• ポートフォリオ機能


ポートフォリオを新規に作成して保存
既存のポートフォリオに追加保存

  • この表をプリントする
PDF PDFをダウンロード
審決分類 審判 全部申し立て 2項進歩性  B29C
審判 全部申し立て 特36条6項1、2号及び3号 請求の範囲の記載不備  B29C
管理番号 1325847
異議申立番号 異議2016-700245  
総通号数 208 
発行国 日本国特許庁(JP) 
公報種別 特許決定公報 
発行日 2017-04-28 
種別 異議の決定 
異議申立日 2016-03-23 
確定日 2017-01-26 
異議申立件数
訂正明細書 有 
事件の表示 特許第5789933号発明「繊維強化熱可塑性樹脂シートの圧縮成形方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。 
結論 特許第5789933号の明細書及び特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔1-3〕について訂正することを認める。 特許第5789933号の請求項1及び3に係る特許を維持する。 特許第5789933号の請求項2に係る特許についての申立てを却下する。 
理由 第1 手続の経緯

特許第5789933号の請求項1ないし3に係る特許についての出願は、平成22年9月1日を出願日とする特許出願であって、平成27年8月14日にその特許権の設定登録がされ、その後、特許異議申立人植松愛(以下、単に「特許異議申立人」という。)により請求項1ないし3に係る特許について特許異議の申立てがなされ、平成28年7月20日付けで請求項1ないし3に係る特許について取消理由が通知され、その指定期間内である同年10月3日に意見書の提出及び訂正請求(以下、「本件訂正請求」という。)がなされ、同年10月18日付けで特許異議申立人に対して訂正請求があった旨の通知がなされ、その指定期間内に特許異議申立人から意見書が提出されなかったものである。



第2 訂正の適否についての判断

1.訂正の内容
本件訂正請求による訂正の内容は以下の訂正事項(1)ないし(4)のとおりである。

訂正事項(1) 請求項1において、「シート上の任意のx軸方向とこれに直交するy軸方向にそれぞれ切削した試験片の曲げ弾性率の比が4/5?5/4であるランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートから切削した複合材料を金型の凹部に少なくとも一層配置して圧縮成形する方法において、金型の凹部の水平面への投影図において、最も長い軸をx軸とし、この中点と直交する軸をy軸とし、この金型の凹部のx軸とy軸の長さをそれぞれa,bとしたとき、a/bが2.0以上であり、複合材料のx軸方向の長さm,y軸方向の長さnが下記式(i)および(ii)を満足することを特徴とする方法:
0.8≦m/a<1.0 (i)
0.8≦n/b<1.0 (ii)」とあるのを、
「シート上の任意のx軸方向とこれに直交するy軸方向にそれぞれ切削した試験片の曲げ弾性率の比が4/5?5/4であるランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートから切削した複合材料を長方形の金型の凹部に一層又は二層配置して圧縮成形する方法において、複合材料が、金型の凹部と相似形であり、金型の凹部の水平面への投影図において、最も長い軸をx軸とし、この中点と直交する軸をy軸とし、この金型の凹部のx軸とy軸の長さをそれぞれa,bとしたとき、a/bが2.0以上であり、複合材料のx軸方向の長さm,y軸方向の長さnが下記式(i)および(ii)を満足すること、及びランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートが、無撚で長さ10?50mmの強化繊維50?85質量%、および熱可塑性樹脂50?15質量%からなり、一軸方向に配向した強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸して得られたプリプレグテープを10?50mmにカットし、その短冊をランダムに配置した後、予備加熱成形し、強化繊維を実質的に無方向に分散したものであることを特徴とする方法:
0.85≦m/a<0.98 (i)
0.85≦n/b<0.98 (ii)」に訂正する(請求項1の記載を引用する請求項3も同様に訂正する。)。

訂正事項(2) 請求項2を削除する。

訂正事項(3) 請求項3において、「請求項2に記載の方法。」とあるのを、
「請求項1に記載の方法。」に訂正する。

訂正事項(4) 明細書の段落【0013】において、「すなわち、本発明は、以下の(1)?(3)の構成を有するものである。
(1)シート上の任意のx軸方向とこれに直交するy軸方向にそれぞれ切削した試験片の曲げ弾性率の比が4/5?5/4であるランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートから切削した複合材料を金型の凹部に少なくとも一層配置して圧縮成形する方法において、金型の凹部の水平面への投影図において、最も長い軸をx軸とし、この中点と直交する軸をy軸とし、この金型の凹部のx軸とy軸の長さをそれぞれa,bとしたとき、a/bが2.0以上であり、複合材料のx軸方向の長さm,y軸方向の長さnが下記式(i)および(ii)を満足することを特徴とする方法:
0.8≦m/a<1.0 (i)
0.8≦n/b<1.0 (ii)
(2)ランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートが、無撚で長さ10?50mmの強化繊維50?85質量%、および熱可塑性樹脂50?15質量%からなり、一軸方向に配向した強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸して得られたプリプレグテープを10?50mmにカットし、その短冊をランダムに配置した後、予備加熱成形し、強化繊維を実質的に無方向に分散したものであることを特徴とする(1)に記載の方法。
(3)プリプレグテープが、1000?30000本を集束した強化繊維からなり、短冊が、10?50mmの長さと同じかまたはこれより小さい幅を有することを特徴とする(2)に記載の方法。」とあるのを、
「すなわち、本発明は、以下の(1)?(3)の構成を有するものである。
(1)シート上の任意のx軸方向とこれに直交するy軸方向にそれぞれ切削した試験片の曲げ弾性率の比が4/5?5/4であるランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートから切削した複合材料を長方形の金型の凹部に一層又は二層配置して圧縮成形する方法において、複合材料が、金型の凹部と相似形であり、金型の凹部の水平面への投影図において、最も長い軸をx軸とし、この中点と直交する軸をy軸とし、この金型の凹部のx軸とy軸の長さをそれぞれa,bとしたとき、a/bが2.0以上であり、複合材料のx軸方向の長さm,y軸方向の長さnが下記式(i)および(ii)を満足すること、及びランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートが、無撚で長さ10?50mmの強化繊維50?85質量%、および熱可塑性樹脂50?15質量%からなり、一軸方向に配向した強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸して得られたプリプレグテープを10?50mmにカットし、その短冊をランダムに配置した後、予備加熱成形し、強化繊維を実質的に無方向に分散したものであることを特徴とする方法:
0.85≦m/a<0.98 (i)
0.85≦n/b<0.98 (ii)
(2)(削除)
(3)プリプレグテープが、1000?30000本を集束した強化繊維からなり、短冊が、10?50mmの長さと同じかまたはこれより小さい幅を有することを特徴とする(1)に記載の方法。
」に訂正する。

2.訂正の目的の適否、一群の請求項、願書に添付した明細書の訂正をする場合であって、請求項毎に訂正の請求をする場合に、当該明細書の訂正に係る請求項の全てについて行っているか否か、新規事項の有無、及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
(1)上記訂正事項(1)の訂正は、請求項1において、
ア 金型の形状を「長方形」と特定し、
イ 金型の凹部に配置する複合材料の層数を「少なくとも一層」から「一層又は二層」に限定し、
ウ 複合材料の形状を「金型の凹部と相似形であり」と特定し、
エ ランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートが、「無撚で長さ10?50mmの強化繊維50?85質量%、および熱可塑性樹脂50?15質量%からなり、一軸方向に配向した強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸して得られたプリプレグテープを10?50mmにカットし、その短冊をランダムに配置した後、予備加熱成形し、強化繊維を実質的に無方向に分散したものである」と特定し、
オ 式(i)を「0.8≦m/a<1.0」から「0.85≦m/a<0.98」に限定し、
カ 式(ii)を「0.8≦n/b<1.0」から「0.85≦n/b<0.98」に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであって、新規事項の追加に該当せず、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。

(2)上記訂正事項(2)の訂正は、請求項2を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであって、って、新規事項の追加に該当せず、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。

(3)上記訂正事項(3)の訂正は、請求項3において、引用する請求項を減縮するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであって、新規事項の追加に該当せず、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。

(4)上記訂正事項(4)の訂正は、訂正事項(1)ないし(3)に係る訂正に伴い特許請求の範囲の記載と明細書の記載との整合を図るための訂正であるから、明瞭でない記載の釈明を目的とするものであって、新規事項の追加に該当せず、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
訂正事項(4)は、願書に添付した明細書の訂正であるが、本件訂正の請求は、全ての請求項について行われているので、当該明細書の訂正に係る全ての請求項について行われている。

