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審決分類 審判 査定不服 2項進歩性 特許、登録しない(前置又は当審拒絶理由) G02B
管理番号 1351835
審判番号 不服2018-2508  
総通号数 235 
発行国 日本国特許庁(JP) 
公報種別 特許審決公報 
発行日 2019-07-26 
種別 拒絶査定不服の審決 
審判請求日 2018-02-22 
確定日 2019-05-15 
事件の表示 特願2016-105237「有機発光デバイス(OLED)のための光抽出フィルム」拒絶査定不服審判事件〔平成28年 9月23日出願公開、特開2016-170434〕について、次のとおり審決する。 
結論 本件審判の請求は、成り立たない。 
理由 1 手続の経緯
本願は、2011年(平成23年)9月21日(パリ条約による優先権主張外国庁受理 2010年(平成22年)10月20日 米国)を国際出願日とする特願2013-534914号の一部を、平成28年5月26日に新たな特許出願としたものであって、同年6月24日に手続補正がなされ、平成29年2月23日付けで拒絶理由が通知され、同年5月23日に意見書の提出とともに手続補正がなされ、同年10月19日付けで拒絶査定がされ、これに対し平成30年2月22日に拒絶査定不服審判の請求と同時に手続補正がなされたものである。
その後、同年4月25日付けで拒絶理由(以下、「当審拒絶理由」という。)が通知され、同年11月8日に意見書の提出とともに手続補正(以下、「本件補正」という。)がなされた。

2 本件発明
本願の請求項1及び請求項2に係る発明は、本件補正により補正された特許請求の範囲の請求項1及び請求項2に記載された事項により特定されるとおりのものであって、その請求項1に係る発明は、以下のとおりのものである。
「 【請求項1】
自発光型光源からの光抽出を強化するための光抽出フィルムであって、
可撓性キャリアフィルムと、
前記キャリアフィルムによって担持される第1層及び第2層であって、前記第1層及び前記第2層は、それらの間に第1の埋め込みインターフェースを画定する、第1層及び第2層と、を含み、
前記第1の埋め込みインターフェースは、第1の光抽出要素の第1の構造化表面を形成し、
前記第1層はナノ中空モルホルジーを有し、かつ光開始剤、多官能性アクリレート、及びポリウレタンオリゴマーの重合生成物であるポリマー結合剤を含み、前記第1層はまた1.35未満の屈折率を有し、
前記第2層は、前記第1層よりも大きい屈折率を有し、
前記第1層が、前記キャリアフィルムと前記第2層との間に配置され、
前記第2層が光透過性の粘弾性材料を含む、光抽出フィルム。」(以下、「本件発明」という。)

3 当審拒絶理由の概要
当審拒絶理由の概要は、以下のとおりのものである。

理由1(進歩性)
本件出願の平成30年2月22日付け手続補正の特許請求の範囲の請求項1及び請求項2に係る発明は、その優先権主張の日前に日本国内又は外国において、頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基いて、その優先権主張の日前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない。

記 (引用文献等については引用文献等一覧参照)

＜引用文献等一覧＞
引用文献1:国際公開第2010/077521号
引用文献2:特開2006-131881号公報

4 引用文献の記載事項及び引用文献に記載された発明
(1)引用文献1
ア 引用文献1の記載事項
当審拒絶理由に引用され、本願優先権主張の日前の平成22年7月8日に電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった引用文献1(国際公開第2010/077521号)には、図面とともに、以下の記載事項がある。なお、摘記箇所を示す行番号は、公報の各頁左側に付された番号に基づく。また、合議体が発明の認定等に用いた箇所に下線を付した。以下の文献においても同様である。

(ア)「 Accordingly, a need exists for a product which can enhance light extraction from OLED devices in a form which is compatible with fabrication processes for these devices.

SUMMARY
A multifunctional optical film for enhancing light extraction, consistent with the present invention, includes a flexible substrate, a structured layer, and a backfill layer. The structured layer of extraction elements has a first index of refraction, and a substantial portion of the extraction elements are in optical communication with a light emitting region of a self-emissive light source when the optical film is located against the self- emissive light source. The extraction elements include nanoparticles of different sizes. The backfill layer has a material having a second index of refraction different from the first index of refraction, and the backfill layer forms a planarizing layer over the extraction elements.」(第3頁第4?16行)
翻訳文
「 したがって、これらの装置の製造プロセスに適合する、OLEDからの光抽出を強化することができる製品に対する必要性が存在する。

要約
本発明に従う、光抽出を強化するための多機能光学フィルムは、可撓性基材と、構造化層と、充填材層と、を含む。抽出要素の構造化層は、第1の屈折率を有し、この抽出要素の実質的な部分が光学フィルムが自発光型光源に対置して配置されたとき、自発光型光源の発光領域と光連通する。抽出要素は異なる寸法のナノ粒子を含む。充填材層は、第1の屈折率と異なる第2の屈折率を有する材料を有し、この充填材層は抽出要素の上に平坦化層を形成する。」

(イ)「Bottom Emitting OLED Display Device
FIG. 1 illustrates a structure of bottom emitting OLED device 100 having a light extraction film. A bottom emitting OLED device is defined as an OLED device emitting light through the substrate. Table 1 describes the exemplary elements of device 100 and the arrangement of those elements, as identified by the reference numbers provided in FIG. 1. Each layer of device 100 can be coated on or otherwise applied to the underlying layer.

