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審決分類 審判 全部申し立て ただし書き1号特許請求の範囲の減縮  C03C
審判 全部申し立て 1項3号刊行物記載  C03C
審判 全部申し立て 2項進歩性  C03C
審判 全部申し立て ただし書き3号明りょうでない記載の釈明  C03C
管理番号 1329078
異議申立番号 異議2016-700025  
総通号数 211 
発行国 日本国特許庁(JP) 
公報種別 特許決定公報 
発行日 2017-07-28 
種別 異議の決定 
異議申立日 2016-01-14 
確定日 2017-05-09 
異議申立件数 1 
訂正明細書 有 
事件の表示 特許第5749095号発明「合わせガラス用中間膜及び合わせガラス」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。 
結論 特許第5749095号の特許請求の範囲を、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔1?15〕について訂正することを認める。 特許第5749095号の請求項1?5,8?15に係る特許を維持する。 特許第5749095号の請求項6,7に係る特許についての特許異議の申立てを却下する。 
理由 第1.手続の経緯

本件特許第5749095号は、平成23年6月23日に出願された特願2011-139848号の特許請求の範囲に記載された請求項1?15に係る発明について、平成27年5月22日に設定登録がされたものであり、その後、その請求項1?15に係る特許について特許異議の申立てがされ、以下の手続がされたものである。
平成28年 3月16日付けの取消理由通知
同年 5月19日付けの訂正請求及び意見書提出
同年 7月 1日付けの意見書提出(申立人)
同年 9月29日付けの取消理由(決定の予告)通知
同年12月 2日付けの訂正請求及び意見書提出
平成29年 2月 3日付けの意見書提出(申立人)

第2.訂正請求について

1.訂正の内容

平成28年12月2日付けの訂正請求は、次の訂正事項1?7よりなる(下線部が訂正箇所)。なお、本訂正請求により、同年 5月19日付けの訂正請求は取り下げられたものとみなされる。

訂正事項1
特許請求の範囲の請求項1に「前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下、水酸基の含有率が21モル%以上であり、」とあるのを「前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下、水酸基の含有率が25モル%以上であり、」に訂正する。

訂正事項2
特許請求の範囲の請求項1に「前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第2の層中の前記可塑剤の含有量が39重量部以下である」とあるのを「前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第1の層中の前記可塑剤の含有量が55重量部以上であり、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第2の層中の前記可塑剤の含有量が39重量部以下であり、前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第1の層中の前記可塑剤の含有量が、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第2の層中の前記可塑剤の含有量よりも20重量部以上多い」に訂正する。

訂正事項3
特許請求の範囲の請求項6を削除する。

訂正事項4
特許請求の範囲の請求項7を削除する。

訂正事項5
特許請求の範囲の請求項8に「請求項1?7のいずれか1項」とあるのを「請求項1?5のいずれか1項」に訂正する。

訂正事項6
特許請求の範囲の請求項15に「請求項1?14のいずれか1項」とあるのを「請求項1?5及び8?14のいずれか1項」に訂正する。

訂正事項7
明細書【0094】,【0099】にそれぞれ「実施例1」とあるのを「参考例1」に訂正し、【0099】に「実施例2、参考例3、実施例4?6、参考例7、実施例8,9」とあるのを「参考例2?5、実施例6、参考例7?9」に訂正し、【0108】の【表1】中の「実施例1」「実施例2」「実施例4」「実施例5」「実施例8」「実施例9」をそれぞれ「参考例1」「参考例2」「参考例4」「参考例5」「参考例8」「参考例9」に訂正する。

2.訂正要件の判断

(1)訂正事項1について
この訂正は、請求項1に係る発明の合わせガラス用中間膜において、特定されていた水酸基の含有率の下限値を上げるものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
そして、新たな技術的事項を導入するものではないから、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内においてしたものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。

(2)訂正事項2について
この訂正はいずれも、請求項1に係る発明の合わせガラス用中間膜において、特定されていた第2の層中の可塑剤の含有量に加え、第1の層中の可塑剤の含有量と両者の差も特定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
そして、この含有量及びその差は、本件明細書【0040】や請求項1を引用する請求項7に記載されていたものであるから、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内においてしたものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。

(3)訂正事項3,4について
これらの訂正は、請求項を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
そして、新たな技術的事項を導入するものではないから、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内においてしたものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。

(4)訂正事項5,6について
これらの訂正は、択一的な引用請求項の一部を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
そして、新たな技術的事項を導入するものではないから、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内においてしたものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。

(5)訂正事項7について
これらの訂正は、特許請求の範囲の減縮に伴って、発明の詳細な説明の記載を整合させるものであるから、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
そして、新たな技術的事項を導入するものではないから、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内においてしたものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。

(6)一群の請求項について
訂正事項1に係る訂正前の請求項1を、請求項2?15が直接又は間接的に引用していたから、訂正前の請求項1?15は一群の請求項である。
したがって、訂正事項1を含む特許請求の範囲の訂正は、これらの一群の請求項ごとに請求をしたものと認められ、また、訂正事項7は、これらの一群の請求項の全てについてする明細書の訂正と認められる。

3.むすび

以上のとおりであるから、本件訂正は、特許法第120条の5第2項第1号又は第3号に規定された事項を目的とするものであり、かつ、同条第4項及び第9項において準用する同法第126条第4項から第6項の規定に適合するので、訂正後の請求項〔1?15〕について訂正することを認める。

第3.特許異議の申立てについて

1.本件発明について

本件特許の請求項1?5,8?15に係る発明(以下、「本件発明1?5,8?15」という。)は、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲の請求項1?5,8?15に記載された事項により特定されるとおりのものと認められ、このうち本件発明1は、次のとおりのものである。

【請求項1】
ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第1の層と、
前記第1の層の一方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第2の層とを備え、
前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下、水酸基の含有率が25モル%以上であり、
前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下であり、
前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%以下であり、
前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第1の層中の前記可塑剤の含有量が55重量部以上であり、
前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第2の層中の前記可塑剤の含有量が39重量部以下であり、
前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第1の層中の前記可塑剤の含有量が、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第2の層中の前記可塑剤の含有量よりも20重量部以上多い、合わせガラス用中間膜。

2.新規性・進歩性要件違反(取消理由)について

(1)平成28年3月16日付けで通知した取消理由は、申立人が提出した、
甲第1号証:特表2008-532817号公報(以下、「甲1」と略)
を引用し、
「訂正前の請求項1?6,8?12,14,15に係る発明は、甲1に記載された発明であり、また、訂正前の請求項1?15に係る発明は、甲1に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものでもあるから、その特許は、特許法第29条第1項又は第2項の規定に違反してされたものである。」
というものである。

