。

引用例A記載の発明の「触媒水蒸気ガス化工程による合成ガス(H_(2)、COを含むガス)の生産方法」は、本願発明の「触媒ガス化反応による製造用混合ガスの製造方法」に相当する。
また、引用例A記載の発明の「ガス化温度を650?775℃に設定し」と本願発明の「ガス化温度を600?700℃に設定し」とは、「ガス化温度を650?700℃に設定し」ている点で重複する。

そうすると、本願発明と引用例A記載の発明とは、
「触媒ガス化反応による製造用混合ガスの製造方法において、ガス化温度を650?700℃に設定する製造用混合ガスの製造方法。」である点で一致し、以下の点で相違するといえる。

＜相違点1＞
製造用混合ガスが、本願発明では、「メタン製造用」であることが特定されているのに対し、引用例A記載の発明では、「ジメチルエーテル、炭化水素燃料及びメタノールの合成用」としている点。

＜相違点2＞
本願発明では、「大気圧下」で触媒ガス化反応を行うことが特定されているのに対し、引用例A記載の発明では、斯かる事項が特定されていない点。

＜相違点3＞
本願発明では、「亜瀝青炭又は褐炭由来の無灰石炭」であることが特定されているのに対し、引用例A記載の発明では、「無灰石炭(ハイパーコール)」としている点。

＜相違点4＞
本願発明では、『「触媒の存在下、」「無灰石炭に対する水蒸気の重量比(S/C比)を制御することにより一酸化炭素に対する水素のモル比(H_(2)/CO比)を制御する方法であって、その制御方法が、温度一定で重量比(S/C比)を小さくするとモル比(H_(2)/CO比)が小さくなり、該重量比(S/C比)一定で温度を上げるとモル比(H_(2)/CO比)が小さくな」「る関係を利用して一酸化炭素に対する水素のモル比(H_(2)/CO比)を制御する」』ことが特定されているのに対し、引用例A記載の発明では、「合成に必要なH_(2)/COの化学量論的モル比が達成される水蒸気分圧を割り出すために、650?775℃の温度毎に定まる水蒸気分圧とH_(2)/CO比の相関関係を用いる」としている点。

(B)相違点の検討

上記相違点について順次検討する。
＜相違点1＞について
引用例Aは、合成ガス(H_(2)、COを含むガス)(製造用混合ガス)から製造される化合物として、ジメチルエーテル、炭化水素燃料、メタノールを例示しており、メタンについては明記していない。しかしながら、炭化水素燃料にメタンも含まれることは技術常識である(必要であれば、特開2005-132639号公報の【0033】参照。)。また、例えば、引用例Bには、メタンの製造に用いる「水素、-酸化炭素および/または二酸化炭素を含有するガス状反応体混合物」の製造方法の一例として、「ある種のアルカリ炭酸塩触媒の存在下で蒸気による反応によつて石炭を富メタンガスへ変換するための接触蒸気ガス化法は、・・本発明に従うメタン化のための適切なガス供給混合物を生ずる」ことが記載されているように〔上記記載事項(B1)、(B3)参照〕、H_(2)、COを含むガスからメタンを製造することは周知の技術事項にすぎない。したがって、引用例A記載の発明において、合成ガス(H_(2)、COを含むガス)(製造用混合ガス)から製造される炭化水素燃料として、メタンを想到することは、当業者が容易になし得ることである。