(5)そして、これら訂正は一群の請求項ごとに適法に請求されたものである。

3.むすび
以上のとおりであるから、本件訂正請求による訂正は特許法第120条の5第2項ただし書第1号及び第3号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第4項、及び、同条第9項において準用する同法第126条第4項から第6項までの規定に適合するので、訂正後の明細書の発明の詳細な説明の段落【0013】及び訂正後の請求項1ないし3について訂正を認める。



第3 本件発明について

本件訂正請求により訂正された請求項1?3に係る発明(以下、それぞれ順に「本件特許発明1」?「本件特許発明3」という。)は、その特許請求の範囲の請求項1?3に記載された次の事項により特定されるとおりのものである。

「【請求項1】
シート上の任意のx軸方向とこれに直交するy軸方向にそれぞれ切削した試験片の曲げ弾性率の比が4/5?5/4であるランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートから切削した複合材料を長方形の金型の凹部に一層又は二層配置して圧縮成形する方法において、複合材料が、金型の凹部と相似形であり、金型の凹部の水平面への投影図において、最も長い軸をx軸とし、この中点と直交する軸をy軸とし、この金型の凹部のx軸とy軸の長さをそれぞれa,bとしたとき、a/bが2.0以上であり、複合材料のx軸方向の長さm,y軸方向の長さnが下記式(i)および(ii)を満足すること、及びランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートが、無撚で長さ10?50mmの強化繊維50?85質量%、および熱可塑性樹脂50?15質量%からなり、一軸方向に配向した強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸して得られたプリプレグテープを10?50mmにカットし、その短冊をランダムに配置した後、予備加熱成形し、強化繊維を実質的に無方向に分散したものであることを特徴とする方法:
0.85≦m/a<0.98 (i)
0.85≦n/b<0.98 (ii)
【請求項2】(削除)
【請求項3】
プリプレグテープが、1000?30000本を集束した強化繊維からなり、短冊が、10?50mmの長さと同じかまたはこれより小さい幅を有することを特徴とする請求項1に記載の方法。」



第4 取消理由の概要

当審において平成28年7月20日付けで通知した取消理由の概要は、請求項1ないし3に係る発明は、本件特許の出願前に頒布された特開平7-164439号公報(特許異議申立人が提出した甲第1号証。以下、「甲1」という。)又は特開平10-113927号公報(特許異議申立人が提出した甲第9号証。以下、「甲9」という。)に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第2項の規定により、その特許は取り消すべきものであり(以下、「取消理由1」という。)、また、請求項1ないし3に係る発明についての特許は、特許請求の範囲の記載がいわゆるサポート要件に違反するものであるから、その特許は特許法第36条第6項第1号に規定する要件を満たしていない(以下、「取消理由2」という。)、というものである。



第5 当審の判断

1.取消理由について
上記第2で述べたとおり、請求項2は、訂正により削除されたことにより、特許異議申立人がした本件特許発明2に係る特許については特許異議の申立ての対象が存在しないこととなった。
以下においては、本件特許発明1及び3に係る特許について検討する。

2.取消理由1の検討
(1)本件特許発明1に係る特許についての検討
ア 甲1の記載と甲1に記載された発明
甲1の請求項1には、繊維強化熱可塑性樹脂シートが記載されており、甲1には、当該繊維強化熱可塑性樹脂シートが「異方性がなく、充分な強度及び弾性率を有しながら、低い成形圧力で容易に成形できる」(段落【0008】)ものであることや、当該シートを型に設置し、加圧成形すること(実施例1?2)、その成形方法(段落【0020】)や成形品(段落【0037】)も記載されているから、これらの記載によれば、甲1には、当該繊維強化熱可塑性樹脂シートの成形方法をもとにした以下の発明(以下「甲1発明」という。)が記載されているといえる。
(甲1発明)
「熱可塑性樹脂と強化繊維からなる繊維強化熱可塑性樹脂シ-トであって、下記のA?Cの要件を満たし且つ上記熱可塑性樹脂中に上記強化繊維が均一に分散されている、異方性がない繊維強化熱可塑性樹脂シ-トを金型に設置し、高速圧縮成形する方法において、
成形品が、バンパービーム又はガードレールである方法。
A.上記強化繊維が実質的に無撚であり、
B.上記強化繊維の平均繊維長が10mm乃至50mmであり、
C.上記繊維強化熱可塑性樹脂シ-ト中の上記強化繊維の体積含有率が30%乃至80%である。」

イ 甲9の記載と甲9に記載された発明
甲9の実施例1(段落【0042】?【0044】)にはシートを金型に配置し圧縮成形することが具体的に記載されており、図1には得られた一次成形品の形状及び寸法が記載されているから、これらの記載によれば、甲9には、当該シートを金型に配置し圧縮成形する方法をもとにした以下の発明(以下「甲9発明」という。)が記載されているといえる。
(甲9発明)
「ガラス長繊維にポリプロピレンを溶融含浸させたスタンパブルシート原反(商品名;アズデル〔登録商標〕、宇部日東化成株式会社製、ポリプロピレン60重量%、ガラス繊維40重量%、厚み3. 7mm、単位重量4. 4kg/ m^(2 ))から52×28cmの大きさの長方形の繊維強化熱可塑性樹脂シートを得、このシートを、予備加熱器である赤外線ヒータで内部温度が190℃、表面温度が220℃になるように、4分間予備加熱し、次いで、予備加熱された複数枚の、熱く膨れた前記シートを、プレスに取り付けられた金型における下型内に、予め定められたチャージパターンに従って、配置し、積層し、その後に、上型を下降させ、下型と上型とで、前記予備加熱され、かつ積層されたシートを加圧力150kg/ cm^(2 )、加圧持続時間0.7分で圧縮成形することによる、長手方向に平行に延在する長辺側面部が540mmであり、長手方向に直交する方向に延在立設する短辺側面部が305mmである一次成形品を成形する方法。」

ウ 本件特許発明1と甲1発明との対比
(ア)本件特許発明1と甲1発明とを対比する。
甲1発明における繊維強化熱可塑性樹脂シ-トは、本件特許発明1におけるランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シ-トに一致するものであると認められる。
そうすると、本件特許発明1と甲1発明とは、以下の相違点1ないし3で相違し、相違点1ないし3以外の点では一致するものであると認められる。