(2)甲1の記載事項(抜粋)
【0005】
発明の要旨
本発明は、パネルを貫通して透過される音の量を低減するために、多層ガラスパネルタイプの用途において使用することのできる、多層中間層を提供する。この効果は、一緒に単一の多層中間層にされている、2つ以上のポリマーシートにおいて可塑剤濃度の差異を維持することによって達成される。
【0009】
本明細書において使用される「可塑剤含有量」は、重量当たりの重量を基準として、樹脂100部当たり(ｐhｒ)の部として測定できる。・・・
【0011】
本発明の様々な実施形態において、2つのポリマーシートの可塑剤含有量は少なくとも8ｐhｒ、10ｐhｒ、12ｐhｒ、15ｐhｒ、18ｐhｒ、20ｐhｒ、または25ｐhｒだけ、異なる。それぞれのシートは、例えば、30から100ｐhｒ、40から90ｐhｒ、または50から80ｐhｒを有することができる。
【0012】
・・・本明細書において使用される残留ヒドロキシル含有量は、ASTM1396に従って重量パーセントに基づいて測定される。
【0014】
可塑剤の所与の種類に関して、ポリ(ビニルブチラール)におけるこの可塑剤の相溶性は、ヒドロキシル含有量によって主に求められる。通常、ポリ(ビニルブチラール)の残留ヒドロキシル含有量が多い程、可塑剤の相溶性または収容力がより低減される。・・・
【0066】
実施例
3GEH(トリエチレングリコールジ-(2-エチルヘキサノエート))の様々な量を配合した、記録された残留ヒドロキシル含有量を有するポリ(ビニルブチラール)シートおよびこれらのシートの厚さを表1に列挙する。これらのシートは、本発明の中間層を構成するために使用するか、または参照パネルを製造するための従来の中間層として使用する。すべてのシートにおいて、残留アセテート含有量は無視することができ、1mｏl%未満である。
【0067】
【表1】

従来の中間層および本発明の中間層の実施例を表2に示す。
【0068】
【表2】


(3)引用発明の認定
甲1には、多層ガラスパネルに使用される多層中間層(【0005】)の実施例として、PVB5からなるシート1に、PVB7からなるシート2、PVB5からなるシート3が積層されて構成された「中間層番号4」(【表2】)が記載されている。ここで、「PVB5」とは、3GEHを38ｐhｒ配合した残留ヒドロキシル含有量18.5%のポリビニルブチラールシートであり、「PVB7」とは、3GEHを52ｐhｒ配合した残留ヒドロキシル含有量15.7%のポリビニルブチラールシートであり(【表1】)、いずれのシートにおいても残留アセテート含有量が1mｏl%未満である(【0066】)ことが記載され、「ｐhｒ」は樹脂100部当たりに含有される可塑剤の重量部であり(【0009】)、「残留ヒドロキシル含有量」は重量%である(【0012】)と記載されている。
してみると、甲1には、「中間層番号4」として、本件発明1に対応する次の発明(以下、「引用発明」という。)が記載されていると認められる。

「ポリビニルブチラールシートに可塑剤が配合されたシート2と、
前記シート2の両面に積層された、ポリビニルブチラールシートに可塑剤が配合されたシート1,3から構成され、
前記シート2中の前記ポリビニルブチラールシートの残留アセテート含有量が1mｏl%未満、残留ヒドロキシル含有量が15.7重量%であり、
前記シート1,3中の前記ポリビニルブチラールシートの残留アセテート含有量が1mｏl%未満であり、
前記シート2中の前記ポリビニルブチラールシートの残留ヒドロキシル含有量が、前記シート1,3中の前記ポリビニルブチラールシートの残留ヒドロキシル含有量よりも低く、かつ前記シート2中の前記ポリビニルブチラールシートの残留ヒドロキシル含有量と前記第シート1,3中の前記ポリビニルブチラールシートの残留ヒドロキシル含有量との差が、2.8重量%であり、
前記シート2中の前記ポリビニルブチラールシート100重量部に対する前記シート2中の前記可塑剤の含有量が52重量部であり、
前記シート1,3中の前記ポリビニルブチラールシート100重量部に対する前記シート1,3中の前記可塑剤の含有量が38重量部であり、
前記シート2中の前記ポリビニルブチラールシート100重量部に対する前記シート2中の前記可塑剤の含有量が、前記シート1,3中の前記ポリビニルブチラールシート100重量部に対する前記シート1,3中の前記可塑剤の含有量よりも14重量部多い、多層ガラスパネル用多層中間層。」

(4)発明の対比
本件発明1と引用発明とを対比すると、引用発明の「ポリビニルブチラールシート」が本件発明1の「ポリビニルアセタール樹脂」に相当し、以下、「残留アセテート含有量」が「アセチル化度」、「残留ヒドロキシル含有量」が「水酸基の含有率」、「多層ガラスパネル用多層中間層」が「合わせガラス用中間膜」にそれぞれ相当する。そして、本件図1等の記載から、本件発明1の「第1の層」が中間層と認められるから、引用発明の「シート2」「シート1(又はシート3)」が、それぞれ本件発明1の「第1の層」「第2の層」に相当する。
してみると、本件発明1のうち、
「ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第1の層と、
前記第1の層の一方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第2の層とを備え、
前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下であり、
前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、
前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第2の層中の前記可塑剤の含有量が39重量部以下である、合わせガラス用中間膜。」の点は引用発明と一致し、次の点で両者は相違する。

相違点1:本件発明1が、「第1の層中の水酸基の含有率が25モル%以上であり、かつ前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%以下であ」るのに対し、引用発明は、「シート2中の残留ヒドロキシル含有量が15.7重量%であり、かつ前記シート2中の前記ポリビニルブチラールシートの残留ヒドロキシル含有量と前記第シート1,3中の前記ポリビニルブチラールシートの残留ヒドロキシル含有量との差が、2.8重量%であ」る点。

相違点2:本件発明1が、「第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第1の層中の前記可塑剤の含有量が55重量部以上であり、前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第1の層中の前記可塑剤の含有量が、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第2の層中の前記可塑剤の含有量よりも20重量部以上多い」のに対し、引用発明は、「シート2中の前記ポリビニルブチラールシート100重量部に対する前記シート2中の前記可塑剤の含有量が52重量部であり、前記シート2中の前記ポリビニルブチラールシート100重量部に対する前記シート2中の前記可塑剤の含有量が、前記シート1,3中の前記ポリビニルブチラールシート100重量部に対する前記シート1,3中の前記可塑剤の含有量よりも14重量部多い」点。