The substrate 114 is composed of a material, substantially transparent (transmissive) to the desired emitted wavelengths, that provides sufficient mechanical support and thermal stability for the device. Substrate 114 preferably comprises a flexible material. Examples of substrate materials include the following: glass; flexible glass; polyethylene terephthalate ("PET"); polyethylene naphthalate ("PEN"); or other translucent or transparent materials. Substrate 114 can optionally also function as a barrier layer. Also, substrate 114 can optionally contain dyes or particles, and it can be tentered or include prismatic structures.
The optional barrier layer 112 effectively blocks or helps prevent permeation of oxygen and water to the layers of the device, particularly the organic layers. Examples of barrier layers are described in U.S. Patent Application Publication Nos. 2006/0063015 (describing boron oxide layers with inorganic barrier layers) and 2007/0020451 (describing diamond-like glass (DLG) and diamond-like carbon (DLC)), both of which are incorporated herein by reference as if fully set forth.
The electrodes 102 and 106 can be implemented with, for example, transparent conductive oxide (TCO) such as indium tin oxide (ITO) or metals with the appropriate work function to make injection of charge carriers such as calcium, aluminum, gold, or silver.
The organic layers 104 can be implemented with any organic electroluminescent material such as a light-emitting polymer, an example of which is described in U.S. Patent No. 6,605,483, which is incorporated herein by reference as if fully set forth. Other examples of suitable light emitting materials include evaporated small molecule materials, light-emitting dendrimers, molecularly doped polymers, and light-emitting electrochemical cells.
The light extraction film 116 in this embodiment is composed of substrate 114, optional barrier layer 112, low index structure 110, and high index structure 108. The high index structure uses a backfill medium to effectively provide a planarizing layer over the low index structure in order to make the light extraction film sufficiently planar to allow OLED fabrication. The backfill layer can alternatively have other optical properties. Also, the backfill layer material can function as a barrier to moisture and oxygen or provide electrical conduction, possibly in addition to having barrier properties, depending upon the type of material used. The backfill layer can alternatively be implemented with an optically clear adhesive, in which case the extraction film can be applied to top emitting OLED device, for example. A stabilization layer can optionally be coated on the device before applying the backfill layer.
The low index structure 110 has a material with an index substantially matched to the underlying layer, typically the substrate. The low index structure 110 is composed of a nanostructured layer, which can have a periodic, quasi-periodic, or random distribution or pattern of optical nanostructures, including photonic crystal structures. It can include discrete nanoparticles. The nanoparticles can be composed of organic materials or other materials, and they can have any particle shape. The nanoparticles can alternatively be implemented with porous particles. The distribution of nanostructures can also have varying pitches and feature size. At least a portion of the extraction elements or nanostructures are preferably in contact with the flexible substrate, and the extraction elements may have voids beneath them. The layer of nanoparticles can be implemented with nanoparticles in a monolayer, with a layer having agglomerations of nanoparticles, or in a multi-layer.
In some embodiments, the addition of small SiO_(2) nanoparticles to suspensions of larger SiO_(2) nanoparticles for low index structure 110 can significantly improve the uniformity of the larger nanoparticles in coatings made from the suspension. For example, low index structure 110 can include the additional of 5nm diameter SiO_(2) nanoparticles in coatings made from suspensions of 440nm diameter SiO_(2) nanoparticles. These small and large nanoparticles can be surface treated or non-treated. The large nanoparticles can comprises two or more different sizes of large nanoparticles. The large nanoparticles preferably have diameters in the range of 60nm to 10 microns, or 100nm to 1 micron, or more preferably 100nm to 500nm. The small nanoparticles preferably have diameters in the range of 3nm to 50nm. The nanoparticles can comprise one or more of the following: metal oxide particles; organic polymer particles; metal particles; or composite particles.
Using a distance of the nanostructures on the order of the evanescent wave from the organic layers can result in coupling of the evanescent wave to the nanostructures for extraction of additional light from the device. This coupling preferably occurs when the light extraction film is adjacent to the light emitting region of the self-emissive light source. When the backfill layer has a lower index than the structured layer, then the backfill layer preferably has a thickness substantially equal to the extraction elements. When the backfill layer has a higher index than the structured layer, then the backfill layer can be thicker than the extraction elements provided it can still interact with the evanescent wave. In either case, the structured layer and backfill layer are preferably in sufficient proximity to the light output surface in order to at least partially effect the extraction of light from that surface.
The nanostructured features in layer 110 can be fabricated using any printing techniques for replication of submicron features such as the following: imprinting; embossing; nanoimprinting; thermal- or photo-nanoimprint lithography; injection molding; or nanotransfer printing. Another technique for fabricating the extraction elements is described in Example 18 in U.S. Patent No. 6,217,984, which is incorporated herein by reference as if fully set forth.
The high index structure 108 is a high index material providing index contrast to the adjacent low index nanostructured layer and provides an effective planarization layer to it. The index of refraction mismatch between nanostructured layer 110 and backfill medium 108 at the emission wavelength(s) is referred to as Δn, and a greater value of Δn generally provides better light extraction. The value of Δn is preferably greater than or equal to 0.3, 0.4, 0.5, or 1.0. Any index mismatch between the extraction elements and backfill medium will provide for light extraction; however, a greater mismatch tends to provide greater light extraction and is thus preferred. Examples of suitable materials for backfill medium 108 include the following: high index inorganic materials; high index organic materials; a nanoparticle filled polymer material; silicon nitride; polymers filled with high index inorganic materials; and high index conjugated polymers. Examples of high index polymers and monomers are described in C.Yang, et al., Chem.Mater. 7, 1276 (1995), and R.Burzynski, et al., Polymer 31, 627 (1990) and U.S. Patent No. 6,005,137, all of which are incorporated herein by reference as if fully set forth. Examples of polymers filled with high index inorganic materials are described in U.S. Patent No. 6,329,058, which is incorporated herein by reference as if fully set forth. The backfill layer can be applied to form the planarizing layer using, for example, one of the following methods: liquid coating; vapor coating; powder coating; or lamination.」(第6頁第9行?第10頁第7行)
翻訳文
「ボトムエミッション型OLEDディスプレイ装置
図1は、光抽出フィルムを有する、ボトムエミッション型OLED装置100の構造体を示す。ボトムエミッション型OLED装置は、基材を介して発光するOLED装置として定義されている。表1は、図1に示される参照番号によって識別される、装置100の例示の要素及びこれらの要素の構成を示す。装置100の各層は、下層の上にコーティングされるか、ないしは別の方法で下層に適用される。

