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審決分類 審判 全部申し立て 2項進歩性  H01M
審判 全部申し立て 特36条6項1、2号及び3号 請求の範囲の記載不備  H01M
管理番号 1383256
総通号数 4 
発行国 JP 
公報種別 特許決定公報 
発行日 2022-04-28 
種別 異議の決定 
異議申立日 2020-11-04 
確定日 2021-12-23 
異議申立件数 1 
訂正明細書 true 
事件の表示 特許第６７４２１０４号発明「セル間接続部材の製造方法、および固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。 
結論 特許第６７４２１０４号の明細書及び特許請求の範囲を、訂正請求書に添付された訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１〜８〕、〔９〜１０〕について訂正することを認める。 特許第６７４２１０４号の請求項１〜２、４〜５、７〜１０に係る特許を維持する。 特許第６７４２１０４号の請求項３、６に係る特許についての特許異議の申立てを却下する。 
理由 第１ 手続の経緯
特許第６７４２１０４号（以下、「本件特許」という。）の請求項１〜１０に係る特許についての出願は、平成２８年 ２月 ５日を出願日として特許出願され、令和 ２年 ７月３０日にその特許権の設定登録がされ、同年 ８月１９日に特許掲載公報が発行されたものであり、本件特許異議の申立ての経緯は、次のとおりである。
令和 ２年１１月 ４日差出 ： 特許異議申立人馬場資博（以下、「申立 人」という。）による請求項１〜１０に 係る特許に対する特許異議の申立て
令和 ３年 ５月１２日付 ： 取消理由通知
令和 ３年 ７月１９日 ： 特許権者による意見書及び訂正請求書の 提出
令和 ３年 ９月 ９日差出 ： 申立人による意見書の提出

第２ 令和 ３年 ７月１９日提出の訂正請求（以下、「本件訂正請求」という。）について
１ 訂正の内容
本件訂正請求による訂正（以下、「本件訂正」という。）の内容は以下のとおりである（なお、下線は、当審が訂正箇所に付したものである。）。
（１）訂正事項１
特許請求の範囲の請求項１に「固体酸化物形燃料電池用セルに用いられるセル間接続部材の製造方法であって、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップと、前記微粉末を含有するスラリーを用いて前記セル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、塗膜を湿式成膜した前記基材に熱処理を施し、前記微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有する、セル間接続部材の製造方法。」とあるのを、「固体酸化物形燃料電池用セルに用いられるセル間接続部材の製造方法であって、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップと、前記微粉末を含有するスラリーを用いて前記セル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、塗膜を湿式成膜した前記基材に８７５℃以上の温度で熱処理を施し、前記微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有し、前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する、セル間接続部材の製造方法。」に訂正する。

（２）訂正事項２
特許請求の範囲の請求項３を削除する。

（３）訂正事項３
特許請求の範囲の請求項５に「請求項１〜４のいずれか１項に記載のセル間接続部材の製造方法。」とあるのを、「請求項１、２、４のいずれか１項に記載のセル間接続部材の製造方法。」に訂正する。

（４）訂正事項４
特許請求の範囲の請求項６を削除する。

（５）訂正事項５
特許請求の範囲の請求項７に「請求項１〜６のいずれか１項に記載のセル間接続部材の製造方法。」とあるのを、「請求項１、２、４、５のいずれか１項に記載のセル間接続部材の製造方法。」に訂正する。

（６）訂正事項６
特許請求の範囲の請求項８に「請求項１〜６のいずれか１項に記載のセル間接続部材の製造方法。」とあるのを、「請求項１、２、４、５のいずれか１項に記載のセル間接続部材の製造方法。」に訂正する。

（７）訂正事項７
特許請求の範囲の請求項９に「固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法であって、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップと、前記微粉末を含有するスラリーを用いてセル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、固体酸化物形燃料電池用セルの単セルと塗膜を湿式成膜した前記基材とを接合してセルスタックを形成する接合ステップと、前記セルスタックに熱処理を施し、前記微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有する、固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法。」とあるのを、「固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法であって、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップと、前記微粉末を含有するスラリーを用いてセル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、固体酸化物形燃料電池用セルの単セルと塗膜を湿式成膜した前記基材とを接合してセルスタックを形成する接合ステップと、前記セルスタックに８７５℃以上の温度で熱処理を施し、前記微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有し、前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する、固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法。」に訂正する。

（８）訂正事項８
明細書の段落【００１１】に「上記目的を達成するための、固体酸化物形燃料電池用セルに用いられるセル間接続部材の製造方法の特徴構成は、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップと、前記微粉末を含有するスラリーを用いて前記セル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、塗膜を湿式成膜した前記基材に熱処理を施し、前記微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有する点にある。」とあるのを、「上記目的を達成するための、固体酸化物形燃料電池用セルに用いられるセル間接続部材の製造方法の特徴構成は、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップと、前記微粉末を含有するスラリーを用いて前記セル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、塗膜を湿式成膜した前記基材に８７５℃以上の温度で熱処理を施し、前記微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有し、前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する点にある。」に訂正する。

（９）訂正事項９
明細書の段落【００１４】に「安定化ジルコニアの使用により焼結温度が低くても焼結性の高い保護膜が得られる理由は明らかではないが、従来より用いられているアルミナ（Ａｌ2Ｏ3）を粉砕メディアに用いた場合に比べ、安定化ジルコニアを粉砕メディアに用いた場合は、微粉末に残留する粉砕メディア由来成分が大幅に少ないことが確認された。アルミナに比べ、安定化ジルコニアの方が削れにくく、微粉末への残留が少なくなったと考えられる。そしてアルミナは難焼結性の材料であり、微粉末に残留したアルミナが保護膜の焼結を阻害していた可能性がある。粉砕メディアとして安定化ジルコニアを用いることで、粉砕メディア由来成分の微粉末への混入が抑制され、焼結性が高まったと考えられる。」とあるのを、「安定化ジルコニアの使用により焼結温度が低くても焼結性の高い保護膜が得られる理由は明らかではないが、従来より用いられているアルミナ（Ａｌ2Ｏ3）を粉砕メディアに用いた場合に比べ、安定化ジルコニアを粉砕メディアに用いた場合は、微粉末に残留する粉砕メディア由来成分が大幅に少ないことが確認された。アルミナに比べ、安定化ジルコニアの方が削れにくく、微粉末への残留が少なくなったと考えられる。そしてアルミナは難焼結性の材料であり、微粉末に残留したアルミナが保護膜の焼結を阻害していた可能性がある。粉砕メディアとして安定化ジルコニアを用いることで、粉砕メディア由来成分の微粉末への混入が抑制され、焼結性が高まったと考えられる。なお、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いることで、焼結ステップにおける熱処理の温度を８７５℃まで下げられることが実験で確認されている。」に訂正する。

（１０）訂正事項１０
明細書の段落【００１７】、段落【００２０】及び段落【００２１】を削除する。

（１１）訂正事項１１
明細書の段落【００２４】に「上記目的を達成するための、固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法の特徴構成は、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップと、前記微粉末を含有するスラリーを用いてセル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、固体酸化物形燃料電池用セルの単セルと塗膜を湿式成膜した前記基材とを接合してセルスタックを形成する接合ステップと、前記セルスタックに熱処理を施し、前記微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有する点にある。」とあるのを、「上記目的を達成するための、固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法の特徴構成は、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップと、前記微粉末を含有するスラリーを用いてセル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、固体酸化物形燃料電池用セルの単セルと塗膜を湿式成膜した前記基材とを接合してセルスタックを形成する接合ステップと、前記セルスタックに８７５℃以上の温度で熱処理を施し、前記微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有し、前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する点にある。」に訂正する。

（１２）訂正事項１２
明細書の段落【００２５】に「上記の特徴構成によれば、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップと、微粉末を含有するスラリーを用いてセル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、固体酸化物形燃料電池用セルの単セルと塗膜を湿式成膜した基材とを接合してセルスタックを形成する接合ステップと、セルスタックに熱処理を施し、微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有することで、従来よりも低温で保護膜を焼結することが可能となる。これにより、保護膜焼結の際に基材に与える熱的ダメージを低減できる。そして単セルと基材とを接合してセルスタックを形成した状態で熱処理を行い、保護膜を焼結するので、熱処理のプロセスを少なくして固体酸化物形燃料電池用セルの製造コストを低減することができる。」とあるのを、「上記の特徴構成によれば、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップと、微粉末を含有するスラリーを用いてセル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、固体酸化物形燃料電池用セルの単セルと塗膜を湿式成膜した基材とを接合してセルスタックを形成する接合ステップと、セルスタックに熱処理を施し、微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有することで、従来よりも低温で保護膜を焼結することが可能となる。これにより、保護膜焼結の際に基材に与える熱的ダメージを低減できる。そして単セルと基材とを接合してセルスタックを形成した状態で熱処理を行い、保護膜を焼結するので、熱処理のプロセスを少なくして固体酸化物形燃料電池用セルの製造コストを低減することができる。なお、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いることで、焼結ステップにおける熱処理の温度を８７５℃まで下げられることが実験で確認されている。」に訂正する。

（１３）訂正事項１３
明細書の段落【００３９】に「湿式成膜による塗膜の形成方法としては、スクリーン印刷法、ドクターブレード法、スプレーコート法、インクジェット法、スピンコート法、ディップコート、電気めっき法、無電解めっき法、電着塗装法が例示できる。」とあるのを、「湿式成膜による塗膜の形成方法としては、スクリーン印刷法、ドクターブレード法、スプレーコート法、インクジェット法、スピンコート法、ディップコート、電着塗装法が例示できる。」に訂正する。

２ 訂正の適否
（１）訂正事項１
ア 訂正の目的の適否
訂正事項１に係る請求項１についての訂正は、訂正前の請求項１において規定されていなかった焼結ステップにおける熱処理温度の範囲を、「８７５℃以上」に減縮するものであり、さらに、訂正前の請求項１において規定されていなかった導電性セラミック材料の具体的な材料条件について、「導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する」ものに減縮するものであるから、特許法第120条の5第2項ただし書第１号に掲げる「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものに該当する。

イ 新規事項の有無
本件特許の願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面（以下、「本件明細書」という。）の【請求項６】に「前記焼結ステップにおける前記熱処理が、８７５℃以上の温度で行われる請求項１〜５のいずれか１項に記載のセル間接続部材の製造方法。」と記載されており、段落【００２０】に「前記焼結ステップにおける前記熱処理が、８７５℃以上の温度で行われる点にある。」と記載されており、さらに、【請求項３】に「前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する請求項１または２に記載のセル間接続部材の製造方法。」と記載されており、段落【００１７】に「前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する場合に好適に適用可能である。」と記載されていることから、訂正事項１に係る請求項１についての訂正は、本件明細書に記載した事項の範囲内の訂正であり、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項に適合する。

ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否
訂正事項１に係る請求項１についての訂正は、発明特定事項である焼結ステップにおける熱処理の条件、及び導電性セラミック材料の具体的な材料条件を限定するものであり、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第6項に適合する。

（２）訂正事項２
ア 訂正の目的の適否
訂正事項２は特許請求の範囲の請求項３を削除するものであるから、特許法第120条の5第2項ただし書第１号に掲げる「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものに該当する。

イ 新規事項の有無
訂正事項２は請求項の削除であり、新規事項を追加するものではないから、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項の規定に適合する。

ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否
訂正事項２は、請求項の削除であり、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第6項の規定に適合する。

（３）訂正事項３
ア 訂正の目的の適否
訂正事項３は、訂正事項２により請求項３を削除することに伴い、引用する請求項から請求項３を削除するものであるから、削除された請求項を引用するという明瞭でない記載の釈明を目的とするものといえ、特許法第120条の5第2項ただし書第３号に掲げる「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものに該当する。

イ 新規事項の有無
引用する請求項から一部の請求項を削除することは、新規事項を追加するものではないから、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項の規定に適合する。

ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否
引用する請求項から一部の請求項を削除することは、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではないから、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第6項の規定に適合する。

（４）訂正事項４
ア 訂正の目的の適否
訂正事項４は特許請求の範囲の請求項６を削除するものであるから、特許法第120条の5第2項ただし書第１号に掲げる「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものに該当する。

イ 新規事項の有無
訂正事項４は請求項の削除であり、新規事項を追加するものではないから、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項の規定に適合する。

ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否
訂正事項４は、請求項の削除であり、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第6項の規定に適合する。

（５）訂正事項５、６
ア 訂正の目的の適否
訂正事項５、６は、訂正事項２、４により請求項３、６を削除することに伴い、引用する請求項から請求項３、６を削除するものであるから、削除された請求項を引用するという明瞭でない記載の釈明を目的とするものといえ、特許法第120条の5第2項ただし書第３号に掲げる「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものに該当する。

イ 新規事項の有無
引用する請求項から一部の請求項を削除することは、新規事項を追加するものではないから、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項の規定に適合する。

ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否
引用する請求項から一部の請求項を削除することは、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではないから、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第6項の規定に適合する。

（６）訂正事項７
ア 訂正の目的の適否
訂正事項７に係る請求項９についての訂正は、訂正前の請求項９において規定されていなかった焼結ステップにおける熱処理温度の範囲を、「８７５℃以上」に減縮するものであり、さらに、訂正前の請求項９において規定されていなかった導電性セラミック材料の具体的な材料条件について、「導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する」ものに減縮するものであるから、特許法第120条の5第2項ただし書第１号に掲げる「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものに該当する。

イ 新規事項の有無
本件明細書の【請求項６】に「前記焼結ステップにおける前記熱処理が、８７５℃以上の温度で行われる請求項１〜５のいずれか１項に記載のセル間接続部材の製造方法。」と記載されており、段落【００２０】に「前記焼結ステップにおける前記熱処理が、８７５℃以上の温度で行われる点にある。」と記載されており、さらに、【請求項３】に「前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する請求項１または２に記載のセル間接続部材の製造方法。」と記載されており、段落【００１７】に「前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する場合に好適に適用可能である。」と記載されていることから、訂正事項７に係る請求項９についての訂正は、本件明細書に記載した事項の範囲内の訂正であり、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項に適合する。

ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否
訂正事項７に係る請求項９についての訂正は、発明特定事項である焼結ステップにおける熱処理の条件、及び導電性セラミック材料の具体的な材料条件を限定するものであり、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第6項に適合する。

（７）訂正事項８
ア 訂正の目的の適否
訂正事項８に係る明細書の段落【００１１】についての訂正は、訂正事項１で訂正された請求項１の記載との対応関係を明瞭にするものであるから、特許法第120条の5第2項ただし書第３号に掲げる「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものに該当する。

イ 新規事項の有無
本件明細書の【請求項６】に「前記焼結ステップにおける前記熱処理が、８７５℃以上の温度で行われる請求項１〜５のいずれか１項に記載のセル間接続部材の製造方法。」と記載されており、段落【００２０】に「前記焼結ステップにおける前記熱処理が、８７５℃以上の温度で行われる点にある。」と記載されており、さらに、【請求項３】に「前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する請求項１または２に記載のセル間接続部材の製造方法。」と記載されており、段落【００１７】に「前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する場合に好適に適用可能である。」と記載されていることから、訂正事項８に係る明細書の段落【００１１】についての訂正は、本件明細書に記載した事項の範囲内の訂正であり、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項に適合する。

ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否
訂正事項８に係る明細書の段落【００１１】についての訂正は、訂正事項１で訂正された請求項１の記載との対応関係を明瞭にするものにすぎないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第6項に適合する。

（８）訂正事項９
ア 訂正の目的の適否
訂正事項９に係る明細書の段落【００１４】についての訂正は、訂正事項１〜６で訂正された特許請求の範囲の記載との対応関係を明瞭にするものであるから、特許法第120条の5第2項ただし書第３号に掲げる「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものに該当する。

イ 新規事項の有無
本件明細書の段落【００５７】には、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いた場合、焼結ステップにおける熱処理温度を８７５℃まで下げても、テープ剥離試験において保護膜１２の欠片が付着しないことが実験例１として示されているから、訂正事項９に係る明細書の段落【００１４】についての訂正は、本件明細書等に記載した事項の範囲内の訂正であり、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項に適合する。

ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否
訂正事項９に係る明細書の段落【００１４】についての訂正は、訂正事項１〜６で訂正された特許請求の範囲の記載との対応関係を明瞭にするものにすぎないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第6項に適合する。

（９）訂正事項１０
ア 訂正の目的の適否
訂正事項１０における明細書の段落【００１７】、段落【００２０】及び段落【００２１】を削除する訂正は、訂正事項１〜６で訂正された特許請求の範囲の記載との対応関係を明瞭にするものであるから、特許法第120条の5第2項ただし書第３号に掲げる「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものに該当する。

イ 新規事項の有無
明細書の記載の一部を削除することは、新規事項を追加するものではないから、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項の規定に適合する。

ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否
訂正事項１０における明細書の段落【００１７】、段落【００２０】及び段落【００２１】を削除する訂正は、訂正事項１〜６で訂正された特許請求の範囲の記載との対応関係を明瞭にするものにすぎないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第6項に適合する。

（１０）訂正事項１１
ア 訂正の目的の適否
訂正事項１１に係る明細書の段落【００２４】についての訂正は、訂正事項７で訂正された請求項９の記載との対応関係を明瞭にするものであるから、特許法第120条の5第2項ただし書第３号に掲げる「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものに該当する。

イ 新規事項の有無
本件明細書の【請求項６】に「前記焼結ステップにおける前記熱処理が、８７５℃以上の温度で行われる請求項１〜５のいずれか１項に記載のセル間接続部材の製造方法。」と記載されており、段落【００２０】に「前記焼結ステップにおける前記熱処理が、８７５℃以上の温度で行われる点にある。」と記載されており、さらに、【請求項３】に「前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する請求項１または２に記載のセル間接続部材の製造方法。」と記載されており、段落【００１７】に「前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する場合に好適に適用可能である。」と記載されていることから、訂正事項１１に係る明細書の段落【００２４】についての訂正は、本件明細書に記載した事項の範囲内の訂正であり、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項に適合する。

ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否
訂正事項１１に係る明細書の段落【００２４】についての訂正は、訂正事項７で訂正された請求項９の記載との対応関係を明瞭にするものにすぎないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第6項に適合する。

（１１）訂正事項１２
ア 訂正の目的の適否
訂正事項１２に係る明細書の段落【００２５】についての訂正は、訂正事項７で訂正された請求項９の記載との対応関係を明瞭にするものであるから、特許法第120条の5第2項ただし書第３号に掲げる「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものに該当する。

イ 新規事項の有無
本件明細書の段落【００５７】には、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いた場合、焼結ステップにおける熱処理温度を８７５℃まで下げても、テープ剥離試験において保護膜１２の欠片が付着しないことが実験例１として示されているから、訂正事項９に係る明細書の段落【００２５】についての訂正は、本件明細書等に記載した事項の範囲内の訂正であり、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項に適合する。

ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否
訂正事項１２に係る明細書の段落【００２５】についての訂正は、訂正事項７で訂正された請求項９の記載との対応関係を明瞭にするものにすぎないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第6項に適合する。

（１２）訂正事項１３
ア 訂正の目的の適否
訂正事項１３に係る段落【００３９】の訂正は、令和 ３年 ５月１２日付け取消理由通知における取消理由Ｂにおいて指摘された、「微粉末を含有するスラリーを用いて」「セル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップ」に、通常は「微粉末を含有するスラリーを用いて」いない湿式成膜方法である「電気めっき法」及び「無電解めっき法」をも含むのか否かが明確でないとの事項に対応するために、「微粉末を含有するスラリーを用いて」「セル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップ」に「電気めっき法」及び「無電解めっき法」が含まれないことを明確にしようとしたものであるから、特許法第120条の5第2項ただし書第３号に掲げる「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものに該当する。

イ 新規事項の有無
明細書の記載の一部を削除することは、新規事項を追加するものではないから、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項の規定に適合する。

ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否
訂正事項１３に係る段落【００３９】の訂正は、上記アで述べたとおり、明瞭でない記載の釈明を目的としたものにすぎないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第6項に適合する。

（１３）一群の請求項について
ア 本件訂正前の請求項１〜８について、訂正前の請求項２〜８はそれぞれ訂正前の請求項１を直接又は間接的に引用するものであって、請求項１の訂正に連動して訂正されるものであるので、本件訂正前の請求項１〜８は一群の請求項である。

イ 本件訂正前の請求項９〜１０について、訂正前の請求項１０は、訂正前の請求項９を引用するものであって、請求項９の訂正に連動して訂正されるものであるので、本件訂正前の請求項９〜１０は一群の請求項である。

ウ 上記ア及びイのとおり、本件訂正請求は、上記一群の請求項〔１〜８〕、〔９〜１０〕を訂正単位とする訂正を請求するものであるから、特許法第120条の5第4項の規定に適合する。

（１４）独立特許要件について
特許異議の申立ては、訂正前の請求項１〜１０全てに対してされているので、訂正を認める要件として、特許法第120条の5第9項において読み替えて準用する同法第126条第7項に規定する独立特許要件は課されない。

（１５）明細書の訂正に関係する請求項
訂正事項８〜１０は、訂正前の請求項１に対応する明細書の記載を訂正するものであり、訂正事項１１、１２は、訂正前の請求項９に対応する明細書の記載を訂正するものであり、訂正事項１３は、訂正前の請求項１、９に対応する明細書の記載を訂正するものであるところ、訂正前の請求項２〜８は訂正前の請求項１を直接又は間接的に引用しており、訂正前の請求項１０は訂正前の請求項９を引用している。そのため、訂正事項８〜１３と関係する請求項は、訂正前の請求項１〜１０であるといえる。
そうすると、本件訂正請求は、訂正事項８〜１３と関係する請求項の全てを請求の対象としているのであるから、特許法第120条の5第9項において準用する同法第126条第4項の規定に適合するものである。

３ 本件訂正請求についての結言
上記のとおり、本件訂正による訂正は、特許法第120条の5第2項ただし書第１号及び第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項において読み替えて準用する同法第126条第4項乃至第６項の規定に適合するものである。
したがって、本件特許の明細書、及び特許請求の範囲を、訂正請求書に添付された訂正明細書、及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１〜８〕、〔９〜１０〕について訂正することを認める。

第３ 本件発明
上記第２で検討したとおり、本件訂正は適法になされたものであるから、本件訂正請求により訂正された請求項１〜１０に係る発明（以下、「本件発明１」等といい、総称して「本件発明」という。）は、訂正特許請求の範囲の請求項１〜１０に記載された事項により特定される、次のとおりのものである。なお、下線は訂正された箇所を表す。

「【請求項１】
固体酸化物形燃料電池用セルに用いられるセル間接続部材の製造方法であって、
安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップと、
前記微粉末を含有するスラリーを用いて前記セル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、
塗膜を湿式成膜した前記基材に８７５℃以上の温度で熱処理を施し、前記微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有し、
前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する、セル間接続部材の製造方法。
【請求項２】
前記安定化ジルコニアが、イットリア安定化ジルコニア、スカンジウム安定化ジルコニアから選ばれる少なくとも一つを含有する請求項１に記載のセル間接続部材の製造方法。
【請求項３】削除
【請求項４】
前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）を主成分とする請求項１または２に記載のセル間接続部材の製造方法。
【請求項５】
前記焼結ステップにおける前記熱処理が、９５０℃以下の温度で行われる請求項１、２、４のいずれか１項に記載のセル間接続部材の製造方法。
【請求項６】削除
【請求項７】
前記焼結ステップにおける前記熱処理が、固体酸化物形燃料電池用セルの単セルと前記基材とを接合しない状態で行われる請求項１、２、４、５のいずれか１項に記載のセル間接続部材の製造方法。
【請求項８】
前記焼結ステップにおける前記熱処理が、固体酸化物形燃料電池用セルの単セルと前記基材とが接合され、セルスタックが形成された状態で、９５０℃以下の温度で行われる請求項１、２、４、５のいずれか１項に記載のセル間接続部材の製造方法。
【請求項９】
固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法であって、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップと、
前記微粉末を含有するスラリーを用いてセル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、
固体酸化物形燃料電池用セルの単セルと塗膜を湿式成膜した前記基材とを接合してセルスタックを形成する接合ステップと、
前記セルスタックに８７５℃以上の温度で熱処理を施し、前記微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有し、
前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する、固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法。
【請求項１０】
前記焼結ステップにおける前記熱処理が、９５０℃以下の温度で行われる請求項９に記載の固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法。」