(5)相違点の判断
まず、相違点2から検討すると、甲1には、引用発明のシート1(又はシート3)とシート2の可塑剤濃度の差異について、パネルを貫通して透過される音の量を低減するためのものであり(【0005】)、この差異の大きさについて、少なくとも8ｐhｒ、10ｐhｒ、12ｐhｒ、15ｐhｒ、18ｐhｒ、20ｐhｒ、または25ｐhｒ異なる態様にできる(【0011】)ことが記載されているから、引用発明において、シート1(又はシート3)とシート2の可塑剤濃度の差異を20ｐhｒ(重量部)以上とするために、シート2中の可塑剤の含有量を55重量部以上とし、相違点2を解消することは、パネルを貫通して透過される音の量をさらに低減するために、当業者が容易になし得たことである。
次に相違点1について検討するに、本件発明1の「水酸基の含有率」とは、「水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率(モル%)で表した値」(本件明細書【0051】)であるが、ポリビニルブチラール樹脂では、ブチラール基(式量142)1つに主鎖のエチレン基が2つ、アセチル基(式量86)と水酸基(式量44)各1つに主鎖のエチレン基が1つずつ含まれている。ここで甲1には、引用発明において残留アセテート含有量(アセチル基)は無視できる(【0066】)と記載されているから、引用発明のシート1?3の水酸基の含有率(モル%)は、その残留ヒドロキシル含有量(重量%)を用いて、次のように計算できる。
シート1,3:
100×[18.5/44/｛18.5/44+(100-18.5)/(142/2)｝]
≒26.8モル%
シート2:
100×[15.7/44/｛15.7/44+(100-15.7)/(142/2)｝]
≒23.1モル%
すなわち、両シートの水酸基の含有率の差は3.7モル%であるから、相違点1のうち、「水酸基の含有率の差が8.5モル%以下」の点は差異にはならず、本件発明1の第1の層中の水酸基の含有率が25モル%以上であるのに対し、引用発明のシート2中の水酸基の含有率が23.1モル%しかない点で両者は相違する。
そこで検討するに、甲1には、残留ヒドロキシル含有量(水酸基の含有率)について、その量が多いほど可塑剤の収容力が低減すること(【0014】)が記載されている。
してみると、引用発明において、シート2中の残留ヒドロキシル含有量を増やして相違点1を解消することは、シート2の可塑剤の収容力を低減させることになるため、シート2中の可塑剤の含有量を増やして相違点2を解消することが困難になることを意味する。
すなわち、引用発明において、相違点1を相違点2と共に解消することには阻害要因があるといわざるを得ない。
そして、本件発明1は、第1の層中の水酸基の含有率を高めることで、層間接着性を高め発泡を抑制するという、甲1に記載も示唆もない効果を奏するものである(本件明細書【0036】【0048】)。

(6)したがって、本件発明1は、甲1に記載された発明ではないし、甲1に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものでもない。本件発明1を引用する本件発明2?5,8?15についても同様である。
よって、本取消理由には理由がない。

3.むすび

以上のとおりであるから、取消理由によっては、請求項1?5,8?15に係る特許を取り消すことはできない。
そして、他にこれらの特許を取り消すべき理由を発見しない。
また、請求項6,7係る特許は訂正により削除されたから、これらの特許に対する特許異議の申立てについては、対象となる請求項が存在しない。
よって、結論のとおり決定する。
 