相違点1:金型について、本件特許発明1では、「長方形の」と特定しているのに対し、甲1発明では特に特定していない点。
相違点2:金型凹部への複合材料の配置について、本件特許発明1では、「一層又は二層」と特定しているのに対し、甲1発明では特に特定していない点。
相違点3:複合材料の配置について、本件特許発明1では、「金型の凹部と相似形であり、金型の凹部の水平面への投影図において、最も長い軸をx軸とし、この中点と直交する軸をy軸とし、この金型の凹部のx軸とy軸の長さをそれぞれa,bとしたとき、a/bが2.0以上であり、複合材料のx軸方向の長さm,y軸方向の長さnが下記式(i)および(ii)を満足する:
0.85≦m/a<0.98 (i)
0.85≦n/b<0.98 (ii)
」と特定しているのに対し、甲1発明では特に特定していない点。
(イ)相違点1ないし3についての検討
以下、相違点1ないし3についてまとめて検討する。
甲1発明では、成形品がバンパービームやガードレールと特定されており、これらは一般的に細長い形状のものであることまでは理解できるものの、斯かる成形品を成形する際の金型において、本件特許発明1における「この金型の凹部のx軸とy軸の長さをそれぞれa,bとしたとき、a/bが2.0以上であり」との特定事項を満足するかどうかについては明らかであるとはいえない。
そして、甲1は、「低い成形圧力で容易に成形することができ、また、得られた成形品は異方性がなく、高い強度、弾性率及び耐衝撃性を有する」(段落【0037】)ものであるところ、甲1の実施例2では、半球状の成形品を得るに留まるものであって、甲1発明において、バンパービームやガードレールを成形するに際し、その金型の形状や繊維強化熱可塑性樹脂シ-トを金型に対してどのように配置するのかといった具体的な条件について何ら明示するものではない。
ここで、圧縮成形において、一般にチャージ率(金型のキャビティー面積に対する成形材料の面積の比率)を80程度以上とすることは、本件特許に係る出願時において周知慣用技術であったと認められる(例えば、国際公開第2007/053443号(特許異議申立人が提出した甲第2号証。)の20頁25?28行を参照のこと。)。これは、金型の凹部のx軸/y軸の長さに対して、複合材料のx軸/y軸の長さが0.9程度以上のものを使用することが広く知られていたことを意味するとも解することができる。また、特開平6-155499号公報(特許異議申立人が提出した甲第4号証。)の実施例6には、長さが955mm、巾が100mmのブランク材を長さが1115mm、巾が120mmの凹部を有する金型に配置し成形すること(特許異議申立人が提出した甲第11号証によれば、m/a=0.86、n/b=0.85と計算される。)、及び、特開平10-113927号公報(特許異議申立人が提出した甲第9号証。)の実施例1には、52×28cmの長方形のシートを金型で圧縮成形することにより、長手方向に平行に延在する長辺側面部が540mmであり、長手方向に直交する方向に延在立設する短辺側面部が305mmである一次成形品を成形すること(同じく甲第11号証によれば、m/a=0.90、n/b=0.90と計算される。)が、それぞれ記載されており、これらはいずれも本件特許発明1における「金型の凹部の水平面への投影図において、最も長い軸をx軸とし、この中点と直交する軸をy軸とし、この金型の凹部のx軸とy軸の長さをそれぞれa,bとしたとき、複合材料のx軸方向の長さm,y軸方向の長さnが式(i)および(ii)(式の記載を省略する。)を満足する(以下、この特定事項を「金型内配置事項」という。)ものであると認められる。
しかしながら、これら金型内配置事項を満足するものであると認められる繊維強化熱可塑性樹脂シ-トは、「下記のA?Cの要件を満たし且つ上記熱可塑性樹脂中に上記強化繊維が均一に分散されている、異方性がない繊維強化熱可塑性樹脂シ-ト
A.上記強化繊維が実質的に無撚であり、
B.上記強化繊維の平均繊維長が10mm乃至50mmであり、
C.上記繊維強化熱可塑性樹脂シ-ト中の上記強化繊維の体積含有率が30%乃至80%である。」という甲1発明における繊維強化熱可塑性樹脂シ-トとはその構造が異なるものであるから、これら別の構造である繊維強化熱可塑性樹脂シ-トに係る金型内配置事項を、甲1発明における繊維強化熱可塑性樹脂シ-トの成形に際して、金型内配置の条件としてそのまま適用することができるとする根拠は見当たらない。
そうすると、甲1発明において、長尺物の成形であっても機械的強度の異方性を少なくすることを目的として、相違点1ないし3の構成とすることは、たとえ当業者であっても容易になし得ることであるとはいえず、それによる効果も当業者が予測できるものとはいえない。
(ウ)小括
したがって、本件特許発明1は、甲1に記載された発明及び周知技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえず、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができないものであるとはいえない。

イ 本件特許発明1と甲9発明との対比
(ア)本件特許発明1と甲9発明とを対比する。
甲9発明における繊維強化熱可塑性樹脂シートは、本件発明1におけるランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シ-トに一致するものであることは明らかである。
そうすると、本件特許発明1と甲9発明とは、以下の相違点4ないし6で相違し、相違点4ないし6以外の点では一致するものであると認められる。
相違点4:金型凹部への複合材料の配置について、本件特許発明1では、「一層又は二層」と特定しているのに対し、甲9発明では「複数枚」と特定している点。
相違点5:複合材料について、本件特許発明1では、「シート上の任意のx軸方向とこれに直交するy軸方向にそれぞれ切削した試験片の曲げ弾性率の比が4/5?5/4であるランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートから切削した」及び「無撚で長さ10?50mmの強化繊維50?85質量%、および熱可塑性樹脂50?15質量%からなり、一軸方向に配向した強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸して得られたプリプレグテープを10?50mmにカットし、その短冊をランダムに配置した後、予備加熱成形し、強化繊維を実質的に無方向に分散したものである」と特定しているのに対し、甲9発明では「ガラス長繊維にポリプロピレンを溶融含浸させたスタンパブルシート原反(商品名;アズデル〔登録商標〕、宇部日東化成株式会社製、ポリプロピレン60重量%、ガラス繊維40重量%、厚み3. 7mm、単位重量4. 4kg/ m^(2 ))」と特定している点。
相違点6:複合材料の配置について、本件特許発明1では、「金型の凹部と相似形であり、金型の凹部の水平面への投影図において、最も長い軸をx軸とし、この中点と直交する軸をy軸とし、この金型の凹部のx軸とy軸の長さをそれぞれa,bとしたとき、a/bが2.0以上であり、複合材料のx軸方向の長さm,y軸方向の長さnが下記式(i)および(ii)を満足する:
0.85≦m/a<0.98 (i)
0.85≦n/b<0.98 (ii)
」と特定しているのに対し、甲9発明では「52×28cmの大きさの長方形の繊維強化熱可塑性樹脂シートを得、このシートを、予備加熱器である赤外線ヒータで内部温度が190℃、表面温度が220℃になるように、4分間予備加熱し、次いで、予備加熱された複数枚の、熱く膨れた前記シートを、プレスに取り付けられた金型における下型内に、予め定められたチャージパターンに従って、配置し、積層し」と特定している点。

(イ)相違点4ないし6についての検討
以下、相違点5について検討する。
甲1には、「下記のA?Cの要件を満たし且つ上記熱可塑性樹脂中に上記強化繊維が均一に分散されている、異方性がない繊維強化熱可塑性樹脂シ-ト
A.上記強化繊維が実質的に無撚であり、
B.上記強化繊維の平均繊維長が10mm乃至50mmであり、
C.上記繊維強化熱可塑性樹脂シ-ト中の上記強化繊維の体積含有率が30%乃至80%である。」が記載されているものの、斯かる繊維強化熱可塑性樹脂シ-トを甲9発明における「ガラス長繊維にポリプロピレンを溶融含浸させたスタンパブルシート原反(商品名;アズデル〔登録商標〕、宇部日東化成株式会社製、ポリプロピレン60重量%、ガラス繊維40重量%、厚み3. 7mm、単位重量4. 4kg/ m^(2 ))」に敢えて代えて用いることの動機付けを見出すことはできない。
仮に繊維強化熱可塑性樹脂シ-トを変更することが容易であるとしても、相違点4及び6については、上記ア(イ)で述べたとおり、甲9発明において、繊維強化熱可塑性樹脂シ-トの成形に際して、繊維強化熱可塑性樹脂シ-ト自体を変更したにも拘わらず、金型内配置の条件として斯かる金型内配置事項をそのまま適用することができるとする根拠は見当たらない。
そうすると、甲9発明において、機械的強度の異方性を少なくすることを目的として、相違点4ないし6の構成とすることは、たとえ当業者であっても容易になし得ることであるとはいえず、それによる効果も当業者が予測できるものとはいえない。

(ウ)小括
したがって、本件特許発明1は、甲9に記載された発明及び周知技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえず、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができないものであるとはいえない。

(2)本件特許発明3に係る特許についての検討
本件特許発明3は、本件特許発明1を引用してなるものであるから、本件特許発明1と同様の理由により、甲1又は甲9に記載された発明及び周知技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえず、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができないものであるとはいえない。

(3)まとめ
以上のとおり、本件特許発明1及び3は、甲1又は甲9に記載された発明及び周知技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであって、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができないものであるとはいえず、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができないものであるとはいえない。

