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| 審決分類 |
審判 査定不服 2項進歩性 特許、登録しない。 H01L |
|---|---|
| 管理番号 | 1364822 |
| 審判番号 | 不服2019-5446 |
| 総通号数 | 249 |
| 発行国 | 日本国特許庁(JP) |
| 公報種別 | 特許審決公報 |
| 発行日 | 2020-09-25 |
| 種別 | 拒絶査定不服の審決 |
| 審判請求日 | 2019-04-24 |
| 確定日 | 2020-08-05 |
| 事件の表示 | 特願2017-559435「ペルブスカイト材料のチタン酸塩界面層」拒絶査定不服審判事件〔平成28年11月17日国際公開、WO2016/183273、平成30年 6月14日国内公表、特表2018-515931〕について、次のとおり審決する。 |
| 結論 | 本件審判の請求は、成り立たない。 |
| 理由 |
第1 手続の経緯 本願は、2016年(平成29年)5月12日(パリ条約による優先権主張外国庁受理 2015年5月13日、米国)を国際出願日とする出願であって、その手続の経緯は以下のとおりである。 平成30年 5月 7日付け:拒絶理由通知(同年同月15日発送) 同年10月 5日 :手続補正、意見書提出 同年12月19日付け:拒絶査定(同年同月25日謄本送達) 平成31年 4月24日 :審判請求、手続補正書の提出 第2 本願発明 平成31年4月24日の手続補正(以下「本件補正」という。)は、請求項13,14、および25-28を削除するものであって、本件補正後の特許請求の範囲の請求項1に係る発明(以下「本願発明」という。)は、以下のとおりのものである。 「【請求項1】 光起電力デバイスであって、 第1の電極と、 第2の電極と、 前記第1の電極と前記第2の電極との間に少なくとも部分的に配置された活性層であって、前記第1の電極が、第1の基板の内側表面上に配置され、且つ、前記第2の電極が 、第2の基板の内側表面上に配置され、前記活性層は、 ペロブスカイト材料を含む光活性材料と、 M’TiO_(3)を含む薄膜界面層と、 を含む、前記活性層と、 を含む、光起電力デバイス。」 第3 原査定の拒絶の理由 原査定の拒絶の理由は、次のとおりのものである。 1(特許法29条2項)この出願の請求項1-29に係る発明は、引用文献1及び2に記載された発明に基づいて当業者が容易になし得たものであって、この出願の優先日前に日本国内又は外国において、頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基いて、この出願の優先日前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない。 2(特許法36条6項1号)この出願の請求項13-14,25-28に記載された発明は、発明の詳細な説明に記載したものでないから、特許請求の範囲の記載が特許法第36条第6項第1号に規定する要件を満たしていない。 引用文献 1. 国際公開第2014/151522号 2. Ashok Bera et al.,‘Perovskite Oxide SrTiO_(3) as an Efficient Electron Transporter for Hybrid Perovskite Solar Cells’,The Journal of Physical Chemistry C,American Chemical Society,2014年11月19日,Vol.118,p.28494-28501 第4 引用文献の記載及び引用発明 1 引用文献1 (1)引用文献1の記載 引用文献1には、以下の事項が記載されている(下線は、当審で付した。また、日本語訳は当審で作成した。以下同じ。)。 ア「[00107] The present disclosure in some embodiments provides PVs comprising a photoactive organic compound of the present disclosure and/or other advantageous materials or layers as discussed hereinbelow. In some embodiments, the PV may be an OPV. In some embodiments, the OPV may be a DSSC, wherein the dye comprises a photoactive compound of the present disclosure. In some embodiments, the OPV may be a BHJ, wherein the photoactive layer of the BHJ comprises a photoactive compound of the present disclosure. Any DSSC, BHJ, or OPV generally as known in the art may advantageously incorporate a photoactive organic compound of embodiments of the present disclosure, which may provide substantial benefits over conventional OPVs, particularly greater PCE to cost ratios. [00108] ・・・(中略)・・・ [00112] Solid-state DSSCs according to some embodiments may provide additional advantages. For instance, a solid-state DSSC may not experience leakage and/or corrosion issues that affect DSSCs comprising liquid electrolytes. Furthermore, a solid-state charge carrier may provide faster device physics (e.g., faster charge transport). Additionally, solid-state electrolytes may, in some embodiments, be photoactive and therefore contribute to power derived from a solid-state DSSC device.」 (日本語訳: [00107] いくつかの実施形態における本開示は、本開示の光活性有機化合物および/または以下で議論されるような他の有利な材料または層を含むPVを提供する。いくつかの実施形態では、PVはOPVであり得る。いくつかの実施形態では、OPVはDSSCであってもよく、色素は本開示の光活性化合物を含む。いくつかの実施形態では、OPVはBHJであってもよく、BHJの光活性層は本開示の光活性化合物を含む。一般に当技術分野で知られている任意のDSSC、BHJ、またはOPVは、本開示の実施形態の光活性有機化合物を有利に組み込むことができ、従来のOPVを上回る実質的な利点、特により大きなPCE対コスト比を提供し得る。 [00108] ・・・(中略)・・・ [00112]いくつかの実施形態による固体DSSCは、さらなる利点を提供し得る。たとえば、固体DSSCでは、液体電解質を含むDSSCに影響する漏れや腐食の問題は発生しません。さらに、固体電荷キャリアは、より高速なデバイス物理学(たとえば、より高速の電荷輸送)を提供します。