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審決分類 審判 全部申し立て 特36条4項詳細な説明の記載不備  B01D
審判 全部申し立て 2項進歩性  B01D
管理番号 1324874
異議申立番号 異議2016-700694  
総通号数 207 
発行国 日本国特許庁(JP) 
公報種別 特許決定公報 
発行日 2017-03-31 
種別 異議の決定 
異議申立日 2016-08-05 
確定日 2017-02-02 
異議申立件数
事件の表示 特許第5915674号発明「多孔質支持体-ゼオライト膜複合体及び分離方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。 
結論 特許第5915674号の請求項1ないし5に係る特許を維持する。 
理由 第1 手続の経緯
特許第5915674号の請求項1ないし5に係る特許についての出願は、平成22年8月26日(優先権主張 平成21年11月11日)に出願された特願2010-189658号の一部を平成26年2月13日に新たな特許出願としたものであって、平成28年4月15日にその特許権の設定登録がされ、その後、その特許に対し、特許異議申立人 奥村一正により特許異議の申立てがされたものである。

第2 本件発明
特許第5915674号の請求項1ないし5の特許に係る発明(以下、それぞれ「本件発明1」ないし「本件発明5」といい、それらをまとめて「本件発明」という。)は、それぞれ、その特許請求の範囲の請求項1ないし5に記載された事項により特定されるとおりのものである。

第3 申立理由の概要
異議申立人は、後記する甲各号証を証拠として提出し、以下の概要の申立理由1,2により、請求項1ないし5に係る特許は取り消されるべきである旨を主張している。

<申立理由1>進歩性要件違反
本件発明1-5に係る特許は、同発明が、甲第1号証に記載された発明、甲第2号証に記載された技術事項、及び、甲第4号証に記載された技術事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができないものに対してされたものであるから、取り消されるべきものである。
<申立理由2>実施可能要件違反
本件発明1-5に係る特許は、その出願の発明の詳細な説明の記載が、同発明を当業者が実施することができる程度に明確かつ十分に記載されたものでないから、特許法第36条第4項第1号の規定に適合しない特許出願に対してなされたものであり、取り消されるべきものである。

<甲各号証>
○甲第1号証:Synthesis and Separation Performance of SSZ-13 Zeolite Membranes on Tubular Supports,Halil Kalipcilar et.al.,Chem.Mater.,Vol.14,No.8,2002,p3458-3464

○甲第2号証:Preparation of novel chabazite(CHA)-type zeolite layer on porous α-Al_(2)O_(3) tube using template-free solution,Y.Hasegawa et.al.,Journal of Membrane Science,347,(2010),p193-196

○甲第3号証:平成17年(行ケ)第10295号[判決言渡 平成17年11月17日],知的財産高等裁判所,判決書写し

○甲第4号証:化学便覧 基礎編 改訂5版,社団法人日本化学会,丸善(株),平成16年2月20日発行,II-193?II-194頁

なお、以下で「甲第1号証」ないし「甲第4号証」を、それぞれ「甲1」ないし「甲4」ということがある。

第4 甲各号証の記載
1.甲第1号証
以下に、甲第1号証の記載の原文とその訳文を記載する。訳文は異議申立人が提出した訳文を参考にした。
(ア)3458頁abstract
[原文]SSZ-13 zeolite membranes were synthesized on the inside surface of porous stainless steel tubes. In parallel with zeolite pores, the membranes had nonzeolite pores that were larger than the 0.38-nm zeolite pore diameter, but single-gas permeances of H_(2),N_(2),CH_(4),and n-C_(4)H_(10) decreased with increasing kinetic diameter at 298 K. The CO_(2)/CH_(4), H_(2)/CH_(4) and H_(2)/n-C_(4)H_(10) ideal selectivities were 11, 9.0, and 63, respectively, at 298 K, and the separation selectivities for the mixtures of the same gas pairs were 12, 8.2, and 5.7 at 298 K. The SSZ- 13 membranes selectively removed H_(2)O from HNO_(3)/H_(2)O liquid mixtures by pervaporation to break the azeotrope at 69.5 wt % HNO_(3). The permeate concentration was 38.3% HNO_(3), and the total flux was 0.12 kg/m^(2)・h at 298 K.
[訳文]SSZ-13ゼオライト膜は、多孔質ステンレススチール管の内面に合成された。ゼオライト細孔以外に、膜は、ゼオライト細孔の孔径0.38nmより大きなゼオライトでない孔を有していたが、H_(2),N_(2),CH_(4)およびn-C_(4)H_(10)の単一ガスパーミエンスは、298Kにおける動力学的直径の増加に伴って減少した。CO_(2)/CH_(4),H_(2)/CH_(4),H_(2)/n-C_(4)H_(10)の分離係数は、298Kで、それぞれ12、8.2、5.7であった。SSZ-13膜は、硝酸濃度が69.5w%の水と硝酸の共沸混合物を分離するために、パーベーパレーションにより硝酸と水の混合液から水を選択的に分離した。透過した硝酸の濃度は38.3%であり、透過流束は298Kで0.12kg/m^(2)・hであった。