基材114は、所望の放射された波長に実質的に透明(透過性)であり、装置に対して十分な機械的支持及び熱安定性をもたらす材料から構成される。基材114は、好ましくは可撓性材料を含む。基材の材料の例には、ガラス、可撓性ガラス、ポリエチレンテレフタレート(「PET」)、ポリエチレンナフタレート(「PEN」)、又は他の半透明若しくは透明材料が挙げられる。基材114は、所望によりバリア層として機能することもできる。また、基材114は所望により染料又は粒子を含有することができ、それはテンターに張られ又はプリズム構造体を含むことができる。
任意のバリア層112は、装置の層への、特に有機層への酸素及び水の浸透を効果的に阻止するか又は防ぐのを助ける。バリア層の実施例は、米国特許出願公開第2006/0063015号(無機バリア層を有する酸化ホウ素層を記載している)及び同第2007/0020451号(ダイヤモンド様ガラス(DLG)及びダイヤモンド様カーボン(DLC)を記載している)に記載されており、これらの両方とも、完全に記載されているものとして参照により本明細書に組み込まれる。
電極102及び106は、例えば、酸化インジウムスズ(ITO)などの透明な導電性酸化物(TCO)、又はカルシウム、アルミニウム、金若しくは銀などの、電荷キャリアの注入を行うために好適な仕事関数を有する金属で実施することができる。
有機層104は、光放射ポリマーなどの任意の有機エレクトロルミネセント材料で実施することができ、これらの実施例は米国特許第6,605,483号に記載され、これは参照により、完全に記載されているものとして本明細書に組み込まれる。好適な発光材料の他の実施例には、蒸着した小分子材料、発光デンドリマー、分子ドープ型ポリマー及び発光電気化学セルが挙げられる。
本実施形態の光抽出フィルム116は、基材114、任意のバリア層112、低屈折率構造体110、及び高屈折率構造体108からなる。光抽出フィルムを十分に平面的にしてOLEDの製造を可能にするために、高屈折率構造体は、充填材媒質を用いて低屈折率構造体の上に平坦化層を効果的にもたらす。充填材層はあるいは、他の光学的特性を有することができる。また、充填材層の材料は、水分若しくは酸素に対するバリアとして機能することができ、又は場合によってはバリア特性に追加して、使用される材料のタイプに応じて、電気伝導をもたらすことができる。充填材層はあるいは、光学的に透明な接着剤によって実施することができ、その場合、抽出フィルムは、例えばトップエミッション型OLED装置に適用することができる。安定化層は所望により、充填材層を適用する前に、装置にコーティングされてもよい。
低屈折率構造体110は、下層に、典型的には基材に、実質的に適合する屈折率を有する材料を有する。低屈折率構造体110は、ナノ構造化層から構成され、これは、フォトニック結晶構造体などの、周期的、準周期的又はランダムな分布若しくはパターンを有することができる。それは別個のナノ粒子を含むことができる。ナノ粒子は、有機材料又は他の材料からなることができ、それらは任意の粒子形状を有することができる。ナノ粒子は、あるいは多孔質粒子で実施することができる。ナノ構造体の分布はまた、様々なピッチ及び形状寸法を有してもよい。抽出要素又はナノ構造体の少なくとも一部分は、好ましくは可撓性基材と接触し、抽出要素は、その下に隙間を有してもよい。ナノ粒子層は、単層内にナノ粒子で、ナノ粒子の凝集体を有する層で、又は多層内に実施することができる。
いくつかの実施形態では、小さなSiO_(2)ナノ粒子を、低屈折率構造体110の、より大きなSiO_(2)ナノ粒子の懸濁液へ添加することは、懸濁液から作製されたコーティング内の、より大きなナノ粒子の均一性を著しく改善し得る。例えば、低屈折率構造体110は、直径440nmのSiO_(2)ナノ粒子の懸濁液から作製されたコーティング内に、直径5nmのSiO_(2)ナノ粒子への添加を含んでもよい。これらの小さなナノ粒子及び大きなナノ粒子は、表面処理されても、又は表面処理されなくてもよい。大きなナノ粒子は2つ又はそれ以上の異なる寸法の、大きなナノ粒子を含んでもよい。大きなナノ粒子は、60nm?10μm、又は100nm?1μm、又はより好ましくは100nm?500nmの範囲の直径を有するのが好ましい。小さなナノ粒子は、3nm?50nmの範囲の直径を有するのが好ましい。ナノ粒子は次の、金属酸化物粒子、有機ポリマー粒子、金属粒子、又は複合体粒子の1つ以上を含んでもよい。
有機層からのエバネセント波と同程度のナノ構造体の距離を使用することにより、装置からの追加の光の抽出のために、エバネセント波のナノ構造体への結合をもたらすことができる。この結合は好ましくは、光抽出フィルムが自発光型光源の発光領域に隣接するとき、発生する。充填材層が構造化層よりも低屈折率を有する場合には、充填材層は好ましくは抽出要素と実質的に等しい厚さを有する。充填材層が構造化層よりも高屈折率を有する場合には、それでもエバネセント波と相互作用することができるのであれば、充填材層は、抽出要素よりも厚くてよい。いずれの場合においても、構造化層及び充填材層は好ましくは、少なくとも部分的に光出力表面からの光の抽出を生じさせるために、光出力表面に十分に近接している。
層110内のナノ構造化形状は、圧痕形成、エンボス加工、ナノインプリント、熱若しくは光ナノインプリントリソグラフィ、射出成形、又はナノ転写プリントなどの、サブミクロン形状の複製のための任意の印刷技術を使用して製造することができる。抽出要素を製造するための別の技法は、米国特許6,217,984号の実施例18に記載されており、これは参照により、完全に記載されているものとして本明細書に組み込まれる。
高屈折率構造体108は、隣接する低屈折率ナノ構造化層に屈折率差をもたらす、高屈折率材料であり、同層に効果的な平坦化層をもたらす。発光波長におけるナノ構造化層110と充填材媒質108との屈折率の不一致はΔnで示され、一般に、Δnの値が大きいほど、より良好な光抽出がもたらされる。Δnの値は、好ましくは、0.3、0.4、0.5、又は1.0以上である。抽出要素と充填材媒質との屈折率の不一致はいずれも、光抽出をもたらすが、不一致が大きいほど、光抽出が増大する傾向にあり、したがって、不一致が大きいことが好ましい。充填材媒質108に好適な材料の例としては、高屈折率無機材料、高屈折率有機材料、ナノ粒子で充填されたポリマー材料、窒化ケイ素、高屈折率無機材料で充填されたポリマー、及び高屈折率の共役ポリマーが挙げられる。高屈折率ポリマー及びモノマーの実施例は、C.Yangら(Chem.Maｔeｒ.7,1276(1995))及びR.Bｕｒｚｙnｓkiら(Pｏlｙmeｒ 31,627(1990))及び米国特許第6,005,137号に記載されており、これらの全ては、完全に記載されているものとして参照により本明細書に組み込まれる。高屈折率の無機材料で充填されたポリマーの実施例は、米国特許第6,329,058号に記載されており、これは完全に記載されているものとして参照により本明細書に組み込まれる。充填材層は、例えば、液体コーティング、蒸着コーティング、粉体コーティング又は積層の1つを使用して、平坦化層を形成するために塗布することができる。」
なお、FIG. 1 は、以下のとおりのものである。