発明の名称 (54)【発明の名称】
合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
【技術分野】
【0001】
本発明は、少なくとも2層の多層構造を有する合わせガラス用中間膜に関し、より詳細には、各層がそれぞれポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【0002】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
【0003】
上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献1には、アセタール化度が60?85モル%のポリビニルアセタール樹脂100重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩0.001?1.0重量部と、30重量部以上の可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。
【0004】
さらに、下記の特許文献1には、上記遮音層と他の層とが積層された多層中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が60?85モル%のポリビニルアセタール樹脂100重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩0.001?1.0重量部と、30重量部以下の可塑剤とを含む。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0005】
【特許文献1】特開2007-070200号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
上記特許文献1に記載の中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの2000Hｚ付近の周波数領域における遮音性が充分ではなく、従ってコインシデンス効果による遮音性の低下が避けられないことがある。特に、この合わせガラスの20℃付近での遮音性が充分ではないことがある。
【0007】
ここで、コインシデンス効果とは、ガラス板に音波が入射したとき、ガラス板の剛性と慣性とによって、ガラス面上を横波が伝播して横波と入射音とが共鳴し、その結果、音の透過が起こる現象をいう。
【0008】
また、上記特許文献1に記載の遮音層と他の層とが積層された多層中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの20℃付近での遮音性をある程度高めることができる。このように、多層中間膜を用いて、合わせガラスの遮音性を高める検討が行われている。
【0009】
近年、合わせガラスの遮音性を高めるために、中間膜中の可塑剤の含有量を多くすることが検討されている。中間膜中の可塑剤の含有量を多くすると、合わせガラスの遮音性を改善できる。多層中間膜では、該多層中間膜の遮音層の可塑剤の含有量を多くするために、遮音層に含まれる可塑剤と、他の層に含まれる可塑剤との各層間での移行を制御している。例えば、遮音性を高めるためには、各層間で可塑剤が移行しても、移行後に、遮音層の可塑剤の含有量を他の層の可塑剤の含有量よりも多くする必要がある。このため、遮音層に含まれる樹脂に対する可塑剤の相溶性と、他の層に含まれる樹脂に対する可塑剤の相溶性とを調整している。より具体的には、遮音層に含まれる樹脂では、他の層に含まれる樹脂よりも、可塑剤との相溶性を高くする必要がある。従って、遮音層に含まれる樹脂と他の層に含まれる樹脂とでは、一般的には、可塑剤との相溶性に差がある異なる樹脂が用いられている。この結果、遮音層に含まれる樹脂と遮音層に含まれる樹脂との極性の差が大きくなり、多層中間膜における遮音層と他の層との接着力が低下することがある。
【0010】
また、自動車等の車両のサイドガラスや建築物の開口部において、合わせガラスの使用が増加している。サイドガラス等で合わせガラスを使用する場合、合わせガラスの周辺部で中間膜が露出していることがある。高温環境下にて、中間膜が周辺部で露出した合わせガラスを使用すると、合わせガラスの周辺部に発泡が発生することがある。特に、高温環境下にて、可塑剤の含有量が多い遮音層を有する中間膜が周辺部に露出した合わせガラスを使用すると、合わせガラスの周辺部に発泡が発生することがある。
【0011】
本発明の目的は、多層の中間膜であって、各層間の接着力が高い合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。また、本発明の他の目的は、高温環境下にて合わせガラスを使用しても、発泡の発生を抑制できる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。
【0012】
本発明の限定的な目的は、遮音性に優れた合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0013】
本発明の広い局面によれば、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第1の層と、上記第1の層の一方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第2の層とを備え、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下であり、上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下であり、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、9.5モル%以下である、合わせガラス用中間膜が提供される。
【0014】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が68モル%以上である。
【0015】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が30モル%以下であるか、上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が29モル%以下であるか、又は、上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が28モル%以下である。
【0016】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも多い。
【0017】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも20重量部以上多い。
【0018】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、9.2モル%以下である。
【0019】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第1の層の他方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第3の層がさらに備えられ、上記第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下であり、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、9.5モル%以下である。
【0020】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が30モル%以下であるか、上記第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が29モル%以下であるか、又は、上記第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が28モル%以下である。
【0021】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第2,第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の各含有量より多い。
【0022】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第2,第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の各含有量よりも20重量部以上多い。
【0023】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第2,第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%以下である。
【0024】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第1?第3の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含み、上記第1?第3の層に含まれている上記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエートを含む。
【0025】
本発明に係る合わせガラスは、第1,第2の合わせガラス構成部材と、該第1,第2の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に従って構成された合わせガラス用中間膜である。
【発明の効果】
【0026】
本発明に係る合わせガラス用中間膜では、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第1の層の一方の面に、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第2の層が積層されており、更に上記第1,第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度がそれぞれ8モル%以下であり、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第2の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が9.5モル%以下であるので、多層の中間膜の各層間の接着力を高くすることができる。さらに、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを高温環境下で使用したときに、発泡の発生を抑制できる。
【図面の簡単な説明】
【0027】
【図1】図1は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図2】図2は、図1に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【0028】
以下、図面を参照しつつ本発明の具体的な実施形態及び実施例を挙げることにより、本発明を明らかにする。
【0029】
図1に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図で示す。
【0030】
図1に示す中間膜1は、第1の層2と、第1の層2の一方の面2a(第1の面)に積層された第2の層3と、第1の層2の他方の面2b(第2の面)に積層された第3の層4とを備える。中間膜1は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜1は、合わせガラス用中間膜である。中間膜1は、多層中間膜である。
【0031】
本実施形態では、第1の層2は中間層であり、かつ第2,第3の層3,4は表面層である。ただし、第2,第3の層3,4が中間層であって、第2,第3の層3,4の外側の表面3a,4aに、他の層がさらに積層されていてもよい。
【0032】
第1?第3の層2,3,4はそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する。
【0033】
本実施形態の主な特徴は、第1,第2の層2,3中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度がそれぞれ8モル%以下であり、更に第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、第2の層3中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第2の層3中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差(以下、含有率差(1-2)と記載することがある)が、9.5モル%以下であることである。
【0034】
また、本実施形態では、第3の層4中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下であり、更に第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、第3の層4中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第3の層4中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差(以下、含有率差(1-3)と記載することがある)が、9.5モル%以下である。
【0035】
本発明者らは、多層構造を有する合わせガラス用中間膜では、各層間で可塑剤が移行し、この結果、可塑剤の含有量が多い層が形成されること、例えば、第2,第3の層から第1の層に可塑剤が移行し、この結果、第1の層の可塑剤の含有量が多くなることを見出した。さらに、各層間での可塑剤の移行を制御するために、多層中間膜の各層間の接着力が低くなることがある。また、本発明者らは、高温環境下にて、中間膜が周辺部で露出した合わせガラスを使用すると、合わせがガラスの周辺部に発泡が発生することを見出した。
【0036】
本発明者らは、多層中間膜の各層間の接着力を高くし、更に上記発泡の発生を抑制するために鋭意検討した結果、上記第1?第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各アセチル化度及び各水酸基の含有率を上記のように制御することにより、多層中間膜の各層間の接着力を高くすることができ、更に高温環境下にて合わせガラスを使用しても、発泡の発生を抑制できることを見出した。
【0037】
また、本実施形態のもう1つの特徴は、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量が、第2の層3中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量より多いことである。また、本実施形態では、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量が、第3の層4中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量より多い。第1?第3の層2,3,4における可塑剤の含有量の上述の関係を満足する場合に、第1?第3の層2,3,4中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各アセチル化度及び各水酸基の含有率を上記のように制御することにより、多層中間膜の各層間の接着力が効果的に高くなり、かつ高温環境下にて合わせガラスを使用しても、発泡の発生を効果的に抑制できる。
【0038】
また、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量が第2,第3の層3,4中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも多い場合には、合わせガラスの遮音性を充分に高めることができる。
【0039】
多層中間膜の各層間の接着力を高くし、上記発泡の発生をより一層抑制する観点からは、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第2,第3の層3,4中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率との差(含有率差(1-2)及び含有率差(1-3))の好ましい下限は0.1モル%、より好ましい下限は1モル%、更に好ましい下限は2モル%、好ましい上限は9.4モル%、より好ましい上限は9.3モル%、更に好ましい上限は9.2モル%、特に好ましい上限は9.0モル%である。多層中間膜の各層間の接着力を高くし、上記発泡の発生を更に一層抑制することができることから、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第2,第3の層3,4中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率との差(含有率差(1-2)及び含有率差(1-3))は好ましくは8.5モル%以下、より好ましくは7.5モル%以下、より一層好ましくは6.5モル%以下、更に好ましくは3.5モル%以下である。
【0040】
また、第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量が55重量部以上である場合には、合わせガラスの遮音性を充分に高めることができる。第1の層2中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量が60重量部以上である場合には、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
【0041】
以下、中間膜の上記第1?第3の層に含まれている各成分の詳細を説明する。
【0042】
(ポリビニルアセタール樹脂)
上記第1?第3の層がそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有することにより、上記第1?第3の層の接着力を高くすることができる。このため、合わせガラス構成部材に対する中間膜の接着力をより一層高くすることができる。
【0043】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に、70?99.9モル%の範囲内であり、80?99.8モル%の範囲内であることが好ましい。
【0044】