＜相違点2＞について
引用例Aの上記(A2)に、実験条件が記載されており、ここには、「水蒸気分圧は、アルゴンガス質量流量と揚水量を変えることで、0.5気圧から0.05気圧まで変えた」ことが記載されているが、全体の圧力がどの程度であったかについてまでは明記されていない。このような場合、常圧、すなわち、大気圧付近で行っていると解するのが自然である。
したがって、当該相違点2は実質的な相違点でない。
(なお、引用例Aの492頁左欄34?37行に「This paper presents the results of the follow up study of our previously published preliminary investigation about the K_(2)CO_(3)-catalyzed steam gasification of HyperCoal [19,25].」(当審仮訳:この論文は、我々の以前に公表したハイパーコールの炭酸カリウム触媒水蒸気ガス化についての予備調査のフォローアップ研究の結果を提供するものである。[19,25])との記載がされているところ、Refeｒenceｓ(摘示せず)からして、上記19が、引用例Dにあたり、ここには、上記(D1)によれば、「ガス流れシステムを閉鎖し、高い真空力で廃気し、それからアルゴンガス(純度99.998%)を大気圧に達するまで、徐々に導入した。・・水蒸気をアルゴンの廃気の流れとともに導入した。水蒸気分圧は水蒸気の流量と廃気するアルゴンの流量を調整することで制御できる。」と記載されていることから、少なくとも引用例Dでは、大気圧下でガス化反応が行われていると解される。
また、先の拒絶理由通知において、「引用例A記載の発明は、大気圧下で実施されるものであると解される」と記載したところ、平成28年1月29日付け意見書において、審判請求人から、特段の反論がされていない。)

＜相違点3＞について
引用例Aの上記記載事項(A4)には、「650℃での低質石炭から生産されたハイパーコールのガス化特性の調査は現在実行中であり、予備結果は勇気づけられるものである」ことが記載されているところ、引用例Cの上記記載事項(C1)には、「褐炭や亜瀝青炭のいわゆる低品位炭と呼ばれ,水分が多い,発熱量が低い,自然発火性が高いなどの理由により,利用が限られている石炭」と記載されているように、低質石炭(低品位炭)として、褐炭や亜瀝青炭は一般的であるし、また、これらの低質石炭(低品位炭)を用いたハイパーコールも、上記記載事項(C1)に記載されているように周知である。
すなわち、引用例Aには、引用例A記載の発明を実施するに際し、無灰石炭(ハイパーコール)の原料として低質石炭(低品位炭)を用いることまで記載されており、そして、低質石炭(低品位炭)には褐炭や亜瀝青炭が含まれることや、これらからハイパーコールを製造することが周知であったといえるから、引用例A記載の発明において、無灰石炭(ハイパーコール)として、亜瀝青炭又は褐炭由来の無灰石炭を用いることは、当業者にとって容易になし得ることである。

＜相違点4＞について
上記記載事項(A3)の図6によれば、775℃の下で水蒸気分圧を小さくするとH_(2)/CO比が小さくなるという相関関係が見てとれる。そして、この際、当該実験は、無灰石炭(ハイパーコール)の重量を一定とした上で、無灰石炭(ハイパーコール)に対して水蒸気を反応させているものと認められる。また、全体の圧力を変えずに水蒸気分圧を変えれば、水蒸気の重量を変えることになり、さらに、無灰石炭(ハイパーコール)と水蒸気から合成ガス(H_(2)、COを含むガス)(製造用混合ガス)を生成する化学反応は、例えば、特公昭54-25042号公報の2頁4欄に示されているように、

であり、そもそも、C(無灰石炭)、H_(2)O(水蒸気)、CO、及び、H_(2)は、反応関係にあり、特に出発の反応は、「C+H_(2)O→CO+H_(2)」となっている。そうすると、一定の温度下で水蒸気分圧を小さくする〔一定の重量の無灰石炭(ハイパーコール)に対する水蒸気の重量の比を小さくする〕とH_(2)/CO比が小さくなる、つまり、「水蒸気分圧」及び「無灰石炭(ハイパーコール)に対する水蒸気の重量比」それぞれと「H_(2)/CO比」との間に相関関係があるということができるので、引用例A記載の発明において、「水蒸気分圧とH_(2)/CO比の相関関係」と「S/C比とH_(2)/CO比との相関関係」とがリンクしていることは、当業者であれば当然に想起し得る事項である。
とするならば、引用例A記載の発明に基いて、『「触媒の存在下、」「無灰石炭に対する水蒸気の重量比(S/C比)を制御することにより一酸化炭素に対する水素のモル比(H_(2)/CO比)を制御する方法であって、その制御方法が、温度一定で重量比(S/C比)を小さくするとモル比(H_(2)/CO比)が小さくな」「る関係を利用して一酸化炭素に対する水素のモル比(H_(2)/CO比)を制御する」』ことは、当業者であれば容易になし得ることである。

