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| 審決分類 |
審判 査定不服 2項進歩性 特許、登録しない(前置又は当審拒絶理由) H01M |
|---|---|
| 管理番号 | 1321078 |
| 審判番号 | 不服2015-653 |
| 総通号数 | 204 |
| 発行国 | 日本国特許庁(JP) |
| 公報種別 | 特許審決公報 |
| 発行日 | 2016-12-22 |
| 種別 | 拒絶査定不服の審決 |
| 審判請求日 | 2015-01-13 |
| 確定日 | 2016-10-31 |
| 事件の表示 | 特願2010-249637「リチウムイオン二次電池」拒絶査定不服審判事件〔平成24年 5月31日出願公開、特開2012-104268〕について、次のとおり審決する。 |
| 結論 | 本件審判の請求は、成り立たない。 |
| 理由 |
第1 手続の経緯 本願は、平成22年11月 8日を出願日とする特許出願であって、平成26年 6月23日付けの拒絶理由通知に対して、同年 8月14日付けで意見書及び手続補正書が提出されたが、同年10月 9日付けで拒絶査定がされ、この査定を不服として平成27年 1月13日付けで拒絶査定不服審判が請求され、その審判の請求と同時に、手続補正書が提出され、その後、当審において平成28年 5月18日付けで拒絶理由(以下、「当審拒絶理由」という。)が通知され、同年 7月 1日付けで意見書及び手続補正書が提出されたものである。 第2 本願発明 本願発明は、平成28年 7月 1日付けの手続補正書によって補正された、特許請求の範囲の請求項1に記載された事項により特定される、次のとおりのものである。 「 リチウムイオンが電解質を介して正極と負極間を移動することで、充電と放電が繰り返されるリチウムイオン二次電池であって、 前記負極に、活物質としての天然黒鉛と導電助剤とバインダー高分子を用いた炭素系材料を、 前記正極に、活物質として主にLiCｏO_(2)又はLiFePO_(4)を用いた金属酸化物を、 前記電解質に、 次の化1の化学式で表される化学構造を有する低分子エーテルを溶媒とし、 この低分子エーテル溶媒に、次の化2の化学式で表される化学構造を有するリチウム塩を、低分子エーテルとリチウム塩とのモル比(低分子エーテル/リチウム塩)が1.0?1.5になるように溶解させた錯体電解質を、それぞれ用いた、ことを特徴とするリチウムイオン二次電池。 【化1】  【化2】  」 第3 当審拒絶理由の概要 当審拒絶理由は、本願発明は、その出願前に日本国内又は外国において、頒布された下記の刊行物1?2に記載された発明に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者(以下、「当業者」という。)が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第2項の規定により、特許を受けることができない、ということを概要とするものである。 記 刊行物1:吉田和生,数永友一,獨古薫,渡邉正義,“溶融Glyme-Li塩錯体 のリチウムイオン液体としての評価と電池特性”, 第49回電池討論会 講演要旨集,平成20年11月5日 (社)電気化学会電池技術委員会発行,p.273 刊行物2:吉田和生,数永友一,中村恵,関志朗,渡邉正義,“イオン液体 類似特性を示す溶融Glyme-Li塩錯体の基礎物性とリチウム系二次 電池電解質としての評価”,電気化学会第75回大会講演要旨集, 平成20年3月29日 (社)電気化学会発行,p.107 第4 刊行物の記載事項 (1)刊行物1の記載事項は、以下のとおり。 (1-1)「1.緒言 リチウムイオン二次電池の安全性を考える上で電解質の難燃性の向上は重要な研究課題の一つである。難燃性と高イオン伝導性を兼ね備えるイオン液体を電解質に用いることが提案されており、多くの報告がなされている。当研究室ではリチウムカチオンを単独カチオンとするリチウムイオン液体の創生を試みている。