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審決分類 審判 査定不服 2項進歩性 特許、登録しない。 F01N
管理番号 1364494
審判番号 不服2019-9278  
総通号数 249 
発行国 日本国特許庁(JP) 
公報種別 特許審決公報 
発行日 2020-09-25 
種別 拒絶査定不服の審決 
審判請求日 2019-07-11 
確定日 2020-07-22 
事件の表示 特願2016-542379「改良型リーンNOｘトラップを備えた排気システム」拒絶査定不服審判事件〔平成27年3月19日国際公開、WO2015/036797、平成28年11月10日国内公表、特表2016-535203〕について、次のとおり審決する。 
結論 本件審判の請求は、成り立たない。 
理由 第1 手続の経緯
本願は、2014年(平成26年)9月16日(パリ条約による優先権主張外国庁受理2013年9月16日(US)アメリカ合衆国)を国際出願日とする出願であって、平成30年7月10日付け(発送日:同年7月17日)で拒絶の理由が通知され、平成30年10月16日に意見書が提出されたが、平成31年2月28日付け(発送日:同年3月12日)で拒絶査定がされ、これに対し、令和元年7月11日に拒絶査定不服審判が請求されるとともに、その審判の請求と同時に手続補正書が提出されたものである。

第2 令和元年7月11日にされた手続補正についての補正の却下の決定

[補正の却下の決定の結論]
令和元年7月11日にされた手続補正(以下、「本件補正」という。)を却下する。

[理由]
1.本件補正について
(1)本件補正前の本願の願書に最初に添付された特許請求の範囲の請求項1の記載は次のとおりである。

「【請求項1】
内燃機関からの排気ガスを処理するための排気システムであって、
(a)白金、パラジウム、バリウム、及び、セリア含有物質を含み、かつ、少なくとも3:1の白金:パラジウムのモル比を有する、改良型リーンNOｘトラップ(LNT)と、
(b)尿素注入システムと、
(c)アンモニア選択接触還元(NH3-SCR)触媒とを備え、
前記改良型LNTは、約200℃を下回る温度でNOｘを吸蔵し、約200℃を上回る温度で吸蔵されたNOｘを放出する、排気システム。」

(2)そして、本件補正により、上述の本件補正前の特許請求の範囲の請求項1の記載は、以下のとおり補正された(下線は、請求人が補正箇所を示すために付したものである。)。

「【請求項1】
内燃機関からの排気ガスを処理するための排気システムであって、
(a)白金、パラジウム、バリウム、及び、セリア含有物質を含み、かつ、少なくとも3:1の白金:パラジウムのモル比を有し、単一層である、改良型リーンNOｘトラップ(LNT)と、
(b)尿素注入システムと、
(c)アンモニア選択接触還元(NH_(3)-SCR)触媒とを備え、
前記改良型LNTは、約200℃を下回る温度でNOｘを吸蔵し、約200℃を上回る温度で吸蔵されたNOｘを放出する、排気システム。」

2.補正の適否
本件補正は、補正前の請求項1に記載された発明を特定するために必要な事項である「改良型リーンNOｘトラップ(LNT)」について「単一層である、改良型リーンNOｘトラップ(LNT)」との限定を付加するものであって、補正前の請求項1に記載された発明と補正後の請求項1に記載される発明の産業上の利用分野及び解決しようとする課題が同一であるから、特許法第17条の2第5項第2号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当する。
そこで、本件補正後の特許請求の範囲の請求項1(以下、「本件補正発明」という。)が、同法同条第6項において準用する同法第126条第7項の規定に適合するか(特許出願の際独立して特許を受けることができるものであるか)について、以下、検討する。

(1) 本件補正発明
本件補正発明は、上記1.(2)に記載したとおりのものである。

(2) 引用文献の記載事項
ア 原査定の拒絶の理由で引用された、本願の優先日前に頒布された又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった引用文献である、国際公開第2012/034922号(以下、「引用文献1」という。)には、「KATALYSATOR ZUR ENTFERNUNG VON STICKOXIDEN AUS DEM ABGAS VONDIESELMOTOREN」に関して、図面(特に、Figur 2a)ないしFigur 2d)を参照。)とともに次の事項が記載されている(下線は、理解の一助のために当審が付与したものである。以下同様。)。ウムラウトはWIPO Standard ST.20 ”RECOMMENDATIONS FOR THE PREPARATION OF NAME INDEXES TO PATENT DOCUMENTS”、”INTRODUNTION” 5.(f)に基づき表記した。また、エス=ツェットはssと表記した。

(ア) 「Die Erfindung betrifft einen Katalysator zur Entfernung von Stickoxiden aus dem Abgas von Dieselmotoren,sowie ein Verfahren zur Verminderung von Stickoxiden im Abgas von Dieselmotoren.」(明細書1ページ4ないし6行)
(当審仮訳)
「本発明は、ディーゼルエンジンの排ガスからの窒素酸化物の除去のための触媒に、およびディーゼルエンジンの排ガス中の窒素酸化物のレベルの低減方法に関する。」

(イ) 「Aufgabe der vorliegenden Erfindungist es, einen Katalysator und ein Abgasreinigungsverfahren zur Verfuegung zustellen, das gegenueber den Systemen aus dem Stand der Technik eine verbesserte NOx-Konvertierungsleistung im gesamten NEDC-relevanten Temperaturbereich,insbesondere aber bei tieferen Temperaturen z.B. zwischen 100 und 250°C zeigt.」(明細書3ページ26ないし30行)
(当審仮訳)
「先行技術からのシステムと比べて、全NEDC関連温度範囲にわたって、しかしとりわけ比較的低い温度、たとえば、100?250℃で向上したNOｘ転化性能を示す触媒および排ガス浄化方法を提供することが本発明の目的である。」

(ウ) 「Die besondere Zusammensetzung deserfindungsgemaessen Katalysators bewirkt, dass die im zu reinigenden Abgasbefindlichen Stickoxide bei Temperaturen, die geringer als oder gleich 200°C sind, im Katalysator in Form von Nitraten eingespeichert werden koennen.Dadurch werden Stickoxid-Durchbrueche im Katalysator in Temperaturbereichen, indenen eine Harnstoff-Dosierung noch nicht sinnvoll moeglich ist, weitestgehendvermieden. UEbersteigen die Abgastemperaturen 200°C, so dass eine dem Bedarfange-passte Dosierung des Reduktionsmittels Harnstoff kontrolliert moeglichist, werden die bei kaelteren Temperaturen im Katalysator eingespeicherten Stickoxide wieder freigesetzt und selektiv mit Ammoniak zu Stickstoffreduziert. Infolge des synergistischen Zusammenwirkens der im Katalysatorenthaltenen Komponenten wird somit die NOx-Konvertierung im gesamten im NEDC-relevanten Temperaturbereich, insbesondere aber bei tieferen Temperaturenz.B. zwischen 100 und 250°C im Vergleich zu Systemen nach dem Stand der Technikdeutlich gesteigert.」(明細書4ページ14ないし26行)
(当審仮訳)
「本発明の触媒の特定の組成物の効果は、浄化されるべき排ガス中に存在する窒素酸化物を200℃以下の温度で硝酸塩の形態で触媒中に貯蔵できることである。結果として、本触媒における窒素酸化物破過は、尿素の定量供給添加が実用的な方法でまだ可能ではない温度範囲において極めて実質的に回避される。要求に見合った尿素還元剤の定量供給添加が制御された方法で可能であるような、200℃を排ガス温度が超える場合、より冷たい温度で触媒中に貯蔵された窒素酸化物は再び放出され、アンモニアで窒素へ選択的に還元される。本触媒中に存在する成分の相乗的相互作用の結果として、NOｘ転化率はこうして、先行技術系と比べて、全NEDC関連温度範囲にわたって、しかしとりわけより低い温度、たとえば、100?250℃ではるかに高められる。」