第４ 特許異議申立について
１ 申立理由の概要
申立人は、証拠方法として後記する甲第１〜１２号証を提出し、以下の申立理由により、本件訂正前の請求項１〜１０に係る特許は取り消されるべきものである旨主張している。

（１）申立理由１（進歩性）
本件訂正前の請求項１〜７に係る発明は、甲第１号証に記載された発明と甲第２〜８号証の記載事項に基いて、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであり、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができないものであるから、同発明に係る特許は、取り消されるべきものである。

（２）申立理由２（進歩性）
本件訂正前の請求項１〜７に係る発明は、甲第２号証に記載された発明と、甲第４〜１２号証の記載に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができないものであるから、同発明に係る特許は、取り消されるべきものである。

（３）申立理由３（進歩性）
本件訂正前の請求項１〜７に係る発明は、甲第３号証に記載された発明と、甲第１〜２、４〜８号証の記載に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができないものであるから、同発明に係る特許は、取り消されるべきものである。

（４）申立理由４（サポート要件）
本件訂正前の請求項１〜１０に係る特許は、特許法第36条第6項第1号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、取り消されるべきものである。

（５）申立理由５（明確性要件）
本件訂正前の請求項１〜１０に係る特許は、特許法第36条第6項第2号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、取り消されるべきものである。

（６） 証拠方法
甲第１号証： Veronica Miguel-Perez外４名、「The effect of doping (Mn ,B)3O4 materials as protective layers in different meta llic interconnects for Solid Oxide Fuel Cells」、Journal of Power Sources、２０１３年６月７日、２４３（２０１３） 、ｐ．４１９−４３０
甲第２号証：Lei Chen外３名、「Oxidation Kinetics of Mn1.5Co1.5O4 Coa ted Haynes 230 and Crofer 22 APU for Solid Oxide Fuel Ce ll Interconnects」、Journal of The Electrochemical Socie ty、２０１０年５月３日、１５７（６）、ｐ．Ｂ９３１−Ｂ９ ４２
甲第３号証： Jung Pyung Choi外４名、「Development of MnCoO coating w ith new aluminizing process for planar SOFC stacks」、I nternational Journal of Hydrogen Energy、２０１１年、３ ６（２０１１）、ｐ．４５４９−４５５６
甲第４号証：特開平１０−７９３０８号公報
甲第５号証：特表２００７−５１６３５０号公報
甲第６号証：特開平４−３４９１７０号公報
甲第７号証：特開昭５８−１５０７９号公報
甲第８号証：特開２０１５−２０１４２２号公報
甲第９号証：Zhenguo Yang外４名、「Ce-Modified (Mn,Co)3O4 Spinel Coa tings on Ferritic Stainless Steels for SOFC Interconnect Applications」、Electrochemical andSolid-State Letters、 ２００８年６月２日、１１（８）、ｐ．Ｂ１４０−Ｂ１４３
甲第１０号証：特許第５２３０８１２号公報
甲第１１号証：特開２０１４−１１２４９９号公報
甲第１２号証：特許第５４６０９１５号公報

２ 取消理由の概要
本件訂正前の請求項１〜１０に係る特許に対して、令和 ３年 ５月１２日付けで通知した取消理由通知により、当審が特許権者に通知した取消理由の概要は、次のとおりである。
（１）取消理由Ａ−１（サポート要件）(申立理由４に対応)
本件特許明細書全体の記載から、発明の課題を解決し得る態様として確認できるのは、焼結ステップの熱処理を８７５℃以上で行う場合のみであるが、請求項１〜５、７〜１０に係る発明は、上記課題を解決し得るとはいえない焼結ステップの熱処理を８５０℃で行う態様を含むものである。
したがって、請求項１〜５、７〜１０に係る発明は、本件特許明細書に開示された発明の範囲を超えている。
よって、本件訂正前の請求項１〜５、７〜１０に係る特許は、特許請求の範囲の記載が不備のため、特許法第36条第6項第1号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、取り消されるべきものである。

（２）取消理由Ａ−２（サポート要件）（職権で通知）
本件特許明細書において、発明の課題を解決できるように記載された範囲は、「導電性セラミックス材料」がＭｎＣｏ2Ｏ4としたものであるのに対し、請求項１〜１０に係る発明は、ＭｎＣｏ2Ｏ4以外の「導電性セラミックス材料」をも包含することから、上記課題を解決し得るとはいえない「導電性セラミックス材料」の態様を含むものである。
したがって、請求項１〜１０に係る発明は、本件特許明細書に開示された発明の範囲を超えている。
よって、本件訂正前の請求項１〜１０に係る特許は、特許請求の範囲の記載が不備のため、特許法第36条第6項第1号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、取り消されるべきものである。

（３）取消理由Ｂ（明確性）(申立理由５に対応)
本件訂正前の請求項１、９の「基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップ」に関して、本件明細書の段落【００３９】にその具体的手段が例示されているが、段落【００３９】に例示された成膜方法のうち、「電気めっき法」及び「無電解めっき法」は、通常、金属酸化物微粉末を混合した混合液（スラリー）を用いない成膜方法であるため、結局、前記「基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップ」が、通常は「微粉末を含有するスラリーを用いて」いない湿式成膜方法である「電気めっき法」及び「無電解めっき法」を含むのか否かが明確でないものとなるから、請求項１、９に係る発明、請求項１を引用する請求項２〜８に係る発明、及び請求項９を引用する請求項１０に係る発明は、明確であるとはいえない。
したがって、本件訂正前の請求項１〜１０に係る特許は、特許請求の範囲の記載が不備のため、特許法第36条第6項第2号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、取り消されるべきものである。

３ 当審の判断
当審は、本件訂正請求により訂正された本件発明について、当審による取消理由はいずれも解消し、また、申立人が主張するその余の申立理由によっても、本件特許を取り消すことはできないと判断する。

（１）取消理由Ａ−１（サポート要件）（上記２の（１））について
本件訂正によって、本件発明１、９では「塗膜を湿式成膜した前記基材に熱処理を施し、前記微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップ」における熱処理温度が「８７５℃以上」に特定された。
そのため、本件発明は、熱処理温度を「８７５℃」より低い「８５０℃」で行う態様が含まれないことになったから、発明の課題を解決できるといえる。
したがって、上記取消理由Ａ−１は、解消された。

（２）取消理由Ａ−２（サポート要件）（上記２の（２））について
ア 本件訂正によって、本件発明１、９では「導電セラミックス材料」の種類が、「前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する」に特定された。

イ その上で、特許権者は、令和 ３年 ７月１９日提出の意見書で、ＭｎＣｏ2Ｏ4と類似の性質を有する導電性セラミックス材料（コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物）を用いた場合には、ＭｎＣｏ2Ｏ4を用いた場合と同様に、粉砕メディアとしてアルミナを使用した場合と比較して、粉砕された導電性セラミック材料に残留する粉砕メディア成分の濃度が低下する傾向を示すことを認識できるから、本件発明１、２、４、５、７〜１０における導電性セラミックス材料の場合でも、ＭｎＣｏ2Ｏ4を用いた場合と同様に、焼結性の高い保護膜を形成できるという課題を解決できるものである旨主張している。

ウ ここで、一般に、粉砕メディアを用いて粉砕を行う場合、（ア）粉砕された材料に残留する粉砕メディア成分の濃度を決定づける粉砕メディアの摩耗率はメディアの材料によって決まること、及び（イ）粉砕メディアとして安定化ジルコニアを用いたものの摩耗率は、アルミナを用いたものの摩耗率と比較して、小さくなることが、広く知られている。

エ また、上記「コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）」、「亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）」、及び「亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）」は、「ＭｎＣｏ2Ｏ4」の結晶格子に配置される元素を調整したり、「ＭｎＣｏ2Ｏ4」の一部の元素をＺｎやＣｏで置き換えたものであるから、結晶構造等は類似している。そうすると、上記「コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）」、「亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）」、及び「亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）」が、「ＭｎＣｏ2Ｏ4」と、予測困難な程度まで大きく物性等の性質が異なるものであるとは考えにくい。

オ そのため、上記ウ及びエを考慮すると、「導電セラミックス材料」が「コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）」、「亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）」、及び「亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）」であっても、「ＭｎＣｏ2Ｏ4」と同様に、粉砕メディアとしてアルミナを使用した場合と比較して、粉砕された導電性セラミック材料に残留する粉砕メディア成分の濃度が低下する傾向を示し、焼結温度が低く（焼結性が高く）なり得ることは認識できるといえる。

カ したがって、本件発明１、２、４、５、７〜１０では、「導電セラミックス材料」の種類を「前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する」と特定することにより、発明の課題を解決できるといえる。

キ また、申立人は、令和 ３年 ９月 ９日差出の意見書において、「導電性セラミックス材料の焼結性は、材料組成に応じて異なり得ることは、当業者の技術常識である。例えば、導電性セラミックス材料としてのＭｎＣｏ２Ｏ４の焼結性は、ＭｎＣｏ２Ｏ４以外のコバルトマンガン系酸化物の焼結性と異なり得るし、亜鉛コバルトマンガン系酸化物や亜鉛コバルト系酸化物の焼結性とも異なり得る。
そのため、導電性セラミックス材料がＭｎＣｏ２Ｏ４である場合に一定程度以上の高い焼結性を有するからといって、
・導電性セラミックス材料が、ＭｎＣｏ２Ｏ４以外のコバルトマンガン系酸化物である場合や、
・導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ではなく、亜鉛コバルトマンガン系酸化物や亜鉛コバルト系酸化物である場合
においても、同程度の高い焼結性を有するか否かは明らかではない。」と主張している。
しかしながら、導電性セラミックス材料の焼結性が材料組成に応じて異なる旨の技術常識について、その具体的根拠は何ら示されておらず、サポート要件を充足しないとする合理的理由は見いだせない。また、導電性セラミックス材料の焼結性が材料組成に応じて異なり得ることが技術常識であったとしても、上記ウ〜オにおいて指摘したように、「粉砕メディアとしてアルミナを使用した場合と比較して、粉砕された導電性セラミック材料に残留する粉砕メディア成分の濃度が低下する」ことに起因する程度の焼結性の向上であれば、「コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）」、「亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）」、及び「亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）」であっても、「ＭｎＣｏ2Ｏ4」と同様に生じ得ることは、当業者であれば認識できるといえる。
よって、申立人の上記主張は、採用できない。

ク したがって、上記取消理由Ａ−２は、解消された。

（３）取消理由Ｂ（明確性）（上記２の（３））について
上記取消理由Ｂに対して、特許権者は、令和 ３年 ７月１９日提出の訂正請求で、明細書の段落【００３９】の記載から、通常は「微粉末を含有するスラリーを用いて」いない湿式成膜方法である「電気めっき法」及び「無電解めっき法」を削除する訂正を行った。
その上で、特許権者は、同日付けの意見書において、本件発明の「前記微粉末を含有するスラリーを用いて前記セル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップ」の「湿式成膜」には、「スクリーン印刷法、ドクターブレード法、スプレーコート法、インクジェット法、スピンコート法、ディップコート、電着塗装法」が含まれ、「電気めっき法、及び、無電解めっき法」は含まれない旨を主張している。
そのため、本件発明１、９の「基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップ」に、「電気めっき法」及び「無電解めっき法」が含まれないことが明確となった。
したがって、上記取消理由Ｂは、解消された。

（４）申立理由１（進歩性）（取消理由として不採用）について
ア 刊行物等の記載事項
（ア）甲第１号証の記載事項
本件特許に係る出願前に日本国内又は外国において電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明である、Veronica Miguel-Perez外４名、「The effect of doping (Mn,B)3O4 materials as protective layers in different metallic interconnects for Solid Oxide Fuel Cells」、Journal of Power Sources、２０１３年６月７日、２４３（２０１３）、ｐ．４１９−４３０には、以下の事項が記載されている（下線は当審にて付したものである。以下同様。）。
ａ「