Glｙme(CH_(3)O(CH_(2)CH_(2)O)_(n)CH_(3))とリチウム塩は錯体を形成することが知られているが、当研究室では、GlｙmeとLiTFSAの1:1の等比混合物が室温で液体状態であり、難燃性、高イオン伝導性などイオン液体類似の特性を有することを見出した。本研究では、LiTFSAと類似構造を有するLiFSAに注目した(Fig.1)。このFSA^(-)はイオン液体のアニオンとして用いた場合その粘度を著しく低下させ、導電率が上昇するという報告がなされている。今回は、そのFSA^(-)の有用性を検討するとともに、Glｙme錯体へのアニオン種が与える影響について検討することを目的とした。  」 (1-2)「2.実験方法 精製したGlｙme類とLi塩をアルゴン雰囲気下のグローブボックス中で等モル比になるように混合し、Glｙme-Li塩錯体を調製した。…(当審注:「…」は記載の省略を表す。以下同じ。)Glｙme錯体を電解液に用いて、負極にLi金属、正極にはLiFePO_(4)を活物質とする電池を作製し、カットオフ2.5?4.0V、0.1Cで充放電試験を行った。」 (1-3)「3.結果と考察 … 次に、Li｜[Li(G4)_(1)]FSA｜LiFePO_(4)セルの充放電試験の結果をFig.3に示す。1サイクル目には不可逆容量が確認されるものの、理論容量近くの容量が得られ、100サイクル目にも初期容量の約80%の容量が得られており、このGlｙme錯体がリチウム系二次電池用電解液として充分に機能しうることが示唆された。  」 (1-4) 上記(1-3)のFig.3には、充放電試験を行ったのは、 「Li｜[Li(G4)_(1)]FSA｜LiFePO_(4)セル」であったことが記載され、 また、上記(1-2)には、精製したGlｙme類とLi塩をアルゴン雰囲気下のグローブボックス中で等モル比に成るように混合し、Glｙme-Li塩錯体を調製し、Glｙme錯体を電解液に用いて、負極にLi金属、正極にはLiFePO_(4)を活物質とする電池を作製し、カットオフ2.5?4.0V、0.1Cで充放電試験を行ったとの記載があり、 さらに、上記(1-1)には、今回は、LiFSAのLi塩としての有用性を検討したこと、G4とは、Teｔｒaglｙme(G4)を表していることが記載されている。 これらの記載事項からすると、刊行物1には、 「精製したTeｔｒaglｙme(G4)とLiFSAをアルゴン雰囲気下のグローブボックス中で等モル比に成るように混合して調製した、Glｙme-Li塩錯体を電解液に用いて作製した、負極にLi金属、正極にはLiFePO_(4)を活物質とする電池」(以下、「引用発明という。」)が記載されていると認められる。 (2)刊行物2の記載事項は、以下のとおり。 (2-1)「1.目的 リチウムイオン二次電池の需要は益々高まり、また大型化への期待から安全性の向上が強く望まれており、難燃性・難揮発性などの性質を持つイオン液体の利用が検討されている。我々は、LiTFSIとGlｙmeの1:1の等比錯体がイオン液体類似の特性を示すことを報告してきた。本研究ではLiTFSIと類似構造を有するLiFSIとGlｙme等比錯体の性質について検討した(Fig.1)。さらに、これらGlｙme錯体を各種リチウム二次電池正負極の電解質に用いた電極反応を検討することによって電池適用の可能性を評価したので報告する。  」 (2-2)「2.方法 精製したGlｙme類とLi塩をアルゴン雰囲気下のグローブボックス中で等モル比になるように混合し、調製した。…グラファイト負極への適合性を検討するために、グラファイト｜Glｙme-Li塩錯体｜Liセルを用いてCV測定を行った。」 (2-3)「3.結果および検討 … …Glｙme-Li塩錯体とグラファイト電極を用いたCV曲線をFig.3に示す。[Li(G3)_(1)]FSI、[Li(G4)_(1)]FSIのいずれを用いた場合にも0Vにおいて還元ピーク、0.25V付近に酸化ピークが観測された。サイクルを重ねても可逆的な挙動が見られることから、Liの挿入/脱離が行われていると考えられる。これより、グラファイト負極における充放電の可能性が示唆された。  