さらに、固体電解質は、いくつかの実施形態では、光活性であり、したがって、固体DSSCデバイスから得られる電力に寄与し得る。) イ「[00127] Interfacial Layers [00128] The present disclosure further provides advantageous materials and designs of one or more interfacial layers within a PV, including: interfacial layers comprising photoactive organic compounds according to aspects of the present disclosure; thin-coat IFLs; and treated asphaltene IFLs. Any one or more of the foregoing may be employed in one or more IFLs of a PV according to various embodiments, and each is discussed in greater detail below. [00129] ・・・(中略)・・・ [00130] In addition or instead of a photoactive organic compound SAM IFL, a PV according to some embodiments may include a thin interfacial layer (a "thin-coat interfacial layer" or "thin-coat IFL") coated onto at least a portion of either the first or the second active material of such embodiments (e.g., first or second active material 2810 or 2815 as shown in FIG. 25) .(後略)」 (日本語訳: [00127]界面層 [00128]本開示は、PV内の1つ以上の界面層の有利な材料および設計をさらに提供し、以下を含む:本開示の態様による光活性有機化合物を含む界面層;薄いコートIFL;処理されたアスファルテンIFL。前述のいずれか1つまたは複数を、様々な実施形態によるPVの1つまたは複数のIFLで使用することができ、それぞれを以下でより詳細に説明する。 [00129] ・・・(中略)・・・ [00130] 光活性有機化合物SAM IFLに加えて、またはその代わりに、いくつかの実施形態によるPVは、そのような実施形態の第1または第2の活物質のいずれかの少なくとも一部にコーティングされた薄い界面層(「薄コート界面層」または「薄コートIFL」)を含み得る。(例えば、図25に示される第1または第2の活物質2810または2815)(後略)) ウ「[00157] Composite Perovskite Device Design [00158] In some embodiments, the present disclosure may provide composite design of PV and other similar devices (e.g., batteries, hybrid PV batteries, FETs, LEDs etc.) including one or more perovskite materials. A perovskite may be incorporated into various of one or more aspects of a PV or other device. A perovskite according to some embodiments may be of the general formula CMX_( 3 ), where: C comprises one or more cations (e.g., an amine, ammonium, a Group 1 metal, a Group 2 metal, and/or other cations or cation-like compounds); M comprises one or more metals (exemplars including Fe, Co, Ni, Cu, Sn, Pb, Bi, Ge, Ti, and Zr); and X comprises one or more anions. In some embodiments, C may include one or more organic cations, and X may include one or more halides. In certain embodiments, X may instead or in addition include any Group 16 anion. In some embodiments, each organic cation C may be larger than each metal M, and each anion X may be capable of bonding with both a cation C and a metal M. Examples of perovskites according to various embodiments include CsSnI_( 3)(previously discussed herein) and Csx Sny Iz(with x, y, and z varying in accordance with the previous discussion).Other examples include compounds of the general formula CsSnX_(3),where X may be any one or more of: I_(3) , I_(2.95)F_(0.05);I_(2) Cl; ICl_(2) ; and Cl_(3) . In other embodiments, X may comprise any one or more of I, CI, F, and Br in amounts such that the totalratio of X as compared to Cs and Sn results in the general stoichiometry of CsSnX_(3 ). In some embodiments, the combined stoichiometry of the elements that constitute X may follow the same rules as Iz as previously discussed with respect to CsxSnyIz . Yet other examples include compounds of the general formula RNH_(3) PbX_(3) , where R may be C_(n) H_(2n+1),with n ranging from 0-10, and X may include any one or more of F, CI, Br, and I in amounts such that the total ratio of X as compared to the cation RNH_(3) and metal Pb results in the general stoichiometry of RNH_(3 )PbX_(3) . Further, some specific examples of R include H, and alkyl chains (e.g., CH_(3) , CH_(3)CH_(2); CH_(3) CH_(2) CH_(2) , and so on). [00159] ・・・(中略)・・・ [00161] In general, a perovskite device may include a first electrode, a second electrode, and an active layer comprising a perovskite, the active layer disposed at least partially between the first and second electrodes. In some embodiments, the first electrode may be