」（４１９頁右欄１〜３行）
（当審訳：ＳＯＦＣの特性と費用対効果の改善における主な挑戦の１つに、最適なインターコネクト材料の開発がある。）

ｂ「


」（４１９頁右欄１４行〜４２０頁左欄９行）
（当審訳：しかしながら、金属製インターコネクトからのクロムの蒸散は、カソードと電解質層との界面への付着を引き起こし、セルの電気的特性を大幅に低下させ得る。クロム被毒に対する可能な解決は、単位面積あたりの抵抗(ASR)を最小化することに寄与し、金属材料からのクロムがカソードに移動することに対するバリアとして働く酸化物の保護コーティングを用いることによって達成され得る。バリアが、適切な熱膨張係数(TEC)に対して化学的に相性が良いこと、実用温度において酸化および還元の両環境において熱力学的に安定であること、カソード雰囲気において高い電気伝導性を示すことを確保することが重要である。）

ｃ「

」（４２０頁左欄４６〜４９行）
（当審訳：本研究は、２つの予備酸化されたFe-Crベース合金、Crofer 22 APU（Thyssenkrupp VDM）およびSS430（Hamilton Precious Metals）と、Coベース超合金、Conicro 4023 W 188（Thyssenkrupp VDM）について行われた。）

ｄ「

」（４２０頁左欄５２〜５４行）
（当審訳：本研究に用いられた粉末材料は、以下を含む：保護コーティングの材料としてのMnCo2O4 (MC)およびMnCo1.9Fe0.1O4 (MCF10)）

ｅ「

」（４２０頁右欄４〜１４行）
（当審訳：参照［5］に示すように、電気化学的測定のため、湿式コロイド噴霧堆積法によって、０．２５ｃｍ２の参照電極面積を有する対称ハーフセル（LSF40／SDC／YSZ）が用意された。保護コーティングの堆積は、予備酸化されたインターコネクト上への堆積と同じ堆積法を用いて実行され、大気中で１０００℃、１０時間焼成された。初期の懸濁液が、粉末をボールミルで１時間混合することによって準備された。エタノールとZrO2シリンダー（直径３ｍｍ）が粉砕メディアとして用いられた。インターコネクトが、スピネル保護コーティングのある状態と無い状態とで準備され、複数のセルが積み重なるようにスタッキングされた。）

ｆ「

」（当審訳：図１。ＡＳＲ測定のための設定図）

（イ）甲第２号証の記載事項
本件特許に係る出願前に日本国内又は外国において頒布された刊行物である、Lei Chen外３名、「Oxidation Kinetics of Mn1.5Co1.5O4 Coated Haynes 230 and Crofer 22 APU for Solid Oxide Fuel Cell Interconnects」、Journal of The Electrochemical Society、２０１０年５月３日、１５７（６）、ｐ．Ｂ９３１−Ｂ９４２には、以下の事項が記載されている。
ａ「

」（Ｂ９３１頁左欄１−４行）
（当審訳：固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣｓ）は、燃料と酸素の燃焼なしに、電気化学反応を経て電気を生じさせる固体状態のエネルギー変換装置である。ＳＯＦＣスタックを設計する際に鍵となる部材はインターコネクトである。）

ｂ「

」（Ｂ９３１頁左欄３５−３８行）
（当審訳：Fe-CrおよびNi-Crインターコネクトは、共に、揮発したCr種によるセルのコンタミネーションを避けるために、コートされる必要がある。コートは、クロミアの蒸発を抑制するためのバリアとして、および、カソードインターコネクトとカソードとの間の導電性介在物としての役割を果たす。）

ｃ「

」（Ｂ９３１頁右欄５−７行）
（当審訳：より最近では、Mn1.5Co1.5O4(MCO)といったスピネルコーティングが、フェライト系鋼材について、酸化を遅らせる点、および、クロミアの蒸発を抑制する点で、有効性を示した。）

ｄ「

」（Ｂ９３１頁右欄３０−３４行）
（当審訳：MCOスラリーが、Praxair社から購入した粉末を用いて作製された。MCOコーティングが、スラリースプレー法により塗布された。コートされたサンプルが、２．７５％ H2/Arおよび３％ H2O雰囲気において７５０℃または８５０℃で１．５時間還元処理され、その後、大気中において９５０℃または７５０℃で酸化処理されることにより、接着性のコートが形成された。）

ｅ「

」（Ｂ９３３頁左欄２−５行）
（当審訳：図１ｄおよびｅは、それぞれ、７５０℃で酸化処理された、コートされたH230サンプルおよびCrofer 22 APUを示す。Crofer 22 APUの過酸化を避けるために、このワークにおいてその後７５０℃の焼成温度が用いられた。）

（ウ）甲第３号証の記載事項
本件特許に係る出願前に日本国内又は外国において頒布された刊行物である、Jung Pyung Choi外４名、「Development of MnCoO coating with new aluminizing process for planar SOFC stacks」、International Journal of Hydrogen Energy、２０１１年、３６（２０１１）、ｐ．４５４９−４５５６には、以下の事項が記載されている。
ａ「

」（４５５０頁右欄７−８行）
（当審訳：本論文の主題は、SOFCインターコネクトへのこれら２つのコート（スピネルおよびアルミナ）の適用である。）

ｂ「


」（４５５０頁右欄３７行−４５５２頁左欄１行）
（当審訳：コート材料が、ペーストの状態で、鋼材の表面に塗布された。スピネルまたはアルミニウムの粉末が、バインダー（有機ビヒクル）と混合され、３本ロールミリング工程により粉砕されることにより、均一で良く分散したペーストが作製された。スクリーン印刷またはスプレー法により、ステンレス鋼の基材上にペーストが印刷された。コーティングの塗布の後、サンプルが乾燥炉（８０℃）内に約１−２時間配置された。(Mn,Co)3O4 スピネルコーティングの場合、乾燥後のサンプルが、通常通りに水素炉（純H2雰囲気）で８５０℃、４時間、熱処理され、その後、大気中７６０−８００℃で酸化処理された。RAAコーティングは、通常通りに大気中１０００℃、１時間、熱処理された。）

（エ）甲第４号証の記載事項
本件特許に係る出願前に日本国内で頒布された刊行物である特開平１０−７９３０８号公報には、以下の事項が記載されている。
ａ「【０００９】
【発明が解決しようとする課題】ボールミルを使用して原料粉を混合粉砕する場合、ボールからの不純物の混入を回避することは極めて困難である。そのため、ボールの材質は原料粉の主成分と同じ成分を用いることが多く、Ｆｅ2 Ｏ3 の場合は鋼製のボールが用いられる。また、ボールミル処理時間を短縮して不純物の混入を最低限に抑えるために、比重が大きく、硬度、靭性が高いイットリア安定化ジルコニア（ＹＴＺ）ボールや純度の高いＡｌ2 Ｏ3 ボールが用いられることも多い。」

ｂ「【００１９】ボールミルに使用するボールは、ボールからの不純物の混入を考慮して、通常、原料と同じ元素のボール、あるいは比重が大きく且つ硬度及び靭性の高いボールが選択される。原料と同じ元素のボールとして、例えば、鋼製ボールが用いられ、比重が大きく且つ硬度及び靭性の高いボールとして、イットリア安定化ジルコニア（ＹＴＺ）ボールや高純度のアルミナボールが使用される。」

（オ）甲第５号証の記載事項
本件特許に係る出願前に日本国内で頒布された刊行物である特表２００７−５１６３５０号公報には、以下の事項が記載されている。
ａ「【００３２】
実施例３：アルミナ−変性３０４ＳＳサーメット
平均直径１μｍのα−Ａｌ２Ｏ３粉末（純度９９．９９％、Ａｌｆａ Ａｅｓａｒ）７０ｖｏｌ％、および平均直径６．７μｍの変性Ｍ３０４ＳＳ粉末（Ｏｓｐｒｅｙ Ｍｅｔａｌｓ、９６．２％が−１６μｍ未満に篩い分けされる）３０ｖｏｌ％を、ＨＤＰＥミリングジャー中でエタノールを用いて分散した。エタノール中の粉末を、イットリア強化ジルコニア（ＹＴＺ）球（直径１０ｍｍ、Ｔｏｓｏｈ Ｃｅｒａｍｉｃｓ）と、ボールミル中１００ｒｐｍで２４時間混合した。」

（カ）甲第６号証の記載事項
本件特許に係る出願前に日本国内で頒布された刊行物である特開平４−３４９１７０号公報には、以下の事項が記載されている。
ａ「【０００３】従来これらの粉砕機の内張材、メディアなどの摩耗しやすい部材には、粉砕すべき対象物の種類に応じて、天然石、磁器、アルミナ、ガラス、ゴム、プラスチックス、スチール、めのうなどが使用されている。
しかしながら、これらの材料は、一般に摩耗し易かったり、或いはそれ自身の硬度が高すぎるために、互いに接触する相手部材（例えば、内張材に対するメディア、メディアとメディアなど）損耗させて、被粉砕物中に摩耗粉が混入することが多い。」

ｂ「【０００４】【発明が解決しようとする課題】本発明は、耐摩耗性および耐衝撃圧壊性に優れており且つ適度の硬度を有しているため、粉砕機用部材として損耗率の低いジルコニア質焼結体を得ることを目的とする。」

ｃ「【０００６】すなわち、本発明は、下記のジルコニア質焼結体からなる粉砕機用部材を提供するものである：（ａ）Ｙ２Ｏ３を２．０モル％以上４．０モル％以下含有するジルコニア質焼結体からなる粉砕機用部材であって、（ｂ）該焼結体の結晶構造が鏡面仕上した焼結体表面で単斜晶系ジルコニアを実質的に含まず、且つ焼結体を熱処理し徐冷した後、粉砕処理で単斜晶系に変化する正方晶系ジルコニアを３０％以上含み、残余が等軸晶系ジルコニアからなり、（ｃ）該焼結体の平均結晶粒径が２．５μｍ以下であり、（ｄ）該焼結体のかさ密度が５．９８ｇ／ｃｍ３以上であり、（ｅ）粉砕用メディアとしての形態の上記焼結体のボールミルによる損耗率が０．１％以下であることを特徴とするジルコニア質焼結体からなる粉砕機用部材。」

ｄ「【００１９】第３表に示す結果から、本発明によるジルコニア焼結体からなるメディア（試料Ｎｏ．１〜３）の優れた耐摩耗性が明らかである。又、試料Ｎｏ．３から発生した摩耗粉の粒径は、０．１μｍ以下に過ぎなかった。」

（キ）甲第７号証の記載事項
本件特許に係る出願前に日本国内で頒布された刊行物である特開昭５８−１５０７９号公報には、以下の事項が記載されている。
ａ「従来これ等の粉砕機の内張材、メディア等の摩耗しやすい部材には、粉砕すべき対象物の種類に応じて、天然石、磁器、アルミナ、ガラス、ゴム、プラスチック、スチール、めのう等が使用されているが、これ等の材料は一般に摩耗し易いので、被砕物中に摩耗物が混入することが多く、この混入摩耗粉の分離が困難なる為、工程の簡略化及び製品純度の点で大きな障害となっている。」（１頁右下欄９行−２頁左上欄２行）

ｂ「本発明者は、上記の如き現況に鑑み、粉砕機において摩耗され難い部材を得るべく種々研究を重ねた結果、Ｙ２Ｏ３を特定量含むジルコニア質焼結体がその要求を満足させることを見出し、遂に本発明を完成するにいたったものである。」（２頁左上欄１３行−右上欄２行）

ｃ「内張材、メディア等として使用される本発明粉砕機用部材は、通常次の様にして製造される。」（３頁右上欄１２−１３行）

（ク）甲第８号証の記載事項
本件特許に係る出願前に日本国内で頒布された刊行物である特開２０１５−２０１４２２号公報には、以下の事項が記載されている。
ａ「【００４４】
〔セル間接続部材〕
セル間接続部材１は、図１および図３に示すように、単セル３との間で空気流路２ａ、燃料流路２ｂを形成しつつ接続可能にする溝板状に形成されている。なお基材１１の材料としては、先に述べたようにＣｒを含有する合金または金属酸化物が用いられる。なお、基材１１の表面に、次に述べる保護膜１２を設けることでＣｒ被毒を抑制することができ、固体酸化物形燃料電池用セルとして好適である。」

ｂ「【００４５】
〔保護膜〕
基材１１に設けられる保護膜１２は、導電性セラミックス材料（金属酸化物微粒子）を含有する。保護膜１２に含有させる金属酸化物としては、コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）または亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）用いられる。あるいは、保護膜１２にコバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎｘＣｏ１−ｘ）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有させる。」