＜効果＞について
本願明細書の【0009】によれば、本願発明の効果は、「触媒と水蒸気を組み合わせて用いることにより、600?800℃の低い温度であっても商業化が可能な速度で混合ガスを製造することができ、低い温度で反応させるため、低エネルギーでの製造が可能である。また、石炭に対する水蒸気の重量比(S/C比)を制御することにより、得られる混合ガス中の一酸化炭素に対する水素のモル比(H_(2)/CO比)を制御することができ、触媒の種類、添加量により反応速度を制御することができる。この方法により、低圧下低い温度での1段触媒ガス化反応で、H_(2)/CO比を3近傍にすることができるので、1段プロセスのでメタン製造用の混合ガスを得ることができる」というものである。
しかしながら、引用例A記載の発明は、本願発明と同じ炭酸カリウム(触媒)を用いるものであり、また、引用例A記載の発明も、「触媒と水蒸気を組み合わせて用いる」ものであり、しかも、650?775℃の「低い温度で反応させる」ものであるから、「低エネルギーでの製造が可能」なはずである。さらに、引用例A記載の発明も、「石炭に対する水蒸気の重量比(S/C比)を制御することにより、得られる混合ガス中の一酸化炭素に対する水素のモル比(H_(2)/CO比)を制御することができ」ることは、上記「＜相違点4＞について」で検討済みであり、また、上記(A3)の図6によれば、「低圧下低い温度での1段触媒ガス化反応で、H_(2)/CO比を3近傍にすることができる」ことは明らかであるので、引用例A記載の発明も、「1段プロセスのでメタン製造用の混合ガスを得ることができる」ものである。
とするならば、引用例A記載の発明が有していないと解される本願特有の効果は、「600?800℃の低い温度であっても商業化が可能な速度で混合ガスを製造することができ」、「触媒の・・添加量により反応速度を制御することができる」点といえ、実際、本願の実施例では、触媒の添加量を40質量%とし、商業化が可能な速度で混合ガスの製造を行っている(これに対し、引用例A記載の発明では、触媒の添加量は6質量%である。)。しかしながら、触媒の添加量は、本願発明の発明特定事項ではなく、本願発明において、触媒の添加量は任意であって、例えば、6質量%の態様も含むものであるところ、このような態様においては、本願発明といえども、「商業化が可能な速度で混合ガスを製造することができ」ないものと推察される。とするならば、本願発明は、上記効果を奏さない態様も包含するものであるといえるので、上記効果を、本願特有の有利な効果と認めることはできない。

(5)審判請求人の主張について

(A)審判請求人の主張

審判請求人は、平成28年1月29日付け意見書において、本願発明と引用例A記載の発明に関し、下記の2点を主張している(当審注:下線は、当審が付した。)

(a1)
『(1)引用例Aを主引例とした場合
(1-1)一致点について
審判官殿は、本願発明1と引用例Aとの発明を対比されて、『本願発明1と引用例A記載の発明とは、「触媒ガス化反応による製造用混合ガスの製造方法において、ガス化温度を650?775℃に設定する製造用混合ガスの製造方法。」である点で一致』すると御認定なされました。

しかしながら、前記[3-1](1)で説明したように、引用例Aには「775℃に設定する製造用混合ガスの製造方法」は実用化が可能であることは記載されていますが、700℃以下の設定については、低品位炭を用いた予備実験で実用性の可能性が認められた段階に止まっており、反応速度の点で実用化が可能であるか否か未だ不明な状態であることに留意しなければなりません。従って、「触媒ガス化反応による製造用混合ガスの製造方法において、ガス化温度を700℃以下に設定する製造用混合ガスの製造方法。」も引用例Aに記載されているという審判官殿の御認定には承服できません。