(イ)3459頁左欄18-40行、同頁右欄Table1の下1-12行
[原文]The present paper reports the synthesis and charcterization of SSZ-13 zeolite membranes. The SSZ-13 zeolite has the chabazite (CHA)structure and a Si/Al ratio of 14. Its framework contains a tridimensional pore system made up of 0.38-nm, eight-membered oxygen rings. Single-gas permeances and light-gas separations were used for membrane characterization. Aqueous nitric acid at the azeotropic concentration (69.5 wt % HNO_(3)) was dehydrated by pervaporation. The SSZ-13 zeolite was chosen because its pore size is comparable to the size of light gases and between the kinetic diameters of HNO_(3) (0.39 nm) and H_(2)O (0.27 nm). In addition, SSZ-13 is expected to be reasonably stable in acid but not highly hydrophilic because of its high Si/ Al ratio.
Experimental Methods
Membrane Preparation. The membranes were hydro thermally synthesized onto the inside surface of two types of porous, stainless steel tubes. One type (Pall Corporation) had a 44% porosity and 4-μm nominal pore diameter. The porous section of this support was 29-mm long with an inside diameter of 8.6 mm and an outside diameter of 10 mm. The other type (Mott Corporation) had a 27% porosity and a 0.5-μm nominal pore diameter. This type had a 25-mm-long porous section with 6.5-mm i.d.and 9.5-mm o.d.
Prior to membrane preparation, the inner surface of the support was covered by SSZ-13 seed crystals, which were synthesized from a gel with a molar composition of 10 Na_(2)O:2.5 Al_(2)O_(3):100 SiO_(2):4400 H_(2)O:20 TMAdaOH.・・・The solution of the organic template,N,N,N-trimethyl-1-adamantammonium hydroxide(TMAdaOH),was prepared by a procedure provided by Chevron Corporation.
[訳文]本論文は、SSZ-13ゼオライト膜の合成と特性を報告する。SSZ-13ゼオライトは、チャバサイト(CHA型)構造を有し、Si/A1比は14である。そのフレームワークは0.38nmの3次元細孔を含み、酸素8員環構造である。単一ガスの透過と軽いガスの分離は膜を特徴づけるために用いられる。共沸状態の濃度(69.5重量%HNO_(3))硝酸は、パーベーパレーションによって脱水された。SSZ-13ゼオライトを選んだ理由は、この膜の細孔径が軽いガスの大きさと硝酸(0.39nm)や水(0.27nm)の動力学的直径との間のサイズとほぼ等しいからである。さらに、SSZ-13は、酸の中ではかなり安定しており、Si/Al比が高いので親水性は高くないことが期待されている。
実験方法
膜の作成 膜は、2つのタイプの多孔質ステンレススチール管の内面上に水熱合成により設けられた。1つ目のタイプ(ポールコーポレーション)は、44%の気孔率で名目気孔径は4μmである。支持体の多孔質部の長さは29mmで、内径は8.6mmで、外径は10mmである。他のタイプ(モットコーポレーション)は、27%の気孔率で名目気孔径は0.5μmである。このタイプの多孔質部の長さは25mmで、内径は6.5mmで、外径は9.5mmである。
成膜前に、支持体の内面はSSZ-13種結晶で覆い、SSZ-13種結晶は、モル比で、10Na_(2)O:2.5Al_(2)O_(3):100SiO_(2):4400H_(2)O:20TMAdaOHのゲルから水熱合成されたものである。
・・・N,N,N-トリエチル-1-アダマンタンアンモニウム水酸化物(TMAdaOH)である有機テンプレートの溶液が、シェブロン社により提供された製法により準備される。

(ウ)3459頁右欄Table1の下35-41行
[原文]For membrane synthesis, the outer surface and bottom of the support were wrapped with Teflon tape, and the bottom was plugged with a Teflon cap. The support was filled with the synthesis gel, and the top of the support was wrapped with Teflon tape and plugged with a Teflon cap. The gel composition and the synthesis conditions were the same as those for the seed crystal synthesis.
[訳文]膜合成のために、支持体の外表面と底をテフロンテープで巻き覆った。そして、底部にテフロンキャップで栓をした。支持体を合成ゲルで満たし、支持体の頂部をテフロンテープで巻きテフロンキャップで栓をした。合成ゲル組成と合成条件は種結晶の合成のものと同じである。