ｃ「【００４６】
基材１１への保護膜１２の形成は、概略次のようにして行う。まず、金属酸化物微粒子を混合した混合液（塗料）を基材１１に塗布し、乾燥・加熱等により塗膜を硬化させる。続いて、基材１１を５００℃以上の高温で処理し、塗膜中の樹脂等の成分を焼き飛ばし、金属酸化物微粒子を焼結させる。」

イ 引用発明及び本件発明との対比・判断
（ア）上記アの（ア）におけるａ及びｂの摘記事項から、甲第１号証は、ＳＯＦＣに用いられるインターコネクトについて検討されたものであるといえる。

（イ）そこで、上記アの（ア）における、各摘記事項を総合勘案し、特に、図１に着目すると、甲第１号証には、以下の発明が記載されていると認められる（以下、「甲１発明」という。）。
「ＳＯＦＣに用いられるインターコネクトの製造方法であって、ZrO2シリンダーを粉砕メディアとして用いてMnCo2O4を粉砕し、微粉末を含む懸濁液を作成するステップと、MnCo2O4の微粉末を含有する懸濁液を用いて保護コーティングの材料をインターコネクト上に堆積するステップと、保護コーティングの材料を堆積させたインターコネクトに、１０００℃の熱処理を施し、MnCo2O4の微粉末を焼成させて保護コーティングを形成するステップを有するインターコネクトの製造方法。」

（ウ）そこで、本件発明１と甲１発明とを対比すると、甲１発明の「ＳＯＦＣ」、「インターコネクト」、「MnCo2O4」、「懸濁液」、「保護コーティング」は、それぞれ、本件発明１の「固体酸化物形燃料電池用セル」、「セル間接続部材」、「導電性セラミック材料」、「スラリー」、「保護膜」に相当する。

（エ）また、本件明細書の段落【００３８】〜【００３９】の記載を参照すれば、本件発明１の「塗膜を湿式成膜する」ことは、「スラリー」を基材上に堆積させることであるといえるから、甲１発明の「MnCo2O4の微粉末を含有する懸濁液を」「インターコネクト上に堆積」することは、本件発明１の「スラリーを用いて前記セル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する」ことに相当する。

（オ）さらに、本件明細書の段落【００４６】及び【００５４】の記載を参照すれば、本件発明１の「焼結」は、基材に熱処理を施すことであるといえるから、甲１発明の「焼成」は、本件発明１の「焼結」に相当する。

（カ）そうすると、本件発明１と甲１発明とは、次の点で一致する。
＜一致点＞
「固体酸化物形燃料電池用セルに用いられるセル間接続部材の製造方法であって、導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップと、前記微粉末を含有するスラリーを用いて前記セル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、塗膜を湿式成膜した前記基材に熱処理を施し、前記微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有するセル間接続部材の製造方法。」

（キ）一方、本件発明１と甲１発明とは、次の点で相違する。
＜相違点＞
本件発明１では、粉砕メディアに「安定化ジルコニア」を用いるのに対し、甲１発明では、粉砕メディアに「ZrO2シリンダー」と「ジルコニア」を用いているものの、「安定化ジルコニア」を用いていない点。

（ク）そこで、上記相違点について検討する。
ａ 上記アの（エ）〜（キ）から、確かに、粉砕メディアとしてイットリア安定化ジルコニアを用いること、及び、粉砕メディアとしてイットリア安定化ジルコニアを用いると、微粉末に残留する粉砕メディア由来成分が少なくなることは、本件特許に係る出願日前に広く知られていたことであるといえる。

ｂ これに対し、甲第１号証には、実験条件として「ZrO2シリンダーを粉砕メディアとして用いてMnCo2O4を粉砕」したことが記載されるに止まる。

ｃ そして、甲第１号証は、MnCo2O4の粉砕条件について検討するものではなく、粉砕メディアについて上記以上の具体的な記載も示唆もされていない。

ｄ そうすると、粉砕メディアとしてイットリア安定化ジルコニアを用いることが知られていたとしても、甲１発明において、粉砕メディアを「ZrO2シリンダー」に代えて「イットリア安定化ジルコニア」にすることの積極的な動機付けは見いだせない。

ｅ 一方、本件発明１は、「コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する」「導電セラミックス材料」を「安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて」「粉砕し、微粉末を作成する」ことにより、粉砕メディアとしてアルミナを使用した場合と比較して、粉砕された導電性セラミック材料に残留する粉砕メディア成分の濃度が低下する傾向を示し、焼結温度が低く（焼結性が高く）なるとの格別な効果を奏するものである。

ｆ そうすると、粉砕メディアを「安定化ジルコニア」に変更し得る動機がない、甲１発明及び甲第１〜８号証に記載された事項からでは、上記格別な効果を奏するように「導電セラミックス材料」と「粉砕メディア」の材料の組み合わせを実現するということを、容易に想到し得るということはできない。

ｇ したがって、上記相違点に係る本件発明１の構成は、甲１発明及び甲第２〜８号証の記載事項に基いて、当業者が容易に想到し得たものとはいえない。

（ケ）よって、本件発明１は、甲１発明及び甲第２〜８号証の記載事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。

（コ）また、本件発明２、４、５、７は、本件発明１を直接又は間接的に引用するものであって、本件発明１をさらに減縮したものであるから、本件発明１において上記（ク）で判断したのと同様の理由によって、甲１発明及び甲第２〜８号証の記載事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。

ウ 小括
以上のとおりであるから、申立理由１（進歩性）について、本件特許の請求項１、２、４、５、７に係る特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してなされたものとはいえず、同法第113条第2号に該当しないものであるため、取り消すことはできない。

（５）申立理由２（進歩性）（取消理由として不採用）について
ア 刊行物等の記載事項
（ア）甲第９号証の記載事項
本件特許に係る出願前に日本国内又は外国において電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明であるZhenguo Yang外４名、「Ce-Modified (Mn,Co)3O4 Spinel Coatings on Ferritic Stainless Steels for SOFC Interconnect Applications」、Electrochemical and Solid-State Letters、２００８年６月２日、１１（８）、ｐ．Ｂ１４０−Ｂ１４３には、以下の事項が記載されている。
ａ「

」（Ｂ１４０頁右欄１７−２０行）
（当審訳：MCおよびCe0.05Mn1.475Co1.475O4 (Ce-MC)スピネル粉末が、グリシン・ニトラート燃焼合成によって準備され、その後、ボールミルによる粉砕およびバインダー溶液との混合が行われることにより、スラリーが形成された。）

（イ）甲第１０号証の記載事項
本件特許に係る出願前に日本国内で頒布された刊行物である特許第５２３０８１２号公報には、以下の事項が記載されている。
ａ「【００８５】
次に、試料Ｎｏ．１用のＭｎ２Ｏ３の粉末、３質量％のＡｌが固溶したＺｎＯの粉末、Ｚｎ−Ｍｎ系のスピネルの粉末およびＺｎ−Ａｌ系のスピネルの粉末を平均粒径０．５μｍにボールミルを用いて粉砕し、粉砕した粉末と、アクリル系バインダーと、希釈材としてのミネラルスピリッツと、分散材としてのＤＢＰとを調合し、各ディッピング液を作製した。」

ｂ「【００８７】
ディッピングにて各層を形成する場合、上記の合金を各試料用の各層のディッピング液中に浸漬し、合金全面に塗布した。この後、１３０℃で１時間乾燥を行ない、５００℃で２時間脱バインダー処理した後、９５０〜１０５０℃で２時間、炉内で焼付を行なった。」

（ウ）甲第１１号証の記載事項
本件特許に係る出願前に日本国内で頒布された刊行物である特開２０１４−１１２４９９号公報には、以下の事項が記載されている。
ａ「【００４２】
前記保護膜１２を形成するための導電性金属酸化物は、Ｍｎ，Ｃｏ，Ｚｎ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒ，Ｔｉ，Ｖ，Ｙ，Ｗ，ランタノイドから選ばれる２種以上の金属を含むスピネル型酸化物を主材とするものが好適に採用されるが、下記実施の形態では、ＮｉＭｎ2Ｏ4、ＣｏxＭｎ3-xＯ4、ＭｎxＦｅ3-xＯ4、Ｚｎx（ＣｏyＭｎ1-y）3-xＯ4（０＜ｘ≦１、０≦ｘ≦１）、ＺｎＦｅ2Ｏ4から選ばれる少なくとも一種を主材とするからなるスピネル型酸化物が特に好適に使用できる。」

ｂ「【００４４】
＜コーティング方法＞
まず、ボールミル等で粒子径を調整してなる導電性金属酸化物の粉末および、焼結助剤の粉末をそれぞれ分散媒に添加し、所定濃度のペースト状に調整する。」

ｃ「【００４８】
スキージを用い、導電性金属酸化物のペーストを基材１１上に塗布する。」

ｄ「【００５１】
得られた第一、第二塗膜は、空気中８００℃〜１２００℃に昇温することにより焼結されて単一の層の保護膜１２となる。さらに好ましい焼結温度は１０００℃以上１２００℃以下である。」

（エ）甲第１２号証の記載事項
本件特許に係る出願前に日本国内で頒布された刊行物である特許第５４６０９１５号公報には、以下の事項が記載されている。
ａ「【００４９】
次に、ステンレス板の表面にＣｒ２Ｏ３を主成分とする第１被覆膜を形成した。サンプルＮｏ．１では、予め合成されたＣｒ２Ｏ３粒子を所定の粒度に粉砕及び調整した原料を用いてスラリーを作製し、このスラリーを塗布及び乾燥した後に焼成することによって、球状粒子によって構成される第１被覆膜を形成した。」

イ 引用発明及び本件発明との対比・判断
（ア）上記（４）のア（イ）におけるａ及びｂの摘記事項から、甲第２号証は、ＳＯＦＣｓに用いられるインターコネクトについて検討されたものであるといえる。

（イ）そして、上記（４）のア（イ）における、各摘記事項を総合勘案すると、甲第２号証には、以下の発明が記載されていると認められる（以下、「甲２発明」という。）。
「ＳＯＦＣｓに用いられるインターコネクトの製造方法であって、Mn1.5Co1.5O4(MCO) スラリーが、Praxair社から購入した粉末を用いて作製され、スラリースプレー法によりインターコネクトに塗布され、９５０℃または７５０℃で酸化処理されることにより、接着性のコートが形成されるインターコネクトの製造方法。」

（ウ）そこで、本件発明１と甲２発明とを対比すると、甲２発明の「ＳＯＦＣｓ」、「インターコネクト」、「Mn1.5Co1.5O4(MCO)」、「接着性のコート」は、それぞれ、本件発明１の「固体酸化物形燃料電池用セル」、「セル間接続部材」、「導電性セラミック材料」、「保護膜」に相当する。

（エ）また、明細書の段落【００３９】の記載を参照すれば、本件発明１の「塗膜を湿式成膜する」に、「スプレーコート法」が例示されているから、甲２発明の「スラリースプレー法」は、本件発明１の「スラリーを用いて前記セル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する」ことに相当する。

（オ）さらに、明細書の段落【００４６】及び【００５４】の記載を参照すれば、本件発明１の「焼結」は、基材に熱処理を施すことであるといえるから、甲２発明の「９５０℃または７５０℃」での「酸化処理」は、本件発明１の「焼結」に相当する。

（カ）そうすると、本件発明１と甲２発明とは、次の点で一致する。
＜一致点＞
「固体酸化物形燃料電池用セルに用いられるセル間接続部材の製造方法であって、微粉末を含有するスラリーを用いて前記セル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、塗膜を湿式成膜した前記基材に熱処理を施し、前記微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有するセル間接続部材の製造方法。」

（キ）一方、本件発明１と甲２発明とは、次の点で相違する。
＜相違点＞
本件発明１では、「安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップ」を有するのに対し、甲２発明では、前記粉砕ステップがない点。

（ク）そこで、上記相違点について検討する。
ａ 上記（４）のア（エ）〜（キ）から、確かに、粉砕メディアとしてイットリア安定化ジルコニアを用いること、及び、粉砕メディアとしてイットリア安定化ジルコニアを用いると、微粉末に残留する粉砕メディア由来成分が少なくなることは、本件特許に係る出願日前に広く知られていたことであるといえる。なお、上記ア（ア）〜（エ）から、甲第９〜１２号証には、原料粉末を粉砕してスラリーを作成することが記載されているといえるが、粉砕メディアとしてイットリア安定化ジルコニアを用いることを示すものではない。