one of an anode and a cathode, and the second electrode may be the other of an anode and cathode. An active layer according to certain embodiments may include any one or more active layer components, including any one or more of: charge transport material; liquid electrolyte; mesoporous material; photoactive material (e.g., a dye, silicon, cadmium telluride, cadmium sulfide, cadmium selenide, copper indium gallium selenide, gallium arsenide, germanium indium phosphide, semiconducting polymers, other photoactive materials)); and interfacial material. Any one or more of these active layer components may include one or more perovskite materials. In some embodiments, some or all of the active layer components may be in whole or in part arranged in sub-layers. For example, the active layer may comprise any one or more of: an interfacial layer including interfacial material; a mesoporous layer including mesoporous material; and a charge transport layer including charge transport material. ・・・(中略)・・・ [00162] A perovskite device according to some embodiments may optionally include one or more substrates. In some embodiments, either or both of the first and second electrode may be coated or otherwise disposed upon a substrate, such that the electrode is disposed substantially between a substrate and the active layer. The materials of composition of devices (e.g., substrate, electrode, active layer and/or active layer components) may in whole or in part be either rigid or flexible in various embodiments. In some embodiments, an electrode may act as a substrate, thereby negating the need for a separate substrate. [00163] ・・・(中略)・・・ [00164] Description of some of the various materials that may be included in a perovskite device will be made in part with reference to FIG. 36. FIG. 36 is a stylized diagram of a perovskite device 3900 according to some embodiments. Although various components of the device 3900 are illustrated as discrete layers comprising contiguous material, it should be understood that FIG. 36 is a stylized diagram; thus, embodiments in accordance with it may include such discrete layers, and/or substantially intermixed, non-contiguous layers, consistent with the usage of "layers" previously discussed herein. The device 3900 includes first and second substrates 3901 and 3913. A first electrode 3902 is disposed upon an inner surface of the first substrate 3901, and a second electrode 3912 is disposed on an inner surface of the second substrate 3913. An active layer 3950 is sandwiched between the two electrodes 3902 and 3912. The active layer 3950 includes a mesoporous layer 3904; first and second photoactive materials 3906 and 3908; and a charge transport layer 3910. FIG. 36 furthermore illustrates an example device 3900 according to embodiments wherein each sub-layer of the active layer 3950 is separated by an interfacial layer, and further wherein interfacial layers are disposed upon each electrode 3902 and 3912. In particular, second, third, and fourth interfacial layers 3905, 3907, and 3909 are respectively disposed between each of the mesoporous layer 3904, first photoactive material 3906, second photoactive material 3908, and charge transport layer 3910. First and fifth interfacial layers 3903 and 3911 are respectively disposed between (i) the first electrode 3902 and mesoporous layer 3904; and (ii) the charge transport layer 3910 and second electrode 3912. Thus, the architecture of the example device depicted in FIG. 36 may be characterized as: substrate? electrode? active layer? electrode? substrate. The architecture of the active layer 3950 may be