2.甲第2号証
以下に、甲第2号証の記載の原文とその訳文を記載する。訳文は異議申立人が提出した訳文を参考にした。
(カ)193頁表題
[原文]Preparation of novel chabazite(CHA)-type zeolite layer on porous α-Al_(2)O_(3) tube using template-free solution
[訳文]テンプレートを使わない溶液を用いたαアルミナ多孔質管上への新規なチャバサイト(CHA)型ゼオライト膜の製造

(キ)193頁右欄1行-194頁左欄18行
[原文]2.1.Membrane preparation
A polycrystalline CHA-type zeolite layer was formed on a porous α-Al_(2)O_(3) tube by the secondary growth of seed particles. The seed particles were prepared using the method described in Ref. [5]. 15.8g of potassium hydroxide (Wako Pure Chemicals Industry) was dissolved into 217.4g of distilled water, and 25.2g of Y-type zeolite powder (Tosoh Corp., HSZ-330HUA, SiO_(2)/Al_(2)O_(3) =6.3) was added to the solution. The mixture was poured into a Teflon-lined stainless steel autoclave after stirring for 1h at room temperature and then heated at 368 K for 100h, thus converting the Y-type zeolite into CHA-type zeolite. The CHA-type zeolite particls were washed with an excess amount of distilled water, and then, the particles were dried overnight in air at 333 K to obtain CHA-type zeolite seed particles (Si/Al =2.4; crystal size=ca. 5-10 μm). For the secondary growth, a synthesis solution was prepared using colloidal silica (Catalysts and Chemicals Industry Corp. Ltd., Cataloid SI-30), aluminum nitrate (Wako Pure Chemicals Industry), strontium nitrate (Wako Pure Chemicals Industry), potassium hydroxide, and distilled water. Potassium hydroxide and aluminum nitrate were dissolved into distilled water in a beaker. Additionally, strontium nitrate was dissolved into distilled water into the other beaker, and colloidal silica was added to the solution. The solution containing the aluminum source was added to that containing silicon source, and the mixture was stirred for 6h at room temperature. The molar composition of the mixture was
12SiO_(2):1Al_(2)O_(3):xK_(2)O: (3-x)SrO: (12-2x)KNO_(3):780H_(2)O. A porous α-Al_(2)O_(3) tube with the following properties was used as the support in this study: outside diameter=2.0 mm; inside diameter = 1.6 mm; length=30 mm; porosity=39%; and mean pore diameter= 150nm. The outer surface of the support tube was rubbed with the seed particles to implant the seeds for nucleation, 20 g of the synthesis solution was added to the autoclave, in which three support tubes were placed vertically. Thereafter, a hydrothermal reaction was carried out at 413 K for 18 h in order to grow the seeded crystallites. After cooling the autoclave in a water bath for 10 min, the support tube was recovered, washed with distilled water, and dried overnight in air at room temperature in order to obtain the CHA-type zeolite membrane. The crystal structure of the membrane was determined by x-ray diffraction (XRD, Bruker, M21X), and the morphology was observed using a scanning electron microscope (FE-SEM,Hitachi,S-800). The composition of the membrane was analyzed using an energy dispersive X-ray analyzer (Horiba, Emax)attached to the SEM.
[訳文]2.1 膜の作成
多結晶CHA型ゼオライト膜を種粒子の2次成長によりαアルミナ多孔質管上に形成した。種粒子を参考文献[5]に記載の方法を用いて調製した。水酸化カリウム15.8g(和光純薬)を蒸留水217.4gに溶解し、その溶液にY型ゼオライトパウダー25.2g(東ソー、HSZ-330UHA,SiO_(2)/Al_(2)O_(3)=6.3)を加えた。この混合液を室温で1時間攪拌した後にテフロンライニングされたステンレススチール製オートクレイブに投入し、その後、368Kで100時間加熱した。その結果、Y型ゼオライトはCHA型ゼオライトになった。CHA型ゼオライト粒子を過剰の蒸留水で洗浄して、CHA型種粒子(Si/Al=2.4,結晶サイズは約5-l0μm)を得るために333Kの大気中で一晩中乾燥した。
2次成長のために、コロイダルシリカ(Catalysts and Chemicals Industry Corp. Ltd.,Cataloid SI-30)、硝酸アルミニウム(和光純薬)、硝酸ストロンチウム(和光純薬)、水酸化カリウムおよび蒸留水を用いて合成溶液を調製した。水酸化カリウムと硝酸アルミニウムはビーカー内で蒸留水中に溶かした。さらに、硝酸ストロンチウムは別のビーカーの蒸留水中に溶かし、コロイダルシリカをその中に加えた。アルミニウム源を含む溶液をケイ素源を含む溶液に加えてこの混合液を6時間室温で攪拌した。この混合液のモル組成は、12SiO_(2):1Al_(2)O_(3):xK_(2)O:(3-x)SrO:(12-2x)KNO_(3):780H_(2)Oであった。
以下の特性の多孔質αアルミナ管を本研究の支持体として用いた。外径が2.0mm、内径が1.6mm、長さが30mm、多孔率が39%、平均孔直径が150nmである。支持体の管の外表面に核となる種粒子をこすりつけた。3本の支持体を垂直に置いたオートクレイブに20gの合成溶液を加えた。その後、水熱合成反応を413Kで18時間行って種結晶を2次成長させた。その後、水浴の中で10分間オートクレイブを冷却した後、支持体の管を取り出し、蒸留水で洗浄し、CHAゼオライト膜を得るために大気中、室温で一晩乾燥した。
この膜の結晶構造を、X線回折(XRD,Bruker,M21X)で決定し、組織を走査型電子顕微鏡(FE-SEM、日立,S-800)で観察した。膜の組成をエネルギー分散X線分析装置(堀場、Emax)をSEMに取り付けて分析した。