(1-2)相違点について
審判官殿は、『本願発明1では、「触媒の存在下、無灰石炭に対する水蒸気の重量比(S/C比)を制御することにより一酸化炭素に対する水素のモル比(H_(2)/CO比)を制御し、更に該モル比(H_(2)/CO比)が設定温度と該重量比(S/C比)により変化する関係を利用して一酸化炭素に対する水素のモル比(H_(2)/CO比)を制御する」ことが特定されているのに対し、引用例A記載の発明では、「所望の合成に必要なH_(2)/COの化学量論的モル比が達成される水蒸気分圧を、水蒸気分圧によるH_(2)/CO比の変化を示している図より割り出す」ことの開示に留まる点。』を＜相違点2＞として認定されました。
さらに、審判官殿は、・・・引用例A記載の発明に基いて、「触媒の存在下、無灰石炭に対する水蒸気の重量比(S/C比)を制御することにより一酸化炭素に対する水素のモル比(H_(2)/CO比)を3/1に制御し、更に該モル比(H_(2)/CO比)が設定温度と重量比(S/C比)により変化する関係を利用して一酸化炭素に対する水素のモル比(H_(2)/CO比)を3/1に制御する」ことは、当業者であれば容易になし得ることである。』旨の御認定をなされました。

・・しかしながら、・・引用例Aの記載から、本願発明1の構成にたどり着くには、まず大気圧、600?700℃(例えば650℃)の条件下、反応を起こし易いS/C比での実験を行い、ガス化速度を測定、実用できるか否かについて確認しなければなりません。その実験で、実用的な反応速度が得られたならば、次に同一温度でS/C比を変化させた実験を行い、ガス化速度を測定し、S/C比によるモル比(H_(2)/CO比)の制御が可能か否か確認しなければなりません。その場合、大気圧下、600?700℃という低い温度においては、S/C比を変化させた場合、モル比(H_(2)/CO比)が対応して変化するという保障はありません。その実験に挑戦し、成功して初めて、例えば650℃という低い温度において、所望の合成に必要なH_(2)/COの化学量論的モル比が達成される水蒸気分圧を、水蒸気分圧によるH_(2)/CO比の変化を示している図より割り出す」ことができることになります。
このように600?700℃という低い温度条件下で、実用的な反応速度が得られるか否か不明な段階では、「650℃において、所望の合成に必要なH_(2)/COの化学量論的モル比が達成される水蒸気分圧を、水蒸気分圧によるH_(2)/CO比の変化を示している図より割り出す」ことができることに想到することを容易なことではあると言うことはできません。
・・』(7頁14行?9頁9行)

また、下記の点も指摘している。

(a2)
『引用例Bで引用されている「約600?750℃である種のアルカリ炭酸塩触媒の存在下で蒸気による反応によって石炭を富メタンガスへ変換するための接触蒸気ガス化法」は、米国特許3682640号(3682940号の誤り)の記載を要約したものであり、米国特許3682940号には、好ましくは13.6?13気圧、好ましくは593?788℃で、触媒の存在下、石炭に水蒸気を作用させて、一段でメタンを製造する技術が開示されています。引用例Bでは、米国特許3682940号の記載が「メタン化のための適切なガス供給混合物を生ずる」技術であると捉えてられていますが、「一段でメタンを製造する技術」を「メタン化のための適切なガス供給混合物を生ずる技術」であると捉えるのは誤っており、引用例Bのこの記載は、科学的に間違っています。』