ｂ これに対し、甲第２号証には、実験条件として「Mn1.5Co1.5O4(MCO) スラリーが、Praxair社から購入した粉末を用いて作製され」たことが記載されるに止まる。

ｃ そして、甲第２号証は、粉末の粉砕条件について検討するものではなく、粉砕メディアについて具体的な記載も示唆もされていない。

ｄ そうすると、甲２発明において、粉砕メディアをイットリア安定化ジルコニアとして粉砕を行うことの積極的な動機付けは見いだせない。

ｅ 一方、本件発明１は、「コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する」「導電セラミックス材料」を「安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて」「粉砕し、微粉末を作成する」ことにより、粉砕メディアとしてアルミナを使用した場合と比較して、粉砕された導電性セラミック材料に残留する粉砕メディア成分の濃度が低下する傾向を示し、焼結温度が低く（焼結性が高く）なるとの格別な効果を奏するものである。

ｆ そうすると、粉砕メディアを「安定化ジルコニア」に変更し得る動機がない、甲２発明及び甲第４〜８号証、更に甲第９〜１２号証に記載された事項からでは、上記格別な効果を奏するように「導電セラミックス材料」と「粉砕メディア」の材料の組み合わせを実現するということを、容易に想到し得るということはできない。

ｇ したがって、上記相違点に係る本件発明１の構成は、甲２発明及び甲第４〜１２号証の記載事項に基いて、当業者が容易に想到し得たものとはいえない。

（ケ）よって、本件発明１は、甲２発明及び甲第４〜１２号証の記載事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。

（コ）また、本件発明２、４、５、７は、本件発明１を直接又は間接的に引用するものであって、本件発明１をさらに減縮したものであるから、本件発明１において上記（ク）で判断したのと同様の理由によって、甲２発明及び甲第４〜１２号証の記載事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。

ウ 小括
以上のとおりであるから、申立理由２（進歩性）について、本件特許の請求項１、２、４、５、７に係る特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してなされたものとはいえず、同法第113条第2号に該当しないものであるため、取り消すことはできない。

（６）申立理由３（進歩性）（取消理由として不採用）について
ア 引用発明及び本件発明との対比・判断
（ア）上記（４）のア（ウ）における、各摘記事項を総合勘案すると、甲第３号証には、以下の発明が記載されていると認められる（以下、「甲３発明」という。）。
「ＳＯＦＣに用いられるインターコネクトの製造方法であって、(Mn,Co)3O4粉末が３本のロールミリング工程により粉砕されペーストを作成し、スクリーン印刷またはスプレー法によりステンレス鋼の基材上にペーストが印刷され、水素炉において８５０℃で熱処理され、その後大気中７６０〜８００℃で酸化処理されてコートが形成されるインターコネクトの製造方法。」

（イ）そこで、本件発明１と甲３発明とを対比すると、甲３発明において、「ＳＯＦＣ」、「インターコネクト」、「(Mn,Co)3O4粉末」、「ペースト」、「コート」は、それぞれ、本件発明１の「固体酸化物形燃料電池用セル」、「セル間接続部材」、「導電性セラミック材料」の「微粉末」、「スラリー」、「保護膜」に相当する。

（ウ）また、明細書の段落【００３９】の記載を参照すれば、本件発明１の「塗膜を湿式成膜する」に、「スクリーン印刷法」及び「スプレーコート法」が例示されているから、甲３発明の「スクリーン印刷またはスプレー法によりステンレス鋼の基材上にペーストが印刷され」ることは、本件発明１の「スラリーを用いて前記セル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する」ことに相当する。

（エ）さらに、明細書の段落【００４６】及び【００５４】の記載を参照すれば、本件発明１の「焼結」は、基材に熱処理を施すことであるといえるから、甲３発明の「水素炉において８５０℃で熱処理され、その後大気中７６０〜８００℃で酸化処理」することは、本件発明１の「焼結」に相当する。

（オ）そうすると、本件発明１と甲３発明とは、次の点で一致する。
＜一致点＞
「固体酸化物形燃料電池用セルに用いられるセル間接続部材の製造方法であって、微粉末を含有するスラリーを用いて前記セル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、塗膜を湿式成膜した前記基材に熱処理を施し、前記微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有するセル間接続部材の製造方法。」

（カ）一方、本件発明１と甲３発明とは、次の点で相違する。
＜相違点＞
本件発明１では、「安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップ」を有するのに対し、甲３発明は、「３本のロールミリング工程により粉砕されペーストを作成」する点。

（キ）そこで、上記相違点について検討する。
ａ 上記（４）のア（エ）〜（キ）から、確かに、粉砕メディアとしてイットリア安定化ジルコニアを用いること、及び、粉砕メディアとしてイットリア安定化ジルコニアを用いると、微粉末に残留する粉砕メディア由来成分が少なくなることは、本件特許に係る出願日前に広く知られていたことであるといえる。

ｂ これに対し、甲第３号証には、実験条件として「(Mn,Co)3O4粉末が３本のロールミリング工程により粉砕されペーストを作成し」たことが記載されるに止まる。

ｃ そして、甲第３号証は、(Mn,Co)3O4粉砕条件について検討するものではなく、粉砕メディアの材料について具体的な記載も示唆もされていない。

ｄ そうすると、粉砕メディアとしてイットリア安定化ジルコニアを用いることが知られていたとしても、甲３発明において、粉砕メディアをイットリア安定化ジルコニアとして粉砕を行うことの積極的な動機付けが見いだせない。

ｅ 一方、本件発明１は、「コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する」「導電セラミックス材料」を「安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて」「粉砕し、微粉末を作成する」ことにより、粉砕メディアとしてアルミナを使用した場合と比較して、粉砕された導電性セラミック材料に残留する粉砕メディア成分の濃度が低下する傾向を示し、焼結温度が低く（焼結性が高く）なるとの格別な効果を奏するものである。

ｆ そうすると、粉砕メディアを「安定化ジルコニア」に変更し得る動機がない、甲３発明及び甲第１〜２，４〜８号証に記載された事項からでは、上記格別な効果を奏するように「導電セラミックス材料」と「粉砕メディア」の材料の組み合わせを実現するということを、容易に想到し得るということはできない。

ｇ したがって、上記相違点に係る本件発明１の構成は、甲３発明及び甲第１〜２，４〜８号証の記載事項に基いて、当業者が容易に想到し得たものとはいえない。

（ク）よって、本件発明１は、甲３発明及び甲第１〜２，４〜８号証の記載事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。

（ケ）また、本件発明２、４、５、７は、本件発明１を直接又は間接的に引用するものであって、本件発明１をさらに減縮したものであるから、本件発明１において上記（キ）で判断したのと同様の理由によって、甲３発明及び甲第１〜２，４〜８号証の記載事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。

イ 小括
以上のとおりであるから、申立理由３（進歩性）について、本件特許の請求項１、２、４、５、７に係る特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してなされたものとはいえず、同法第113条第2号に該当しないものであるため、取り消すことはできない。

（７）申立理由４（サポート要件）（取消理由Ａ−１以外）について
ア 異議申立書及び令和 ３年 ９月 ９日付けで申立人から提出された意見書では、本件特許発明の課題は、１０００℃より低い温度で熱処理を行っても高い焼結性の保護膜を得ることであるが、本件発明では熱処理温度が１０００℃未満であることについて特定されていないから、１０００℃以上で熱処理を行う態様を包含しており、前記態様では、前記本件特許発明の課題を解決することができないから、サポート要件を満たさない旨主張しているので検討する。

イ 明細書の段落【０００８】〜【００１０】には、以下の記載がある（下線は当審が付した。）。
「【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
焼結による保護膜の形成の際に基材を高温に加熱すると、基材にダメージを与える可能性がある。上述の通りＳＯＦＣの作動温度が７００〜８００℃程度に低下し、基材に合金が使われるようになっている。保護膜の焼結の際の短時間の加熱であれば、基材を１０００℃まで昇温しても問題はないものと考えられているが、高い焼結性の保護膜を、より低い温度にて熱処理を行っても得られるのであれば、固体酸化物形燃料電池用セルの耐久性・信頼性が向上できる可能性がある。
【０００９】
また製造工程の改善によるコストダウンを目的として、基材の保護膜の焼成のための熱処理と、その後の熱処理（単セルと基材との接合、ガラスシール部材等を用いた封止など）とを一度に行うことが要望されている。しかし、例えばガラスシール部材は耐熱温度の上限が低く、１０００℃まで昇温すると封止する部位に損傷が生じる恐れがあった。そこで、より低い温度で熱処理を行っても高い焼結性の保護膜を得ることが求められていた。
【００１０】
本発明は上述の課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、焼結性の高い保護膜を得ることが可能なセル間接続部材の製造方法、および固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法を提供することにある。」

ウ 上記イでの摘示箇所には、１０００℃未満の温度の熱処理で焼結を行いたいこと、及び１０００℃の熱処理で焼結を行うと封止部位に損傷が生じる恐れがある等の懸念があることについては記載されているが、熱処理の温度の上限を１０００℃未満にしなければならない旨の記載は認められない。むしろ、熱処理の時間を調整すれば、１０００℃に昇温しても問題がない旨が記載されている。

エ さらにいえば、申立人は、上記アで本件発明の課題を「１０００℃より低い温度で熱処理を行っても高い焼結性の保護膜を得ること」と説明しているが、前記説明には、焼結のための熱処理温度を１０００℃より低くすることは含まれているものの、焼結のための熱処理を１０００℃未満で行わなければならないことは含まれていないことは明らかである。

オ したがって、上記ウ及びエから、熱処理温度の上限を設定することは、本件発明の課題に含まれているとはいえない。

カ そして、本件発明は、「コバルトマンガン系酸化物ＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎzＣｏxＭｎyＯ4（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎxＣｏ1-x）Ｃｏ2Ｏ4（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する」「導電セラミックス材料」を「安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて」「粉砕し、微粉末を作成する」ことにより、粉砕メディアとしてアルミナを使用した場合と比較して、粉砕された導電性セラミック材料に残留する粉砕メディア成分の濃度が低下する傾向を示し、焼結温度が低く（焼結性が高く）なるという、本件明細書の段落【００１０】に記載された「焼結性の高い保護膜を得ることが可能なセル間接続部材の製造方法、および固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法を提供する」との発明の課題を解決できる範囲を超えるものではないといえる。

キ したがって、本件発明は、サポート要件を満たしているといえるので、申立理由４（サポート要件）についての申立人の主張は、採用できない。
そうすると、申立理由４（サポート要件）（取消理由Ａ−１以外）について、本件特許の請求項１、２、４、５、７〜１０に係る特許は、特許法第36条第6項第1号の規定に違反してなされたものとはいえず、同法第113条第4号に該当しないものであるため、取り消すことはできない。

（８）申立理由５（明確性）（取消理由Ｂ以外）について
（８−１）「セル間接続部材」の構成について
申立人は、異議申立書において、請求項１の「セル間接続部材」が不明確である旨主張している。
しかし、上記「セル間接続部材」は、「セル」の「間」を「接続」する「部材」であり、それ自体の意味には、焼結後の処理の有無や、基材と保護膜以外の部材を含むか否かに拘わらず、セルの間を接続する部材一般が含まれることは明らかである。したがって、「セル間接続部材」の意味するところは明確であり、申立人の主張は、採用できない。

（８−２）「導電性セラミックス材料」について
ア 申立人は、異議申立書において、「導電性セラミック材料」がどのような材料を意味しているのか不明であり、「導電性セラミック材料」と「保護膜」との関係が規定されていないため、「導電性セラミック材料」が、保護膜の形成材料を意味しているのか否か不明である旨主張している。

イ しかし、「導電性セラミック材料」とは、「導電性」を有する「セラミック」製の「材料」を意味し、一般に、「導電性」とは、電気を流す性質を意味するから、「導電性セラミック材料」は、「電気を流す性質」を有する「セラミック」製の「材料」との意味であることは明確である。

ウ また、本件発明１、９の記載全体を参照すれば、「導電性セラミック材料」と「保護膜」との関係が、原料と完成品との関係であることは、当業者であれば、理解できることである。