characterized as: interfacial layer? mesoporous layer? interfacial layer? photoactive material? interfacial layer? photoactive material? interfacial layer? charge transport layer? interfacial layer. As noted previously, in some embodiments, interfacial layers need not be present; or, one or more interfacial layers may be included only between certain, but not all, components of an active layer and/or components of a device. [00165] A substrate, such as either or both of first and second substrates 3901 and 3913, may be flexible or rigid. If two substrates are included, at least one should be transparent or translucent to electromagnetic (EM) radiation (such as, e.g., UV, visible, or IR radiation). If one substrate is included, it may be similarly transparent or translucent, although it need not be, so long as a portion of the device permits EM radiation to contact the active layer 3950. Suitable substrate materials include any one or more of: glass; sapphire; magnesium oxide (MgO); mica; polymers (e.g., PET, PEG, polypropylene, polyethylene, etc.); ceramics; fabrics (e.g., cotton, silk, wool); wood; drywall; metal; and combinations thereof. [00166] As previously noted, an electrode (e.g., one of electrodes 3902 and 3912 of FIG. 36) may be either an anode or a cathode. In some embodiments, one electrode may function as a cathode, and the other may function as an anode. Either or both electrodes 3902 and 3912 may be coupled to leads, cables, wires, or other means enabling charge transport to and/or from the device 3900. An electrode may constitute any conductive material, and at least one electrode should be transparent or translucent to EM radiation, and/or be arranged in a manner that allows EM radiation to contact at least a portion of the active layer 3950. Suitable electrode materials may include any one or more of: indium tin oxide or tin-doped indium oxide (ITO); fluorine-doped tin oxide (FTO); cadmium oxide (CdO); zinc indium tin oxide (ZITO); aluminum zinc oxide (AZO); aluminum (Al); gold (Au); calcium (Ca); magnesium (Mg); titanium (Ti); steel; and combinations thereof. [00167] ・・・(中略)・・・ [00170] As previously noted, devices according to various embodiments may optionally include an interfacial layer between any two other layers and/or materials, although devices according to some embodiments need not contain any interfacial layers. Thus, for example, a perovskite device may contain zero, one, two, three, four, five, or more interfacial layers (such as the example device of FIG. 36, which contains five interfacial layers 3903, 3905, 3907, 3909, and 3911). An interfacial layer may include a thin-coat interfacial layer in accordance with embodiments previously discussed herein (e.g., comprising alumina and/or other metal-oxide particles, and/or a titania/metal-oxide bilayer, and/or other compounds in accordance with thin-coat interfacial layers as discussed elsewhere herein). In other embodiments, an interfacial layer may include treated asphaltenes. An interfacial layer according to some embodiments may include any suitable material for enhancing charge transport and/or collection between two layers or materials; it may also help prevent or reduce the likelihood of charge recombination once a charge has been transported away from one of the materials adjacent to the interfacial layer. Suitable interfacial materials may include any one or more of: any mesoporous material and/or interfacial material discussed elsewhere herein; Al; Bi; In; Mo; Ni; platinum (Pt); Si; Ti; V; Nb; zinc; oxides of any of the foregoing metals (e.g., alumina, silica, titania); a sulfide