(エ) 「Desweiteren enthaelt die katalytischaktive Beschichtung in bevorzgten Ausfuehrungsformen des erfindungsgemaessen Katalysators zusaetzlich Ceroxid und/oder Cer/Zirkon-Mischoxid. Ceroxide bzw.Cer/Zirkon-Mischoxide - insbesondere, wenn sie Cer-reich sind, d.h.Ceroxid-Gehalte groesser 40 Gew.-%, besonders bevorzugt groesser 60 Gew.-%,jeweils bezogen auf das Gesamtgewicht des Cer/Zirkon-Mischoxids, aufweisen -wirken promotierend auf die Stickoxid-Speicherfaehigkeit imTieftemperaturbereich bis 200°C. Um einen besonders innigen Kontakt zu anderen,Stickoxide speichernden Materialien im erfindungsgemaessen Katalysator zu gewaehrleisten,wird ganz besonders bevorzugt das Ceroxid und/oder Cer/Zirkon-Mischoxid als Traegeroxidfuer die Verbindung ausgewaehlt aus der Gruppe bestehend aus Bariumoxid,Bariumhydroxid, Bariumcarbonat, Strontiumoxid, Strontiumhydroxid,Strontiumcarbonat, Praseodymoxid, Lanthanoxid, Magnesiumoxid,Magnesium/Aluminium-Mischoxid, Alkalimetalloxid, Alkalimetallhydroxid,Alkalimetallcarbonat und Mischungen eingesetzt. Dadurch wird die Faehigkeit deserfindungsgemaessen Katalysators, im Tieftemperaturbereich bis 200°C dynamisch Stickoxide in Form von Nitraten einzuspeichern und diese bei hoeheren Temperaturen rasch wieder abzugeben, deutlich verbessert.」(明細書5ページ7ないし22行)
(当審仮訳)
「さらに、触媒活性コーティングは、本発明の触媒の好ましい実施形態においては、酸化セリウムおよび/またはセリウム/ジルコニウム混合酸化物をさらに含む。酸化セリウムまたはセリウム/ジルコニウム混合酸化物は、とりわけそれらがセリウムに富むとき、すなわち、セリウム/ジルコニウム混合酸化物の総重量を基準として、各々40重量%超、より好ましくは60重量%超の酸化セリウム含有率を有するときに、200℃までの低温範囲において窒素酸化物貯蔵容量に対して促進効果を有する。本発明の触媒中の他の窒素酸化物貯蔵材料との特に密接な接触を確実にするために、酸化セリウムおよび/またはセリウム/ジルコニウム混合酸化物は、酸化バリウム、水酸化バリウム、炭酸バリウム、酸化ストロンチウム、水酸化ストロンチウム、炭酸ストロンチウム、酸化プラセオジム、酸化ランタン、酸化マグネシウム、マグネシウム/アルミニウム混合酸化物、アルカリ金属酸化物、アルカリ金属水酸化物、アルカリ金属炭酸塩および混合物からなる群から選択される化合物のための担体酸化物として最も好ましくは使用される。これは、200℃までの低温で、硝酸塩の形態で窒素酸化物を動的に貯蔵する、かつ、それらをより高い温度で再び迅速に放出する、本発明の触媒の能力を明らかに向上させる。」

(オ) 「Bevorzugt werden jedoch Ausfuehrungsformen, in denen die katalytisch aktive Beschichtung aus zwei Materialzonen besteht, wobei die erste Materialzone den Zeo- lithen bzw. diezeolithaehnliche Verbindung umfasst, waehrend die Verbindung ausgewaehlt ausder Gruppe bestehend aus Bariumoxid, Bariumhydroxid, Bariumcarbonat,Strontiumoxid, Strontiumhydroxid, Strontiumcarbonat, Praseodymoxid,Lanthanoxid, Magnesiumoxid, Magnesium/Aluminium-Mischoxid, Alkalimetalloxid,Alkalimetallhy-droxid, Alkalimetallcarbonat und Mischungen davon in der zweiten Materialzone enthalten ist. Von besonderer Bedeutung ist die raeumliche Separierung verschiedener, im Katalysator enthaltener Komponenten in zwei Materialzonen, aus denen sich die katalytisch aktive Beschichtungzusammensetzt, wenn die gewaehlte Ausfuehrungsform Edel-metall enthaelt. Indiesem Fall ist zu empfehlen, dass die erste Materialzone den Zeoli- then bzw.die zeolithaehnliche Verbindung umfasst, waehrend das Edelmetall, das ausgewaehltist aus der Gruppe bestehend aus Platin, Palladium, Rhodium, Iridium,Ruthenium, Gold, Silber und Mischungen und/oder Legierungen davon, in derzweiten Materialzone enthalten ist. Durch die raeumliche Separierung des Edelmetalls und des Zeo- lithen bzw. der zeolithaehnlichen Verbindung wirderreicht, dass der erfindungsgemaesse Katalysator auch bei hoeheren Abgastemperaturen in der SCR-Reaktion eine hervorragende Selektivitaet zuStickstoff aufweist. Infolgedessen wird unter geeigneten Betriebsbedingungenwenig NOx aus der UEberoxidation von ueberschuessigem Ammoniak gebildet.」(明細書6ページ15ないし34行)
(当審仮訳)
「しかし、触媒活性コーティングは、第1材料ゾーンがゼオライトまたはゼオライト様化合物を含み、一方、酸化バリウム、水酸化バリウム、炭酸バリウム、酸化ストロンチウム、水酸化ストロンチウム、炭酸ストロンチウム、酸化プラセオジム、酸化ランタン、酸化マグネシウム、マグネシウム/アルミニウム混合酸化物、アルカリ金属酸化物、アルカリ金属水酸化物、アルカリ金属炭酸塩およびそれらの混合物からなる群から選択される化合物が第2材料ゾーンに存在する、2つの材料ゾーンからなる実施形態が好ましい。特に重要な事実は、選択された実施形態が貴金属を含むときに、触媒活性コーティングを構成する2つの材料ゾーンへの触媒中に存在する異なる成分の空間的隔離である。この場合に、第1材料ゾーンがゼオライトまたはゼオライト様化合物を含み、一方、白金、パラジウム、ロジウム、イリジウム、ルテニウム、金、銀ならびにそれらの混合物および/または合金からなる群から選択される貴金属が第2材料ゾーンに存在することが推奨される。貴金属のおよびゼオライトまたはゼオライト様化合物の空間的隔離は、本発明の触媒が、SCR反応における比較的高い排ガス温度でさえも窒素への優れた選択性を有することを確実にする。結果として、好適な運転条件下で、NOｘは過剰のアンモニアの過酸化からほとんど形成されない。」

(カ) 「In einem Zonenkatalysator sind diebeiden Materialzonen in Stroemungsrichtung des Abgases nacheinander auf dem Tragkoerper angeordnet und bilden eine anstroemseitige und eine abstroemseitige Zone aus. Zur Herstellung der ersten Zone wird eine Beschichtungssuspensiongeeigneter Zusammensetzung mit einem der herkoemmli- chen Tauch-, Saug-und/oder Pumpverfahren beispielsweise von der spaeteren Anstroemseite des Katalysators aus in den als Tragkoerper bevorzugt genutzten Durchflusswabenkoerperaus Keramik oder Metall eingebracht. Die Aufbringung endet jedoch nach einerdefinierten Strecke im Tragkoerper, die kleiner ist, als die Laenge des Tragkoerpers L. Nach Trocknung und gegebenenfalls Kalzination des resultierenden Teils wird zur Herstellung der zweiten Zoneausgehend von der anderen Seite - beispielsweise der spaeteren Abstroemseiteder Katalysators - die zweite Beschichtungssuspension eingebracht. Ihre Aufbringung endet ebenfalls nach einer definierten Strecke im Tragkoerper, diekleiner ist, als die Laenge L des Tragkoerpers. Figur 2 zeigt schematisch den Aufbau eines solchen Zonenkatalysators, wobei in Figur 2a) eine UEbersichtsansichtdes beschichteten Durchflusswabenkoerpers (1) dargestellt ist. Die Figuren 2bbis 2d zeigen schematisch einen einzelnen Stroemungskanal (2) als Ausschnittaus dem Zonenkatalysator und die darin auf den den Stroemungskanal begrenzendengasdichten Waenden (4) angeordneten Teilbeschichtungen (Materialzonen). Die Laengeder Zonen kann bei der Beschichtung so gewaehlt werden, dass sich dieMaterialzonen an einem gewaehlten Punkt auf einem Teillaengenstueck des Tragkoerpersberuehren (“Zonen auf Stoss"; Figur 2b). Ebenso besteht die Moeglichkeit,die Zonenlaengen so zu waehlen, dass es im Zwischenbereich zu einer UEberlappungkommt (Figur 2d). Bevorzugt werden die Zonenlaengen so gewaehlt, dass zwischenden beiden Materialzonen eine Luecke verbleibt (Figur 2c). Die Luecke istbevorzugt zwischen 2 und 10 Millimeter, besonders bevorzugt zwischen 3 und 6 Millimeter lang. Diese Ausfuehrungsform hat insbesondere bei edelmetallhaltigen Varianten des erfindungsgemaessen Katalysators Vorteile, da hierin der innige Kontakt zwischen dem in der einen Materialzonen enthaltenen Edelmetall und demin der anderen Materialzone enthaltenen Zeolithen bzw. der zeolithaehnlichenVerbindung vollsaendig unterbunden ist. Dadurch wird der thermisch diffusive UEbertrittdes Edelmetalls in den Zeolithen bzw. die zeolithaehnliche Verbindung verhindert,was im Ergebnis zu einer hoeheren Selektivitaet zu Stickstoff desresultierenden Katalysators fuehrt.