(ウ)「CLAIMS

1. A multifunctional optical film for enhancing light extraction from a self-emissive light source, comprising:
a flexible substrate;
a structured layer of extraction elements having a first index of refraction, wherein a substantial portion of the extraction elements are in optical communication with a light emitting region of the self-emissive light source when the optical film is located against the self-emissive light source, and wherein the extraction elements comprise first nanoparticles of first size and second nanoparticles of a second size different from the first size; and
a backfill layer comprising a material having a second index of refraction different from the first index of refraction, wherein the backfill layer forms a planarizing layer over the extraction elements.」(第27頁第1?14行)
翻訳文
「特許請求の範囲

1. 自発光型光源からの光抽出を強化するための多機能光学フィルムであって、
可撓性基材と、
第1の屈折率を有する抽出要素の構造化層であって、前記抽出要素の実質的な部分は、前記光学フィルムが前記自発光型光源に対して配置されたとき、前記自発光型光源の発光領域と光連通し、前記抽出要素が、第1の寸法の第1のナノ粒子及び前記第1の寸法と異なる第2の寸法の第2のナノ粒子を含む、構造化層と、
前記第1の屈折率と異なる第2の屈折率を有する材料を含み、前記抽出要素の上で平坦化層を形成する、充填材層と、を含む、多機能光学フィルム。」

イ 引用文献1に記載された発明
引用文献1の記載事項(イ)の記載及びFig.1に基づけば、引用文献1にはボトムエミッション型OLEDディスプレイ装置が有する光抽出フィルムとして、以下の発明が記載されていると認められる。
「ボトムエミッション型OLED装置が有する光抽出フィルムであって、
基材、低屈折率構造体、及び高屈折率構造体からなり、
基材は、可撓性材料を含み、
低屈折率構造体は、基材に、実質的に適合する屈折率を有する材料を有し、ナノ構造化層から構成され、別個のナノ粒子を含み、
高屈折率構造体は、隣接する低屈折率ナノ構造化層に屈折率差をもたらす高屈折率材料であり、充填材媒質を用いて低屈折率構造体の上に平坦化層を効果的にもたらすものであり、充填材層は、光学的に透明な接着剤によって実施され、
一般に大きいほどより良好な光抽出がもたらされる、発光波長におけるナノ構造化層と充填材媒質との屈折率の不一致Δnの値が、1.0以上である、
光抽出フィルム。」(以下、「引用発明」という。)

(2)引用文献2
当審拒絶理由に引用され、本願優先権主張の日前の平成18年5月25日に頒布された刊行物である引用文献2(特開2006-131881号公報)には、以下の記載事項がある。

ア 「【技術分野】
【0001】
本発明は、非常に微細で均一な空孔を有する多孔質体の製造方法に関する。詳しくは、液晶ディスプレイ(LCD)、フラットパネルディスプレイ(FPD)、有機EL、PDP等の表示装置において、該表示装置の表面反射による視認性の低下を抑えることができる反射防止シート等に用いることができる多孔質体及び該表示装置の表面保護層として有用な多孔質体の製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
従来よりプラスチックフィルムは加工が容易であり、高い透明性を有するために光学用部品及び部材として、液晶基板フィルム、光学用途基板などの電子・電気機器や電子部品に応用されている。
最近では、高度情報化社会に対応した大量の情報を蓄積し、高速に処理、高速に伝達するための電子機器が多数開発され、これらに使用される表示装置にも高性能化が要求されている。
特に、液晶表示装置や有機EL、プラズマテレビなどに代表される薄型表示装置の表面保護層として、摩擦に対する耐性が高く、反射防止機能を有する素材(例えば、反射防止シート)が求められている。
【0003】
反射防止機能を発現させる方法としては、例えば、表面保護層を形成する素材自体(例えば、プラスチック材料)の屈折率を低下させる方法がある。
一般にプラスチック材料の屈折率は、その分子骨格によって決定されるため、反射を抑制するために分子骨格を変成して屈折率を低下させることも有効である。
しかし、屈折率の小さいプラスチックとして知られるポリ-4-メチル-1-ペンテンでもその屈折率は約1.466,ポリテトラフルオロエチレンでも1.35?1.38であり、その制御には制限がある。
【0004】
その他、反射防止機能を発現させる方法としては、低屈折率材料と高屈折率材料とを組み合わせて使用する方法や、プラスチック材料を多孔化し、空気の屈折率が1であることを利用して、プラスチック材料を多孔化し、その空孔率によって屈折率を制御しようとする方法などが提案されている。

(中略)

【0008】
そのため、反射防止シート等の光学用途に使用できる、微細で且つ均一な空孔と、高い空孔率を有する多孔質体の製造方法が要望されている。

(中略)