」 (2-4) 上記(2-2)には、精製したGlｙme類とLi塩をアルゴン雰囲気下のグローブボックス中で等モル比になるように混合し、調製し、 グラファイト｜Glｙme-Li塩錯体｜Liセルを用いてCV測定を行ったことが記載され、 上記(2-3)には、そのCV測定によると、Glｙme-Li塩錯体として、[Li(G3)_(1)]FSI、[Li(G4)_(1)]FSIのいずれを用いてサイクルを重ねても可逆的な挙動が見られることから、Liの挿入/脱離が行われていると考えられ、グラファイト負極における充放電での可能性が示唆されたことが記載され、 また、上記(2-1)には、本研究ではLiFSIとGlｙme等比錯体の性質について検討したこと、G4とは、Teｔｒaglｙme(G4)を表していること、Glｙme錯体を各種リチウム二次電池の電解質に用いた電極反応を検討したことが記載されている。 これらの記載事項からすると、刊行物2には、「精製したTeｔｒaglｙme(G4)とLiFSIをアルゴン雰囲気下のグローブボックス中で等モル比になるように混合し、調製した、[Li(G4)_(1)]FSIをGlｙme-Li塩錯体でなる電解質とする、 グラファイト｜Glｙme-Li塩錯体｜Liセルを用いてCV測定を行ったところ、サイクルを重ねても可逆的な挙動が見られることから、Liの挿入/脱離が行われていると考えられ、グラファイト負極における充放電での可能性が示唆された」という公知の技術的事項が記載されていると認める。 第5 当審の判断 (1) 本願発明と引用発明との対比 本願発明と上記第4(1)の(1-4)に示した引用発明とを対比する。 ア. 引用発明における「電池」は、Glｙme-Li塩錯体を電解液に用いて作製した電池であって、上記第4(1)の(1-2)によれば、カットオフ2.5?4.0V、0.1Cで充放電試験を行った電池であるところ、上記第4(1)の(1-3)によれば、140サイクル以上の充放電が可能な電池であるから、充放電試験の際にGlｙme-Li塩錯体がリチウム系二次電池用電解液として充分に機能した電池といえ、リチウム系二次電池、すなわち、本願発明における「リチウムイオンが電解質を介して正極と負極間を移動することで、充電と放電が繰り返される二次電池」に相当するといえる。 イ. 引用発明における、「負極」、「LiFePO_(4)を活物質とする」「正極」は、それぞれ、本願発明における、「負極」を「用いた」こと、「正極に、活物質として主にLiFePO_(4)を用いた金属酸化物を」「用いた」ことに相当する。 ウ. 上記第4(1)の(1-1)のFig.1によれば、引用発明における「Teｔｒaglｙme(G4)」は、本願発明の「化1の化学式で表される化学構造を有する低分子エーテル」で「nは4である」ことに該当し、引用発明における「LiFSA」は、本願発明の「化1の化学式で表される化学構造を有する低分子エーテル」で「mは0である」ことに該当するから、引用発明における、「Teｔｒaglｙme(G4)」、「LiFSA」は、それぞれ、本願発明における、「化1の化学式で表される化学構造を有する低分子エーテル」で「nは3から4の整数である。」とのことのうち「nは4である」ことと、「化2の化学式で表される化学構造を有するリチウム塩」で「mは0,3,4,5の整数である。」とのことのうち「mは0である」ことと一致する。 エ. 引用発明における「Glｙme-Li塩錯体を電解液に用い」たことは、本願発明における「電解質に、」「錯体電解質を」「用いた」ことに相当するし、その際、技術常識からして、引用発明における「Glｙme」は、本願発明における「低分子エーテル溶媒」となるし、引用発明における「GlｙmeとLiFSAを等モル比に成るように混合して調製する」ことは、本願発明における「低分子エーテルとリチウム塩とのモル比(低分子エーテル/リチウム塩)が1.0になるように溶解させたこと」に該当するから、上記ウ.