In den bevorzugten Ausfuehrungsformen deserfindungsgemsessen Schichtkatalysators ist die zweite Materialzone, die dieVerbindung ausgewaehlt aus der Gruppe bestehend aus Bariumoxid, Bariumhydroxid,Bariumcarbonat, Strontiumoxid, Strontiumhydroxid, Strontiumcarbonat,Praseodymoxid, Lanthanoxid, Magnesiumoxid, Magnesium/Aluminium-Mischoxid,Alkalimetalloxid, Alkalimetallhydroxid, Alkalimetallcarbonat und Mischungendavon und/oder Edelmetall enthaelt, unmittelbar auf den Tragkoerperaufge-bracht und ueberdeckt diesen ueber dessen gesamte Laenge L. Die erste Materialzone enthaltend den Cu-haltigen Zeolithen bzw. die zeolithaehnlicheVerbindung ist auf die zweite Materialzone aufgebracht und ueberdeckt dieseabgasseitig vollstaendig. Diese Anordung der Materialzonen bedingt, dass Stickoxide, die aus der zweiten Materialzone desorbiert werden, in der darueberliegenden SCR-aktiven Materialzone mit Ammoniak zu Stickstoff umgesetzt werdenkoennen. In den bevorzugten Ausfuehrungsformendes erfindungsgemaessen Zonenkatalysators, worin beide Materialzonen in Stroemungsrichtungdes Abgases nacheinander auf dem Tragkoerper angeordnet sind, ueberdeckt diezweite Materialzone 10 bis 70 % der Laenge L des Tragkoerpers, gerechnet abdessen anstroemseitigem Ende, waehrend die erste Materialzone 30 bis 90% der Laenge L des Tragkoerpers ueberdeckt, gerechnet ab dessen abstroemseitigen Ende. Diese Anordnung hat ebenfalls den Vorteil, dass Stickoxide, die aus der Stickoxidespeichernden, zweiten Materialzone desorbiert werden, an der abstroemseitignachgeordneten ersten Materialzone mit Ammoniak zu Stickstoff umgesetzt werdenkoennen. Zudem ist durch die anstroemseitige Anordnung der zweiten Materialzoneein maximal moegliches Temperaturniveau im Katalysator gewaehrleistet, wasinsgesamt zu optimalen, d.h. gegenueber der inversen Anordnung verbesserten NOx-Speicherraten der zweiten Materialzone fuehrt. Als weiterer Vorteil dieser Anordnung ist eine verbesserte Ammoniakspeicherfaehigkeit der abstroemseitignachgeordneten SCR-aktiven, ersten Materialzone zu beobachten. Es ist jedochauch moeglich, die Zonen umgekehrt anzuordnen, so dass die erste Materialzone,die den Zeolithen bzw. die zeolithaehnliche Verbindung enthaelt, anstroemseitigangeordnet ist, waehrend die zweite Materialzone abstroemseitig angeordnet ist.In diesem Faellen wird dem erfindungsgemaessen Katalysator jedoch bevorzugt einzusaetzlicher SCR-Katalysator im Abgasreinigungssystem nachgeschaltet. Dadurchentsteht eine Vorrichtung, die neben einem erfindungsgemaessen Katalysatoreinen SCR-Katalysator umfasst, der absroemseitig zum erfindungsgemaessenKatalysator angeordnet ist.

Der erfindungsgemaesse Katalysator eignetsich zur Entfernung von Stickoxiden aus dem Abgas von Dieselmotoren. Obgleichder Katalysator die Faehigkeit besitzt, Stickoxide einspeichern zu koennen,wird er nicht zyklisch in wechselweise fettem und mageren Abgas betrieben. Daszu reinigende Abgas weist eine Luftzahl λ auf, die groesser 1 ist, und wird zur Entstickung ueber den erfindungsgemaessen Katalysator geleitet. Bevorzugt wirddem zu reinigenden Abgas vor Eintritt in den Katalysator Ammoniak oder eine zuAmmoniak zersetzliche Verbindung als Reduktionsmittel aus einer vom Motor unabhaengigenQuelle zugefuehrt. Besonders bevorzugt ist der Einsatz von Harn- stoff als zu Ammoniak zersetzlicher Verbindung, wobei dieser dem zu reinigenden Abgas erstdann zugefuehrt wird, wenn die Temperaturen hoeher als oder gleich 180°C sind. Bei Temperaturen, die geringer als oder gleich 200°C sind, speichert dererfindungsgemaesse Katalysator, ueber den das zu reinigende Abgas geleitetwird, Stickoxide in Form von Nitraten ein. Bei Temperaturen, die hoeher als 200°C sind, werden diese Stickoxide wieder freigesetzt. Noch am erfindungsgemaessen Katalysator erfolgt deren selektive katalytische Reduktion mit Ammoniak zu Stickstoff.

Je nach Anwendungsfall kann es vorteilhaftsein, das zu reinigende Abgas zusaetzlich ueber einen Katalysator zu leiten,der ueberwiegend die selektive katalytische Reduktion von Stickoxiden mit Ammoniak beschleunigt. Die ergaenzende Nachbehandlung ueber einem SCR-Katalysator ist beispielsweise dann sinnvoll, wenn die Gefahr besteht, dass Stickoxide in speziellen Betriebspunkten durch den erfindungsgemaessenKatalysator durchbrechen bzw. aus dem im erfindungsgemaessen Katalysatorvorhandenen Stickoxid-Speicher freigesetzt werden, ohne dass noch amerfindungsgemaessen Katalysator eine hinreichende Reduktion der Stickoxide zu Stickstoff erfolgen kann. Dieser Fall kann beispielsweise eintreten, wenn Ausgestaltungen des erfindungsgemaessen Katalysators zum Einsatz kommen, indenen der Zeolith bzw. die zeolithaehnliche Verbindung in der anstroemseitigen Zone eingesetzt wird. Ebenso koennte Bedarf fuer eine entsprechende Systemgestaltung entstehen, wenn der Zeolith bzw. die zeolithaehnliche Verbin-dung zwar in der abstroemseitigen Zone vorhanden, die entsprechende Materialzone aber vergleichsweise kurz dimensioniert ist. In solchen Faellenist die Integration des erfindungsgemaessen Katalysators in ein Abgassystemgeboten, das - neben anderen Abgasreinigungsaggregaten wie beispielsweise Dieseloxidationskatalysator und/oder Dieselpartikelfilter - eben auch weitere Entstickungskatalysatoren, vorzugsweise SCR-Katalysatoren enthalten kann.」(明細書7ページ26行ないし10ページ20行)
(当審仮訳)
「ゾーン触媒においては、2つの材料ゾーンが排ガスの流れ方向に支持体上に連続的に配置され、インフロー側およびアウトフロー側ゾーンを形成する。第1ゾーンの製造のためには、好適な組成のコーティング懸濁液が、たとえば、触媒のその後のインフロー側から、従来の浸漬、吸引および/またはポンピング法の1つによって、支持体として好ましくは利用されるセラミックまたは金属フローハニカム中へ導入される。しかし、この適用は、支持体の長さLよりも小さい支持体における定められた距離の後に終わる。生じた部分の乾燥および任意選択のか焼の後に、第2ゾーンが、他の側、たとえば、触媒のその後のアウトフロー側から進んで第2コーティング懸濁液を導入することによって製造される。その適用は同様に、支持体の長さLよりも小さい支持体における定められた距離の後に終わる。図2は、そのようなゾーン触媒の概略構成を示し、図2a)は被覆フローハニカム(1)の全体像を示す。図2b?2dは、概略図において、ゾーン触媒からのセクションとして個別の流路(2)と、その中で、流路を結び付けたガス気密性壁(4)上に配置されたコーティング構成要素(材料ゾーン)とを示す。ゾーンの長さは、選択されたポイントでの材料ゾーンが支持体の部分長さセクションと接触するようにコーティングの課程で選択することができる(「端から端までのゾーン」;図2b)。中間領域においてオーバーラップがあるようにゾーン長さを選択することも同様に可能である(図2d)。ゾーン長さは、2つの材料ゾーン間に隙間が残るように好ましくは選択される(図2c)。この隙間は、長さが好ましくは2?10ミリメートル、より好ましくは3?6ミリメートルである。この実施形態は、1つの材料ゾーンに存在する貴金属と、他の材料ゾーンに存在するゼオライトまたはゼオライト様化合物との間の密接な接触が完全に防がれるので、本発明の触媒の貴金属含有変形の場合にとりわけ利点を有する。これは、ゼオライトまたはゼオライト様化合物への貴金属の熱拡散移行を防ぎ、その結果、生じた触媒における窒素に対する選択性が高まる。