【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【0010】
本発明の目的は、上記問題に鑑み、反射防止シート等の光学用途に使用できる、微細で且つ均一な空孔と、高い空孔率を有する多孔質体の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0011】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、硬化性材料と添加剤とを混合して均一状態とし、前記添加剤がミクロ相分離した成形体を作製し、該成形体から前記添加剤を除去することで、微細な空孔からなり、高い空孔率を有する多孔質体が得られることを見いだし、本発明を完成するに至った。
【0012】
即ち、本発明は、硬化性材料と、前記硬化性材料又はその硬化体と相分離する添加剤とを混合して均一状態にする工程と、前記硬化性材料を硬化させて、前記添加剤がミクロ相分離した成形体を作製する工程と、前記成形体からミクロ相分離した添加剤を除去して空孔を形成し、多孔質体を得る工程とを含んでいることを特徴とする多孔質体の製造方法を提供する。
かかる方法においては、前記均一状態から添加剤がミクロ相分離した成形体を作製し、該成形体から前記ミクロ相分離した添加剤を除去することで均一で微細な空孔を有する多孔質体が得られる。
【0013】
また、本発明は、以下の工程、(1)架橋可能な化合物と、前記化合物又はその架橋体と相分離する添加剤とを混合して均一状態にする工程、(2)前記化合物を架橋して架橋高分子とし、ミクロ相分離構造を有する成形体を作製する工程、(3)前記成形体から添加物を取り除いて空孔を形成し、多孔質体を得る工程、を含むことを特徴とする多孔質体の製造方法を提供する。
かかる方法においては、架橋可能な化合物又はその架橋体と相分離する添加剤とを混合して均一状態にし、該均一状態から添加剤がミクロ相分離した成形体を作製し、該成形体から前記ミクロ相分離した添加剤を除去することで微細な空孔を有する多孔質体が得られる。
【0014】
更に、本発明は、硬化性樹脂材料と、該硬化性樹脂材料とは異なり且つ該硬化性樹脂材料に対して相溶性で該硬化性樹脂材料を硬化させた硬化体に対して不溶化しうる添加剤とを混合して塗工液を調製する第1工程と、前記塗工液を塗布して塗膜を形成する第2工程と、前記塗膜に硬化処理を施し、該塗膜中の前記硬化性樹脂材料を硬化させて前記添加剤を不溶化し、該硬化体中に、不溶化した添加剤が非連続に分散したミクロ相分離構造を有する成形体を形成する第3工程と、前記成形体から前記不溶化した添加剤を除去し、空孔を形成する第4工程とを含んでいることを特徴とする多孔質体の製造方法を提供する。
かかる方法においては、硬化性樹脂材料に対して相溶性で該硬化性樹脂材料を硬化させた硬化体と相分離する添加剤を用いて、均一な塗工液を調製し、該塗工液に硬化処理を施すことで硬化性樹脂材料を硬化させた硬化体中に不溶化した添加剤が非連続に分散した微細なミクロ相分離構造が形成され、該不溶化した添加剤を除去することで均一で微細な空孔を有する多孔質体が得られる。
【0015】
また、本発明は、硬化性樹脂材料と、該硬化性樹脂材料とは異なり且つ該硬化性樹脂材料に対して相溶性で該硬化性樹脂材料を硬化させた硬化体に対して不溶化しうる添加剤と溶媒とを混合して塗工液を調製する第1工程と、前記塗工液を塗布して塗膜を形成する第2工程と、前記塗膜から前記溶媒を除去する溶媒除去工程と、前記溶媒除去工程で溶媒を除去した塗膜に硬化処理を施し、該塗膜中の前記硬化性樹脂材料を硬化させて前記添加剤を不溶化し、該硬化体中に、不溶化した添加剤が非連続に分散したミクロ相分離構造を有する成形体を形成する第3工程と、前記成形体から不溶化した添加剤を除去し、空孔を形成する第4工程とを含んでいることを特徴とする多孔質体の製造方法を提供する。
かかる方法においては、硬化性樹脂材料に対して相溶性で該硬化性樹脂材料を硬化させた硬化体と相分離する添加剤と溶媒とを用いて、均一な塗工液を調製し、溶媒除去後に硬化処理を施すことで硬化性樹脂材料を硬化させた硬化体中に不溶化した添加剤が非連続に分散した微細なミクロ相分離構造が形成され、該不溶化した添加剤を除去することで均一で微細な空孔を有する多孔質体が得られる。
【0016】
本発明において、添加剤の重量平均分子量は、10,000以下であることが好ましい。
【0017】
本発明において、成形体から添加剤を取り除くには、溶媒により添加剤を抽出することが好ましく、更に、前記溶媒として液体状態又は超臨界状態の二酸化炭素或いは不溶化した添加剤を選択的に溶解する有機溶媒を使用することが好ましい。
【0018】
本発明において、多孔質体の平均空孔径は、1μm以下であることが好ましい。
【発明の効果】
【0019】
本発明の製造方法によれば、通常、極めて微細(1μm以下)且つ均一な空孔を高い空孔率で形成することができるため、透明性が高く且つ反射率の低い多孔質体を得ることができる。特に、硬化性材料として、表面硬度の高いポリマーを用いた場合には、該ポリマーの持つ耐摩擦性、機械的特性等の優れた性質を有することにより、例えば、電子機器等の表示装置に用いられる光学用途としての反射防止シート等として有効に利用できる。」