(ク)194頁左欄20-30行
[原文]2.2. Pervaporation
The dehydration performance of the CHA-type zeolite membrane was determined for ethanol solution using a pervaporation unit [6].One end of the membrane was connected to a stainless steel tube by a sealant (Varian, Torr Seal), and the other end was sealed. The effective membrane area for permeation was 1.0 cm^(2) approximately. The membrane was added to the solution. and helium was purged into the inner side of the membrane (permeate side) at 1.0 ml/min using a capillary tube. Then, the permeate side was evacuated using a rotary pump, and the total pressure on the permeate side was maintained below 0.1 kPa.
[訳文]CHA型ゼオライト膜のエタノール溶液に対する脱水性能を、パーベーパレーションユニット(参照[6])を用いて決定した。膜の片側をシール剤(Varian,Torr Seal)を用いてステンレススチール管に連結し、他方をシールした。透過のための膜の有効面積は約1.0cm^(2)であった。この膜を上記溶液に入れ、膜の内面側(透過側)をヘリウムで1.0ml/minの割合で毛細管を用いてガス置換した。その後、透過側をロータリーポンプを用いて真空引きし、透過側の圧力を0.1kPa以下に維持した。透過側のガス成分を質量分析装置を用いて分析した。

3.甲第3号証
甲第3号証は、「脂肪族ポリエステル二軸延伸フィルム」についての発明に係る特許第3196895号に対する特許取消決定(異議)の取消訴訟(平成17年(行ケ)第10295号)の判決書きの写しであって、同特許の明細書の発明の詳細な説明の記載は、上記発明を実施するために当業者に過度の試行錯誤を強いるものであり、上記発明を実施することができる程度に明確かつ十分に記載されたものとはいえないから、同特許は特許法第36条第4項第1号の規定に適合しない特許出願に対してなされたものであるから取り消す旨が示されている。

4.甲第4号証
甲第4号証には、「2-プロパノール」が「H_(2)O」との「共沸混合物」であり、「共沸温度」が「1atm」下で「80.1 θb/℃」、水の「質量分率wA」が「0.161」であることが示されている。