of any of the foregoing metals; a nitride of any of the foregoing metals; functional ized or non-functionalized alkyl silyl groups; graphite; graphene; fullerenes; carbon nanotubes; and combinations thereof (including, in some embodiments, bilayers of combined materials). In certain embodiments, an interfacial layer may include a tunable photoactive compound comprising an electron donor moiety, a core moiety, and an electron- withdrawing moiety, in accordance with embodiments discussed elsewhere herein. In some embodiments, an interfacial layer may include perovskite material.」 (日本語訳: [00157] 複合ペロブスカイトデバイス設計 [00158] いくつかの実施形態では、本開示は、PVおよび1つ以上のペロブスカイト材料を含む他の同様のデバイス(例えば、電池、ハイブリッドPV電池、FET、LEDなど)の複合設計を提供し得る。ペロブスカイトは、PVまたは他のデバイスの1つまたは複数のさまざまな側面に組み込むことができます。いくつかの実施形態によるペロブスカイトは、一般式CMX_(3)であり得、ここで:Cは、1つまたは複数のカチオン(例えば、アミン、アンモニウム、1族金属、2族金属、および/または他のカチオンまたはカチオン様化合物を含む) ; Mは、1つ以上の金属(Fe、Cｏ、Ni、Cｕ、Sn、Pb、Bi、Ge、Ti、およびZｒを含む例示)を含む。およびXは1つまたは複数のアニオンを含む。いくつかの実施形態では、Cは1つ以上の有機カチオンを含み得、Xは1つ以上のハロゲン化物を含み得る。特定の実施形態では、Xは、代わりに、またはさらに、任意のグループ16アニオンを含んでもよい。いくつかの実施形態では、各有機カチオンCは各金属Mより大きくてもよく、各アニオンXはカチオンCと金属Mの両方と結合することができてもよい。様々な実施形態によるペロブスカイトの例には、CｓSnI_(3)(本明細書で前述)が含まれ、 Cｓ_(ｘ)Sn_(ｙ)I_(ｚ)(ｘ、ｙ、およびｚは前の説明に従って変化します)。他の例には、一般式CｓSnX_(3)の化合物が含まれる。ここで、Xは、I_(3)、I_(2.95)F_(0.05)、 I_(2)Cl;ICl_(2);およびCl_(3)。他の実施形態では、Xは、CｓおよびSnと比較したXの総比がCｓSnX_(3)の一般的な化学量論をもたらすような量で、I、CI、F、およびBｒのいずれか1つ以上を含み得る。一部の実施形態では、Xを構成する元素の化学量論の組み合わせは、Cｓ_(ｘ)Sn_(ｙ)I_(ｚ)に関して前述したI_(ｚ)と同じ規則に従い得る。さらに他の例には、一般式RNH_(3)PbX_(3)の化合物が含まれます。ここで、RはC_(n)H_(2n+1)であり、nは0から10の範囲であり、XはF、CI、Bｒ、およびIカチオンRNH_(3)および金属Pbと比較したXの比率は、RNH_(3)PbX_(3)の一般的な化学量論をもたらします。さらに、Rのいくつかの特定の例には、H、およびアルキル鎖(例えば、CH_(3)、CH_(3 )CH_(2); CH_(3 )CH_(2 )CH_(2)など)が含まれる。 [00159] ・・・(中略)・・・ [00161] 一般に、ペロブスカイトデバイスは、第1の電極、第2の電極、およびペロブスカイトを含む活性層を含むことができ、活性層は第1および第2の電極の間に少なくとも部分的に配置される。いくつかの実施形態では、第1の電極はアノードおよびカソードの一方であり得、第2の電極はアノードおよびカソードの他方であり得る。特定の実施形態による活性層は、以下のうちのいずれか1つ以上を含む、任意の1つ以上の活性層成分を含むことができる。電荷輸送層;液体電解質;メソポーラス材料;光活性材料(例:色素、シリコン、テルル化カドミウム、硫化カドミウム、セレン化カドミウム、セレン化銅インジウムガリウム、ヒ化ガリウム、リン化ゲルマニウムインジウム、半導体ポリマー、その他の光活性材料);および界面材料。これらの活性層成分のいずれか1つまたは複数は、1つまたは複数のペロブスカイト材料を含んでもよい。いくつかの実施形態では、活性層構成要素の一部またはすべては、全体または一部が副層に配置されていてもよい。例えば、活性層は、以下のうちのいずれか1つ以上を含んでもよい。界面材料を含む界面層。メソポーラス材料を含むメソポーラス層;電荷輸送材料を含む電荷輸送層。 ・・・(中略)・・・ [00162] いくつかの実施形態によるペロブスカイトデバイスは、任意選択で1つまたは複数の基板を含むことができる。いくつかの実施形態では、第1および第2の電極のいずれかまたは両方は、電極がコーティングされるように、基板上にコーティングされ、またはそうでなければ配置されてもよく、実質的に基板と活性層の間に配置される。デバイスの組成物の材料(例えば、基板、電極、活性層および/または活性層成分)は、様々な実施形態において全体的にまたは部分的に剛性または可撓性のいずれでもよい。いくつかの実施形態では、電極は基板として機能し、それにより別個の基板の必要性を無効にすることができる。 [00163] ・・・(中略)・・・ [00164] ペロブスカイトデバイスに含まれ得る様々な材料のいくつかの説明は、図36を参照して部分的になされる。図36は、いくつかの実施形態によるペロブスカイトデバイス3900の様式化された図である。デバイス3900の様々な構成要素は、連続した材料を含む別個の層として示されているが、図36は様式化された図であることが理解されるべきである。したがって、本発明による実施形態は、本明細書で前述した「層」の使用と一致する、そのような別個の層、および/または実質的に混合された非連続層を含み得る。デバイス3900は、第1および第2の基板3901および3913を含む。第1の電極3902は、第1の基板3901の内面に配置され、第2の電極3912は、第2の基板3913の内面に配置される。活性層3950は、二つの電極3902と3912の間に挟まれる。活性層3950は、メソポーラス層3904;第1および第2の光活性材料3906および3908;および電荷輸送層3910を含む。図36は、活性層3950の各副層が界面層によって分離され、さらに界面層が各電極3902および3912上に配置される実施形態による例示的なデバイス3900をさらに示す。特に、第2、第3、および第4の界面層3905、3907、および3909は、メソポーラス層3904、第1の光活性材料3906、第2の光活性材料3908、および電荷輸送層3910のそれぞれの間にそれぞれ配置される。第1及び第5の界面層3903、3911は、それぞれ(i)第1の電極3902とメソ多孔質層3904との間;及び(ii)電荷輸送層3910および第2の電極3912の間に配置される。したがって、図36に示される例示的なデバイスのアーキテクチャは、基板-電極-活性層-電極-基板として特徴付けられ得る。活性層3950のアーキテクチャは、界面層-メソ多孔質層-界面層-光活性材料-界面層-光活性材料-界面層-電荷輸送層-界面層として特徴付けられ得る。前述のように、いくつかの実施形態では、界面層が存在する必要はありません。または、1つまたは複数の界面層が、すべてではありませんが特定のアクティブ層のコンポーネント間および/またはデバイスのコンポーネント間のみに含まれることがあります。 [00165] 第1および第2の基板3901および3913のいずれかまたは両方などの基板は、可撓性または剛性であってもよい。2つの基板が含まれる場合、少なくとも1つは電磁(EM)放射(UV、可視、またはIR放射など)に対して透明または半透明でなければなりません。