イ 「【発明を実施するための最良の形態】
【0020】
以下、本発明の多孔質体の製造方法について説明する。
本発明における多孔質体の製造方法は、硬化性材料と、前記硬化性材料又はその硬化体と相分離する添加剤とを混合して均一状態にする工程と、前記硬化性材料を硬化させて、前記添加剤がミクロ相分離した成形体を作製する工程と、前記成形体からミクロ相分離した添加剤を除去して空孔を形成し、多孔質体を得る工程とを含んでいるものである。
【0021】
本発明における第1の工程は、硬化性材料と、前記硬化性材料又はその硬化体と相分離する添加剤とを混合して均一状態にする工程である。
【0022】
本発明において前記硬化性材料は、主に分子中に熱、紫外線(UV)、電子線(EB)などにより硬化する種々の硬化性官能基を有するモノマー、オリゴマー、ポリマー等の硬化性樹脂材料、特に三次元網目状構造を形成可能な構造を有する架橋可能な化合物を用いることができる。
これらの中でも、材料自体の透明性が高く、かつ硬化後の表面硬度が比較的高く、耐摩擦性を有する化合物を特に好適に用いることができる。
かかる材料を用いることで摩擦に対して耐性のある多孔質体が得られる。
【0023】
前記硬化性樹脂材料としては、該硬化性樹脂材料を硬化させた後、被膜等としての十分な強度(耐摩耗性)と透明性を有するものを特に制限なく用いることができる。
【0024】
前記架橋可能な化合物としては、例えば、ポリエステル(メタ)アクリレート、ポリウレタン(メタ)アクリレート、エポキシ(メタ)アクリレートなどの、末端又は側鎖に(メタ)アクリロイル基等の架橋性官能基を有するポリマーなどが挙げられる。
【0025】
ポリエステル(メタ)アクリレートは、多価アルコール(例えば、エチレングリコール、1,4-ブタンジオール、1,6-ヘキサンジオール、ジエチレングリコール、トリメチロールプロパン、ジプロピレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ペンタエリスリトール、ジペンタエリスリトールなど)と多塩基酸(例えば、フタル酸、アジピン酸、マレイン酸、トリメリット酸、イタコン酸、コハク酸、テレフタル酸など)との反応によって得られるポリエステル(特にポリエステルポリオール)や、ラクトンの開環重合体の末端を、(メタ)アクリル酸でエステル化することによって製造される。
【0026】
前記ポリウレタン(メタ)アクリレートは、例えば、トリレンジイソシアネートのようなイソシアネート基を有する化合物と、ポリオール類(例えば、ポリエステルポリオール、ポリエーテルポリオールなど)と、ヒドロキシル基を有する(メタ)アクリレート(例えば、ヒドロキシエチルアクリレートなど)との反応により得られる化合物である。
【0027】
エポキシ(メタ)アクリレートとしては、ビスフェノールA型、ノボラック型、脂環系など種々の化合物が挙げられるが、エポキシ樹脂のエポキシ基を(メタ)アクリル酸でエステル化し、官能基を(メタ)アクリロイル基としたものである。
【0028】
前記架橋可能な化合物としては、ウレタンプレポリマーなども好適に用いられる。ウレタンプレポリマーは、ポリエーテルポリオールやポリエステルポリオールなどの多価アルコールと、フェニレンジイソシアネート、トリレンジイソシアネートなどの芳香族ポリイソシアネートや、ヘキサメチレンジイソシアネート、シクロヘキサンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネートなどの脂肪族又は脂環式ポリイソシアネートとの反応によって得られる。
【0029】
また、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコールなどのポリアルキレングリコールや、その片末端がメチル基などのアルキル基、アリル基などのアルケニル基、フェニル基などのアリール基、アセチル基や(メタ)アクリロイル基などのアシル基、又はこれらの組み合わせにより封鎖された封鎖物などであって、架橋性官能基を有する化合物が挙げられる。
【0030】
前記架橋可能な化合物としては、また、トリメチロールプロパントリ(メタ)アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート(PETA)、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート(DPEHA)、1,4-ブタンジオールアクリレート(BUDA)、トリス-(2-ヒドロキシエチル)イソシアネートトリアクリレート(THEIC)のようなアクリル系モノマー、又は上記アクリル系モノマーを含む重合体であって、架橋性官能基を有するものなどが挙げられる。
【0031】
これらの架橋可能な化合物の中から1種又は2種以上を組み合わせて使用することができるが、特に三官能以上の多官能性化合物を含むことが望ましい。
【0032】
前記添加物としては、例えば、前記硬化性材料又はその硬化体と相分離し、該硬化性材料を硬化させた成形体から特定の溶媒等で抽出(溶解)できるもの等を用いることができる。
また、硬化性材料と混合した場合、相分離するものであっても、後述する有機溶媒を加えることで均一状態(均一溶液)となるものも前記添加剤として用いることができる。

(中略)

【0044】
前記硬化性材料が硬化性樹脂材料である場合においては、前記均一な混合物に架橋反応或いは重合反応等の硬化反応を促進するための、適宜な開始剤や架橋剤等が含まれていてもよい。
【0045】
開始剤としては、紫外線や電子線又は熱により分解してラジカルを生成する化合物を用いることができ、通常、ラジカル重合に用いられる全ての開始剤を使用することができる。 例えば、ジベンゾイルパーオキシド、ジ-tert-ブチルパーオキシド、クメンハイドロパーオキシド、ラウロイルパーオキシドなどの有機過酸化物や、2,2-アゾビスイソブチロニトリル、アゾビスイソバレロニトリルなどのアゾ化合物等が挙げられる。
また、光(紫外線等)の照射により硬化性樹脂材料を硬化させる開始剤としては、例えば、アセトフェノン類、ベンゾフェノン類、ジアセチル類、ベンジル類、ベンゾイン類、ベンゾインエーテル類、ベンジルジメチルケタール類、ベンゾイルベンゾエート類、ヒドロキシフェニルケトン類等の化合物を挙げることができる。開始剤は、通常の重合反応における使用量を配合すればよく、例えば、前記硬化性樹脂材料100重量部に対して0.01?5重量部、好ましくは0.05?1重量部配合すればよい。
【0046】
前記架橋剤としては、例えば、カルボキシル基や水酸基を有するアクリル系化合物に対し、これらの官能基と反応しうる多官能性化合物として、ジフェニルメタンジイソシアネート、トリレンジイソシアネートなどのポリイソシアネート、ポリエポキシ、各種金属塩、キレート化合物などが挙げられる。
このような架橋剤の使用量は特に制限されないが、硬化性樹脂材料100重量部に対して20重量部以下(例えば、0.5?20重量部)にするのがよい。
尚、これら架橋剤は1種類又は2種類以上を組み合わせて使用することもできる。」

ウ 「【0071】
本発明の製造方法により製造された多孔質体の平均空孔径は、1μm以下、更に好ましくは100nm以下とするのが望ましい。空孔径が1μmより大きいと、薄型表示装置の表面保護層として用いたとき、光が散乱してしまい、透過率や解像度が低下して好ましくない。
前記空孔の大きさは、実施例記載の方法により測定される。
【0072】
また、本発明の製造方法により製造された多孔質体の空孔率(平均開孔率)は、5?50%であり、より好ましくは5?30%である。
空孔率が、5%未満であると透過率が不十分であり、透明性に劣ることとなる。また、空孔率が50%より大きいと、強度に劣ることとなる。
尚、空孔率は、実施例記載の方法により測定される。」