エ したがって、上記イ〜ウから、「導電性セラミック材料」の意味するところは明確であり、申立人の主張は、採用できない。

（８−３）「前記微粉末を含有するスラリーを用いて前記セル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップ」について
ア 申立人は、異議申立書において、本件発明１、９の「基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップ」に関して、本件明細書の段落【００３９】にその具体的手段が例示されているが、段落【００３９】に例示された成膜方法のうち、「電着塗装法」は、通常、金属酸化物微粉末を混合した混合液（スラリー）を用いない成膜方法であるため、結局、前記「基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップ」が、どのような成膜方法を含み、どのような成膜方法を含まないのか不明である旨主張している。

イ しかし、例えば、特開２００８−２７７２１０号公報には、以下の記載がある。
「【００４５】
・・・ここで、電着塗装法とは、被覆対象物に電圧を印加して電着塗料等により被覆物を電気化学的に積層させる方法である。」
これより、電着塗装法は、被覆対象物に電圧印加して電着塗料により塗装を行う方法を意味し、塗料はスラリーである。

ウ そのため、「電着塗装法」は、通常、スラリーを用いる成膜方法であるため、「湿式成膜による塗膜の形成方法」として、段落【００３９】に例示されていることに、矛盾はない。

エ したがって、本件発明１、９の「基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップ」は、その意味するところが明確であるから、申立人の主張は、採用できない。

（８−４）申立理由５（明確性）（取消理由Ｂ以外）についての小括
以上のとおり、申立理由５（明確性）（取消理由Ｂ以外）について、本件特許の請求項１、２、４、５、７〜１０に係る特許は、特許法第36条第6項第2号の規定に違反してなされたものとはいえず、同法第113条第4号に該当しないものであるため、取り消すことはできない。

第５ むすび
以上のとおりであるから、当審の取消理由及び異議申立理由によっては、本件特許の請求項１、２、４、５、７〜１０に係る特許を取り消すことはできない。
また、他に本件特許の請求項１、２、４、５、７〜１０に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
さらに、本件特許の請求項３、６に係る特許は、以上のとおり、本件訂正により削除され、同請求項に係る特許異議の申立ては、その対象が存在しないものとなったため、特許法第120条の8第1項で準用する同法第135条の規定により却下する。
よって、結論のとおり決定する。
 