本発明の層触媒の好ましい実施形態においては、酸化バリウム、水酸化バリウム、炭酸バリウム、酸化ストロンチウム、水酸化ストロンチウム、炭酸ストロンチウム、酸化プラセオジム、酸化ランタン、酸化マグネシウム、マグネシウム/アルミニウム混合酸化物、アルカリ金属酸化物、アルカリ金属水酸化物、アルカリ金属炭酸塩およびそれらの混合物からなる群から選択される化合物および/または貴金属を含む、第2材料ゾーンが支持体に直接適用されており、そしてその全長さLにわたってそれを覆う。銅含有ゼオライトまたはゼオライト様化合物を含む第1材料ゾーンが第2材料ゾーンに適用されており、そして排ガス側でそれを完全に覆う。材料ゾーンのこの配置の結果、第2材料ゾーンから脱着される窒素酸化物が、SCR活性材料ゾーンにおいてその上で窒素をもたらすためにアンモニアと反応し得る。2つの材料ゾーンが排ガスの流れ方向に支持体上に連続的に配置される、本発明のゾーン触媒の好ましい実施形態においては、第2材料ゾーンは、そのインフロー端から計算されて、支持体の長さLの10?70%を覆うのに対して、第1材料ゾーンは、そのアウトフロー端から計算されて、支持体の長さLの30?90%を覆う。この配置は同様に、窒素酸化物を貯蔵する第2材料ゾーンから脱着される窒素酸化物を、アウトフロー側の下流に配置された第1材料ゾーンにおいてアンモニアと反応させて窒素をもたらすことができるという利点を有する。さらに、インフロー側での第2材料ゾーンの配置は、触媒における最高可能温度レベルを確実にし、それは、全体的に見て最適の、すなわち、第2材料ゾーンの、逆配置と比べて向上したNOｘ貯蔵率をもたらす。この配置のさらなる利点として、アウトフロー側の下流に配置されたSCR活性の、第1材料ゾーンの向上したアンモニア貯蔵容量が観察される。しかし、ゼオライトまたはゼオライト様化合物を含む第1材料ゾーンがインフロー側に配置され、一方、第2材料ゾーンがアウトフロー側に配置されるように、ゾーンを逆配置に配置することもまた可能である。しかし、これらの場合には、追加のSCR触媒は、排ガス浄化系において本発明の触媒の下流に好ましくは配置される。これは、本発明の触媒だけでなく、本発明の触媒に対してアウトフロー側に配置されたSCR触媒を含む装置を生み出す。

本発明の触媒は、ディーゼルエンジンの排ガスからの窒素酸化物の除去に好適である。本触媒は窒素酸化物を貯蔵する能力を有するが、それは、交互にリッチおよびリーンの排ガスにおいて周期的に操作されない。浄化されるべき排ガスは、1よりも大きい空気比λを有し、脱窒素酸化物のために本発明の触媒上に通される。アンモニアまたはアンモニアに分解可能な化合物を、エンジンと無関係のソースから触媒に入る前の浄化されるべき排ガスへ還元剤として添加することが好ましい。アンモニアに分解可能な化合物としての尿素の使用が特に好ましく、その場合にはこれは、温度が180℃以上になるまで浄化されるべき排ガスに供給されない。200℃以下の温度で、浄化されるべき排ガスが上を通る本発明の触媒は、窒素酸化物を硝酸塩の形態で貯蔵する。200℃よりも高い温度で、これらの窒素酸化物は再び放出される。依然として本発明の触媒上で、アンモニアでのその選択的接触還元が進行して窒素をもたらす。

本出願によれば、アンモニアでの窒素酸化物の選択的接触還元を主として加速する触媒上に浄化されるべき排ガスをさらに通すことが有利である可能性がある。たとえば、窒素への窒素酸化物の十分な還元が本発明の触媒上で依然として可能であることなしに、特定の操作ポイントでの窒素酸化物が、本発明の触媒を破過するかまたは本発明の触媒中に存在する窒素酸化物貯蔵所から放出されるであろうリスクが存在するときには、SCR触媒上での補足の後処理が推奨される。この場合は、たとえば、ゼオライトまたはゼオライト様化合物がインフローゾーンに使用される、本発明の触媒の構成が用いられるときに、起こり得る。相当する系構成は、ゼオライトまたはゼオライト様化合物がアウトフローゾーンに存在するが、相当する材料ゾーンの寸法が比較的短い場合に同様に必要とされ得る。そのような場合には、他の排ガス浄化装置、たとえば、ディーゼル酸化触媒および/またはディーゼル粒子状物質フィルタだけでなく、他の脱窒素酸化物触媒、好ましくはSCR触媒をまた含んでもよい排ガス系へ本発明の触媒を統合することが必要である。」

(キ) 「Figur 2: Schematische Darstellungeines erfindungsgemaessen Zonenkatalysators umfassend einen Durchflusswabenkoerper (1) und die katalytisch aktive Beschichtung (3), die aus zwei nacheinanderangeordneten Materialzonen (3a und 3b) aufgebaut ist.
Materialzone (3a) enthaelt einen Zeolithenbzw. eine zeolithaehnliche Verbindung, ausgewaehlt aus der Gruppe bestehend aus Chabazit, SAPO-34, ALPO-34 und Zeolith β, und enthaltend 1 - 10 Gew.-% Kupfer,bezogen auf das Gesamtgewicht des Zeolithen bzw. der zeolithaehnlichen Verbindung.
Materialzone (3b) enthaelt mindestens eine Verbindung ausgewaehlt aus der Gruppe bestehend aus Bariumoxid, Bariumhydroxid,Bariumcarbo- nat, Strontiumoxid, Strontiumhydroxid, Strontiumcarbonat,Praseodymoxid, Lanthanoxid, Magnesiumoxid, Magnesium/Aluminium-Mischoxid,Alkalimetalloxid, Alkalimetallhydroxid, Alkalimetallcarbonat und Mischungendavon.
Figur 2b) bis 2d) zeigen einen einzelnenStroemungskanal (2) als Ausschnitt aus dem Zonenkatalysator und die darin aufden den Stroemungskanal begrenzenden gasdichten Waenden (4) angeordnetenMaterialzonen in verschiedenen Ausfuehrungsformen:
Figur 2b): “Zonen auf Stoss";
Figur 2c): Zonenbeschichtung mitfreibleibender Luecke;
Fibur 2d): Beschichtung mit einander ueberlappenden Zonen.」(明細書11ページ8ないし29行)
(当審仮訳)
「図2:フローハニカム(1)と、相次いで配置された2つの材料ゾーン(3aおよび3b)から形成される、触媒活性コーティング(3)とを含む発明ゾーン触媒の略図。材料ゾーン(3a)は、菱弗石、SAPO-34、ALPO-34およびゼオライトβからなる群から選択されるゼオライトまたはゼオライト様化合物を含み、かつ、ゼオライトのまたはゼオライト様化合物の総重量を基準として、1?10重量%の銅を含む。材料ゾーン(3b)は、酸化バリウム、水酸化バリウム、炭酸バリウム、酸化ストロンチウム、水酸化ストロンチウム、炭酸ストロンチウム、酸化プラセオジム、酸化ランタン、酸化マグネシウム、マグネシウム/アルミニウム混合酸化物、アルカリ金属酸化物、アルカリ金属水酸化物、アルカリ金属炭酸塩およびそれらの混合物からなる群から選択される少なくとも1つの化合物を含む。
図2b)?2d)は、ゾーン触媒からのセクションとしての個別の流路(2)と、その中で、流路を結び付けたガス気密性壁(4)上に配置された材料ゾーンとを示す、すなわち、
図2b):「端から端までのゾーン」;
図2c):明らかな隙間ありのゾーンコーティング;
図2d):オーバークラッドラップするゾーンありのコーティング。」