3.取消理由2の検討
(1)本件特許発明1に係る特許についての検討
本件特許発明1及び3の課題は、本件特許明細書には、「本発明は、上記の従来技術の問題点に鑑み創案されたものであり、その目的は、ランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂から切削した複合材料を金型で圧縮成形する方法において、機械的性質の異方性が少なく、使用した複合材料の機械的性質が変形方向や場所によらず維持される方法を提供することにある。」(段落【0011】)と記載されている。
そして、同じく本件特許明細書には、「本発明者らは、かかる目的を達成するために使用した複合材料の機械的性質の異方性が生じにくい圧縮成形方法について鋭意検討した結果、特定の条件を満たす複合材料の金型内での配置方法により機械的性質の異方性が少ない信頼性のある圧縮成形品が得られることを見出し、本発明の完成に至った。」(段落【0012】)と記載されており、本件特許発明1及び3の効果として「本発明の方法は、機械的性質の異方性の少ないランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートから切削した複合材料を予備成形体として使用し、この予備成形体を特定の条件で金型の凹部に配置して圧縮成形しているので、得られた成形品は、強化繊維と樹脂の分離を殆ど起こさずに強化繊維のランダム配合性を保持することができ、結果として変形方向や場所によらず、高い強度や剛性を達成することができる。従って、本発明の方法によれば、機械的性質の信頼性が高い成形品を確実に得ることができ、設計品質強度や剛性を高く設定したり、薄肉化などの製品設計を自由に行うことができる。」(段落【0014】)とも記載されている。
また、本件特許明細書の実施例及び比較例においては、以下のとおり記載されている。
「実施例1
6000本の炭素繊維からなるロービング(東邦テナックス社IMS40)を4kg/Hになる速度で拡張開繊して含浸台のダイヘッドに供給した。ポリアミド6樹脂(東洋紡績製T802、融点227℃、1.2kg荷重下のメルトフローレート42g/10min)を、270℃に温度調節されたスクリュー式押し出し機のホッパーに投入し、溶融樹脂をギアポンプにより2kg/H計量して、含浸台のダイヘッドに供給した。含浸台で加圧含浸、脱泡後、幅10mm・高さ0.2mmのダイから含浸被覆されたテープ状プリプレグを押し出し、空冷固化した後、枷に巻き取った(炭素繊維67質量%、ポリアミド6樹脂32質量%)。
得られたプリプレグテープを35mmにカットし、短冊状のプリプレグテープを300mm×300mm×3mmの平板状の型内にランダムにばらまき供給する。型を280℃に加熱した後、圧縮し、型を120℃まで冷却して、強化繊維がランダム配向したプリプレグシートを得た。
得られたプリプレグシートの中央部からx軸方向に10mm×150mmの曲げ試験片を5本、y軸方向に10mm×150mmに曲げ試験片を5本切り出した。この絶乾状態の試験片をデシケーターに入れ、23℃に温度調節した試験室に48時間保管した。万能引張試験機(オリエンテック社製テンシロンU500)を使用し、JIS K7171に準拠して、スパン長120mm、クロスヘッドスピード2mm/分にて3点曲げ試験を行った。x軸方向とy軸方向サンプルの曲げ弾性率の平均値(Ex,Ey)は、それぞれ117GPaと121GPaであった。この比Ey/Exは、1.03であった。
縦25cm、横10cm、高さ5cm、コーナー15Rの凹部を有する下型(水平投影図:x軸a=26.9cm、y軸b=10.7cm)と成形品全体の肉厚が2.0mmになるように組み合わされた上型を圧縮成形機(神藤金属工業所製、圧力50t)に設置した。
上記で得られたプリプレグテープから、m=24.2,n=9.6cmとなるように凹部と相似形に切り出した。これを遠赤外線ヒータで250℃に加熱した。加熱されたプリプレグテープを、予め、180℃に温度調節した圧縮成形機の金型にx軸、y軸方向を合わせて凹部上に置き、40MPaの圧力を3分間かけた後、金型を140℃まで冷却して成形品を脱型した。
圧縮成形により得られた箱型成形品の立ち上がり側面10cm×5cmと5cm×5cmのそれぞれ中央部において、鉛直方向(MD方向)と鉛直方向と直交する方向(TD方向)に幅7mm、長さ18mmの試験片を切り出した(図4参照)。
切り出した試験片を23℃に温度調節された試験室中のデシケーター中で48時間保管した後、試験規格DIN53453に準じ、ダインスタット試験機(英弘精機社製)を使用して、8mmの片持ち状態で衝撃試験を行った。長手方向の側面中央部のMD方向、TD方向に切削した試験片のダインシュタット衝撃強度(I_(t),I_(m))は、それぞれ93KJ/m^(2),89KJ/m^(2)であり、その比I_(t)/I_(m)は0.96であった。また、短手方向の側面中央部のMD方向、TD方向に切削した試験片のダインシュタット衝撃強度(I_(t2),I_(m2))は、それぞれ97KJ/m^(2),91KJ/m^(2)であり、その比I_(t2)/I_(m2)は0.94であった。試験後ISO3451-4に準拠して、500℃にて焼却して、繊維含有率を測定した。長手方向側面と短手方向の側面の灰分は、それぞれ灰分1=65%、灰分2=66%であった。得られた試験データを表1に示す。
実施例2?12
熱可塑性樹脂の種類や配合比、テープ状プリプレグ形状、プリプレグシートから切り出した前駆体のサイズおよび圧縮成形条件を表1に示したように変更した以外は、実施例1と全く同様にプリプレグを作製した後、箱型成形品を成形した。成形品から得られた試験片について、実施例と全く同様に、ダインシュタット衝撃強度、灰分を測定した。得られた試験データを成形条件とともに表1に示す。
比較例1?4
熱可塑性樹脂の種類や配合比、テープ状プリプレグ形状、プリプレグシートから切り出した前駆体のサイズおよびスタンピング成形条件を表2に示したように変更した以外は、実施例1と全く同様にプリプレグを作製した後、箱型成形品を成形した。なお、比較例1は、テープ状プリプレグを35mmにカットして得た短冊の長さ方向を意図的に、x方向に配置してプリプレグシートを得た。そのプリプレグシートのy方向の曲げ弾性率は、x方向のそれの0.3倍であった。成形品から得られた試験片について、実施例と全く同様に、ダインシュタット衝撃強度、灰分を測定した。得られた試験データを成形条件とともに表2に示す。」
確かに、圧縮成形において、金型形状の違いや予備成形体の配置位置の違いによって得られる成形体中の強化繊維の流れが変化することは技術常識であるとはいえるものの、本件特許発明1においては、複合材料として、「シート上の任意のx軸方向とこれに直交するy軸方向にそれぞれ切削した試験片の曲げ弾性率の比が4/5?5/4であるランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートから切削した複合材料」であって、「ランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートが、無撚で長さ10?50mmの強化繊維50?85質量%、および熱可塑性樹脂50?15質量%からなり、一軸方向に配向した強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸して得られたプリプレグテープを10?50mmにカットし、その短冊をランダムに配置した後、予備加熱成形し、強化繊維を実質的に無方向に分散したものである」ことを特定するとともに、金型の形状を「長方形」に特定し、金型に対する複合材料の配置を「金型の凹部に一層又は二層配置して圧縮成形する」に際して「金型の凹部と相似形」に配置するとともに、「金型の凹部の水平面への投影図において、最も長い軸をx軸とし、この中点と直交する軸をy軸とし、この金型の凹部のx軸とy軸の長さをそれぞれa,bとしたとき、a/bが2.0以上であり、複合材料のx軸方向の長さm,y軸方向の長さnが下記式(i)および(ii)を満足する
0.85≦m/a<0.98 (i)
0.85≦n/b<0.98 (ii)」ものであることを全て特定するものである。
そうすると、斯かる複合材料自体、金型の形状及び金型に対する複合材料の配置に関し、全ての点で上記のとおり特定したものであってみれば、当業者であれば、本件特許明細書の実施例におけるものと同様な効果を奏するものであることを理解することができる。
してみると、当業者が、本件特許に係る出願時の技術常識を参酌すれば、当該圧縮成形方法として、本件特許明細書の発明の詳細な説明に開示された内容から、請求項1に係る全般の範囲にまで拡張ないし一般化できるものということができるから、本件特許発明1は、本件特許明細書の発明の詳細な説明に記載したものというべきである。

(2)本件特許発明3に係る特許についての検討
本件特許発明3は、直接的に本件特許発明1を引用してなるものであるから、本件特許発明1について述べたのと同じ理由によって、本件特許明細書の発明の詳細な説明に記載したものというべきである。

(3)まとめ
以上のとおり、請求項1及び請求項1を直接的に引用する請求項3に係る発明は、本件特許明細書の発明の詳細な説明に記載したものであるといえる。
したがって、本件特許は、特許法第36条第6項第1号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるとはいえない。



第6 むすび

以上のとおりであるから、取消理由によっては、本件特許発明1及び3に係る特許を取り消すことはできない。
また、他に本件特許発明1及び3に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
さらに、本件特許発明2に係る特許は、訂正により削除されたため、本件特許発明2に対して、特許異議申立人がした特許異議の申立てについては、対象となる請求項が存在しない。
よって、結論のとおり決定する。
 