1つの基板が含まれる場合、デバイスの一部がEM放射が活性層3950に接触することを可能にする限り、そうである必要はないが、同様に透明または半透明であってもよい。適切な基板材料は、次の任意の1つまたは複数を含む:ガラス;サファイア;酸化マグネシウム(MgO);雲母;ポリマー(PET、PEG、ポリプロピレン、ポリエチレンなど);セラミックス;布地(綿、絹、羊毛など);木材;乾式壁;金属;およびその組み合わせ。 [00166] 前述のように、電極(例えば、図36の電極3902および3912の1つ)は、アノードまたはカソードのいずれかであり得る。いくつかの実施形態では、一方の電極はカソードとして機能し、他方はアノードとして機能し得る。電極3902および3912のいずれかまたは両方は、リード、ケーブル、ワイヤ、またはデバイス3900へのおよび/またはデバイス3900からの電荷輸送を可能にする他の手段に結合され得る。電極は、導電性材料を構成し、少なくとも1つの電極は透明または半透明でなければならない。適切な電極材料は、インジウムスズ酸化物またはスズドープ酸化インジウム(ITO)のいずれか1つまたは複数を含んでもよい。EM放射線への、および/またはEM放射線が活性層3950の少なくとも一部に接触できるように配置される。);フッ素ドープ酸化スズ(FTO);酸化カドミウム(CdO);亜鉛インジウムスズ酸化物(ZITO);酸化アルミニウム亜鉛(AZO);アルミニウム(Al);金(Aｕ);カルシウム(Ca);マグネシウム(Mg);チタン(Ti);鋼;およびその組み合わせ。 [00167] ・・・(中略)・・・ [00170] 前述のように、いくつかの実施形態によるデバイスは界面層を含む必要はないが、様々な実施形態によるデバイスは、任意の2つの他の層および/または材料の間に界面層を任意に含んでもよい。したがって、例えば、ペロブスカイトデバイスは、0、1、2、3、4、5、またはそれ以上の界面層を含むことができる(5つの界面層3903、3905、3907、3909および3911を含む図36のデバイス例など)。界面層は、本明細書で前述した実施形態による薄層界面層を含んでもよい(例えば、アルミナおよび/または他の金属酸化物粒子、および/またはチタニア/金属酸化物二重層、および/または、本明細書の別の場所で説明されている薄いコーティングの界面層における他の化合物を含む。)。他の実施形態では、界面層は処理されたアスファルテンを含んでもよい。いくつかの実施形態による界面層は、2つの層または材料間の電荷輸送および/または収集を強化するための任意の適切な材料を含み得る。また、界面層に隣接する材料の1つから電荷が輸送されると、電荷の再結合の可能性を防止または軽減するのに役立つ場合があります。適切な界面材料は、以下のうちのいずれか1つ以上を含んでもよい:本明細書の他の箇所で議論されるメソポーラス材料および/または界面材料。 Al; Bi;In; Mｏ; Ni;プラチナ(Pｔ); Si; Ti; V; Nb;亜鉛;前述の金属のいずれかの酸化物(例えば、アルミナ、シリカ、チタニア);前述の金属のいずれかの硫化物;前述の金属のいずれかの窒化物;官能化または非官能化アルキルシリル基;黒鉛;グラフェン;フラーレン;カーボンナノチューブ;およびそれらの組み合わせ(いくつかの実施形態では、組み合わされた材料の二重層を含む)。特定の実施形態において、界面層は、本明細書の他の場所で議論される実施形態に従って、電子供与体部分、コア部分、および電子吸引部分を含む調整可能な光活性化合物を含み得る。いくつかの実施形態では、界面層はペロブスカイト材料を含み得る。 エ「[00175] FIG. 40 depicts an example device 4300 that omits a mesoporous layer. The device 4300 includes a perovskite photoactive compound 4304 (comprising MAPbI_(3 )) sandwiched between first and second interfacial layers 4303 and 4305 (comprising titania and alumina, respectively). The titania interfacial layer 4303 is coated upon an FTO first electrode 4302, which in turn is disposed on an inner surface of a glass substrate 4301. The spiro- OMeTAD charge transport layer 4306 is coated upon an alumina interfacial layer 4305 and disposed on an inner surface of a gold second electrode 4307.」 (日本語訳: [00175] 図40は、メソ多孔質層を省いた例示的なデバイス4300を示す。デバイス4300は、第1および第2の界面層4303および4305(それぞれチタニアおよびアルミナを含む)の間に挟まれたを含む。チタニア界面層4303は、ガラス基板4301の内面に配置されるFTO第1電極4302上にコーティングされる。スピロ-OMeTAD電荷輸送層4306は、アルミナ界面層4305上にコーティングされ、金の第2電極4307の表面の内側に配置される。) オ 図40は以下のものである。  カ ここで、上記エに記載されたデバイス4300は、PVすなわち光起電力デバイスであることは明らかである。 (2)引用発明 上記(1)アないし(1)カから、引用文献1には、図40に示されたものに関して、以下の発明が記載されていると認められる(以下、「引用発明」という。)。 「光起電力デバイス4300であって、 メソ多孔質層を省いたものであり、 第1のチタニア界面層4303および第2のアルミナ界面層4305間に挟まれたペロブスカイト光活性化合物4304(MAPbI_(3)を含む)を含み、 チタニア界面層4303は、ガラス基板4301の内面に配置されるFTO第1電極4302上にコーティングされ、 スピロ-OMeTAD電荷輸送層4306は、アルミナ界面層4305上にコーティングされ、金の第2電極4307の表面の内側に配置される、 光起電力デバイス4300。」 2 引用文献2 (1)引用文献2の記載 引用文献2には、図面と共に、以下の事項が記載されている。 ア「In this work, we explored perovskite oxide SrTiO_(3) (STO)for the first time as the electron-transporting layer in organolead trihalideperovskite solar cells. The steady-state photoluminescence (PL) quenching and transient absorption experiments revealed efficient photoelectron transfer from CH_(3)NH_(3)PbI_(3-x)Cl_(x) to STO. ・・・(中略)・・・ These findings suggest STO as a competitive candidate as electron transport material in organometal perovskite solar cells.」(1ページABSTRACT欄。) (日本語訳: ここでは、有機鉛3ハロゲン化ペロブスカイト太陽電池の電子輸送層として、ペロイブスカイト酸化物SｒTiO_(3)(STO)を初めて調査した。定常状態のフォトルミネッセント(PL)抑消と一時的な吸収実験は、CH_(3)NH_(3)PbI_(3-ｘ)Cl_(ｘ) からSTOへの効率的な光電子輸送を示した。 ・・・(中略)・・・ これらの発見は、STOが、有機金属ペロブスカイト太陽電池における電子輸送材料の有力な候補であることを示唆している。) イ「The perovskite-structured oxide STO is well-known for its rich physical properties such as superconductivity,ferroelectricity, and thermoelectricity. Recently, STO has also been used for photoassisted water splitting. STO has a wide band gap similar to that of TiO_(2), but its conduction band edgeis slightly higher, matching better with the band structureof CH_(3)NH_(3)PbI_(3-x)Cl_(x),which is beneficial for collecting photogenerated electrons.Notably, the room-temperature electron mobility of bulk STO is ?5-8 cm^(2) V s^(-1), which is much higher than that of TiO_(2) (0.1-4 cm^(2) V s^(-1)).In addition, STO has a very high dielectric constant, which helps to reduce charge recombination at the interface and subsequently improve device performance.」(2ページ左欄4行?同欄16行) (日本語訳: ペロブスカイト構造酸化物STOは、超伝導、強誘電性、熱電性などの豊富な物理特性によりよく知られている。最近、STOは、光アシスト水分解に使用されている。STOは、TiO_(2)と似て広いバンドギャップを有するが、その導電帯端は少し高く、CH_(3)NH_(3)PbI_(3-ｘ)Cl_(ｘ)のバンド構造によく整合し、光電子の収集に有利である。注目すべきは、バルクSTOの室温における電子移動度が?5-8 cm^(2)Vｓ^(-1)であり、TiO_(2)(0.1-4cm^(2)Vｓ^(-1))よりもずっと高いことである。さらに、STOは、非常に高い誘電率を有し、このことは、界面における電荷再結合を低減し、これによりデバイス性能を改良する。) (2)引用文献2記載事項 上記(1)アおよび(1)イの記載を踏まえると、引用文献2には、以下の事項が記載されていると認められる(以下、「引用文献2記載事項」という。)。 「ペロブスカイト構造酸化物SｒTiO_(3)(STO)は、その物理的特性から、有機金属ペロブスカイト太陽電池における電子輸送材料として、TiO_(2)よりも優れた有力な候補であるといえる。」 第5 対比・判断 1 対比 (1)本願発明と引用発明とを対比する。 ア 引用発明は「メソ多孔質層を省いたもの」であることからすると、引用発明にかかる「第1のチタニア界面層4303」は、「メソ多孔質層」でなく「薄膜」であるといえる。よって、引用発明にかかる「第1のチタニア界面層4303」と、本願発明の「M’TiO_(3)を含む薄膜界面層」とは、「薄膜界面層」である点で一致する。 イ 引用発明の「ペロブスカイト光活性化合物4304(MAPbI_(3)を含む)」は、本願発明の「ペロブスカイト材料を含む光活性材料」に相当する。 ウ 上記ア及びイから、引用発明の「第1のチタニア界面層4303および第2のアルミナ界面層4305間に挟まれたペロブスカイト光活性化合物4304(MAPbI_(3)を含む)」と「第1のチタニア界面層4303」を合わせたものと、本願発明の「ペロブスカイト材料を含む光活性材料と、M’TiO_(3)を含む薄膜界面層と、を含む、前記活性層」とは、「ペロブスカイト材料を含む光活性材料と、薄膜界面層と、を含む、前記活性層」である点で一致する。 エ 引用発明の「チタニア界面層4303は、ガラス基板4301の内面に配置されるFTO第1電極4302上にコーティングされ」るから、当該「ガラス基板4301」及び「ガラス基板4301の内面に配置されるFTO第1電極4302」は、それぞれ、本願発明の「第1の基板」及び「第1の電極」であって「第1の基板の内側表面上に配置され」たものに相当する。 オ 引用発明の「金の第2電極4307」は、本願発明の「第2の電極」に相当する。 カ 引用発明においては、「第1のチタニア界面層4303および第2のアルミナ界面層4305間に挟まれたペロブスカイト光活性化合物4304(MAPbI_(3)を含む)を含み、チタニア界面層4303は、ガラス基板4301の内面に配置されるFTO第1電極4302上にコーティングされ、スピロ-OMeTAD電荷輸送層4306は、アルミナ界面層4305上にコーティングされ、金の第2電極4307の表面の内側に配置される」と特定されている。それゆえ、「第1のチタニア界面層4303および第2のアルミナ界面層4305間に挟まれたペロブスカイト光活性化合物4304(MAPbI_(3)を含む)」と「第1のチタニア界面層4303」を合わせたものが、「FTO第1電極4302」と「金の第2電極4307」の間に配置されることから、前記ウおよびエの対応関係も考慮すると、引用発明の当該構成は、本願発明の「前記第1の電極と前記第2の電極との間に少なくとも部分的に配置された活性層」に相当する。 キ 引用発明の「光起電力デバイス4300」は、本願発明の「光起電力デバイス」に相当する。 (2)したがって、本願発明と引用発明との間には、以下の一致点及び相違点がある。 ア 一致点 「光起電力デバイスであって、 第1の電極と、 第2の電極と、 前記第1の電極と前記第2の電極との間に少なくとも部分的に配置された活性層であって、前記第1の電極が、第1の基板の内側表面上に配置され、前記活性層は、 ペロブスカイト材料を含む光活性材料と、 薄膜界面層と、 を含む、前記活性層と、 を含む、光起電力デバイス。」 イ 相違点 《相違点1》 本願発明においては、「前記第2の電極が、第2の基板の内側表面上に配置され」ているのに対し、引用発明は、「第2の基板」に相当するものを備えず、これにより「第2の電極が、第2の基板の内側表面上に配置され」る構成も備えない点。 《相違点2》 本願発明では、「活性層は、」「M’TiO_(3)を含む薄膜界面層」「を含む」のに対し、引用発明においては、「活性層は、薄膜界面層を含む」ことに対応する構成は備えるものの、当該「薄膜界面層」が「M’TiO_(3)を含む」ものではない点。 2 判断 (1)上記相違点1について検討する。 ア 前記第4 1(1)ウに摘記したとおり、引用文献1には、「複数の基板を含むことができ」、「いくつかの実施形態では、第1および第2の電極のいずれかまたは両方は、電極がコーティングされるように、基板上にコーティングされ」(段落[00162])ることが記載されており、また、当該構成は、上記引用文献1の記載をまつまでもなく、従来より周知の技術である。 イ そして、引用発明において、当該周知技術を適用して「第2の基板」を備えるとともに「第2の基板の内側表面上に」「金の第2電極4307」を配置することに格別な困難は見いだせない。 ウ したがって、引用発明において相違点1にかかる構成を備えることは、当業者が適宜になし得たことである。 (2)上記相違点2について検討する。 ア 引用発明において、「スピロ-OMeTAD電荷輸送層4306は、アルミナ界面層4305上にコーティングされ、金の第2電極4307の表面の内側に配置される」ものであるところ、以下の周知例1にも記載されているように、スピロ-OMeTADは、ホール(正孔)を輸送するものとして慣用される材料であるから、「第1のチタニア界面層4303および第2のアルミナ界面層4305間に挟まれたペロブスカイト光活性化合物4304」から、第2のアルミナ界面層4305およびスピロ-OMeTAD電荷輸送層4306を通じて金の第2電極4307に至る経路ではホールが輸送されることが明らかである。 イ したがって、引用発明において、「第1のチタニア界面層4303および第2のアルミナ界面層4305間に挟まれたペロブスカイト光活性化合物4304」から、第1のチタニア界面層4303を通じてFTO第1電極4302に至る経路では電子が輸送されることも明らかである。