上記ポリビニルアルコールの重合度は、好ましくは200以上、より好ましくは500以上、好ましくは3000以下、より好ましくは2800以下である。上記重合度が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記重合度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の成形が容易になる。上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂は、重合度が1700を超え、3000以下であるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。上記重合度は、平均重合度を示す。
【0045】
なお、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、JIS K6726「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【0046】
上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が1?10のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が1?10のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、n-バレルアルデヒド、2-エチルブチルアルデヒド、n-ヘキシルアルデヒド、n-オクチルアルデヒド、n-ノニルアルデヒド、n-デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、n-ブチルアルデヒド、n-ヘキシルアルデヒド又はn-バレルアルデヒドが好ましく、n-ブチルアルデヒドがより好ましい。上記アルデヒドは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
【0047】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第1?第3の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。ポリビニルブチラール樹脂の合成は容易である。さらに、ポリビニルブチラール樹脂の使用により、合わせガラス構成部材に対する中間膜の接着力がより一層適度に発現する。さらに、耐光性及び耐候性等をより一層高めることができる。
【0048】
上記第1の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率(水酸基量)の好ましい下限は20モル%、より好ましい下限は22モル%、更に好ましい下限は23モル%、特に好ましい下限は25モル%、好ましい上限は30モル%、より好ましい上限は28モル%、更に好ましい上限は27モル%、特に好ましい上限は26モル%である。上記水酸基の含有率が上記好ましい下限を満たすと、上記第1の層の接着力をより一層高くすることができる。上記水酸基の含有率が上記好ましい上限を満たすと、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。さらに、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱性をより一層高めることができる。上記第1の層は中間層であってもよい。
【0049】
なお、上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が低いと、ポリビニルアセタール樹脂の親水性が低くなる。このため、可塑剤の含有量を多くすることができ、この結果、合わせガラスの遮音性をより一層高くすることができる。上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、上記第2,第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低いので、上記第1の層中の可塑剤の含有量を多くすることができる。
【0050】
上記第2,第3の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率の好ましい下限は10モル%、より好ましい下限は15モル%、更に好ましい下限は18モル%、特に好ましい下限は21モル%、好ましい上限は33モル%、より好ましい上限は30モル%、更に好ましい上限は29モル%、特に好ましい上限は28モル%である。上記水酸基の含有率が上記好ましい下限を満たすと、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。上記水酸基の含有率が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱性をより一層高めることができる。
【0051】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率(モル%)で表した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。
【0052】
上記第1の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度(アセチル基量)は、8モル%以下である。アセチル化度が8モル%を超えると、ポリビニルアセタール樹脂を製造する際の反応効率が低下することがある。上記第1の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度のより好ましい下限は0.1モル%、より好ましい下限は0.5モル%、更に好ましい下限は1モル%、特に好ましい下限は1.2モル%、好ましい上限は7.5モル%、より好ましい上限は7モル%、更に好ましい上限は6.5モル%、特に好ましい上限は6モル%である。
【0053】
上記第2の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、8モル%以下である。アセチル化度が8モル%を超えると、ポリビニルアセタール樹脂を製造する際の反応効率が低下することがある。第3の層4に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、8モル%以下であることが好ましい。第2,第3の層3,4に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度の好ましい下限は0.1モル%、より好ましい下限は0.5モル%、更に好ましい下限は0.8モル%、好ましい上限は7モル%、より好ましい上限は5モル%、更に好ましい上限は3モル%、特に好ましい上限は1.5モル%である。上記アセチル化度が上記好ましい下限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなり、かつ中間膜のガラス転移温度を十分に低下させることができる。上記アセチル化度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の耐湿性をより一層高めることができる。
【0054】
上記第1の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第2,第3の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の各アセチル化度より多くてもよく、少なくてもよい。例えば、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記第1の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第2,第3の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも多いことが好ましい。合わせガラスの遮音性がより一層高くなることから、上記第1の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第2,第3の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも、0.1モル%以上多いことが好ましく、0.5モル%以上多いことがより好ましく、1モル%以上多いことが更に好ましく、3モル%以上多いことが特に好ましい。また、多層中間膜の各層間の接着力をより一層高め、かつ上記発泡の発生をより一層抑制する観点からは、上記第1の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度と、上記第2,第3の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度との差の絶対値は、7.5モル%以下であることが好ましく、7モル%以下であることが好ましく、6.5モル%以下であることが好ましく、6モル%以下であることが好ましく、5.5モル%以下であることが好ましく、5モル%以下であることが好ましく、4.5モル%以下であることが好ましく、4モル%以下であることが好ましく、3.5モル%以下であることが好ましく、3モル%以下であることが好ましく、2.5モル%以下であることが好ましく、2モル%以下であることが好ましく、1.5モル%以下であることが好ましい。
【0055】
上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率(モル%)で表した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【0056】
上記第1の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度の好ましい下限は45モル%、より好ましい下限は52.5モル%、更に好ましい下限は58モル%、特に好ましい下限は60モル%、好ましい上限は85モル%、より好ましい上限は82モル%、更に好ましい上限は80モル%、特に好ましい上限は78モル%である。上記第2,第3の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度の好ましい下限は61モル%、より好ましい下限は65モル%、更に好ましい下限は67モル%、好ましい上限は75モル%、より好ましい上限は74モル%、更に好ましい上限は73モル%、特に好ましい上限は72モル%である。上記アセタール化度が上記好ましい下限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなり、かつ中間膜のガラス転移温度を十分に低下させることができる。上記アセタール化度が上記好ましい上限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【0057】
上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率(モル%)で表した値である。
【0058】
上記アセタール化度は、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、アセチル基量とビニルアルコール量(水酸基の含有率)とを測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、ついで、100モル%からアセチル基量とビニルアルコール量とを差し引くことにより算出され得る。
【0059】
多層中間膜の各層間の接着力を高くし、かつ上記発泡の発生を抑制するためには、上記第1?第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率を上記のように制御すればよい。
【0060】
更に、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記第1の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下であり(以下、「ポリビニルアセタール樹脂A」ともいう)、かつ含有率差(1-2)及び含有率差(1-3)は9.5モル%以下であることが好ましい。
【0061】
上記ポリビニルアセタール樹脂Aのアセチル化度aの上限は8モル%、好ましい上限は7モル%、より好ましい上限は6モル%、更に好ましい上限は5モル%、好ましい下限は0.1モル%、より好ましい下限は0.5モル%、更に好ましい下限は1モル%、特に好ましい下限は1.5モル%である。上記アセチル化度aが上記上限以下及び上記下限以上であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
【0062】
上記ポリビニルアセタール樹脂Aのアセタール化度aの好ましい下限は68モル%、より好ましい下限は70モル%、更に好ましい下限は71モル%、特に好ましい下限は72モル%、好ましい上限は85モル%、より好ましい上限は83モル%、更に好ましい上限は81モル%、特に好ましい上限は79モル%である。上記アセタール化度aが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセタール化度aが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Aを製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【0063】
上記ポリビニルアセタール樹脂Aの水酸基の含有率aは好ましくは31.5モル%未満、より好ましくは31モル%以下、より一層好ましくは29モル%以下、更に好ましくは28モル%以下、好ましくは20モル%以上、より好ましくは21モル%以上、更に好ましくは22モル%以上、特に好ましくは24モル%以上である。上記水酸基の含有率aが上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記水酸基の含有率aが上記下限以上であると、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。
【0064】
また、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂に関しては、第1に、アセチル化度が8モル%以下、水酸基の含有率が31.5モル%未満であることが好ましく、第2に、アセチル化度が8モル%以下、アセタール化度が68モル%以上であることが好ましく、第3に、水酸基の含有率は31.5モル%未満、アセタール化度が68モル%以上であることが好ましい。
【0065】
また、本発明に係る合わせガラス用中間膜が上記第1?第3の層を備える場合には、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は31.5モル%未満、アセタール化度が68モル%以上であることが好ましい。上記第2の層及び上記第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率が33モル%以下であることが好ましい。
【0066】
上記ポリビニルアセタール樹脂Aは、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することで得られる。上記アルデヒドは炭素数1?10のアルデヒドであることが好ましく、炭素数4又は5のアルデヒドであることがより好ましい。なかでも、上記ポリビニルアセタール樹脂Aは、重合度が1700を超え、かつ、3000以下であるポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールの重合度の好ましい下限は1800、より好ましい下限は2000、更に好ましい下限は2400、特に好ましい下限は2500、好ましい上限は3000、より好ましい上限は2900、更に好ましい上限は2800、特に好ましい上限は2700である。上記重合度が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記重合度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の成形が容易になる。
【0067】
(可塑剤)
上記第1?第3の層にそれぞれ含まれている上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤として、従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
【0068】
上記可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などのリン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【0069】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル、並びにトリエチレングリコール又はトリプロピレングリコールと一塩基性有機酸とのエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、2-エチル酪酸、ヘプチル酸、n-オクチル酸、2-エチルヘキシル酸、n-ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【0070】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数4?8の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【0071】
上記有機エステル可塑剤としては、特に限定されず、トリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ-n-オクタノエート、トリエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ-2-エチルブチレート、1,3-プロピレングリコールジ-2-エチルブチレート、1,4-ブチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ-2-エチルブチレート、トリエチレングリコールジ-2-エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【0072】
上記有機リン酸可塑剤としては、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【0073】
上記可塑剤は、下記式(1)で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。このジエステル可塑剤の使用により、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
【0074】
【化1】