発明の名称 (54)【発明の名称】
繊維強化熱可塑性樹脂シートの圧縮成形方法
【技術分野】
【0001】
本発明は、ランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂から切削した複合材料を、特定の条件を満たすように金型に配置して圧縮成形することにより、機械的性質の異方性の小さい成形品を得る方法に関する。
【背景技術】
【0002】
繊維強化熱可塑性樹脂を圧縮成形した成形品は、近年、構造材用として開発された(例えば、非特許文献1参照)。繊維強化熱可塑性樹脂は、高い強度や剛性を有することから板状や梁状構造材として使用される。繊維強化熱可塑性樹脂は、繊維の軸方向の引っ張りに対して、非常に高い強度や剛性を示すが、圧縮変形や繊維軸に直交する方向の引っ張り変形に対しては、繊維の補強効果が活かされないので強度や剛性が低い。従って、成形品の機械的性質の異方性が極めて大きく、実用に当っては、構造材としての信頼性の改善が課題であった。
【0003】
この課題の解決には、繊維と樹脂の流れ制御や繊維の軸方向の配向制御が必要であるが、繊維の配向の制御は、プリプレグの製造法のみならず、プリプレグを成形する際の樹脂の流動方向により変化するので、非常に困難であった。
【0004】
このような状況において、特許文献1のように、強化繊維として、異方性の小さい不織布状の強化繊維を使用し、強化繊維に切り込みを入れて金型内で流動することや、特許文献2のように、ランダムに配置したチョップドストランドマットに樹脂を含浸してプリプレグシートを作製することや、特許文献3のように、流動する不連続繊維強化層と殆ど流動しない連続繊維強化層を組み合わせることや、特許文献4のように、長繊維を長さ方向に配向して、含浸して得られたテープを短冊状に切断し、ランダムに配置して、異方性の小さいシート状予備成形体を作製する方法が提案された。そして、圧縮成形用に、異方性が小さいプリプレグやシート状予備成形体が得られるようになった。
【0005】
しかし、得られたプリプレグシートやシート状予備成形体から、再度溶融流動して得られた一般的な成形品の機械的性質は、まだ大きな異方性があり、変形方向によっては、強度や剛性は極めて低く、信頼性の高い成形品を得ることができなかった。
【0006】
繊維強化熱可塑性複合材料は、単位重量当りの強度や剛性が高いことから、自動車軽量化のために使用したい市場の根強い希望があり、実使用する最終成形品において、機械的性質の異方性の小さい構造材やそれが得られる成形方法の強い開発要請があった。
【0007】
また、上述したように、従来技術により、強化材のマットやクロスから作製されたプリプレグから、ランダム配向や直交配向した等方性に近い予備成形品が得られるようになった。しかし、複雑な形状を有する実用成形品を得る成形において、強化材マットや強化材クロスに樹脂を含浸したプリプレグは、繊維がからみあっており、繊維の配向は殆ど変化しないが、流動性は低く、特に強化繊維の流動は困難であった。この場合は、樹脂分のみ流れ、強化繊維が流動の先端まで流れず、成形品中の強化繊維の分布が偏った成形品となる問題があり、不均一な配合比となり、繊維補強効果が極度に低下し、その部分の強度が低いという問題があった。
【0008】
また、複雑な形状を有する実用成形品を得るために、ランダム配置したプリプレグや予備成形シートを圧縮成形した場合、金型内のある方向への材料の流動により、樹脂中の細長い強化繊維や強化繊維を含む短冊状のプリプレグが流動して、強化繊維が配向して、機械的性質の異方性が発現し、変形方向により、強度が極めて低いという問題があった。特に、流動の末端部では、弱点が発生し易かった。三次元構造を持つ成形品では流動方向が複雑であり、弱点となる箇所や弱い変形方向が不明で、材料物性に対して信頼性が低いという問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0009】
【特許文献1】特開2010-18724号公報
【特許文献2】特開2007-262360号公報
【特許文献3】特開2005-324340号公報
【特許文献4】特開平9-155862号公報
【非特許文献】
【0010】
【非特許文献1】工業材料、37(1)、53?57(1989)
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0011】
本発明は、上記の従来技術の問題点に鑑み創案されたものであり、その目的は、ランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂から切削した複合材料を金型で圧縮成形する方法において、機械的性質の異方性が少なく、使用した複合材料の機械的性質が変形方向や場所によらず維持される方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【0012】
本発明者らは、かかる目的を達成するために使用した複合材料の機械的性質の異方性が生じにくい圧縮成形方法について鋭意検討した結果、特定の条件を満たす複合材料の金型内での配置方法により機械的性質の異方性が少ない信頼性のある圧縮成形品が得られることを見出し、本発明の完成に至った。
【0013】
すなわち、本発明は、以下の(1)?(3)の構成を有するものである。
(1)シート上の任意のx軸方向とこれに直交するy軸方向にそれぞれ切削した試験片の曲げ弾性率の比が4/5?5/4であるランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートから切削した複合材料を長方形の金型の凹部に一層又は二層配置して圧縮成形する方法において、複合材料が、金型の凹部と相似形であり、金型の凹部の水平面への投影図において、最も長い軸をx軸とし、この中点と直交する軸をy軸とし、この金型の凹部のx軸とy軸の長さをそれぞれa,bとしたとき、a/bが2.0以上であり、複合材料のx軸方向の長さm,y軸方向の長さnが下記式(i)および(ii)を満足すること、及びランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートが、無撚で長さ10?50mmの強化繊維50?85質量%、および熱可塑性樹脂50?15質量%からなり、一軸方向に配向した強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸して得られたプリプレグテープを10?50mmにカットし、その短冊をランダムに配置した後、予備加熱成形し、強化繊維を実質的に無方向に分散したものであることを特徴とする方法:
0.85≦m/a<0.98 (i)
0.85≦n/b<0.98 (ii)
(2)(削除)
(3)プリプレグテープが、1000?30000本を集束した強化繊維からなり、短冊が、10?50mmの長さと同じかまたはこれより小さい幅を有することを特徴とする(1)に記載の方法。
【発明の効果】
【0014】
本発明の方法は、機械的性質の異方性の少ないランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートから切削した複合材料を予備成形体として使用し、この予備成形体を特定の条件で金型の凹部に配置して圧縮成形しているので、得られた成形品は、強化繊維と樹脂の分離を殆ど起こさずに強化繊維のランダム配合性を保持することができ、結果として変形方向や場所によらず、高い強度や剛性を達成することができる。従って、本発明の方法によれば、機械的性質の信頼性が高い成形品を確実に得ることができ、設計品質強度や剛性を高く設定したり、薄肉化などの製品設計を自由に行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【0015】
【図1】金型の凹部の水平面への投影図が正方形の場合のx軸、y軸を示す。
【図2】金型の凹部の水平面への投影図が長方形の場合のx軸、y軸を示す。
【図3】金型の凹部の水平面への投影図が楕円形の場合のx軸、y軸を示す。
【図4】箱型成形品からダインシュタット試験片のMD方向試験片とTD方向試験片の切削位置を示す。
【発明を実施するための形態】
【0016】
以下、本発明の方法について詳述する。
本発明の方法では、ランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートから切削した複合材料を予備成形体として使用する。このランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性シートは、シート上の任意のx軸方向とこれに直交するy軸方向に切削した試験片の曲げ弾性率の比が4/5?5/4、好ましくは85/100?100/85である。この場合の試験片切削の軸方向はシート面上の任意の方向でよい。曲げ弾性率の比が上記範囲から逸脱した繊維強化熱可塑性樹脂シートを予備成形体として圧縮成形すると、予備成形体の曲げ弾性率が低い方向に流れにくく、曲げ弾性率が高い方向に流れやすくなる。強化繊維は流れ方向に配向しやすいから、このような曲げ弾性率の異方性の高い予備成形体に基づく成形品は、弾性率の差が予備成形体のそれより拡大し、異方性が大きくなる。繊維強化熱可塑性樹脂シートの厚さは特に限定されないが、流動性の方向依存性を小さくするためには1?10mm、好ましくは2?7mm、特に2?5mmが好ましい。
【0017】
本発明の方法に使用される圧縮成形用金型の凹部の水平面の投影図は、金型の開閉軸を鉛直にとった場合の水平面への投影図を意味する。この凹部の水平面への投影図において、最も長い軸をx軸とし、この中点と直交する軸をy軸とする。そして、この金型の凹部のx軸の長さをaとし、y軸の長さをbとする。例えば、金型の凹部の水平面への投影図が正方形、長方形または楕円形の場合、それぞれのx軸の長さa、y軸の長さbは図1?3に示すようにとられる。本発明では、このとき金型に配置する複合材料のx軸方向の長さm、y軸方向の長さnが、下記式(i)および(ii)を満足するように複合材料を金型の凹部に配置して圧縮成形する。配置される複合材料は、必ずしも一層とは限らず、2層以上からなってもよい。この場合は、各層のオーバーラップ部を除いた水平投影長さをmやnとして表す。
0.8≦m/a<1.0 (i)
0.8≦n/b<1.0 (ii)
【0018】
m/aまたはn/bが0.8未満の場合、流動末端で他の方向から樹脂が流れ込み、強化繊維がこの方向に対して横方向に配向し、この方向に荷重や衝撃を受けた場合に弱くなり、局部的に破損しやすい。m/aまたはn/bが1.0以上の場合、金型閉鎖時に成形材料を噛むので好ましくない。m/a,n/bの下限値は0.85以上が好ましく、上限値は0.98未満が好ましい。