第5 申立理由の判断
上記「第3 申立理由の概要」の申立理由1、2について以下に判断する。

1.申立理由1(進歩性要件違反)について
(1)甲第1号証に記載された発明
i)甲1の記載事項(ア)には、「SSZ-13ゼオライト膜は、多孔質ステンレススチール管の内面に合成された」と記載され、同(イ)には「SSZ-13ゼオライト膜の合成と特性を報告する。SSZ-13ゼオライトは、チャバサイト(CHA型)構造を有」すると記載される。
そして、同(イ)の「実験方法」には「膜は、2つのタイプの多孔質ステンレススチール管の内面上に水熱合成により設けられた」、「支持体の多孔質部の・・・内径は8.6mmで、外径は10mmである。他のタイプ・・・の・・・内径は6.5mmで、外径は9.5mmである。」ことが記載される。
ii)ここで、上記「多孔質ステンレススチール管」の厚さは0.7mmと1.5mmであるから、甲1には、「多孔質ステンレススチール管」内面に「チャバサイト(CHA型)構造を有」する「SSZ-13ゼオライト膜」を「水熱合成」により「合成」する方法であって、「多孔質ステンレススチール管」の厚さが0.7mm又は1.5mmであることが記載されているといえる。
iii)同(イ)には「成膜前に、支持体の内面はSSZ-13種結晶で覆い、SSZ-13種結晶は、モル比で、10Na_(2)O:2.5Al_(2)O_(3):100SiO_(2):4400H_(2)O:20TMAdaOHのゲルから水熱合成されたものである。」と記載され、同(ウ)には「膜合成のために、支持体の外表面と底をテフロンテープで巻き覆った。そして、底部にテフロンキャップで栓をした。支持体を合成ゲルで満たし、支持体の頂部をテフロンテープで巻きテフロンキャップで栓をした。合成ゲル組成と合成条件は種結晶の合成のものと同じである。」と記載されるから、上記「合成」する方法においては、「多孔質ステンレススチール管」上を「種結晶で覆」い、その周囲に種結晶を製造したのと同じ組成の合成ゲルを満たし、種結晶を製造したのと同じ条件で水熱合成して、「多孔質ステンレススチール管」内面に「SSZ-13ゼオライト膜」が製造されることが示されており、「ゲル」は「TMAdaOH」を含み、それは同(イ)から「N,N,N-トリエチル-1-アダマンタンアンモニウム水酸化物(TMAdaOH)である有機テンプレートの溶液」から製造されるものといえるので、上記「合成」する方法においては、「水熱合成」は「有機テンプレート」の存在下で行われるものといえる。
iv)製造された「多孔質ステンレススチール管」内面の「SSZ-13ゼオライト膜」の物性について、同(ア)には「CO_(2)/CH_(4),H_(2)/CH_(4),H_(2)/n-C_(4)H_(10)の分離係数は、298Kで、それぞれ12,8.2,5.7であ」り、「硝酸濃度が69.5w%の水と硝酸の共沸混合物を分離するため」に「パーベーパレーション」により「水を選択的に分離」した際に「透過した硝酸の濃度は38.3%であり、透過流束は298Kで0.12kg/m^(2)・h」であることが記載されている。
v)以上から、本件発明1の記載に則して整理すれば、甲1には次の発明(以下、「引用発明」という。)が記載されていると認められる。
「多孔質ステンレススチール管の内面に、
チャバサイト(CHA型)構造を有するSSZ-13ゼオライト膜を合成する方法であって、
多孔質ステンレススチール管の厚さが0.7mm又は1.5mmであり、
水熱合成は有機テンプレートの存在下で行われ、
合成された同膜が、CO_(2)/CH_(4),H_(2)/CH_(4),H_(2)/n-C_(4)H_(10)の分離係数は、298Kで、それぞれ12,8.2,5.7であり、硝酸濃度が69.5w%の水と硝酸の共沸混合物を分離するためにパーベーパレーションにより水を選択的に分離した際に透過した硝酸の濃度は38.3%であり、透過流束は298Kで0.12kg/m^(2)・hである、
多孔質ステンレススチール管の内面にチャバサイト(CHA型)構造を有するSSZ-13ゼオライト膜を合成する方法。」

(2)本件発明1と引用発明の対比
i)引用発明の「多孔質ステンレススチール管」は本件発明1の「無機多孔質支持体」に相当するのは明らかだから、引用発明の「多孔質ステンレススチール管の内面に、チャバサイト(CHA型)構造を有するSSZ-13ゼオライト膜を合成」したものは、本件発明1の「多孔質支持体?ゼオライト膜複合体」に相当する。
ii)引用発明の「多孔質ステンレススチール管の厚さが0.7mm又は1.5mm」であることは、本件発明1の「無機多孔質支持体の平均厚さが0.3mm以上」であることに相当する。
iii)すると、本件発明1と引用発明とは、「無機多孔質支持体上に、CHA型ゼオライトを水熱合成により膜状に形成することにより多孔質支持体?ゼオライト膜複合体を製造する方法であって、無機多孔質支持体の平均厚さが0.3mm以上であり、水熱合成が有機テンプレートの存在下で行われる、多孔質支持体?ゼオライト膜複合体の製造方法」の点で一致し、以下の点で相違する。

(相違点)製造された「多孔質支持体?ゼオライト膜複合体」の物性について、本件発明1では、「ゼオライト膜複合体が下記(3)の性質を有し、同時に下記(1)及び(2)の何れか一方又は両方の性質を有していてもよいものであることを特徴とする。
(1)含水率30質量%の2-プロパノールと水の混合物を、温度70℃、1気圧(1.01×10^(5)Pa)の圧力差で透過させた場合の透過流束が1kg/(m^(2)・h)以上20kg/(m^(2)・h)以下である。
(2)含水率30質量%の2-プロパノールと水の混合物を、温度70℃、1気圧(1.01×10^(5)Pa)の圧力差で透過させた場合の水のパーミエンスが3×10^(-7)mol/(m^(2)・s・Pa)以上1×10^(-4)mol/(m^(2)・s・Pa)以下である。
(3)含水率30質量%の2-プロパノールと水の混合物を、温度70℃、1気圧(1.01×10^(5)Pa)の圧力差で透過させた場合の分離係数が1000以上10000000以下である。」であるのに対して、
引用発明では、「合成された同膜が、CO_(2)/CH_(4),H_(2)/CH_(4),H_(2)/n-C_(4)H_(10)の分離係数は、298Kで、それぞれ12、8.2、5.7であり、硝酸濃度が69.5w%の水と硝酸の共沸混合物を分離するためにパーベーパレーションにより水を選択的に分離した際に透過した硝酸の濃度は38.3%であり、透過流束は298Kで0.12kg/m^(2)・hである」点。