エ 「【0082】
(実施例1)
ウレタンアクリレート系樹脂(大日本インキ工業社製、商品名「ユニディック」:トリス-(2-ヒドロキシエチル)イソシアネートトリアクリレート,ペンタエリストールトリアクリレート,ジペンタエリストールヘキサアクリレート,ペンタエリストールテトラアクリレート,イソホロンジイソシアネート系ポリウレタン混和物)100重量部に対して、溶媒としてトルエン106重量部、α-アミノケトン系光開始剤(チバ・スペシャルティー・ケミカルズ社製、商品名「イルガキュア907」)4重量部混合した溶液中に、さらに添加剤としてポリプロピレングリコールを前記ウレタンアクリレート系樹脂100重量部に対して100重量部添加して攪拌し、透明均一溶液を得た。
前記透明均一溶液をトリアセチルセルロースフィルム(厚み70μm)上にワイヤーバーを用いて、乾燥後の塗膜厚さが3μmとなるように塗布し、温度25℃で5分間加熱して溶媒を除去し、該フィルム上に塗膜を形成した。
前記塗膜を形成したフィルムに強度300mJ/cm^(2)の紫外線を1分間照射する硬化 処理を2回行った。該硬化処理で塗膜には、若干の白濁が認められた。
前記硬化処理を行ったフィルムを100mm×150mmの短冊状に切断し、500ccの耐圧容器に入れ、40℃に加熱、25MPaに加圧した後、該圧力を保ったまま5リットル/minの流量で二酸化炭素を注入、排気して前記ポリプロピレングリコールを抽出する操作を2時間行い、多孔質体シートを得た。
得られた多孔質体シートの断面の構造を示す走査型電子顕微鏡写真を図1に示した。
得られた多孔質体シートの平均空孔径、空孔率、透過率、鏡面反射率及び表面硬度を測定し、その結果を表1に示した。」

5 対比
本件発明と引用発明とを対比する。

(1)引用発明における「OLED装置」は、技術的にみて、本件発明の「自発光型光源」に相当する。
そして、引用発明の「光抽出フィルム」は、一般に大きいほどより良好な光抽出がもたらされる、発光波長におけるナノ構造化層と充填材媒質との屈折率の不一致Δnの値が大きいものであるから、OLED装置からの光抽出を強化しているといえる。したがって、引用発明の「光抽出フィルム」は、本件発明の「自発光型光源からの光抽出を強化するための光抽出フィルム」であるとする要件を満たしている。

(2)引用発明の「基材」は、「可撓性材料」を含むものであり、フィルム状の形状を有するものである。したがって、引用発明の「基材」は、本件発明の「可撓性キャリアフィルム」に相当する。

(3)引用発明の「光抽出フィルム」は、「基材、低屈折率構造体、及び高屈折率構造体からなり」とされるものであるから、引用発明の「低屈折率構造体」を構成する「ナノ構造化層」、及び、「高屈折率構造体」によりもたらされる「平坦化層」は、「基材」によって担持されているといえる。また、引用発明の「ナノ構造化層」は、「平坦化層」により平坦化されていることから、それらの間に、「ナノ構造化層」の構造化された表面に基づく埋め込まれた界面を有するといえる。
したがって、引用発明の「ナノ構造化層」及び「平坦化層」は、それぞれ、本件発明の「第1層」及び「第2層」に相当し、本件発明の「前記キャリアフィルムによって担持される」とする要件、及び「前記第1層及び前記第2層は、それらの間に第1の埋め込みインターフェースを画定する」、「前記第1の埋め込みインターフェースは、第1の光抽出要素の第1の構造化表面を形成」するという要件を満たしている。

(4)引用発明の「平坦化層」は、「高屈折率構造体」によりもたらされるものであるから、「低屈折率構造体」を構成する「ナノ構造化層」より、大きい屈折率を有するといえる。したがって、引用発明の「平坦化層」は、本件発明の「前記第2層は、前記第1層よりも大きい屈折率を有」するという要件を満たしている。

(5)引用発明の「ナノ構造化層」は、「基材」と「平坦化層」との間に配置されている。したがって、引用発明の「ナノ構造化層」は、本件発明の「前記第1層が、前記キャリアフィルムと前記第2層との間に配置され」るという要件を満たしている。

(6)引用発明の「平坦化層」は、「充填材媒質」を用いてもたらされるものであり、「充填材層は、光学的に透明な接着剤によって実施され」るものであるから、引用発明の「平坦化層」は、「光学的に透明な接着剤」からなる「充填材媒質」を含むといえる。したがって、引用発明の「平坦化層」が「光学的に透明な接着剤」からなる「充填材媒質」を含むことと本件発明の「前記第2層が光透過性の粘弾性材料を含む」こととは、「前記第2層が光透過性の材料を含む」点で共通する。

(7)以上より、本件発明と、引用発明とは、
「自発光型光源からの光抽出を強化するための光抽出フィルムであって、
可撓性キャリアフィルムと、
前記キャリアフィルムによって担持される第1層及び第2層であって、前記第1層及び前記第2層は、それらの間に第1の埋め込みインターフェースを画定する、第1層及び第2層と、を含み、
前記第1の埋め込みインターフェースは、第1の光抽出要素の第1の構造化表面を形成し、
前記第2層は、前記第1層よりも大きい屈折率を有し、
前記第1層が、前記キャリアフィルムと前記第2層との間に配置され、
前記第2層が光透過性の材料を含む、光抽出フィルム。」である点で一致し、以下の点で相違する。
[相違点1]第1層が、本件発明では、ナノ中空モルホルジーを有し、かつ光開始剤、多官能性アクリレート、及びポリウレタンオリゴマーの重合生成物であるポリマー結合剤を含み、前記第1層はまた1.35未満の屈折率を有するのに対し、引用発明では、ナノ中空モルホルジーを有するとされておらず、光開始剤、多官能アクリレート、及びポリウレタンオリゴマーの重合生成物であるポリマー結合剤を含んでおらず、屈折率が特定されていない点。
[相違点2]第2層が、本件発明では、粘弾性材料を含むのに対し、引用発明では接着剤が粘弾性材料であるか明らかでない点。