(B)上記主張の検討

まず、上記(a1)について検討する。特許法第36条第5項で、「特許請求の範囲には、・・各請求項ごとに特許出願人が特許を受けようとする発明を特定するために必要と認める事項のすべてを記載しなければならない」と規定されているから、本願発明として「特許を受けようとする発明を特定するために必要と認める事項」であれば、本願の特許請求の範囲の請求項1に、当該事項が記載されているはずである。しかしながら、審判請求人は、「実用化」、「実用性」、「実用的」、「実用できる」との字句を用い、実用レベルでの製造方法であるか否かという観点から本願発明と引用例A記載の発明との相違を繰り返し主張しているが、上記「＜効果＞について」で検討したように、本願発明において、「実用レベルでの製造方法」となるか否かは、触媒の添加量と密接な関係を有すると推測されるところ、本願請求項1では、触媒の添加量が特定しているおらず、また、その他に当該「ガスの製造方法」が実用レベルであることを特定していると解される事項も見当たらないので、当該主張は請求項1の記載に基づかないものといわざるを得ない。
また、引用例A記載の発明について、審判請求人は、775℃で起こることが確認されている現象が、それよりも低温では起こらないだろうと考えるのが自然といえる技術的根拠を示しておらず、また、技術常識ともいえない。となると、(実用レベルとはいえないとして、)ガス化反応自体は進行することが確認されている650℃や700℃においても、775℃と同様に、「S/C比を変化させた場合、モル比(H_(2)/CO比)が対応して変化する」か否かを実際に確認することは、当業者が容易になし得ることである。
〔なお、上記(E1)によれば、700℃と775℃におけるガス化反応についての分析であるが、「触媒存在下において、温度の効果はガス化速度と全ガス収率にのみ及ぼし、ガス組成は影響されなかった」とあるように、ガス化反応の温度は、ガス化速度に影響するが、製造されるガス組成には影響しないとの報告が、本願出願前にされている。〕

次に、上記(a2)について検討する。審判請求人がいうように、「米国特許3682940号には、好ましくは13.6?13気圧、好ましくは593?788℃で、触媒の存在下、石炭に水蒸気を作用させて、一段でメタンを製造する技術が開示されてい」るとして、上記(B3)に、米国特許3682940号に関する引用の直後に、「通常、これらの石炭ガス化法の全ては・・本発明に従うメタン化のための適切なガス供給混合物を生じる」との記載があることからして、引用例Bには、メタンの製造方法に用いるガス性反応体混合物を生じさせる石炭ガス化法の一例として、米国特許3682940号に記載された富メタンガスを用いる技術が引用されていることは明らかである。すなわち、米国特許3682940号の発明者が製造される富メタンガスをどのようなものとして認識していたかに関わらず、引用例Bの発明者は、当該富メタンガスをメタンの製造方法における原料として認識していたことからして、『(米国特許「3682940」号に記載の)「一段でメタンを製造する技術」を「メタン化のための適切なガス供給混合物を生ずる技術」であると捉えるのは誤って』いるとの審判請求人の上記の主張は妥当でない。〈しかも、上記「＜相違点1＞について」で、『例えば、引用例Bには、メタンの製造に用いる「水素、-酸化炭素および/または二酸化炭素を含有するガス状反応体混合物」の製造方法の一例として、「ある種のアルカリ炭酸塩触媒の存在下で蒸気による反応によつて石炭を富メタンガスへ変換するための接触蒸気ガス化法は、・・本発明に従うメタン化のための適切なガス供給混合物を生ずる」ことが記載されているように〔上記記載事項(B1)、(B3)参照〕、H_(2)、COを含むガスからメタンを製造することは周知の技術事項にすぎない。』と述べたように、当審決は、米国特許3682940号を副引用例としておらず、したがって、当該文献に記載の技術がどのようなものであるかは、当審決の結論を逆転させるまでのものでない。〉

(6)当審の判断のまとめ
以上のとおり、本願発明は、引用例A記載の発明、及び、引用例B、Cに記載の周知事項に基いて当業者であれば容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第2項の規定により、特許を受けることができない。

第5 むすび

したがって、本願は、請求項2ないし9に係る発明を検討するまでもなく、特許法第49条第2号の規定に該当し、拒絶すべきものである。
よって、結論のとおり審決する。
 
審理終結日 2016-04-06 
結審通知日 2016-04-07 
審決日 2016-04-19 
出願番号 特願2010-83126(P2010-83126)
審決分類 P 1 8・ 121- WZ (C10J)
最終処分 不成立  
前審関与審査官 安積 高靖、福山 則明  
特許庁審判長 豊永 茂弘
特許庁審判官 日比野 隆治
岩田 行剛
発明の名称 メタン製造用混合ガスの製造方法  
代理人 廣澤 邦則  

プライバシーポリシー   セキュリティーポリシー   運営会社概要   サービスに関しての問い合わせ