【0075】
上記式(1)中、R1及びR2はそれぞれ、炭素数5?10の有機基を表し、R3は、エチレン基、イソプロピレン基又はn-プロピレン基を表し、ｐは3?10の整数を表す。上記式(1)中のR1及びR2はそれぞれ、炭素数6?10の有機基であることが好ましい。
【0076】
上記可塑剤は、ジエステル化合物を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート(3GH)、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)及びトリエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート(3G7)からなる群から選択された少なくとも1種を含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。これらの好ましい可塑剤の使用により、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第1?第3の層に含まれている上記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエートを含むことが特に好ましい。
【0077】
上記中間膜の各層における上記可塑剤の含有量は特に限定されない。合わせガラスの遮音性を充分に高める観点からは、上記第1の層中のポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量は40重量部以上であることが好ましい。上記第1の層中の上記可塑剤の含有量が多くても、上記第1?第3の層の各水酸基の含有率が上記のように制御されているため、合わせガラスにおける発泡の発生を抑制できる。
【0078】
上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量のより好ましい下限は50重量部、更に好ましい下限は55重量部、特に好ましい下限は60重量部、好ましい上限は80重量部、より好ましい上限は75重量部、更に好ましい上限は70重量部である。上記可塑剤の含有量が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記第1の層中の上記可塑剤の含有量が多いほど、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記可塑剤の含有量が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の透明性をより一層高めることができる。合わせガラスの遮音性を十分に高めるために、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量は50重量部以上であることが好ましい。なお、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量は、可塑剤の移行前(初期)に50重量部以上であることが好ましく、移行後に50重量部以上であってもよい。なお、上記第1の層を得るために上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対して上記可塑剤を50重量部配合した場合には、一般的に上記第1の層中の可塑剤の含有量は多くなる傾向がある。特に、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が低いと、上記第1の層を得るためにポリビニルアセタール樹脂100重量部に対して上記可塑剤を50重量部配合した場合には、一般的に上記第1の層中の可塑剤の含有量は多くなる傾向がある。
【0079】
上記第2,第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の各含有量の好ましい下限は25重量部、より好ましい下限は28重量部、更に好ましい下限は30重量部、特に好ましい下限は35重量部、好ましい上限は50重量部、より好ましい上限は45重量部、更に好ましい上限は40重量部、特に好ましい上限は39重量部である。上記可塑剤の含有量が上記好ましい下限を満たすと、中間膜の接着力が高くなり、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記可塑剤の含有量が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の透明性をより一層高めることができる。
【0080】
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第1の層中のポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量は、上記第2,第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも多いことが好ましい。合わせガラスの遮音性をさらに一層高める観点からは、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量は、上記第2,第3の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも5重量部以上多いことが好ましく、10重量部以上多いことがより好ましく、15重量部以上多いことが更に好ましく、20重量部以上多いことが特に好ましく、25重量部以上多いことが特に好ましく、30重量部以上多いことが最も好ましい。
【0081】
(他の成分)
上記第1?第3の層はそれぞれ、必要に応じて、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含有していてもよい。
【0082】
(合わせガラス用中間膜の製造方法、及び合わせガラス)
本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法としては特に限定されないが、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記可塑剤とを含む樹脂組成物を用いて、上記第1?第3の層をそれぞれ形成した後に、例えば、上記第2の層と上記第1の層と上記第3の層とをこの順に積層する方法、並びに該樹脂組成物を、押出機を用いて共押出することにより、上記第2の層と上記第1の層と上記第3の層とをこの順に積層する方法等が挙げられる。中間膜の製造効率が優れることから、上記第2,第3の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第2,第3の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第2,第3の層が同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【0083】
本発明に係る合わせガラス用中間膜はそれぞれ、合わせガラスを得るために用いられる。
【0084】
図2に、図1に示す中間膜1を用いた合わせガラスの一例を模式的に断面図で示す。
【0085】
図2に示す合わせガラス11は、第1の合わせガラス構成部材12と、第2の合わせガラス構成部材13と、中間膜1とを備える。中間膜1は、第1,第2の合わせガラス構成部材12,13の間に挟み込まれている。
【0086】
第1の合わせガラス構成部材12は、第2の層3の外側の表面3aに積層されている。第2の合わせガラス構成部材13は、第3の層4の外側の表面4aに積層されている。従って、合わせガラス11は、第1の合わせガラス構成部材12と、第2の層3と、第1の層2と、第3の層4と、第2の合わせガラス構成部材13とがこの順で積層されて構成されている。なお、図示しないが、合わせガラス11では、周辺部で中間膜1は露出している。中間膜1は、合わせガラス11の周辺部の少なくとも一部の領域で露出するように合わせガラス11に用いられている。具体的には、例えば中間膜1の側面が露出している。なお、合わせガラスでは、周辺部の少なくとも一部の領域で中間膜が露出していてもよい。
【0087】
上記第1,第2の合わせガラス構成部材としては、ガラス板及びPET(ポリエチレンテレフタレート)フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、2枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とPETフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも1枚のガラス板が用いられていることが好ましい。
【0088】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ(メタ)アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ(メタ)アクリル樹脂板としては、ポリメチル(メタ)アクリレート板等が挙げられる。
【0089】
上記合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記中間膜の厚みの好ましい下限は0.05mm、より好ましい下限は0.25mm、好ましい上限は3mm、より好ましい上限は1.5mmである。上記中間膜の厚みが上記好ましい下限及び上記好ましい上限をそれぞれ満たすと、合わせガラスの耐貫通性及び透明性をより一層高めることができる。上記第1の層の厚みは好ましくは0.01mm以上、より好ましくは0.04mm以上、更に好ましくは0.07mm以上、好ましくは0.3mm以下、より好ましくは0.2mm以下、更に好ましくは0.18mm以下、特に好ましくは0.16mm以下である。上記第1の層の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記第1の層の厚みが上記上限以下であると、合わせガラスの透明性がより一層高くなる。上記第2,第3の層の厚みは好ましくは0.1mm以上、より好ましくは0.2mm以上、更に好ましくは0.25mm以上、特に好ましくは0.3mm以上、好ましくは0.6mm以下、より好ましくは0.5mm以下、更に好ましくは0.45mm以下、特に好ましくは0.4mm以下である。上記第2,第3の層の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記第2,第3の層の厚みが上記上限以下であると、合わせガラスの透明性がより一層高くなる。また、上記第1の層の厚みの上記中間膜の厚みに対する比((第1の層の厚み)/(中間膜の厚み))が小さく、上記第1の層に含まれる可塑剤の含有量が多いほど、合わせガラスにおける発泡が発生し、発泡が成長する傾向にある。特に、中間膜における上記比が0.05以上、0.35以下であり、上記第1の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する上記可塑剤の含有量が55重量部以上である場合には、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を十分に抑制し、かつ合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記比((第1の層の厚み)/(中間膜の厚み))は好ましくは0.06以上、より好ましくは0.07以上、更に好ましくは0.08以上、特に好ましくは0.1以上、好ましくは0.3以下、より好ましくは0.25以下、更に好ましくは0.2以下、特に好ましくは0.15以下である。