【0019】
圧縮成形品の形状が長尺物でなく、円形や正方形に近い場合、本発明の方法では、金型に配置する複合材料のx軸方向の長さm、y軸方向の長さnが上記式(i)および(ii)の代わりに下記式(iii)を満足するように複合材料を金型の凹部に配置して圧縮成形してもよい。
0.7≦(m×n)/(a×b)<1.0 (iii)
(m×n)/(a×b)が0.7未満の場合または1.0以上の場合、上記と同様の理由から好ましくない。(m×n)/(a×b)の下限値は0.75以上が好ましく、上限値は0.95未満が好ましい。
【0020】
一般的なシートモールディングコンパウンドやバルクモールディングコンパウンドやスタンパブルシートの圧縮成形の場合、通常、成形材料を金型の凹部の中央部に高く積み重ねて、型締めと共に、上型と成形材料が接し、成形材料にかかる圧力により、中央部の成形材料を金型内に流動し、充填することで成形品を得ている。これらの成形材料を成形する場合、金型内に成形材料を広げて配置すると、型締めにより材料の流動が開始してから充填圧がかかるまでの時間が短いので、充填が不均一になりやすい。一方、本発明では、使用する複合材料が短冊状のプリプレグ単位で流動するので、流動開始から充填圧がかかるまでの時間が短くても充填が均一になりやすい。
【0021】
本発明の方法では、ランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シート以外に、他の繊維強化樹脂シートからの複合材料を追加配置して圧縮成形することができる。かかる繊維強化樹脂シートとしては、ランダムシート状プリプレグ、マット状プリプレグ、クロス状プリプレグが挙げられる。これらの追加配置される繊維強化樹脂シートの金型への配置方法は、特に限定されない。本発明の方法に使用されるランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートは、金型内で先行して均一に流動・充填するため、他の材料の配置によってその機械的性質の影響を受けにくいからである。
【0022】
本発明で使用されるランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートは、圧縮成形時には金型の凹部に少なくとも1層、好ましくは2層以上で配置する。配置される熱可塑性樹脂シートの総厚みに対して、ランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートの厚みの割合は、0.1?1.0、好ましくは0.2?1.0、特に0.25?0.9である。この比が、0.1未満では、成形品のランダム強化タイプ熱可塑性樹脂シートによる異方性低減効果が小さく、荷重方向で強度が低い場所ができる場合がある。特に、側面の高い成形品を成形する場合は、この比が高い方が好ましく、特に0.35?1.0が好ましい。ランダム強化タイプ熱可塑性樹脂シートと組み合わせて、金型の凹部に配置される樹脂シートの構成や形状は、不織布を使用したプリプレグシート、強化繊維マットを使用したプリプレグシート、プリプレグテープを同方向に配列した一軸配向シート、プリプレグテープの直交織物や多軸織物などを適宜使用することができる。これらのシートと組み合わせることにより、様々な変形方向に対する要求性能を満たすことができる。
【0023】
本発明の方法で使用されるランダム強化タイプの繊維強化熱可塑性樹脂シートとしては、強化繊維による機械的性質の向上がランダムな方向で行われている熱可塑性樹脂シートである限り特に限定されないが、例えば、強化繊維の不織布や連続繊維をマット状にしたもの、チョップド強化繊維のマット状のものに熱可塑性樹脂を含浸したもの、熱可塑性樹脂のフイルムを積層加熱溶融したもの、強化繊維のロービングに熱可塑性樹脂を被覆したものをシート状に成形したもの、強化繊維のロービングに熱可塑性樹脂を被覆したものを7.5mm?100mm程度の長さにカットして、得られたペレットを平板金型にランダムに敷き詰めて加熱溶融成形したもの、または、強化繊維のロービングを開繊し、熱可塑性樹脂を含浸して得られたテープ状プリプレグを直接または適当な長さにカットして得られた短冊で平板金型にランダムに敷き詰めて加熱溶融成形したものが挙げられる。本発明では、無撚で長さ10?50mm、好ましくは20?40mmの強化繊維が使用されることが好ましい。撚りがあると、強化繊維の強度が低下し、繊維が絡み合い流動性が低下する場合がある。また、長さが10mm未満では、構造材として必要な衝撃強度が低下し、長さが50mmを超えると、流動性が低下し、長さと幅の比が高くなり、異方性が高くなる場合がある。強化繊維は、連続繊維をカットした後、含浸することでもできるが、含浸されたプリプレグテープを10?50mmにカットする方が、毛玉の発生やカット屑が飛散しにくいので好ましい。
【0024】
ランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートは、強化繊維50?85質量%、熱可塑性樹脂15?50質量%からなり、一軸方向に配向した強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸して得られたプリプレグテープを10?50mmにカットし、その短冊をランダムに配置した後、予備加熱成形し、強化繊維が実質的に無方向に分散されたものであることが好ましい。予め強化繊維が開繊され、樹脂が含浸されていると、強化繊維と樹脂の接着強度が高く、ボイドなどの欠陥点が殆どないので、補強効率が高く、本発明の効果を発揮しやすい。強化繊維が50質量%未満では、複合材料の強度や弾性率のレベルは低く、構造材用途に使用するには不適当であり、85質量%を超えると、シートを成形するときに流動性が低く、欠肉や表面外観が生じうる。また、プリプレグテープが10mm未満の長さでは、強度、特に衝撃強度が要求に未達となる用途もあり、50mmを超えると、圧縮成形するとき、金型内の流動性が低く、欠肉が発生しやすい。プリプレグテープから得られた繊維強化熱可塑性樹脂シートが、成形性が高く、曲げ強度が高く、均一である理由は、ロービングの繊維束がプリプレグテープ内に整列して残存するため、単繊維の場合より繊維の絡み合いがなく、高い流動性と圧縮変形や曲げ変形に対して繊維が座屈しにくく補強性が有効に発揮されるためであると考えられる。
【0025】
上述のプリプレグテープは、1000?30000本、好ましくは5000?25000本を集束した強化繊維からなり、その短冊が、10?50mmの長さと同じかまたはこれより小さい幅を有することが好ましい。1000本未満では、繊維束としての効果が不十分であり、30000本を超えると、幅方向の含浸ムラが発生しやすい。また、短冊の幅が、短冊の長さを超えると、強化繊維が流動方向に対して逆配向しやすく、流れ方向の荷重変形に対して弱点が発現する場合がある。
【0026】
金型の凹部の水平面への投影図におけるa/bの比が2.0以上、好ましくは2.5以上であるような長尺成形品を得る場合、使用される複合材料が上記式(i)および(ii)を満足するように金型の凹部に配置されると、本発明の効果を発揮する。a/bが2.0未満の円形または正方形の長尺成形品を得る場合、直交する軸方向の流動長さの差が小さいので、機械的性質の異方性の少ない成形品が比較的容易に得られるが、a/b≧2.0の長尺成形品の場合、機械的性質の異方性が顕著に現れる。構造材として多い長尺成形品の場合、一般に成形時に流動距離が長くなり、流れに伴い、強化繊維が配向しやすく、成形品が不均一となる。従って、長尺成形品の場合、流れに対して横方向の強度に、強化繊維の補強作用が殆どなく欠陥を発生しやすい。本発明の方法は、このような長尺成形品の圧縮成形品においても機械的性質の異方性が少ないものが得られ、成形品としての信頼性が極めて高い。
【0027】
本発明の方法により得られた成形品は、圧縮成形時に加圧面でない側面において上下面と左右面それぞれの中心線の交点を挟む20mm範囲からなる中央部から水平方向および水平方向と直交する方向に切り出した試験片のダインシュタット衝撃強度比が2/3?3/2、好ましくは3/4?4/3である。圧縮成形時に加圧面は、前駆体の構成や配置により機械的性質の方向性の調整が可能であるが、加圧面でない側面は、材料の流動により、強化繊維が配向し、機械的強度の異方性が発現しやすい。しかし、本発明の方法のように特定のランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートを使用して特定の配置で圧縮成形すると、加圧面でない側面においても、水平方向およびこれと直交する方向のダインシュタット衝撃強度比を2/3?3/2、好ましくは3/4?4/3にすることができる。ダインシュタット強度比が2/3未満では、鉛直方向に荷重を受けると耐衝撃性が弱く、また3/2を超えると水平方向に荷重を受けると破損しやすい。
【0028】
繊維強化熱可塑性シートに使用される強化繊維としては、使用される熱可塑性樹脂の加工温度で固体である高弾性率繊維が挙げられ、具体的には、ガラス繊維、炭素繊維、アラミド繊維、スチール繊維、ポリフェニレンスルフィド繊維、ケナフ、コットンなどが使用できる。これらの中では、弾性率が特に高いガラス繊維と炭素繊維、特に炭素繊維が好ましい。ガラス繊維としては、EガラスまたはSガラスが好ましく、特に単繊維径が3?22μmのもの、さらに5?20μmのものが特に好ましい。単繊維径が3μm未満では、含浸や脱泡が難しく、20μmを超えると、比表面積が小さくなり、複合化の効果が小さくなる。ガラス繊維は、界面接着性改良のために、シラン系カップリング剤またはチタン系カップリング剤で表面処理されていることが好ましい。また、ガラス繊維は、作業工程の取り扱い性から、120℃以下で軟化する収束剤により収束されていることが好ましい。収束フィラメント数は、特に制限されないが、好ましくは500?20000フィラメント、より好ましくは1000?5000フィラメントである。ロービングは10?50ストランドからなり、各ストランドは100?200フィラメントからなるものが好ましい。
【0029】
炭素繊維としては、特に限定されないが、ポリアクリロニトル繊維やセルロース繊維などの繊維を空気中で200?300℃にて処理した後、不活性ガス中で1000?3000℃以上で焼成され炭化製造された引っ張り強度20t/cm^(2)以上、引っ張り弾性率200GPa以上の炭素繊維が好ましい。炭素繊維の単繊維径は、特に制限されないが、複合化の製造ライン工程から3?20μmが好ましく、特に4?15μmが好ましい。単繊維径が3μm未満では、含浸や脱泡が難しく、20μmを超えると、比表面積が小さくなり、複合化の効果が小さくなる。炭素繊維は、空気や硝酸による湿式酸化、乾式酸化、ヒートクリーニング、ウイスカライジングなどによる接着性改良のための処理を施されたものが好ましい。また、炭素繊維は、作業工程の取り扱い性から、120℃以下で軟化する収束剤により収束されていることが好ましい。収束フィラメント数は、特に制限されないが、好ましくは1000?30000フィラメント、より好ましくは5000?25000フィラメントである。