の検討を考慮すると、引用発明における「精製したTeｔｒaglｙme(G4)とLiFSAをアルゴン雰囲気下のグローブボックス中で等モル比に成るように混合して調製した、Glｙme-Li塩錯体を電解液に用い」たことは、本願発明における、「電解質に、」「化1の化学式で表される化学構造を有する低分子エーテルを溶媒とし、この低分子エーテル溶媒に、」「化2の化学式で表される化学構造を有するリチウム塩を、低分子エーテルとリチウム塩とのモル比(低分子エーテル/リチウム塩)が1.0になるように溶解させた錯体電解質を」「用いた」ことであって、「nは3から4の整数である。」とのことのうち「nは4である」ことと、「mは0,3,4,5の整数である。」とのことのうち「mは0である」ことと一致する。 オ. 上記ア.?エ.の検討を踏まえると、両者は、以下の点で一致し、以下の点で相違していると認める。 ＜一致点＞ リチウムイオンが電解質を介して正極と負極間を移動することで、充電と放電が繰り返される二次電池であって、 前記正極に、活物質として主にLiFePO_(4)を用いた金属酸化物を、 前記電解質に、 次の化1の化学式で表される化学構造を有する低分子エーテルを溶媒とし、 この低分子エーテル溶媒に、次の化2の化学式で表される化学構造を有するリチウム塩を、低分子エーテルとリチウム塩とのモル比(低分子エーテル/リチウム塩)が1.0になるように溶解させた錯体電解質を、それぞれ用いた、二次電池。 【化1】 ことのうち、nは4であること。 【化2】 ことのうち、mは0であること。 ＜相違点＞ 相違点1:負極に、本願発明では、活物質としての天然黒鉛と導電助剤とバインダー高分子を用いた炭素系材料を用いたのに対して、引用発明では、Li金属を用いた点。 相違点2:電池が、本願発明では、リチウムイオン二次電池であるのに対して、引用発明は、刊行物1の記載によれば、リチウム系の二次電池であるとはいえるものの、リチウムイオン二次電池とまではいえない点。 (2) 相違点についての判断 カ. 上記相違点1?2につき検討するに、引用発明の電池においては、精製したTeｔｒaglｙme(G4)とLiFSAを等モル比になるように調製したGlｙme-Li塩錯体を電解質に用いており、刊行物2では、上記第4(2)の(2-4)に示したように、精製したTeｔｒaglｙme(G4)とLiFSIを等モル比になるように調製した、[Li(G4)_(1)]FSIをGlｙme-Li塩錯体でなる電解質に用いているところ、引用発明の電池で用いられる「LiFSA」と刊行物2に示されている「LiFSI」とは、上記第4(1)の(1-1)と上記第4(2)の(2-1)とによれば、互いに化学構造式を同じくする、同一のLi塩を表していることを考慮すると、引用発明の電池においても、[Li(G4)_(1)]FSIをGlｙme-Li塩錯体でなる電解質に用いているといえる。 キ. そして、上記第4(2)の(2-4)によれば、[Li(G4)_(1)]FSIをGlｙme-Li塩錯体でなる電解質に用い、グラファイト負極を用いたセルにおいて、当該グラファイト負極は充放電サイクルを重ねても可逆的な挙動を示すことは刊行物2記載の公知の技術的事項となっているし、グラファイト負極を形成するにあたって、活物質としての天然黒鉛と導電助剤とバインダー高分子を用いることは周知の技術的事項である(特開2008-71750号公報の【0083】、特開2008-198596号公報の【0059】、特開2009-218198号の【0098】等参照。)。 ク. してみると、[Li(G4)_(1)]FSIをGlｙme-Li塩錯体でなる電解質に用いている、引用発明の電池において、刊行物2記載の公知の技術的事項と周知の技術的事項とを適用して、負極を、活物質としての天然黒鉛と導電助剤とバインダー高分子を用いた、グラファイト負極にし、上記相違点1に係る本願発明の発明特定事項を備えるようにすることは、当業者が容易になし得る技術的事項であるといえる。 そして、負極に炭素系材料を、正極に金属酸化物を、それぞれ用いたリチウム系の二次電池を、リチウムイオン二次電池ということは技術常識であるから、引用発明の電池において、上記相違点1に係る本願発明の発明特定事項を備えるようにすると、上記相違点2に係る本願発明の発明特定事項は自ずと備わるものである。 