【0090】
上記第1,第2の合わせガラス構成部材の厚みは、好ましくは0.5mm以上、より好ましくは1mm以上、好ましくは5mm以下、より好ましくは3mm以下である。また、上記合わせガラス構成部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、1?3mmの範囲内であることが好ましい。上記合わせガラス構成部材がPETフィルムである場合に、該PETフィルムの厚みは、0.03?0.5mmの範囲内であることが好ましい。
【0091】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第1,第2の合わせガラス構成部材の間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして、上記第1,第2の合わせガラス構成部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約70?110℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約120?150℃及び1?1.5MPaの圧力で圧着する。このようにして、上記合わせガラスを得ることができる。
【0092】
上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。合わせガラスは、建築用又は車両用の合わせガラスであることが好ましく、車両用の合わせガラスであることがより好ましい。合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。
【0093】
以下に実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【0094】
(参考例1)
(1)多層中間膜の作製
ポリビニルブチラール樹脂(水酸基の含有率22.7モル%、アセチル化度0.8モル%、ブチラール化度76.5モル%、重合度2350のポリビニルアルコールがn-ブチルアルデヒドでブチラール化された樹脂)100重量部に、可塑剤であるトリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)60重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、中間層用樹脂組成物を得た。さらに、ポリビニルブチラール樹脂(水酸基の含有率31モル%、アセチル化度1.2モル%、ブチラール化度67.8モル%、重合度1700のポリビニルアルコールがn-ブチルアルデヒドでブチラール化された樹脂)100重量部に、可塑剤であるトリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)37.5重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、表面層用樹脂組成物を得た。
【0095】
得られた中間層用樹脂組成物及び表面層用樹脂組成物を、押出機を用いて、共押出することにより、表面層(厚み350μm)と中間層(厚み100μm)と表面層(厚み350μm)とが順に積層された多層中間膜を作製した。
【0096】
(2)耐貫通性試験及び光学歪みの評価に用いる合わせガラスの作製
得られた多層中間膜を縦30cm×横30cmの大きさに切断した。次に、透明なフロートガラス(縦30cm×横30cm×厚さ2.5mm)2枚の間に、多層中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、2.6kPaの真空度で20分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に90℃で30分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で135℃及び圧力1.2MPaの条件で、予備圧着された積層体を20分間圧着し、耐貫通性試験及び光学歪みの評価に用いる合わせガラスを得た。
【0097】
(3)遮音性測定に用いる合わせガラスの作製
多層中間膜を縦30cm×横2.5cmの大きさに切断し、透明なフロートガラス(縦30cm×横2.5cm×厚さ2.5mm)を用いたこと以外は耐貫通性試験に用いる合わせガラスと同様の方法で、遮音性測定に用いる合わせガラスを得た。
【0098】
(4)発泡試験(ベーク試験)に用いる合わせガラスの作製
得られた多層中間膜を縦30cm×横15cmの大きさに切断し、温度23℃の環境下にて、10時間保管した。なお、得られた多層中間膜の両面にはエンボスが形成されており、そのエンボスの十点平均粗さは30μmであった。透明なフロートガラス(縦30cm×横15cm×厚さ2.5mm)2枚の間に、多層中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体を135℃、圧力1.2MPaの条件で20分間圧着することで、発泡試験に用いる合わせガラスを得た。なお、発泡試験(ベーク試験)に用いる合わせガラスの周辺部では、多層中間膜が露出していた。
【0099】
(参考例2?5、実施例6、参考例7?9)
第1?第3の層の組成を下記の表1に示すように変更したこと以外は参考例1と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
【0100】
(評価)
(1)遮音性
合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機(振研社製「加振機G21-005D」)により加振し、そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置(リオン社製「XG-81」)にて増幅し、振動スペクトルをFFTスペクトラムアナライザー(横河ヒューレッドパッカード社製「FFTアナライザー HP3582A」)により解析した。
【0101】
このようにして得られた損失係数と合わせガラスとの共振周波数との比から、20℃における音周波数(Hｚ)と音響透過損失(dB)との関係を示すグラフを作成し、音周波数2,000Hｚ付近における極小の音響透過損失(TL値)を求めた。このTL値が高いほど、遮音性が高くなる。TL値が35dB以上の場合を「○」、TL値が35dB未満の場合を「×」と判定した。
【0102】
(2)発泡試験(ベーク試験)
発泡試験に用いる合わせガラスを、各多層中間膜について10枚作製し、80℃のオーブン内に100時間放置した。放置後の合わせガラスにおいて、合わせガラスの周辺部の発泡の有無を平面視にて目視で観察し、発泡の状態を下記の基準で判定した。なお、合わせガラスの周辺部とは、合わせガラスの端部から1cm以内の領域を意味する。
【0103】
[発泡試験による発泡の状態の判定基準]
○○:10枚全ての合わせガラスに発泡が観察されなかった
○:目視にて発泡が観察された合わせガラスは1枚以上、3枚未満であった
△:目視にて発泡が観察された合わせガラスは3枚以上、5枚未満であった
×:目視にて発泡が観察された合わせガラスは5枚以上であった
【0104】
(3)耐貫通性
耐貫通性試験に用いる合わせガラス(縦300mm×横300mm)を、表面温度が23℃となるように調整した。次いで、JIS R3212に準拠して、4mの高さから、6枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量2260g及び直径82mmの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させた。6枚の合わせガラス全てについて、剛球が衝突した後5秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。剛球が衝突した後5秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが3枚以下であった場合は不合格とした。4枚の場合には、新しく6枚の合わせガラスの耐貫通性を評価した。5枚の場合には、新しく1枚の合わせガラスを追加試験し、剛球が衝突した後5秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。同様の方法で、5m及び6mの高さから、6枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量2260g及び直径82mmの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させ、合わせガラスの耐貫通性を評価した。
【0105】
(4)ブリードアウトの評価
得られた中間膜の表面に、赤色の油性マジックで縦方向及び横方向にそれぞれ長さ10cmの二本の線を書き、マーキングした。マーキングされた中間膜を主面が鉛直方向と平行な平面内に位置するように置いた。これを23℃及び相対湿度28%の恒温恒湿条件で1ヶ月放置した。放置後の中間膜において、油性マジックのにじみ及び垂れが、四本のいずれの線にも観測されない場合を合格「○」とし、四本の線の内の少なくとも一本の線で観測された場合を不合格「×」とした。
【0106】
(5)光学歪みの評価
光学歪みの評価に用いる合わせガラス(縦30cm×横30cm)に、光源(ハロゲンランプ)からスリットを透過させた光を当て、スクリーンに写った投影歪みをセンサー(カメラ)にて受信し、コンピュータにてデータ処理を行い、光学歪み値とした。光学歪み値が1.8以下である場合を合格「○」、1.8を超える場合を不合格「×」とした。光学歪み値が高いほど光学歪み(像のゆがみ)が大きいといえる。
【0107】
結果を下記の表1に示す。下記表1において、PVB樹脂はポリビニルブチラール樹脂を表し、可塑剤の種類である3GOはトリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエートを表し、3GHはトリエチレングリコールジ-2-エチルブチレートを表す。
【0108】
【表1】