【0030】
繊維強化熱可塑性シートに使用される熱可塑性樹脂としては、ポリプロピレン、ポリアミド6、ポリアミド66、ポリアミドMXD6、ポリアミド12、ポリアミド11、ポリアミド6T共重合体、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリフェニレンサルファイド、ポリメチルペンテン、シンジオタクチックポリスチレンやこれらの共重合体やポリマーアロイ体などが挙げられる。これらの中では、ポリプロピレン、ポリアミド6、ポリアミドMXD6、ポリブチレンテレフタレートが、成形加工性と物性のバランスから好ましい。特に、ポリプロピレン、ポリアミド6、ポリアミドMXD6が好ましい。熱可塑性樹脂は、繊維との接着性を高めるために変性されているものが好ましい。例えば、極性基を有しないポリプロピレンやポリメチルペンテンやシンジオタクチックポリスチレンの場合、無水マレイン酸やイタコン酸のような不飽和酸やグリシジルメタクリレートのような不飽和エポキシによる変性されたものが好ましい。
【0031】
ポリプロピレンとしては、アイソタクチックポリプロピレンのホモタイプ、ブロックタイプ、シンジオタクチックポリプロピレンなどが使用される。結晶性の低いアタクチックポリプロピレンは、複合材の成形加工性に劣るので本発明には好ましくない。ポリプロピレンにポリエチレンやポリブテンなど他のポリオレフィンがブロック共重合されたブロックタイプポリプロピレンも本発明に使用可能である。特に、耐衝撃性が要求される構造材用複合材料に好ましい。本発明の複合材料においては、さらに未変性ポリプロピレンを配合することでも本発明の目的が達成される。特に、使用される無水マレイン酸変性ポリプロピレンのメルトフローレートが100g/10minを越える場合、より高分子量の未変性ポリプロピレンをブレンドすることにより、混合体のメルトフローレートを30?120g/10minに、好ましくは40?100g/10minに調節することが好ましい。変性体と未変性体の合計質量に対して、無水マレイン酸変性量は、0.01?4質量%、好ましくは0.02?3質量%であり、変性体と未変性体の質量比は、4:6?0.5:9.5、好ましくは2:8?0.7:9.3である。変性体と未変性体の質量比が4:6未満では、経済的効果が小さく、0.5:9.5を超えると、炭素繊維とポリプロピレンの界面に対して変性体が不足して欠陥点となることがある。
【0032】
繊維強化熱可塑性シートに使用される熱可塑性樹脂は、その融点より30℃高い温度における21.2N荷重下のメルトフローレートが、好ましくは30?150g/10minであり、より好ましくは50?140g/10minである。30g/10min未満では、繊維への含浸性が低く、空隙率が高くなる場合がある。また、150g/10minを超えると、複合材料の溶融加工時、樹脂と繊維が分離しやすい。
【0033】
本発明に使用される複合材料には、上記の成分の他に、物性改良・成形性改良、耐久性改良を目的として、結晶核剤・離型剤、滑剤、酸化防止剤、難燃剤、耐光剤、耐候剤などを配合することができる。
【0034】
本発明で使用するランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造法は、特に限定されない。例えば、樹脂の融点以上に温度調節されたスクリュータイプ押出機のホッパーに熱可塑性樹脂や変性熱可塑性樹脂を所定割合に予備混合して供給する。溶融樹脂をギアポンプの回転数にて計量して、樹脂の融点以上に温度調節された含浸用押出機の上流に供給する。一方、ロービング状のガラス繊維や炭素繊維を拡張開繊し、含浸用押出機の上流に供給する。下流先端に開口部を絞ったスリットダイを備えた含浸用押出機中で樹脂圧により、ロービング繊維に樹脂を含浸・脱泡する。下流開口部から吐出されたテープ状の強化繊維と熱可塑性樹脂からなる複合材料を冷却してかせに巻き取る。さらに、このテープ状複合材料を10?50mmにカットする。また、樹脂の融点以上に温度調節されたスクリュータイプ押出機の上流ホッパーに熱可塑性樹脂や変性熱可塑性樹脂や強化繊維を供給する。下流の出口ダイにロービング状強化繊維を供給して、繊維の送り速度と樹脂の吐出量を調節して、所定の繊維含有率からなるストランド状の繊維の樹脂被覆材を得る。このストランドを冷却してかせに巻き取る。このストランドを10?50mmにカットする。カットされたテープ状プリプレグを平板状の型内にランダムにばらまき供給する。型を熱可塑性樹脂の融点より20?100℃高い温度に加熱した後、圧縮し、型を高温結晶化温度より10?120℃低い温度まで冷却して、強化繊維がランダム配向したシート状プリプレグを得る。このシート状プリプレグを圧縮成形することで本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートが得られる。
【0035】
本発明の方法で得られた圧縮成形品は、例えば、赤外線加熱や高周波加熱して樹脂を加熱溶融し、圧縮成形機の金型に供給して、賦形冷却後脱型して構造材の部品に成形される。本発明の圧縮成形品から得られた成形部品は、例えば、自動車のフレーム、2輪車のフレーム、農機具のフレーム、OA機器のフレーム、機械部品など高い強度と剛性の必要な部品に利用される。
【実施例】
【0036】
以下に実施例を示して本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【0037】
実施例1
6000本の炭素繊維からなるロービング(東邦テナックス社IMS40)を4kg/Hになる速度で拡張開繊して含浸台のダイヘッドに供給した。ポリアミド6樹脂(東洋紡績製T802、融点227℃、1.2kg荷重下のメルトフローレート42g/10min)を、270℃に温度調節されたスクリュー式押し出し機のホッパーに投入し、溶融樹脂をギアポンプにより2kg/H計量して、含浸台のダイヘッドに供給した。含浸台で加圧含浸、脱泡後、幅10mm・高さ0.2mmのダイから含浸被覆されたテープ状プリプレグを押し出し、空冷固化した後、枷に巻き取った(炭素繊維67質量%、ポリアミド6樹脂32質量%)。
【0038】
得られたプリプレグテープを35mmにカットし、短冊状のプリプレグテープを300mm×300mm×3mmの平板状の型内にランダムにばらまき供給する。型を280℃に加熱した後、圧縮し、型を120℃まで冷却して、強化繊維がランダム配向したプリプレグシートを得た。
【0039】
得られたプリプレグシートの中央部からx軸方向に10mm×150mmの曲げ試験片を5本、y軸方向に10mm×150mmに曲げ試験片を5本切り出した。この絶乾状態の試験片をデシケーターに入れ、23℃に温度調節した試験室に48時間保管した。万能引張試験機(オリエンテック社製テンシロンU500)を使用し、JIS K7171に準拠して、スパン長120mm、クロスヘッドスピード2mm/分にて3点曲げ試験を行った。x軸方向とy軸方向サンプルの曲げ弾性率の平均値(E_(x),E_(y))は、それぞれ117GPaと121GPaであった。この比E_(y)/E_(x)は、1.03であった。
【0040】
縦25cm、横10cm、高さ5cm、コーナー15Rの凹部を有する下型(水平投影図:x軸a=26.9cm、y軸b=10.7cm)と成形品全体の肉厚が2.0mmになるように組み合わされた上型を圧縮成形機(神藤金属工業所製、圧力50t)に設置した。
【0041】
上記で得られたプリプレグテープから、m=24.2,n=9.6cmとなるように凹部と相似形に切り出した。これを遠赤外線ヒータで250℃に加熱した。加熱されたプリプレグテープを、予め、180℃に温度調節した圧縮成形機の金型にx軸、y軸方向を合わせて凹部上に置き、40MPaの圧力を3分間かけた後、金型を140℃まで冷却して成形品を脱型した。
【0042】
圧縮成形により得られた箱型成形品の立ち上がり側面10cm×5cmと5cm×5cmのそれぞれ中央部において、鉛直方向(MD方向)と鉛直方向と直交する方向(TD方向)に幅7mm、長さ18mmの試験片を切り出した(図4参照)。
【0043】
切り出した試験片を23℃に温度調節された試験室中のデシケーター中で48時間保管した後、試験規格DIN53453に準じ、ダインスタット試験機(英弘精機社製)を使用して、8mmの片持ち状態で衝撃試験を行った。長手方向の側面中央部のMD方向、TD方向に切削した試験片のダインシュタット衝撃強度(I_(t),I_(m))は、それぞれ93KJ/m^(2),89KJ/m^(2)であり、その比I_(t)/I_(m)は0.96であった。また、短手方向の側面中央部のMD方向、TD方向に切削した試験片のダインシュタット衝撃強度(I_(t2),I_(m2))は、それぞれ97KJ/m^(2),91KJ/m^(2)であり、その比I_(t2)/I_(m2)は0.94であった。試験後ISO3451-4に準拠して、500℃にて焼却して、繊維含有率を測定した。長手方向側面と短手方向の側面の灰分は、それぞれ灰分1=65%、灰分2=66%であった。得られた試験データを表1に示す。
【0044】
実施例2?12
熱可塑性樹脂の種類や配合比、テープ状プリプレグ形状、プリプレグシートから切り出した前駆体のサイズおよび圧縮成形条件を表1に示したように変更した以外は、実施例1と全く同様にプリプレグを作製した後、箱型成形品を成形した。成形品から得られた試験片について、実施例と全く同様に、ダインシュタット衝撃強度、灰分を測定した。得られた試験データを成形条件とともに表1に示す。
【0045】
比較例1?4
熱可塑性樹脂の種類や配合比、テープ状プリプレグ形状、プリプレグシートから切り出した前駆体のサイズおよびスタンピング成形条件を表2に示したように変更した以外は、実施例1と全く同様にプリプレグを作製した後、箱型成形品を成形した。なお、比較例1は、テープ状プリプレグを35mmにカットして得た短冊の長さ方向を意図的に、x方向に配置してプリプレグシートを得た。そのプリプレグシートのy方向の曲げ弾性率は、x方向のそれの0.3倍であった。成形品から得られた試験片について、実施例と全く同様に、ダインシュタット衝撃強度、灰分を測定した。得られた試験データを成形条件とともに表2に示す。
【0046】
【表1】