そして、「ペロブスカイト光活性化合物4304」を、その一方側から挟み、当該電子が輸送される経路にある「チタニア界面層4303」が電子輸送層として作用していることも明らかである。 ウ ここで、前記第4 2(2)のとおり、引用文献2には、「ペロブスカイト構造酸化物SｒTiO_(3)(STO)は、その物理的特性から、有機金属ペロブスカイト太陽電池における電子輸送材料として、TiO_(2)よりも優れた有力な候補である」旨が記載されているから、有機金属ペロブスカイト太陽電池である引用発明において、性能向上を企図して、電子輸送層となっている「第1のチタニア界面層4303」、すなわちTiO_(2)からなる界面層を、SｒTiO_(3)(STO)からなる層に置換することは、当業者が容易に想到できたことである。 オ この際、引用発明は「メソ多孔質層を省いたもの」として構成されているところ、以下の周知例2及び3にも記載されているように、SｒTiO_(3)(STO)自体を緻密な層(すなわち多孔質ではない層)として形成することは周知の技術であるから、上記ウのとおり、「第1のチタニア界面層4303」をSｒTiO_(3)(STO)からなる層に置換するにあたり、SｒTiO_(3)(STO)からなる層を緻密な層とすることに何ら困難はない。 カ また、本願発明の作用効果についても、引用発明、引用文献2記載事項及び周知技術から、当業者が予測し得るものである。 周知例1:国際公開第2014/184379号 本願の優先日前に、外国において頒布された刊行物又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となったものである国際公開第2014/184379号(以下「周知例1」という。)には、以下の記載がある。 「According to an embodiment of the invention, the conducting medium is a solid state hole conductor. A solid state hole conductor is, for example, a semiconductor. An advantage using a hole conductor is that it is a solid material and accordingly the requirement of sealing of the solar cell is reduced. Examples of semiconductors are inorganic semiconductors, such as CuSCN or CuI, and organic semiconductors, such as, e.g., P3HT or Spiro-OMeTAD. 」(9ページ4?8行) (日本語訳: この発明の実施具体例によると、導電媒体は、固体正孔伝導体である。固体正孔伝導体は、例えば、半導体である。正孔伝導体を用いることの有利な点は、正孔伝導体が固形物であり、その結果、太陽電池の密封の要件が低減されることである。半導体の例は、CｕSCNまたはCｕIなどの、無機半導体、およびP3HTまたはSｐiｒｏ-OMeTADなどの、有機半導体である。) 周知例2:特開2002-280380号公報 本願の優先日前に、日本国内において頒布された刊行物である特開2002-280380号公報(以下「周知例2」という。)には、以下の記載がある。 「【要約】 【課題】 ・・・(中略)・・・ 【解決手段】強誘電体薄膜や高誘電体薄膜などの誘電体薄膜を容量素子に用いる半導体装置の製造において、誘電体薄膜の成膜後に、酸素存在下の雰囲気中で、1から100GHｚのマイクロ波を照射して、その誘電加熱により薄膜を熱処理するものである。具体例として、シリコン基板上に電子サイクロトロン共鳴(ECR)を利用したプラズマスパッタ法により、チタン酸ストロンチウム SｒTiO_(3) を数百nm成膜した後、大気中で28GHｚのマイクロ波を照射してポストアニーリングしたところ、緻密で数10nmの微細な結晶を発現できた。」 周知例3:特開2008-143760号公報 本願の優先日前に、日本国内において頒布された刊行物である特開2008-143760号公報(以下「周知例3」という。)には、以下の記載がある。 「【0010】 本発明は、このような従来の事情に鑑みて提案されたものであり、ペロブスカイト型チタン含有複合酸化物膜を基体上に均一に成膜することができる複合酸化物膜形成用塗布剤を提供することを目的とする。 並びに、本発明は、そのような塗布剤を用いたペロブスカイト型チタン含有複合酸化物膜の製造方法、そのような製造方法を用いて作製されたペロブスカイト型チタン含有複合酸化物膜を含む複合体、そのような複合体を含む誘電材料及び圧電材料、これらの材料を用いたコンデンサ及び圧電素子、これらの電子部品を備えた電子機器を提供することを目的とする。 【課題を解決するための手段】 【0011】 本発明は、以下の手段を提供する。 (1)基体に塗布することにより成膜し、これを焼成することにより、一般式ATiO_(3)(Aサイトは、Ca,Sｒ,Ba又はPbの中から選ばれる少なくとも1種又は2種以上の金属元素を表す。)で表されるペロブスカイト型チタン含有複合酸化物膜を形成する複合酸化物膜形成用塗布剤であって、β-ジケトンを配位するチタン化合物と、Aサイトの金属元素を含む化合物との溶液からなる複合酸化物膜形成用塗布剤。 ・・・(中略)・・・ 【発明の効果】 【0012】 以上のように、本発明によれば、保存安定性がよく、大気中での塗布が可能なため扱いやすく、室温での塗布も可能な複合酸化物膜形成用塗布剤を得ることができる。したがって、このような複合酸化物膜形成用塗布剤を用いて、ペロブスカイト型チタン含有複合酸化物膜を基体上に均一に成膜することができる。」 (3)請求人の主張について ア 請求人は、審判請求書において、以下の主張をする。 「薄膜M’TiO_(3)層の1つの利点は、それがM’TiO_(3)層に浸透しない平面薄膜ペロブスカイト層の形成を可能にすることです。引用文献2は、メソまたはナノ多孔質のM’TiO_(3)層のみを開示しており、図4から、ペロブスカイト層がSTO層(審査官殿によってM’TiO_(3)層の意味に解釈されています)に浸透していることが分かります。本願発明1、2は、薄膜のM’TiO_(3)層を形成することによって、より緻密で平坦なペロブスカイト層を形成することができるという格別な効果を有するものです。」 イ しかし、前記(2)のとおり、引用発明は、多孔質層を含まないものとして形成されているところ、SｒTiO_(3)(STO)からなる層を緻密な層とすることにも何ら困難はない。そして、当該SｒTiO_(3)(STO)からなる緻密な層が、多孔質なものとして形成された層に比べて平坦なことは明らかであるから、当該SｒTiO_(3)(STO)からなる層の上に形成される層についても、平坦に形成されることは明らかである。 よって、上記請求人の主張は採用できない。 (4)小括 よって、本願発明は、引用発明、引用文献2に記載された事項、および周知技術に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない。 第7 むすび 以上のとおりであるから、他の請求項に係る発明について検討するまでもなく、本願は拒絶すべきものである。 よって、結論のとおり審決する。 |
| 別掲 |
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| 審理終結日 | 2020-03-06 |
| 結審通知日 | 2020-03-10 |
| 審決日 | 2020-03-24 |
| 出願番号 | 特願2017-559435(P2017-559435) |
| 審決分類 |
P
1
8・
121-
Z
(H01L)
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| 最終処分 | 不成立 |
| 前審関与審査官 | 橿本 英吾、嵯峨根 多美 |
| 特許庁審判長 |
瀬川 勝久 |
| 特許庁審判官 |
近藤 幸浩 野村 伸雄 |
| 発明の名称 | ペルブスカイト材料のチタン酸塩界面層 |
| 代理人 | 伊東 忠彦 |
| 代理人 | 伊東 忠重 |
| 代理人 | 大貫 進介 |