(ク) 「Beispiel 3
Es wurde ein erfindungsgemaesser Katalysator in Form eines zonierten Katalysators gemaess Figur 2b) hergestellt.Dabei entsprach die Zusammensetzung der vorderen, anstroemseitigen Zone derunteren Zone (Materialzone 3b) in Beispiel 1 und wurde in einer Menge von 320g/L Zonenvolumen aufgebracht.」(明細書15ページ4ないし8行)
(当審仮訳)
「実施例3
本発明の触媒を図2b)によるゾーン触媒の形態で製造した。前方の、インフローゾーンの組成物は、実施例1における下方ゾーン(材料ゾーン3b)に相当し、ゾーン容積の1L当たり320gの量で適用された。」

(ケ) 「Beispiel 5
Es wurde ein erfindungsgemaesser Katalysator in Form eines Schichtkatalysators gemaess Figur 1 hergestellt.

Zur Herstellung der auf den Durchflusswabenkoerper direkt aufzubringenden, zweiten Materialzone (3b) wurdeeine Beschichtungssuspension der folgenden Zusammensetzung angefertigt (die Mengenangaben beziehen sich auf das Volumen L des resultierenden Katalysators):
0,53 g/L Platin;
1,06 g/L Palladium;
37 g/L eines Lanthan-dotiertenAluminium/Cer-Mischoxides;
64 g/L eines Ceroxid-dotiertenAluminium/Magnesium-Mischoxides;
51 g/L einesCer/Zirkon/Praseodym-Mischoxides;
48,4 g/L eines mit 9,2 Gew.-% BaO belegten Cer/Zirkon/Lanthan-Mischoxids;
18 g/L eines mit 13,6 Gew.-% SrO belegten Cer/Zirkon/Praseodym- Mischoxides;」(明細書16ページ6ないし21行)
(当審仮訳)
「実施例5
本発明の触媒を図1による層触媒の形態で製造した。

フローハニカムに直接適用されるべき第2材料ゾーン(3b)の製造のために、次の組成のコーティング懸濁液を作った(量は、生じた触媒の容積Lを基準とする)、すなわち、
0,53g/Lの白金;
1,06g/Lのパラジウム;
37g/Lのランタンドープアルミニウム/セリウム混合酸化物;
64g/Lの酸化セリウムドープアルミニウム/マグネシウム混合酸化物;
51g/Lのセリウム/ジルコニウム/プラセオジム混合酸化物;
48.4g/Lの9.2重量%のBaOを添加したセリウム/ジルコニウム/ランタン混合酸化物;
18g/Lの13.6重量%のSｒOを添加したセリウム/ジルコニウム/プラセオジム混合酸化物;」

(コ) Figur 2b)及びFigur 2c)の図示内容からみて、zweiten Materialzone 3b(第2材料ゾーン3b)は、単一層としてgasdichten Waenden 4 (ガス気密性壁4)上に配置されているといえる。

これらの記載事項及び図面の図示内容を総合し、本件補正発明の記載ぶりに則り整理すると、引用文献1には、以下の発明(以下、「引用発明」という。)が記載されている。

「ディーゼルエンジンの排ガスから窒素酸化物の除去するための触媒であって、
白金、パラジウム、酸化バリウム、水酸化バリウム及び炭酸バリウムから選択される少なくとも一つの化合物、及び、酸化セリウムおよび/またはセリウム/ジルコニウム混合酸化物を含み、かつ、
単一層である、第2材料ゾーン3bと、
尿素を還元剤として添加することと、
アンモニアと反応し得るSCR活性材料ゾーンとを備え、
前記第2材料ゾーン3bは、200℃までの低温で窒素酸化物を貯蔵し、200℃よりも高い温度で貯蔵された窒素酸化物を放出する、触媒。」

イ 原査定の拒絶の理由で引用された、本願の優先日前に頒布された、特表2013-528119号公報(以下、「引用文献2」という。)には、次の記載が記載されている。

(ア) 「【0005】
他方、炭化水素及びNOｘのトラップ機能をもつ多元系システムで、炭化水素トラップ材料中に選択的接触還元を触媒可能な元素または化合物を含まないものが存在する。したがって、JP2005169203Aには、支持体上に炭化水素トラップ層をもち、この炭化水素トラップ層上に酸化窒素貯蔵材料と選択的還元触媒を含む上層が設けられている多層NOｘトラップが開示されている。しかしながら、上記のNOｘトラップは、炭化水素トラップ機能を持たないNOｘトラップと較べると、排ガス処理の冷間始動期間中に炭化水素とNOｘとCOの変換率が低下する。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
本発明の目的は、改善されたNOｘ貯蔵触媒と、改善された自動車排気ガスの処理方法、改善された自動車排ガス流の処理システムを提供することである。特に、本発明の目的は、COとNOｘを変換する触媒活性を低下させることなく改善された炭化水素変換活性をもつNOｘ貯蔵触媒を提供することである。」

(イ) 「【0075】
基材上に設けた第一の塗膜は、3.84g/in^(3)の10重量%のセリアと18重量%の酸化バリウムを含む活性アルミナと1.104g/in^(3)のセリア(このセリアの87%が粒子状)と、0.24g/in^(3)のMg(酸化マグネシウムとして)、0.096g/in^(3)のZｒ(酸化ジルコニウムとして)を含む薄膜であり、この層はさらに63g/fｔ^(3)のPｔと6.5g/fｔ^(3)のPdを含んでいた。」

これらの記載事項及び図面の図示内容を総合し、本件補正発明の記載ぶりに則り整理すると、引用文献2には、以下の事項(以下、「引用文献2の記載事項」という。)が記載されている。

「COとNOｘを変換する触媒活性を低下させることなく改善された炭化水素変換活性をもつNOｘ貯蔵触媒の第一の塗膜は63g/fｔ^(3)のPｔと6.5g/fｔ^(3)のPdを含むこと」

ウ 原査定の拒絶の理由で引用された、本願の優先日前に頒布された、米国特許出願公開第2012/0055141号明細書(以下、「引用文献3」という。)には、次の記載が記載されている。