(3)相違点の検討
i)本件発明1は、「多孔質支持体?ゼオライト膜複合体」の物性として、少なくとも「(3)含水率30質量%の2-プロパノールと水の混合物を、温度70℃、1気圧(1.01×10^(5)Pa)の圧力差で透過させた場合の分離係数が1000以上10000000以下」となるものである。
これに対し、引用発明の「多孔質ステンレススチール管」と「チャバサイト(CHA型)構造を有するSSZ-13ゼオライト膜」との複合体は、物性として「CO_(2)/CH_(4),H_(2)/CH_(4),H_(2)/n-C_(4)H_(10)の分離係数は、298Kで、それぞれ12、8.2、5.7」となるものである。
ii)第一に、発明特定事項である両者の「分離係数」自体について検討すると、本件発明1では液体に対するものであり、対象物が「含水率30質量%の2-プロパノールと水の混合物」であるのに対し、引用発明は気体に対するものであり、対象物が「CO_(2)/CH_(4),H_(2)/CH_(4),H_(2)/n-C_(4)H_(10)」であるから、両者の「分離係数」は相(液相、気相)に係る別異なものといえる。
iii)第二に、引用発明の複合体は、「含水率30質量%の2-プロパノールと水の混合物を、温度70℃、1気圧(1.01×10^(5)Pa)の圧力差で透過させた場合」に「分離係数が1000以上10000000以下」となり得るものであるのかについて検討する。
引用発明の複合体を構成する「チャバサイト(CHA型)構造を有」する「ゼオライト膜」は、「SSZ-13」である。
一方、本願発明1の「多孔質支持体?ゼオライト膜複合体」を構成する「ゼオライト膜」は、特許明細書の【図3】【0123】の記載から、「XRDパターン」の「ピーク強度」に顕著な差異があることから、「CHA型ゼオライトであるSSZ-13」とは異なるゼオライト膜であるといえる。
そうすると、本件発明1と引用発明とで、複合体を構成する「チャバサイト(CHA型)構造を有」する「ゼオライト膜」の種類が異なることから、引用発明の複合体において「含水率30質量%の2-プロパノールと水の混合物を、温度70℃、1気圧(1.01×10^(5)Pa)の圧力差で透過させた場合」に「分離係数が1000以上10000000以下」になるものとはいえない。
iv)第三に、引用発明への甲第2号証に記載の技術手段の適用により、引用発明の複合体において「含水率30質量%の2-プロパノールと水の混合物を、温度70℃、1気圧(1.01×10^(5)Pa)の圧力差で透過させた場合」に「分離係数が1000以上10000000以下」とすることは容易想到といえるかを検討する。
iv-1)甲第2号証には、記載事項(カ)(キ)から、「テンプレートを使わない溶液を用いたαアルミナ多孔質管上への新規なチャバサイト(CHA)型ゼオライト膜の製造」において、「外径が2.0mm、内径が1.6mm」(「管」の厚さは0.2mm(<0.3mm))の「αアルミナ多孔質管」上に「CHA型種粒子」を「こすりつけ」て、「コロイダルシリカ・・・、硝酸アルミニウム(和光純薬)、硝酸ストロンチウム(和光純薬)、水酸化カリウムおよび蒸留水を用い」た「合成溶液」中で「水熱合成反応」を行い、「CHAゼオライト膜」を製造したことが記載されている。
iv-2)a)ここで、甲第2号証における製造された「CHAゼオライト膜」は、「合成溶液」中に引用発明では使用されない「硝酸ストロンチウム」を用い、かつ、「テンプレートを使わない」すなわち引用発明で使用される「有機テンプレート」を使用せずに製造されるものであり、原料と製造方法が異なることから、引用発明で製造される「チャバサイト(CHA型)構造を有するSSZ-13ゼオライト膜」とは異なるものであるということができる。
iv-2)b)また、甲第2号証に記載の技術手段と本件発明1との異同についても、ここで検討しておく。
甲第2号証における製造された「CHAゼオライト膜」の複合体は、「管」の厚さが0.2mm(<0.3mm)と薄く、「合成溶液」中に本件発明1では使用されない「硝酸ストロンチウム」を用い、かつ、「テンプレートを使わない」すなわち本件発明1で使用される「有機テンプレート」を使用せずに製造されるものであり、多孔質支持体の原料と製造方法が異なることから、本件発明1で製造される「CHA型ゼオライト」膜とは異なるものであるということができ、またそのことは、甲第2号証のFig.2の(c)に示される製造された膜のXRDパターンが、本件発明1に特有の2θ=9.6°と17.9°における顕著な強度ピークを有さないことからも確認される。
すなわち、本件発明1の「多孔質支持体?ゼオライト膜複合体」のゼオライト膜と甲第2号証に記載の技術手段である「CHAゼオライト膜」とは異なるものである。
iv-3)さらに、甲第2号証の記載事項(ク)から、甲第2号証における製造された「CHAゼオライト膜」の物性をエタノール溶液の脱水性能として調べてはいるが、それは甲第1号証の記載事項(ア)に記載の「水と硝酸の共沸混合物」からの脱水性能とは異なる。
iv-4)そうすると、引用発明で製造される「チャバサイト(CHA型)構造を有するSSZ-13ゼオライト膜」と、甲第2号証における製造された「CHAゼオライト膜」とは異なるものだから、そもそも甲第2号証に記載の技術手段を引用発明に適用する動機付けに欠けるものであり、また、仮に適用できたとしても、本件発明1の「(3)含水率30質量%の2-プロパノールと水の混合物を、温度70℃、1気圧(1.01×10^(5)Pa)の圧力差で透過させた場合の分離係数が1000以上10000000以下」となるものではない。
iv-5)よって、引用発明への甲第2号証に記載の技術手段の適用により本件発明1をなすことは容易想到とはいえない。
v)さらに、本件発明1と甲第2号証に記載の技術手段とは異なるものといえる。
vi)以上から、上記相違点は実質的なものである。
なお、甲第3,4号証は本件発明1の容易想到性の検討において参酌できる内容のものでないから参酌しない。