6 判断
(1)[相違点1]について
引用文献2には、記載事項アの段落【0003】に「一般にプラスチック材料の屈折率は、その分子骨格によって決定されるため、反射を抑制するために分子骨格を変成して屈折率を低下させることも有効である。」、「しかし、屈折率の小さいプラスチックとして知られるポリ-4-メチル-1-ペンテンでもその屈折率は約1.466,ポリテトラフルオロエチレンでも1.35?1.38であり、その制御には制限がある。」と記載され、また、段落【0004】に「空気の屈折率が1であることを利用して、プラスチック材料を多孔化し、その空孔率によって屈折率を制御しようとする方法などが提案されている。」と記載されており、引用文献2には、プラスチック材料を多孔化することで屈折率を低下させる方法が開示されているといえる。そして、記載事項アの段落【0010】の「本発明の目的は、上記問題に鑑み、反射防止シート等の光学用途に使用できる、微細で且つ均一な空孔と、高い空孔率を有する多孔質体の製造方法を提供することである。」との記載、及び、段落【0012】の「即ち、本発明は、硬化性材料と、前記硬化性材料又はその硬化体と相分離する添加剤とを混合して均一状態にする工程と、前記硬化性材料を硬化させて、前記添加剤がミクロ相分離した成形体を作製する工程と、前記成形体からミクロ相分離した添加剤を除去して空孔を形成し、多孔質体を得る工程とを含んでいることを特徴とする多孔質体の製造方法を提供する。」との記載、記載事項ウの段落【0071】の「本発明の製造方法により製造された多孔質体の平均空孔径は、1μm以下、更に好ましくは100nm以下とするのが望ましい。」との記載、段落【0072】の「また、本発明の製造方法により製造された多孔質体の空孔率(平均開孔率)は、5?50%であり、より好ましくは5?30%である。」との記載、実施例に関する記載事項エの段落【0082】の「ウレタンアクリレート系樹脂(大日本インキ工業社製、商品名「ユニディック」:トリス-(2-ヒドロキシエチル)イソシアネートトリアクリレート,ペンタエリストールトリアクリレート,ジペンタエリストールヘキサアクリレート,ペンタエリストールテトラアクリレート,イソホロンジイソシアネート系ポリウレタン混和物)100重量部に対して、溶媒としてトルエン106重量部、α-アミノケトン系光開始剤(チバ・スペシャルティー・ケミカルズ社製、商品名「イルガキュア907」)4重量部混合した溶液中に、さらに添加剤としてポリプロピレングリコールを前記ウレタンアクリレート系樹脂100重量部に対して100重量部添加して攪拌し、透明均一溶液を得た。」、「前記透明均一溶液をトリアセチルセルロースフィルム(厚み70μm)上にワイヤーバーを用いて、乾燥後の塗膜厚さが3μmとなるように塗布し、温度25℃で5分間加熱して溶媒を除去し、該フィルム上に塗膜を形成した。」、「前記塗膜を形成したフィルムに強度300mJ/cm^(2)の紫外線を1分間照射する硬化 処理を2回行った。」との記載によれば、プラスチック材料を多孔化することで屈折率を低下させるための具体的な手段として、「α-アミノケトン系光開始剤」、「ペンタエリストールトリアクリレート」等、及び「イソホロンジイソシアネート系ポリウレタン」を重合させることにより多孔化することが開示されているといえる。ここで、「α-アミノケトン系光開始剤」、「ペンタエリストールトリアクリレート」等、及び「イソホロンジイソシアネート系ポリウレタン」は、それぞれ、本件発明の「光開始剤」、「多官能性アクリレート」及び「ポリウレタンオリゴマー」に相当するものであり、重合によって形成される多孔質体の平均空孔径は100nm以下であるから、ナノ中空モルホルジーを形成するものといえる。
引用発明のナノ構造化層は、低屈折率構造体よりなるものであるから、従来より光学用途に用いられる低屈折率構造として知られていた引用文献2の多孔質体構造を採用することにより、ナノ中空モルホルジーを有し、かつ光開始剤、多官能性アクリレート、及びポリウレタンオリゴマーの重合生成物であるポリマー結合剤を含むものとすることは、当業者が容易に想到し得ることである。そして、その屈折率をどの程度とするかは、求められる光抽出の程度等に応じて当業者が適宜最適化し得ることであるから、1.35未満の屈折率を有するように空孔率を調整することは、当業者が適宜なし得ることである。

(2)[相違点2]について
引用発明の「平坦化層」に用いられる「充填材媒質」は、「低屈折率ナノ構造化層」の上を「平坦化」できる「接着剤」である。そして、光学フィルムを固定するために用いられ、構造化表面の上を平坦化できる接着剤として、感圧接着剤などの粘弾性を有する接着剤(いわゆる粘着剤)は、例示するまでもなく周知慣用のものといえる。
したがって、引用発明の「平坦化層」に用いられる「充填材媒質」を、感圧接着剤のような、周知慣用の粘弾性を有する材料を含むものとすることは、当業者が適宜なし得ることである。

(3)効果について
引用発明は、光抽出フィルムによって「良好な光抽出がもたらされる」ものであるから、本件発明と同様に、OLED装置から出た光を結合して、その輝度を増加させる効果を奏するものといえる。
また、引用発明は、高屈折率構造体が低屈折率構造体の上に平坦化層を効果的にもたらす高屈折率材料であり、光学的に透明な接着剤である充填剤媒質を用いたものであるから、OLED装置の表面に適合するように直接取り付けることができるものである。したがって、引用発明も、本件発明と同様に、OLEDの表面が非平坦であったとしても、適合するようにある程度流れることを可能にするものといえる。
よって、本件発明が格別な効果を奏するということはできない。

7 むすび
以上のとおりであるから、本件発明は、引用発明及び引用文献2に記載された技術的事項、周知技術に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない。
したがって、その他の請求項に係る発明について言及するまでもなく、本願は拒絶すべきものである。
よって、結論のとおり審決する。
 
別掲
 
審理終結日 2018-12-05 
結審通知日 2018-12-11 
審決日 2018-12-25 
出願番号 特願2016-105237(P2016-105237)
審決分類 P 1 8・ 121- WZ (G02B)
最終処分 不成立  
前審関与審査官 藤岡 善行  
特許庁審判長 中田 誠
特許庁審判官 清水 康司
宮澤 浩
発明の名称 有機発光デバイス(OLED)のための光抽出フィルム  
代理人 野村 和歌子  
代理人 吉野 亮平  
代理人 佃 誠玄  
代理人 赤澤 太朗  

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