(ア)「[0038] In general, according to present invention, in embodiments of thecatalyst comprising both Pt and Pd, there is no particular restriction as tothe weight ratio of Pt to Pd contained therein. It is noted that, unlessspecified otherwise, ratios of elements and/or compounds according to thepresent invention generally refers to the weight ratios thereof. Thus, the Pt:Pd weight ratio in the catalyst may range anywhere from 1:10 to 100:1,wherein the weight ratio is preferably comprised in the range of from 1:5 to70:1, more preferably of from 1:2 to 50:1, more preferably of from 1:1 to 30:1,more preferably of from 2:1 to 20:1, more preferably of from 5:1 to 15:1, and even more preferably of from 6:1 to 11:1. Furthermore or alternatively, withrespect to the weight ratio of Pt and Pd specifically contained in the firstlayer of the catalyst, it is preferred that the Pt:Pd weight ratio ranges from1:2 to 50:1, and more preferably from 1:1 to 20:1, more preferably from 2:1 to15:1, more preferably from 3:1 to 10:1, and even more preferably from 4:1 to7:1.」
(当審仮訳)
「[0038] 一般に、本発明によれば、Pt及びPdの両方を含む触媒の実施形態において、その中に含まれるPt:Pdの重量比は、特に限定されない。なお、特に明記しない限りは、本発明によれば、元素および/または化合物の比は、一般に、その重量比を指すことに留意されたい。従って、触媒中のPt:Pdの重量比は、1:10?100:1の範囲であり、重量比は、好ましくは1:5?70:1、より好ましくは1:2から50:1、より好ましくは1:1?30:1、より好ましくは2:1?20:1、より好ましくは5:1?15:1、より好ましくは6:1?11:1の範囲に含まれる。さらにあるいは一方で、触媒の第1層に特に含まれるPt及びPdの質量比に関しては、Pt:Pdの重量比は、好ましくは1:2?50:1、より好ましくは1:1?20:1、より好ましくは2:1?15:1、より好ましくは3:1?10:1、さらに好ましくは4:1?7:1の範囲であることが好ましい。」

(イ)「[0047] Concerning the nitrogen oxide storage material comprised in thefirst and second layers of the catalyst coating, any conceivable element orcompound may also be used in addition to said one or more elements selectedfrom the group of alkali and/or alkaline earth metals, provided that saidelement or compound is capable of reversibly fixing nitrogen oxide. Inparticular the nitrogen oxide storage material is chosen such that it iscapable of binding nitrogen oxide at lower temperatures and subsequentlyreleasing it at higher temperatures, in particular at temperatures at whicheffective catalytic conversion thereof may be achieved. More specifically,lower temperatures as used in the present context refer to those encountered inautomotive exhaust gas purification during cold start conditions, prior towhich the engine is at most at ambient temperature. Higher temperatures, on theother hand, refer to those temperatures encountered when the exhaust gas systemhas attained a temperature at which it is fully operative with respect toexhaust gas treatment, in particular with respect to the conversion efficiencyof nitrogen oxide emissions.」
(当審仮訳)
「[0047]触媒被覆の第1層及び第2層に含まれる酸化窒素貯蔵材料について、考えうるいずれの元素または化合物も、アルカリ金属及び/又はアルカリ土類金属の群から選択される1種以上の元素に加えて、元素または化合物である窒素酸化物を可逆的に行うことが可能である。特に、窒素酸化物貯蔵材料は、効果的な触媒変換を達成することができる温度より低い温度で窒素酸化物と結合し、続いてより高い温度でそれを放出することが可能であるように選択される。より具体的には、本文脈中に使用されるより低い温度は、低温始動状態の間、自動車排気ガスの浄化において遭遇するものを指し、エンジンは、周囲温度で最大である。一方、より高い温度は、窒素酸化物放出の変換効率について、完全な排ガス処理、特にフル作動する温度に達した際に排気ガスシステムが遭遇する温度を意味するものとする。」

これらの記載事項及び図面の図示内容を総合し、本件補正発明の記載ぶりに則り整理すると、引用文献3には、以下の事項(以下、「引用文献3の記載事項」という。)が記載されている。

「効果的な触媒変換を達成することができる温度より低い温度で窒素酸化物と結合し、続いてより高い温度でそれを放出することが可能であるように選択される触媒中のPt:Pdの重量比は、1:10?100:1、より好ましくは6:1?11:1の範囲であること。」

エ 本願の優先日前に頒布された、特開2013-56336号公報(以下、「引用文献4」という。)には、次の記載が記載されている。
(ア) 「【0018】
本発明の酸化触媒は、排気ガス温度が低温であってもNO_(2)を生成できるため、NO_(2)を利用して反応が進行する物質に対して、排気ガス温度が低い場合においても効率よく反応を進行させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【0019】
本発明の第一実施形態は、一酸化窒素から二酸化窒素への酸化を促進させる、白金およびパラジウムを触媒活性成分として含有する酸化触媒であって、前記白金100質量%に対して前記パラジウムを1?55質量%含むことを特徴とする酸化触媒である。
【0020】
上述したように、NOからNO_(2)への酸化を促進させる触媒活性成分として、例えば特許文献2にはPｔ、Pd、Rｕ、Rhなどが記載されている。しかしながら、特許文献2に具体的に効果が示されているのは、Pｔのみを活性成分とする触媒である。Pdを単独で触媒活性成分として用いた場合には、非特許文献2に記載されているようにPｔ単独の場合と比較してNOの酸化活性が著しく低いため、通常はPｔをNO_(2)生成のための活性成分として用いていた。本発明はPｔおよびPdを組み合わせることにより相乗的に触媒が二酸化窒素生成促進効果を発揮することを見出し、さらにPｔおよびPdの含有量を特定することにより低温条件下でも酸化触媒が効果的に作用する範囲を見出したものである。また、長期間触媒を使用した後でも十分な活性を示す。
【0021】
PｔとPdとの含有質量比は、Pｔ100質量%に対して、Pdが1?55質量%である。さらに、PｔとPdとの含有質量比は、Pｔ100質量%に対して、Pdが1?45質量%、1?35質量%、1?20質量%、4?20質量%、4?12質量%、5?12%の順で好ましい。この範囲でPｔとPdとを含有する酸化触媒は、低温域であってもNOからNO_(2)への転化を非常に効率よく進行させる。」

(イ) 「【0042】
また、図2の制御装置4、熱電対5?7から構成される温度制御装置によって、各段階の排気ガスの温度を制御することができる。排気ガスの温度は、酸化触媒2への導入前は好ましくは140℃以上、より好ましくは160℃以上に制御するとよい。
【0043】
また、還元触媒3への導入前の排気ガスの温度は、還元剤が尿素である場合、好ましくは135℃以上、より好ましくは160℃以上に制御するとよい。かような温度範囲であれば、下記式(6)の尿素の熱分解反応または、下記式(7)の尿素の熱分解反応によって生成したイソシアン酸の加水分解反応が進行しやすいため好ましい。」

これらの記載事項及び図面の図示内容を総合し、本件補正発明の記載ぶりに則り整理すると、引用文献4には、以下の事項(以下、「引用文献4の記載事項」という。)が記載されている。

「PｔとPdとの含有質量比は、Pｔ100質量%に対して、Pdが1?55質量%である酸化触媒2へ140℃以上、より好ましくは160℃以上の排気ガスを導入すること。」


オ 本願の優先日前に頒布された、国際公開第2012/170421号(以下、「引用文献5」という。)には、次の記載が記載されている。
(ア) 「According to another aspect of theinvention, provided is a method for treating emissions comprising (a) contacting a lean burn exhaust stream containing NOx and ammonia with a PGM catalyst at a temperature of about 150°C to about 650°C; and (b) reducing atleast a portion of said NOx to N_(2) and H_(2)0 at a temperature of about 150 °C to about 300°C and oxidizing at least a portion of said ammonia at a temperatureof about 250°C to about 650°C. 」(明細書4ページ9ないし13ページ)
(当審仮訳)
「本発明の別の態様によれば、(a)NOｘおよびアンモニアを含有するリーンバーン排気ストリームを、PGM触媒と、約150℃?約650℃の温度で接触させる工程;および(b)約150℃?約300℃の温度でこのNOｘの少なくとも一部をN_(2)およびH_(2)Oに還元し、約250℃?約650℃の温度でこのアンモニアの少なくとも一部を酸化する工程を含む、排出物を処理するための方法が提供される。 」