ケ. また、本願発明による、安全性および各種電池特性にも優れたリチウムイオン二次電池を提供することができるという効果についても、刊行物1?2の記載に基づいて当業者が予測し得る程度の効果にすぎない。 (3) 小括 よって、本願発明は、刊行物1?2記載の発明に基いて、当業者が容易になし得たものである。 (4) 補足 (4-1)請求人の主張 請求人は、平成28年 7月 1日付けの意見書において、「 a. 刊行物1には、本願発明の特徴的な構成要件である、 「 化1の化学式で表される化学構造を有する低分子エーテルを溶媒に用いること、 【化1】 低分子エーテル溶媒に、次の化2の化学式で表される化学構造を有するリチウム塩を、低分子エーテルとリチウム塩とのモル比(低分子エーテル/リチウム塩)が1.0?1.5になるように溶解させた錯体電解質を用いること、 【化2】 」についての、特徴的な構成が示唆されていない。 b. 刊行物1には、本願発明の特徴的な構成要件である、 「負極に、活物質としての天然黒鉛と導電助剤とバインダー高分子を用いた炭素系材料を用いること、」について示唆されていない。 c. 更に、刊行物2には、本願発明の特徴的な構成要件である、 「リチウムイオンが電解質を介して正極と負極間を移動することで、充電と放電が繰り返されるリチウムイオン二次電池であること、」について示唆されていない。 d. 従って、上記のように、請求項1の本願発明は、刊行物1、刊行物2に開示された発明から容易に創案することはできないと解する。」旨主張している。 (4-2)当審の判断 ア. しかし、請求人の上記a.?d.の主張は、以下の理由により、いずれも採用できない。 イ. すなわち、上記(1)ウ.?オ.で検討したとおり、引用発明は、上記a.に示される本願発明の発明特定事項を備えているといえるから、上記a.の主張は、当を得た主張ではない。 ウ. また、上記(2)で検討したとおり、上記b.に示される本願発明の発明特定事項は、引用発明の電池において、刊行物2記載の公知の技術的事項と周知の技術的事項とを適用することで、当業者が容易になし得る技術的事項であるから、上記b.の主張も、当を得た主張ではない。 エ. また、上記第4(2)の(2-4)によれば、刊行物2には、[Li(G4)_(1)]FSIをGlｙme-Li塩錯体でなる電解質とし、グラファイト負極を用いたセルにおいて、当該グラファイト負極は充放電サイクルを重ねても可逆的な挙動が見られることから、Liの挿入/脱離が行われていると考えられたとの公知の技術手事項が記載されているところ、そのセルは、充放電サイクルを重ねてもLiの挿入/脱離が可逆的な挙動が見られることから、リチウム系二次電池、すなわち、リチウムイオンが電解質を介して正極と負極間を移動することで、充電と放電が繰り返される二次電池であるといえる。そして、上記(2)で検討したとおり、引用発明の電池において、刊行物2記載の公知の技術的事項と周知の技術的事項とを適用すると、自ずと、リチウムイオン二次電池となるから、上記c.?d.の主張も、当を得た主張ではない。 オ. よって、請求人の上記主張は採用しない。 第6 むすび 以上のとおりであるから、当審拒絶理由は妥当である。 したがって、本願は、この拒絶理由によって拒絶すべきものである。 よって、結論のとおり審決する。 |
| 審理終結日 | 2016-08-31 |
| 結審通知日 | 2016-09-01 |
| 審決日 | 2016-09-20 |
| 出願番号 | 特願2010-249637(P2010-249637) |
| 審決分類 |
P
1
8・
121-
WZ
(H01M)
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| 最終処分 | 不成立 |
| 前審関与審査官 | 竹口 泰裕 |
| 特許庁審判長 |
板谷 一弘 |
| 特許庁審判官 |
小川 進 宮澤 尚之 |
| 発明の名称 | リチウムイオン二次電池 |
| 代理人 | 特許業務法人 武政国際特許商標事務所 |
| 代理人 | 特許業務法人 武政国際特許商標事務所 |