【符号の説明】
【0109】
1…中間膜
2…第1の層
2a…一方の面
2b…他方の面
3…第2の層
3a…外側の表面
4…第3の層
4a…外側の表面
11…合わせガラス
12…第1の合わせガラス構成部材
13…第2の合わせガラス構成部材
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第1の層と、
前記第1の層の一方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第2の層とを備え、
前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下、水酸基の含有率が25モル%以上であり、
前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下であり、
前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%以下であり、
前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第1の層中の前記可塑剤の含有量が55重量部以上であり、
前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第2の層中の前記可塑剤の含有量が39重量部以下であり、
前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第1の層中の前記可塑剤の含有量が、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第2の層中の前記可塑剤の含有量よりも20重量部以上多い、合わせガラス用中間膜。
【請求項2】
前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が68モル%以上である、請求項1に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項3】
前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が30モル%以下である、請求項1又は2に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項4】
前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が29モル%以下である、請求項3に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項5】
前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が28モル%以下である、請求項3に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項6】(削除)
【請求項7】(削除)
【請求項8】
前記第1の層の他方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第3の層をさらに備え、
前記第3の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が8モル%以下であり、
前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第3の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第3の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、8.5モル%以下である、請求項1?5のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項9】
前記第3の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が30モル%以下である、請求項8に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項10】
前記第3の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が29モル%以下である、請求項9に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項11】
前記第3の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が28モル%以下である、請求項9に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項12】
前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第1の層中の前記可塑剤の含有量が、前記第2,第3の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第2,第3の層中の前記可塑剤の各含有量より多い、請求項8?11のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項13】
前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第1の層中の前記可塑剤の含有量が、前記第2,第3の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第2,第3の層中の前記可塑剤の各含有量よりも20重量部以上多い、請求項12に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項14】
前記第1?第3の層に含まれている前記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含み、
前記第1?第3の層に含まれている前記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエートを含む、請求項8?13のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項15】
第1,第2の合わせガラス構成部材と、
前記第1,第2の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備え、
前記中間膜が、請求項1?5及び8?14のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜である、合わせガラス。
 
訂正の要旨 審決(決定)の【理由】欄参照。
異議決定日 2017-04-26 
出願番号 特願2011-139848(P2011-139848)
審決分類 P 1 651・ 853- YAA (C03C)
P 1 651・ 113- YAA (C03C)
P 1 651・ 851- YAA (C03C)
P 1 651・ 121- YAA (C03C)
最終処分 維持  
前審関与審査官 岡田 隆介  
特許庁審判長 新居田 知生
特許庁審判官 後藤 政博
大橋 賢一
登録日 2015-05-22 
登録番号 特許第5749095号(P5749095)
権利者 積水化学工業株式会社
発明の名称 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス  
代理人 特許業務法人 宮▲崎▼・目次特許事務所  
代理人 特許業務法人せとうち国際特許事務所  
代理人 特許業務法人宮▲崎▼・目次特許事務所  

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