(イ) 「As used herein, "PGM" meansthe traditional platinum group metals, i.e., Ru, Rh, Pd, OS, Ir, Pt, as well asother metals that are conventionally in similar catalytic applications,including Mo, W and precious metals such as Au and Ag. Preferred PGMs include Ru, Rh, Pd, OS, Ir, Pt, Pd, and Au, with Pt, Rh, and Pd being more preferred, and Pd and Pt being particularly preferred. In certain embodiments, the PGM comprises two or more metals, such as Pt and Pd; Pt, Pd, and Rh; Pd and Rh; Pd and Au; or single metals such as Pt, Pd, or Rh. For embodiments which utilize a combination of two or more metals, the ratio of each metal to the other is notparticularly limited. In certain embodiments, the catalyst comprises a majorityof Pt relative to other PGMs present in the catalyst, based on total weight of the PGMs. In certain, the catalyst comprises a majority of Pd relative to other PGMs present in the catalyst, based on total PGM weight. In certain embodimentswhich comprise Pt and Pd, the relative weight ratio of Pt:Pd is about 50:50 to about 90:10, for example about 50:40 to about 80:20, or about 60:40 to about 70:30.」(明細書13ページ14ないし25行)
(当審仮訳)
「本明細書で使用される場合、「PGM」は、従来通り同様の触媒用途における従来の白金族金属、すなわちRｕ、Rh、Pd、OS、Iｒ、Pｔ、ならびに他の金属(Mｏ、Wおよび貴金属、例えばAｕおよびAgを含む)を意味する。好ましいPGMとしては、Rｕ、Rh、Pd、OS、Iｒ、Pｔ、Pd、およびAｕが挙げられ、Pｔ、Rh、およびPdがより好ましく、PdおよびPｔは特に好ましい。特定の実施形態において、PGMは、2つ以上の金属、例えばPｔおよびPd;Pｔ、Pd、およびRh;PdおよびRh;PdおよびAｕ;または単一金属、例えばPｔ、Pd、またはRhを含む。2つ以上の金属の組み合わせを利用する実施形態に関して、各金属と他方の金属との比は、特に限定されない。特定の実施形態において、触媒は、PGMの総重量に基づいて、触媒に存在する他のPGMに対してPｔが大部分を占める。特定の場合には、触媒は、PGMの総重量に基づいて、触媒に存在する他のPGMに対してPdが大部分を占める。PｔおよびPdを含む特定の実施形態において、Pｔ:Pdの相対重量比は、約50:50?約90:10、例えば約50:40?約80:20、または約60:40?約70:30である。」

これらの記載事項及び図面の図示内容を総合し、本件補正発明の記載ぶりに則り整理すると、引用文献5には、以下の事項(以下、「引用文献5の記載事項」という。)が記載されている。

「NOｘおよびアンモニアを含有するリーンバーン排気ストリームを約150℃?約650℃の温度で接触させるPGM触媒のPGMのPｔ:Pdの相対重量比は、約50:50?約90:10であること。」

(3) 引用発明との対比
本件補正発明と引用発明とを対比すると、後者の「ディーゼルエンジン」はその機能、構成及び技術的意義からみて前者の「内燃機関」に相当し、以下同様に、「排ガス」は「排気ガス」に、「窒素酸化物の除去」は「処理」に、「触媒」は「排気システム」に、「酸化バリウム、水酸化バリウム及び炭酸バリウムから選択される少なくとも一つの化合物」は「バリウム」に、「酸化セリウムおよび/またはセリウム/ジルコニウム混合酸化物」は「セリア含有物質」に、「第2材料ゾーン3b」は「改良型リーンNOｘトラップ(LNT)」及び「改良型LNT」に、「アンモニアと反応し得るSRC活性材料ゾーン」は「アンモニア選択接触還元(NH_(3)-SCR)触媒」に、「200℃までの低温」は「約200℃を下回る温度」に、「窒素酸化物」は「NOｘ」に、「貯蔵」は「吸蔵」に、「200℃より高い温度」は「約200℃を上回る温度」にそれぞれ相当する。
してみると、後者の「ディーゼルエンジンの排ガスから窒素酸化物の除去するための触媒」は、前者の「内燃機関からの排気ガスを処理するための排気システム」に相当する。
そして、後者の「尿素を還元剤として添加すること」は、その機能、構成及び技術的意義からみて前者の「尿素注入システム」に相当するものといえる。

したがって、両者は、
「内燃機関からの排気ガスを処理するための排気システムであって、
白金、パラジウム、バリウム、及び、セリア含有物質を含み、かつ、単一層である、改良型リーンNOｘトラップ(LNT)と、
尿素注入システムと、
アンモニア選択接触還元触媒(NH_(3)-SCR)とを備え、
前記改良型LNTは、約200℃を下回る温度でNOｘを吸蔵し、約200℃を上回る温度で吸蔵されたNOｘを放出する、排気システム。」
である点で一致し、次の点で相違する。

[相違点]
前者は「少なくとも3:1の白金:パラジウムのモル比を有」するのに対し、後者はかかる構成を備えていない点。

(4) 判断
相違点について検討する。はじめに、「少なくとも3:1の白金:パラジウムのモル比を有」することの技術的意義について、本願の発明の詳細な説明を確認すると、本願の発明の詳細な説明の段落【0009】、【0014】には、単に「少なくとも3:1の白金:パラジウムのモル比を有する」ことは記載されているが、該モル比とすることにより本件補正発明がどのような格別顕著な効果あるいは技術的特徴を備えることになるかについては特段の記載はない。また、段落【0033】には、実施例1として「Pｔ:Pd比=5:1」との記載はあるが、「94g/fｔ^(3)のPｔ、及び19g/fｔ^(3)のPd」との記載からみて該「Pｔ:Pd比」は「モル比」ではない。さらに、「94g/fｔ^(3)のPｔ、及び19g/fｔ^(3)のPd」はモル比でみると、約0.482:約0.179すなわち約2.7:1(Pｔの原子量を195.08、Pdの原子量を106.42として計算、以下同様。)であって、「少なくとも3:1の白金:パラジウムのモル比を有する」ものでもない。すなわち、本願の発明の詳細な説明からは、本件補正発明において「少なくとも3:1の白金:パラジウムのモル比を有」することに格別な技術的意義あるいは臨界的意義を見出すことはできない。

また、引用文献2の記載事項は次のとおりである。
「COとNOｘを変換する触媒活性を低下させることなく改善された炭化水素変換活性をもつNOｘ貯蔵触媒の第一の塗膜は63g/fｔ^(3)のPｔと6.5g/fｔ^(3)のPdを含むこと」
そして、引用文献2の記載事項における「63g/fｔ^(3)のPｔと6.5g/fｔ^(3)のPd」をモル比でみると約5.3:1であるから、引用文献2の記載事項は、「約5.3:1の白金:パラジウムのモル比を有」するもの、すなわち「少なくとも3:1の白金:パラジウムのモル比を有」するものといえる。

同様に、引用文献3の記載事項は次のとおりである。
「効果的な触媒変換を達成することができる温度より低い温度で窒素酸化物と結合し、続いてより高い温度でそれを放出することが可能であるように選択される触媒中のPt:Pdの重量比は、1:10?100:1、より好ましくは6:1?11:1の範囲であること。」
そして、引用文献3の記載事項における「Pt:Pdの重量比は、1:10?100:1の範囲である」ことをモル比でみると、約1:18?55:1の範囲であり、「6:1?11:1の範囲である」ことは約3:1?6:1であるから、引用文献3の記載事項は、「約1:18?55:1の白金:パラジウムのモル比を有」し、好ましくは「約3:1?6:1の白金:パラジウムのモル比を有」するものであって、「少なくとも3:1の白金:パラジウムのモル比を有」するものと重複するものといえる。

そして、引用発明と引用文献2の記載事項及び引用文献3の記載事項は、内燃機関の排気ガスを浄化するための触媒に係る技術である点で共通し、低温で排出される排気ガスのNOｘを処理するための技術である点でも共通する。

また、引用文献4の記載事項は次のとおりである。
「PｔとPdとの含有質量比は、Pｔ100質量%に対して、Pdが1?55質量%である酸化触媒2へ140℃以上、より好ましくは160℃以上の排気ガスを導入すること。」
ここで、引用文献4の記載事項の「Pｔ100質量%に対して、Pdが1?55質量%である」ことをモル比でみると、約1:1?55:1の範囲であるから、引用文献4の記載事項は、「約1:1?55:1の白金:パラジウムのモル比を有」するものである。