(4)結言
以上から、本件発明1に係る特許は、同発明が、甲第1号証に記載された発明、及び、甲第2号証に記載の技術手段に基づき当業者が容易に発明をすることができたものとはいえないので、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができないものに対してされたものでなく、取り消されるべきものでない。
また、本件発明2-5は直接又は間接的に本件発明1を引用するから、本件発明2-5に係る特許についても上記と同様である。

2.申立理由2(実施可能性要件違反)について
(1)申立理由2の要点
申立理由2の要点は、異議申立書の9-10頁に記載された次のようなものである。
本件では、実施例において、製造例1?12が【表1】(【0157】)に記載されている。この製造例1?12の実施例は、明細書【0099】?【0156】に記載されているが、「特殊パラメータ」といえる本件発明1の(1)?(3)のそれぞれのパラメータを満たすためには、いかなる(i)原材料で、いかなる(ii)処理工程を用いなければならないのかの記載は本件特許明細書中に見いだせず、本件発明1を明細書の記載から把握することはできない。
製造例6で上記(3)のパラメータを満たさなかった原因として推測できる事項として、【0156】に「製造例12と6は、ともにアルカリ源としてKを含まない水熱合成用の反応混合物を用いてゼオライト膜を形成したものである。」とあるのみであり、本件特許明細書に接した当業者は、如何にすれば上記(1)?(3)のパラメータをそれぞれ満たすように本件発明1の「多孔質支持体?ゼオライト膜複合体」を製造できるか不明である。
したがって、「当業者に過度の試行錯誤を強いるもの」は実施可能要件を満たしていないことを示す判例(甲第3号証)に照らし合わせても、上記(1)?(3)のパラメータを満たすように本件発明1の「多孔質支持体?ゼオライト膜複合体」を製造するためには、数多くの試行錯誤が必要であり、当業者に過度の試行錯誤を強いることとなる。
よって、本件発明1及び直接又は間接的に本件発明1を引用する本件発明2-5に係る特許は、その出願の発明の詳細な説明の記載が、同発明を当業者が実施することができる程度に明確かつ十分に記載されたものでないから、特許法第36条第4項第1号の規定に適合しない特許出願に対してなされたものであり、取り消されるべきものである。

(2)当審の判断
申立理由2について、当審は以下のように判断する。
i)はじめに、本件発明1の(1)?(3)の各パラメータそれ自体に不明な点はあるかについて検討する。
本件発明1の(1)?(3)の各パラメータは、本件発明1の「多孔質支持体?ゼオライト膜複合体」に対して「含水率30質量%の2-プロパノールと水の混合物を、温度70℃、1気圧(1.01×10^(5)Pa)の圧力差で透過させた場合」の「透過流束[kg/(m^(2)・h)]」、「パーミエンス[mol/(m^(2)・s・Pa)]、「分離係数[無次元]」をそれぞれ規定するもので、「透過流束[kg/(m^(2)・h)]」、「パーミエンス[mol/(m^(2)・s・Pa)]及び「分離係数[無次元]」自体は、膜の物性としての分離能、透過能を示すのに従来から用いられてきた周知のものにすぎない。
そして、本件発明1では、それらの物性の測定条件として、「含水率30質量%の2-プロパノールと水の混合物を、温度70℃、1気圧(1.01×10^(5)Pa)の圧力差で透過させた場合」を特定するが、当該測定条件は、本件発明1が「有機物を含む気体または液体の混合物から特定の化合物を分離、濃縮する際に、実用上も十分に大きい処理量を有し、かつ十分な分離性能を有する多孔質支持体-ゼオライト膜複合体」(本件特許明細書【0010】)を得ることを課題効果とすることから、上記測定条件は、効果の確認された数種類の物質の内から「2-プロパノール」について特に特定するにすぎないものである。
よって、本件発明1の(1)?(3)の各パラメータが、いわゆる「特殊パラメータ」といえるものであったにせよ、それらに何ら不明な点は認められない。