【0047】
【表2】

【0048】
表中の記号は以下の原料の使用を意味する。
MAH:ポリプロピレンW101(住友化学製)98.5質量部に、ジクミルパーオキサイド(日本油脂社製パークミルD)0.5質量部、粉末化した無水マレイン酸(ナカライテスク社製)2質量部を予備混合して、190℃に温度調節された二軸押出機のホッパーに供給して、スクリュウ80回転/分にて溶融反応して得たストランドを水槽で冷却固化して得られた無水マレイン酸変性ポリプロピレン(MFR50g/min)、融点165℃
T802:ポリアミド樹脂PA6(東洋紡績製、250℃におけるMFR73g/10min,融点227℃)
EMC700:ポリブチレンテレフタレート(東洋紡績製、250℃におけるMFR60g/10min、融点225℃)
GF-R:ガラス繊維ロービング(日本電気硝子製、AR2500H-103、31ストランド)
CF-R:炭素繊維、東邦テナックス製、IMS40(単繊維径6.4μm、6000フィラメント)
【0049】
表1,2からわかるように、実施例1?12の圧縮成形品は、ダインシュタット衝撃強度の数値に異方性がなく、強化繊維の含有率の数値にも異方性がなかった。これに対して、比較例1?4の圧縮成形品は、実施例のものとは異なり、これらの異方性が著しかった。
【産業上の利用可能性】
【0050】
本発明の方法によれば、高い強度や剛性が変形方向や場所によらず達成される、機械的性質の信頼性が高い圧縮成形品が提供される。また、本発明の方法は、成形品の弱点が解消できることから、設計品質強度や剛性を高く設定でき、薄肉化など製品設計の自由度が高い。従って、本発明の方法は、高い強度と剛性の必要な成形部品の製造に極めて有用である。
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
シート上の任意のx軸方向とこれに直交するy軸方向にそれぞれ切削した試験片の曲げ弾性率の比が4/5?5/4であるランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートから切削した複合材料を長方形の金型の凹部に一層又は二層配置して圧縮成形する方法において、複合材料が、金型の凹部と相似形であり、金型の凹部の水平面への投影図において、最も長い軸をx軸とし、この中点と直交する軸をy軸とし、この金型の凹部のx軸とy軸の長さをそれぞれa,bとしたとき、a/bが2.0以上であり、複合材料のx軸方向の長さm,y軸方向の長さnが下記式(i)および(ii)を満足すること、及びランダム強化タイプ繊維強化熱可塑性樹脂シートが、無撚で長さ10?50mmの強化繊維50?85質量%、および熱可塑性樹脂50?15質量%からなり、一軸方向に配向した強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸して得られたプリプレグテープを10?50mmにカットし、その短冊をランダムに配置した後、予備加熱成形し、強化繊維を実質的に無方向に分散したものであることを特徴とする方法:
0.85≦m/a<0.98 (i)
0.85≦n/b<0.98 (ii)
【請求項2】
(削除)
【請求項3】
プリプレグテープが、1000?30000本を集束した強化繊維からなり、短冊が、10?50mmの長さと同じかまたはこれより小さい幅を有することを特徴とする請求項1に記載の方法。
 
訂正の要旨 審決(決定)の【理由】欄参照。
異議決定日 2017-01-16 
出願番号 特願2010-195269(P2010-195269)
審決分類 P 1 651・ 537- YAA (B29C)
P 1 651・ 121- YAA (B29C)
最終処分 維持  
前審関与審査官 大畑 通隆田代 吉成  
特許庁審判長 守安 智
特許庁審判官 小野寺 務
大島 祥吾
登録日 2015-08-14 
登録番号 特許第5789933号(P5789933)
権利者 東洋紡株式会社
発明の名称 繊維強化熱可塑性樹脂シートの圧縮成形方法  
代理人 浅野 典子  
代理人 風早 信昭  
代理人 風早 信昭  
代理人 浅野 典子  

プライバシーポリシー   セキュリティーポリシー   運営会社概要   サービスに関しての問い合わせ