同様に、引用文献5の記載事項は次のとおりである。
「NOｘおよびアンモニアを含有するリーンバーン排気ストリームを約150℃?約650℃の温度で接触させるPGM触媒のPGMのPｔ:Pdの相対重量比は、約50:50?約90:10であること。」
ここで、引用文献5の記載事項の「Pｔ:Pdの相対重量比は、約50:50?約90:10である」ことをモル比でみると、約1:1.8?4.9:1の範囲であるから、引用文献5の記載事項は、「約1:1.8?4.9:1の白金:パラジウムのモル比を有」するものである。

引用文献4の記載事項及び引用文献5の記載事項をみると、200℃より低温の排気ガスを導入する触媒の白金:パラジウム比を、少なくとも「約1:1.8?4.9:1の白金:パラジウムのモル比を有」するようにすることは周知技術であるといえるから、引用発明の白金及びパラジウムにおいて、該周知技術を知り得た当業者の通常の創作能力の範囲で引用文献2の記載事項または引用文献3の記載事項を適用することに、格別な阻害要因があるとはいえない。

そうすると、引用発明の白金及びパラジウムについて、引用文献2の記載事項または引用文献3の記載事項を適用し、上記相違点にかかる本件補正発明の発明特定事項とすることは、当業者であれば容易に想到し得たことである。

また、本件補正発明は、全体としてみても、引用発明及び引用文献2の記載事項並びに引用文献3の記載事項から予測し得ない格別な効果を奏するものではない。

したがって、本件補正発明は、引用発明及び引用文献2の記載事項並びに引用文献3の記載事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条2項の規定により、特許出願の際独立して特許を受けることができないものである。

(5) 請求人の主張について
審判請求書において、請求人は「本願発明では、改良型リーンNOｘトラップ(LNT)が白金(Pｔ)およびパラジウム(Pd)を含み、少なくとも3:1のPｔ:Pdのモル比を有することが、必須の特徴とされています。本発明の改良型リーンNOｘトラップは、低温始動期間中にNOｘ排出を低減することが可能であり、良好なCO酸化活性を維持し、硫酸化による不活性化に対して耐性を示すことができる一方、引用文献1には、このような構成及び効果については、開示も示唆もされていません。改良型リーンNOｘトラップ(LNT)では、Pｔ:Pdのモル比が少なくとも3:1である場合は、この効果を得ることができ、そうではない場合は、Pｔ:Pdのモル比が2:1である比較例1と同様に、リッチ脱硫酸化後にCO変換が減少してしまいます。

これに対して、引用文献1では、実施例に示されるように、触媒活性コーティングがPdおよびPｔを含むことは、必須の特徴ではないことが明らかです。また、引用文献1の触媒活性コーティングは、1つ以上の材料ゾーンからなることができるものの、引用文献1に対応している特表2013-537846の段落[0020]には、以下のように開示されています。
『しかし、触媒活性コーティングは、第1材料ゾーンがゼオライトまたはゼオライト様化合物を含み、一方、酸化バリウム、水酸化バリウム、炭酸バリウム、酸化ストロンチウム、水酸化ストロンチウム、炭酸ストロンチウム、酸化プラセオジム、酸化ランタン、酸化マグネシウム、マグネシウム/アルミニウム混合酸化物、アルカリ金属酸化物、アルカリ金属水酸化物、アルカリ金属炭酸塩およびそれらの混合物からなる群から選択される化合物が第2材料ゾーンに存在する、2つの材料ゾーンからなる実施形態が好ましい。特に重要な事実は、選択された実施形態が貴金属を含むときに、触媒活性コーティングを構成する2つの材料ゾーンへの触媒中に存在する異なる成分の空間的隔離である。この場合に、第1材料ゾーンがゼオライトまたはゼオライト様化合物を含み、一方、白金、パラジウム、ロジウム、イリジウム、ルテニウム、金、銀ならびにそれらの混合物および/または合金からなる群から選択される貴金属が第2材料ゾーンに存在することが推奨される。貴金属のおよびゼオライトまたはゼオライト様化合物の空間的隔離は、本発明の触媒が、SCR反応における比較的高い排ガス温度でさえも窒素への優れた選択性を有することを確実にする。結果として、好適な運転条件下で、NOｘは過剰のアンモニアの過酸化からほとんど形成されない。』

つまり、触媒活性コーティングは、好ましくは、2つの材料ゾーンからなるものであり、その場合は、貴金属を含む時に、異なる成分の空間的隔離が重要であることが教示されています。このように、引用文献1には、実施例4および5として、触媒活性コーティングはそもそも2つの材料ゾーンを有し、これらがPdおよびPｔを含むことはあっても、少なくとも3:1のPｔ:Pdのモル比を有することは開示されていません。」
と主張する。

しかしながら、本件補正発明における「少なくとも3:1のPｔ:Pdのモル比を有すること」が、本願の発明の詳細な説明の記載をみても、格別な技術的意義あるいは臨界的意義を見出すことはできないことは上述したとおりである。
また、(2) アの(オ)及び(ケ)の記載事項、特に実施例5に係る(ケ)の記載事項からみて、引用文献1が「PdおよびPｔを含む」第2材料ゾーン3b(引用発明)を開示していることは明らかである。
さらに、本願の発明の詳細な説明をみても「単一層」がどのような技術的概念を包含する事項として定義されるか不明であるが、少なくとも(2) アの(カ)及び(キ)の記載事項及びFigur 2b及びFigur 2cにおける第2材料ゾーン3bは、Figur 1bの如く第1材料ゾーン3aと第2材料ゾーン3bとによる複数の層で構成されるものではなく、「単一層」といえるものである。
したがって、請求人の主張は当を得ない。

3.むすび
上記のとおり、本件補正は、特許法第17条の2第6項で準用する同法第126条第7項の規定に違反するものであるから、同法159条第1項で読み替えて準用する同法第53条第1項の規定により却下されるべきものである。

よって、上記補正の却下の決定の結論のとおり決定する。

第3 本願発明について
1.本願発明
令和元年7月11日にされた手続補正は、上記のとおり却下されたので、本願の請求項1ないし14に係る発明は、願書に最初に添付した特許請求の範囲の請求項1ないし14に記載された事項により特定されるものであるところ、その請求項1に係る発明(以下「本願発明」という。)は、その請求項1に記載された事項により特定される、前記第2[理由] 1.(1)に記載のとおりのものである。

2.原査定の拒絶の理由
原査定の拒絶の理由は、本願の請求項1に係る発明は、本願の優先日前に頒布された又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった以下の引用文献1ないし引用文献3に記載された発明に基づいて、その優先日前に発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない、というものである。

引用文献1:国際公開第2012/034922号
引用文献2:特表2013-528119号公報
引用文献3:米国特許出願公開第2012/0055141号明細書

3.引用文献
原査定の拒絶の理由で引用された引用文献及びその記載事項は、前記第2[理由]2.(2)に記載したとおりである。

4.対比・判断
本願発明は前記第2[理由]2.で検討した本件補正発明から、「単一層である、改良型リーンNOｘトラップ(LNT)」についての「単一層である」との限定を削除したものである。
そうすると、本願発明の発明特定事項を全て含み、さらに他の事項を付加したものに相当する本件補正発明が、前記第2[理由]2.(3)及び(4)に記載したとおり、引用発明及び引用文献2の記載事項並びに引用文献3の記載事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本願発明も、同様の理由により、引用発明及び引用文献2の記載事項並びに引用文献3の記載事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものである。

第4 むすび
以上のとおり、本願発明は、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができないから、他の請求項に係る発明について検討するまでもなく、本願は拒絶をすべきものである。
よって、結論のとおり審決する。
 
別掲
 
審理終結日 2020-02-18 
結審通知日 2020-02-25 
審決日 2020-03-09 
出願番号 特願2016-542379(P2016-542379)
審決分類 P 1 8・ 121- Z (F01N)
最終処分 不成立  
前審関与審査官 楠永 吉孝  
特許庁審判長 金澤 俊郎
特許庁審判官 水野 治彦
齊藤 公志郎
発明の名称 改良型リーンNOｘトラップを備えた排気システム  
代理人 園田・小林特許業務法人  

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