ii)次に、本件発明1の(1)?(3)の各パラメータをそれぞれ満たすことができる原材料や処理工程等の製造条件について、本件特許明細書に、当業者が本件発明1を実施することができる程度に明確かつ十分に記載されているかについて検討する。
通常は、所期の効果を奏し課題を解決している実施例と、そうでない比較例のそれぞれの製造条件を比較検討すれば、実施例を製造できる条件が明らかになるから、本件特許明細書についてもそのように記載されているか検討する。
ii-1)本件特許明細書の【表1】(【0157】)の製造例2(試験例9)及び製造例4(試験例5)には、本件発明1の(1)(透過流束)、(2)(パーミエンス)、(3)(分離係数)の全てのパラメータを満足するデータが示され、製造例2(試験例9)については【0107】?【0112】及び【0167】に、製造例4(試験例5)については【0118】【0113】?【0117】及び【0163】に、製造される「多孔質支持体?ゼオライト膜複合体」について、原材料及び処理工程について詳細な記載がある。
ii-2)また、同製造例6(試験例22)には、本件発明1の(1)(透過流束)、(2)(パーミエンス)を満足し、(3)(分離係数)を満足しないデータが示されている。
ii-3)そこで、パラメータ(1)?(3)の全てを満足する製造例2(試験例9)及び製造例4(試験例5)の製造条件と、パラメータ(1)(2)を満足しパラメータ(3)を満足しない同製造例6(試験例22)の製造条件を比較すると、両者はKの有無、SiO_(2)/Al_(2)O_(3)比、H_(2)O/SiO_(2)比等において差違が大きいことが容易に理解される。
そして、Kについては【0052】【0056】【0057】にその有無と添加したときの効果が、SiO_(2)/Al_(2)O_(3)比については【0053】【0054】に当該比の採用できる数値範囲と当該範囲を採用することの効果が、H_(2)O/SiO_(2)比については【0059】【0060】に当該比の採用できる数値範囲と当該範囲を採用することの効果が、それぞれ記載されているから、他の製造条件を固定してそれらを変化させてパラメータ(1)?(3)を計測する実験等により、(3)を満たすべき製造条件が理解されるものといえる。
さらに、その後で、上記の製造条件を固定して、採用できる数値範囲とその効果の記載された他の条件、例えば、有機テンプレートシリカ比(【0055】)、アルカリ/シリカ比(【0056】?【0058】)等を変化させてパラメータ(1)?(3)を計測する実験をすること等により、パラメータ(1)(2)の製造条件について知見が得られるであろうことも容易に推測されることである。
ii-4)すなわち、本件特許明細書には、どの製造条件を、どの程度変化させれば、どのような効果が期待されるかが記載されており、また、本件発明1の実施例と比較例も記載されているのだから、本件発明1の(1)?(3)の各パラメータをそれぞれ満たすことができる原材料や処理工程等の製造条件について、当業者に過度の試行錯誤を強いることなく見出すことができるといえるものであり、本件特許明細書には当業者が本件発明1の実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載されているといえる。

iii)以上から、本件発明1及び直接又は間接的に本件発明1を引用する本件発明2-5に係る特許は、その出願の発明の詳細な説明の記載が、同発明を当業者が実施することができる程度に明確かつ十分に記載されたものであり、特許法第36条第4項第1号の規定に適合する特許出願に対してなされたものであるから、取り消されるべきものでない。

第6 むすび
したがって、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、請求項1ないし5に係る特許を取り消すことはできない。
また、他に請求項1ないし5に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
よって、結論のとおり決定する。
 
異議決定日 2017-01-23 
出願番号 特願2014-25700(P2014-25700)
審決分類 P 1 651・ 121- Y (B01D)
P 1 651・ 536- Y (B01D)
最終処分 維持  
前審関与審査官 片山 真紀  
特許庁審判長 新居田 知生
特許庁審判官 中澤 登
山本 雄一
登録日 2016-04-15 
登録番号 特許第5915674号(P5915674)
権利者 三菱化学株式会社
発明の名称 多孔質支持体-ゼオライト膜複合体及び分離方法  
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