発明の名称 （５４）【発明の名称】セル間接続部材の製造方法、および固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法
【技術分野】
【０００１】
本発明は、セル間接続部材の製造方法、および固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体酸化物形燃料電池用セル（以下「ＳＯＦＣ用セル」と記載する場合がある。）は、電解質膜の一方面側に空気極を接合するとともに、同電解質膜の他方面側に燃料極を接合してなる単セルを、電子伝導性の基材（セル間接続部材）により挟み込んだ構造を有する。そしてこのようなＳＯＦＣ用セルは、７００〜９００℃程度の作動温度で作動し、空気極側から燃料極側への電解質膜を介した酸化物イオンの移動に伴って、電極間に起電力を発生させる。セル間接続部材は、単セル同士を電気的に接続する部材であり、また燃料と空気の隔壁となる部材でもある。
【０００３】
近年の開発の進展に伴い、ＳＯＦＣの作動温度が下がってきている。従来の作動温度は１０００℃程度であり、耐熱性の観点からランタンクロマイトに代表される金属酸化物が使用されていた。最近は作動温度が７００℃〜８００℃まで下がっており、ＳＯＦＣ用セルの構成部材として合金が使用できるようになってきた。合金の使用により、ＳＯＦＣのコストダウン、ロバスト性の向上が期待できる。
【０００４】
合金としては、接合される金属酸化物の熱膨張率との整合性から、フェライト系ステンレス鋼が用いられることが多い。一方、耐熱性により優れたオーステナイト系ステンレス鋼であるＦｅ−Ｃｒ−Ｎｉ合金や、ニッケル基合金であるＮｉ−Ｃｒ合金などが用いられることもある。また（Ｌａ，Ｃａ）ＣｒＯ３（カルシウムドープランタンクロマイト）に代表される金属酸化物が用いられることもある。
【０００５】
これらの合金は、ほぼ例外なくＣｒを含んでおり、作動環境である高温大気雰囲気にて表面にＣｒ２Ｏ３やＭｎＣｒ２Ｏ４の酸化物皮膜を形成する。この酸化物皮膜は経時的に膜厚が厚くなり、電気抵抗が増大するとともに、作動環境である高温大気雰囲気で６価クロムの化合物として蒸発し、空気極を劣化させることが知られている（Ｃｒ被毒と呼ばれる）。また、（Ｌａ，Ｃａ）ＣｒＯ３を用いた場合でも、合金の場合よりも少ないが、同様にＣｒ被毒が生じる場合がある。そこで合金や（Ｌａ，Ｃａ）ＣｒＯ３の表面に、耐熱性に優れた金属酸化物材料をコーティングして、空気極の劣化を抑制する試みがなされている。
【０００６】
特許文献１の固体酸化物形燃料電池用セルでは、セル間接続部材の基材はフェライト系ステンレス合金製であり、その基材の表面に金属酸化物材料（Ｚｎｘ（ＣｏｙＭｎ（１−ｙ））（３−ｘ）Ｏ４）を含む保護膜が形成されている。保護膜の形成は詳しくは、金属酸化物材料の微粉末を含有するスラリー状の塗膜形成用材料をディッピング法により基材に塗布し、乾燥の後、１０００℃で２時間焼成して金属酸化物材料を焼結させることにより、行われる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１３−２２９３１７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
焼結による保護膜の形成の際に基材を高温に加熱すると、基材にダメージを与える可能性がある。上述の通りＳＯＦＣの作動温度が７００〜８００℃程度に低下し、基材に合金が使われるようになっている。保護膜の焼結の際の短時間の加熱であれば、基材を１０００℃まで昇温しても間題はないものと考えられているが、高い焼結性の保護膜を、より低い温度にて熱処理を行っても得られるのであれば、固体酸化物形燃料電池用セルの耐久性・信頼性が向上できる可能性がある。
【０００９】
また製造工程の改善によるコストダウンを目的として、基材の保護膜の焼成のための熱処理と、その後の熱処理（単セルと基材との接合、ガラスシール部材等を用いた封止など）とを一度に行うことが要望されている。しかし、例えばガラスシール部材は耐熱温度の上限が低く、１０００℃まで昇温すると封止する部位に損傷が生じる恐れがあった。そこで、より低い温度で熱処理を行っても高い焼結性の保護膜を得ることが求められていた。
【００１０】
本発明は上述の課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、焼結性の高い保護膜を得ることが可能なセル間接続部材の製造方法、および固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記目的を達成するための、固体酸化物形燃料電池用セルに用いられるセル間接続部材の製造方法の特徴構成は、
安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップと、
前記微粉末を含有するスラリーを用いて前記セル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、
塗膜を湿式成膜した前記基材に８７５℃以上の温度で熱処理を施し、前記微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有し、
前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏｘＭｎｙＯ４（０＜ｘ、ｙ３、ｘ＋＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎｚＣｏｘＭｎｙＯ４（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎｘＣｏ１−ｘ）Ｃｏ２ｏ４（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する点にある。
【００１２】
発明者らは鋭意検討の末、保護膜の材料となる導電性セラミックス材料を粉砕する際の粉砕メディアの種類により、保護膜の焼結に必要な温度が大きく異なることを見出した。そして、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いると、焼結性の高い保護膜を、焼結ステップにおける熱処理温度が従来より低くても得ることができることを実験で確認し、本発明を完成した。
【００１３】
すなわち上記の特徴構成によれば、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップと、微粉末を含有するスラリーを用いてセル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、塗膜を湿式成膜した基材に熱処理を施し、微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有することで、焼結性の高い保護膜を、従来よりも低温で得ることが可能となる。
【００１４】
安定化ジルコニアの使用により焼結温度が低くても焼結性の高い保護膜が得られる理由は明らかではないが、従来より用いられているアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）を粉砕メディアに用いた場合に比べ、安定化ジルコニアを粉砕メディアに用いた場合は、微粉末に残留する粉砕メディア由来成分が大幅に少ないことが確認された。アルミナに比べ、安定化ジルコニアの方が削れにくく、微粉末への残留が少なくなったと考えられる。そしてアルミナは難焼結性の材料であり、微粉末に残留したアルミナが保護膜の焼結を阻害していた可能性がある。粉砕メディアとして安定化ジルコニアを用いることで、粉砕メディア由来成分の微粉末への混入が抑制され、焼結性が高まったと考えられる。
なお、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いることで、焼結ステップにおける熱処理の温度を８７５℃まで下げられることが実験で確認されている。
【００１５】
本発明に係るセル間接続部材の製造方法の別の特徴構成は、前記安定化ジルコニアが、イットリア安定化ジルコニア、スカンジウム安定化ジルコニアから選ばれる少なくとも一つを含有する点にある。
【００１６】
イットリア安定化ジルコニア、スカンジウム安定化ジルコニアは、いずれも入手性が高く、セル間接続部材の製造方法に用いる粉砕メディアとして好適である。
【００１７】削除
【００１８】
本発明に係るセル間接続部材の製造方法の別の特徴構成は、前記焼結ステップにおける前記熱処理が、９５０℃以下の温度で行われる点にある。
【００１９】
安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いることで、９５０℃以下の熱処理温度にて保護膜を焼結させることが可能となる。９５０℃以下という比較的低温での保護膜の焼結は、粉砕メディアとしてアルミナを用いていた従来の方法では不可能であった。
【００２０】削除
【００２１】削除
【００２２】
上述したセル間接続部材の製造方法において、前記焼結ステップにおける前記熱処理は、固体酸化物形燃料電池用セルの単セルと前記基材とを接合しない状態で好適に行うことができる。
【００２３】
また上記したセル間接続部材の製造方法において、前記焼結ステップにおける前記熱処理は、固体酸化物形燃料電池用セルの単セルと前記基材とが接合され、セルスタッグが形成された状態で好適に行うことができる。そして熱処理を９５０℃以下の温度で行うことで、セルスタックの状態でのガラスシール部材等を用いた封止などを保護膜の焼結と同時に行うことができるから、熱処理のプロセスを少なくして製造コストの低減が可能となる。
【００２４】
上記目的を達成するための、固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法の特徴構成は、
安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップと、
前記微粉末を含有するスラリーを用いてセル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、
固体酸化物形燃料電池用セルの単セルと塗膜を湿式成膜した前記基材とを接合してセルスタックを形成する接合ステップと、
前記セルスタックに８７５℃以上の温度で熱処理を施し、前記微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有し、
前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏｘＭｎｙＯ４（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎｚＣｏｘＭｎｙＯ４（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎｘＣｏ１−ｘ）Ｃｏ２Ｏ４（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する点にある。
【００２５】
上記の特徴構成によれば、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップと、微粉末を含有するスラリーを用いてセル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、固体酸化物形燃料電池用セルの単セルと塗膜を湿式成膜した基材とを接合してセルスタックを形成する接合ステップと、セルスタックに熱処理を施し、微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有することで、従来よりも低温で保護膜を焼結することが可能となる。これにより、保護膜焼結の際に基材に与える熱的ダメージを低減できる。そして単セルと基材とを接合してセルスタックを形成した状態で熱処理を行い、保護膜を焼結するので、熱処理のプロセスを少なくして固体酸化物形燃料電池用セルの製造コストを低減することができる。
なお、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いることで、焼結ステップにおける熱処理の温度を８７５℃まで下げられることが実験で確認されている。
【００２６】
本発明に係る固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法の別の特徴構成は、前記焼結ステップにおける前記熱処理が、９５０℃以下の温度で行われる点にある。
【００２７】
上記の特徴構成によれば、セルスタックの状態での熱処理が９５０℃以下の温度で行われるので、例えばガラスシール部材等を用いた封止などを保護膜の焼結と同時に行うことができるから、熱処理のプロセスをさらに少なくして固体酸化物形燃料電池用セルの製造コストを低減することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】固体酸化物形燃料電池用セルの概略図
【図２】固体酸化物形燃料電池の作動時の反応の説明図
【図３】セル間接続部材の断面図
【発明を実施するための形態】
【００２９】
以下、固体酸化物形燃料電池用セルおよびセル間接続部材を説明し、製造方法および実験例を示す。なお以下に本発明の好適な実施例を記すが、これら実施例はそれぞれ本発明をより具体的に例示するために記載されたものであって、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々変更が可能であり、本発明は、以下の記載に限定されるものではない。
【００３０】
〔固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）〕
図１および図２に示すＳＯＦＣ用セルＣは、酸素イオン伝導性の固体酸化物の緻密体からなる電解質膜３０の一方面側に、酸素イオンおよび電子伝導性の多孔体からなる空気極３１を接合するとともに、同電解質膜３０の他方面側に電子伝導性の多孔体からなる燃料極３２を接合してなる単セル３を備える。
さらに、ＳＯＦＣ用セルＣは、この単セル３を、空気極３１または燃料極３２に対して電子の授受を行うとともに空気および水素を供給するための溝２が形成された一対の電子伝導性の合金または酸化物からなるセル間接続部材１により、適宜外周縁部においてガスシール体を挟持した状態で挟み込んだ構造を有する。空気極３１とセル間接続部材１とが密着配置されることで、空気極３１側の溝２が空気極３１に空気を供給するための空気流路２ａとして機能する。燃料極３２とゼル間接続部材１が密着配置されることで、燃料極３２側の上記溝２が燃料極３２に水素を供給するための燃料流路２ｂとして機能する。セル間接続部材１はインターコネクタとセルＣ間を電気的に接続する部材が接続された構成となることもある。
【００３１】
なお、上記ＳＯＦＣ用セルＣを構成する各要素で利用される一般的な材料について説明を加えると、例えば、上記空気極３１の材料としては、ＬａＭＯ３（例えばＭ＝Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ）中のＬａの一部をアルカリ土類金属ＡＥ（ＡＥ＝Ｓｒ，Ｃａ）で置換した（Ｌａ，ＡＥ）ＭＯ３のペロブスカイト型酸化物を利用することができ、上記燃料極３２の材料としては、Ｎｉとイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）とのサーメットを利用することができ、さらに、電解質膜３０の材料としては、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）を利用することができる。
【００３２】
さらに、これまで説明してきたＳＯＦＣ用セルＣでは、セル間接続部材１の材料としては、電子伝導性および耐熱性の優れた材料であるＬａＣｒＯ３系等のペロブスカイト型酸化物や、フェライト系ステンレス鋼であるＦｅ−Ｃｒ合金、オーステナイト系ステンレス鋼であるＦｅ−Ｃｒ−Ｎｉ合金、ニッケル基合金であるＮｉ−Ｃｒ合金などのように、Ｃｒを含有する合金または酸化物が利用されている。
【００３３】
そして、複数のＳＯＦＣ用セルＣが積層配置された状態で、複数のボルトおよびナットにより積層方向に押圧力を与えて挟持され、セルスタックとなる。
このセルスタックにおいて、積層方向の両端部に配置されたセル間接続部材１は、燃料流路２ｂまたは空気流路２ａの一方のみが形成されるものであればよく、その他の中間に配置されたセル間接続部材１は、一方の面に燃料流路２ｂが形成され他方の面に空気流路２ａが形成されるものを利用することができる。なお、このような積層構造のセルスタックでは、上記セル間接続部材１をセパレータと呼ぶ場合がある。
セルスタックは、燃料ガス（水素）を供給するマニホールドに、ガラスシール材等の接着材により取り付けられる。ガラスシール材としては、例えば結晶化ガラスが用いられる。ガラスシール材は、マニホールドの接着の他、単セル３とセル間接続部材１の間など、封止（シール）が必要な箇所に用いられる。
このようなセルスタックの構造を有するＳＯＦＣを一般的に平板型ＳＯＦＣと呼ぶ。本実施形態では、一例として平板型ＳＯＦＣについて説明するが、本発明はその他の構造のＳＯＦＣについても適用可能である。
【００３４】
そして、このようなＳＯＦＣ用セルＣを備えたＳＯＦＣの作動時には、図２に示すように、空気極３１に対して隣接するセル間接続部材１に形成された空気流路２ａを介して空気を供給するとともに、燃料極３２に対して隣接するセル間接続部材１に形成された燃料流路２ｂを介して水素を供給し、例えば８００℃程度の作動温度で作動する。すると、空気極３１において酸素分子Ｏ２が電子ｅ−と反応して酸素イオンＯ２−が生成され、そのＯ２−が電解質膜３０を通って燃料極３２に移動し、燃料極３２において供給されたＨ２がそのＯ２−と反応してＨ２Ｏとｅ−とが生成されることで、一対のセル間接続部材１の間に起電力Ｅが発生し、その起電力Ｅを外部に取り出し利用することができる。
【００３５】
〔セル間接続部材〕
セル間接続部材１は、図１および図３に示すように、単セル３との間で空気流路２ａ、燃料流路２ｂを形成しつつ接続可能にする溝板状に形成されている。基材１１の材料としては、先に述べたようにＣｒを含有する合金または金属酸化物が用いられる。基材１１の表面に、次に述べる保護膜１２を設けることでＣｒ被毒を抑制することができ、固体酸化物形燃料電池用セルとして好適である。
【００３６】
〔保護膜〕
基材１１に設けられる保護膜１２は、導電性セラミックス材料（金属酸化物）を含有する。保護膜１２に含有させる導電性セラミックス材料としては、コバルトマンガン系酸化物ＣｏｘＭｎｙＯ４（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎｚＣｏｘＭｎｙＯ４（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎｘＣｏ１−ｘ）Ｃｏ２Ｏ４（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物が用いられる。具体的には、平均粒径が０．１μｍ以上２μｍ以下のＺｎ（Ｃｏ，Ｍｎ）Ｏ４またはＣｏ１．５Ｍｎ１．５Ｏ４、ＺｎＣｏ２Ｏ４、ＭｎＣｏ２Ｏ４、Ｃｏ３Ｏ４の微粉末が好適に用いられる。
【００３７】
保護膜１２の材料となる金属酸化物の微粉末は、導電性セラミックス材料を細かく粉砕して作成される。粉砕は例えば、筒状のボールミルに導電性セラミックス材料と粉砕メディアを投入し、ボールミルを回転させ、粉砕メディアの落下衝撃で導電性セラミックス材料を粉砕して行う。粉砕メディアはボール状（ビーズ状）すなわち球形状のものが用いられる。本実施形態では、粉砕メディアの材料は安定化ジルコニアであり、イットリア安定化ジルコニア、スカンジウム安定化ジルコニアから選ばれる少なくとも一つを含有するものが特に好適に用いられる。
【００３８】
基材１１への保護膜１２の形成は、概略次のようにして行う。まず、金属酸化物微粉末を混合した混合液（スラリー）を用いて基材１１に塗膜を湿式成膜し、乾燥・加熱等により塗膜を硬化させる。続いて、基材１１を高温で処理し、塗膜中の樹脂等の成分を焼き飛ばし、金属酸化物微粉末を焼結させて、保護膜１２を形成する。
【００３９】
湿式成膜による塗膜の形成方法としては、スクリーン印刷法、ドクターブレード法、スプレーコート法、インクジェット法、スピンコート法、ディップコート、電着塗装法が例示できる。
【００４０】
例えば電着塗装法によれば、以下のようにして基材１１に保護膜１２を形成することができる。
（１）ポリアクリル酸等のアニオン型樹脂を含有する電着液に、金属酸化物微粉末を１リットル当たり１００ｇになるように分散させ、混合液を作成する。具体的には、質量比で（金属酸化物微粉末：アニオン型樹脂）＝（１：１）〜（２：１）とする。
（２）混合液を満たした通電漕の中に基材１１を浸して陽極とし、別に設けた陰極板との間に通電することにより、基材１１の表面に未硬化の電着塗膜が形成される。
（３）続いて、基材１１に加熱処理を行うことで、基材１１の表面に硬化した電着塗膜が形成される。加熱処理としては、電着塗膜を乾燥させる予備乾燥と、それに続いて電着塗膜を硬化させる硬化乾燥とを行う。
（４）最後に、基材１１を電気炉を使用して２時間焼成し、保護膜１２を備えたセル間接続部材１を得る。
【００４１】
なお、電着塗装の条件は特に制限されず、塗装する金属の種類、混合液の種類、通電槽の大きさおよび形状、目標膜厚などの各種条件に応じて広い範囲から適宜選択できるが、通常は、浴温度（混合液温度）１０〜４０℃、印加電圧１０〜４５０Ｖ、電圧印加時間１〜１０分とすればよい。
【００４２】
〔セル間接続部材の製造方法〕
次にセル間接続部材の製造方法について説明する。セル間接続部材の製造方法は、粉砕ステップと、成膜ステップと、焼結ステップとを有する。
【００４３】
〔粉砕ステップ〕
粉砕ステップでは、安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する。
【００４４】
粉砕ステップは、ボールミルに導電性セラミックス材料と粉砕メディアを投入して乾式で行ってもよい。また、ボールミルに導電性セラミックス材料と溶媒、バインダ樹脂等を投入して湿式で行ってもよい。この場合、導電性セラミックス材料の微粉末の作成と、微粉末を含有するスラリーの生成とが同時に行われる。
【００４５】
〔成膜ステップ〕
成膜ステップでは、微粉末を含有するスラリーを用いてセル間接続部材１の基材１１に塗膜を湿式成膜する。微粉末を含有するスラリーは、乾式で粉砕した微粉末と溶媒、バインダ樹脂等を混合して作成してもよいし、湿式で生成された微粉末を含有するスラリーを用いてもよい。濾過等で粉砕メディアを除去してから塗布を行ってもよい。湿式成膜は、スラリーに基材１１を浸けて（ディップ）引き上げることで行ってもよいし、電着塗装法により行ってもよいし、先に例示した方法のいずれかを用いてもよい。湿式成膜は、基材１１の全体に対して行ってもよいし、平板状の基材１１の一方の面のみに行ってもよい。なお後者の場合、湿式成膜が行われ保護膜１２が形成された面が、単セル３の空気極３１に接合されることになる。湿式成膜が行われず基材１１の素材が露出している面が、単セル３の燃料極３２に接合されることになる。
【００４６】
〔焼結ステップ〕
焼結ステップでは、塗膜を湿式成膜した基材１１に熱処理を施し、微粉末を焼結させて基材１１の表面に保護膜１２を形成する。熱処理は、８７５℃以上９５０℃以下の温度で行われると好適であり、８７５℃以上９００℃以下の温度で行われるとさらに好適である。
【００４７】
焼結ステップにおける熱処理は、固体酸化物形燃料電池用セルの単セル３と基材１１とを接合しない状態で行われてもよい。熱処理の際の雰囲気としては、種々選択が可能である。微粉末を含有するスラリーの塗布が基材１１の一方の面に対して行われ、他方の面では基材１１の素材が露出している場合には、熱処理を不活性ガスや還元ガスの雰囲気下で行うと、基材１１の素材が露出した面の酸化を抑制することができ好適である。
【００４８】
〔固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法〕
続いて固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法について説明する。固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法は、粉砕ステップと、成膜ステップと、接合ステップと、焼結ステップとを有する。粉砕ステップと成膜ステップについては、上述したセル間接続部材の製造方法と同様であるため、説明を省略する。
【００４９】
〔接合ステップ〕
接合ステップでは、固体酸化物形燃料電池用セルの単セル３とスラリーを塗布した基材１１とを接合してセルスタックを形成する。セルスタックの形成は、例えば次の様に行う。単セル３と基材１１との間に接合材を挟んで（あるいは塗布して）、単セル３と基材１１とを交互に積み重ねる。なお、ガラスシール材によるシール（封止）が必要な部位（例えに、マニホールドとの接合部位や、単セル３と基材１１との間など）に、結晶化ガラス含有するスラリーを塗布してもよい。そして、積層した単セル３と基材１１の全体をボルト等で固定する。
【００５０】
〔焼結ステップ〕
焼結ステップでは、セルスタックに熱処理を施し、微粉末を焼結させて基材１１の表面に保護膜１２を形成する。熱処理は、セル間接続部材の製造方法と同様、８７５℃以上９５０℃以下の温度で行われると好適であり、８７５℃以上９００℃以下の温度で行われるとさらに好適である。
【００５１】
熱処理は、空気流路２ａに空気を流し、燃料流路２ｂに水素（燃料ガス）を流した状態で行う。そうすると、基材１１の水素（燃料ガス）と接する面は、酸化物皮膜の形成を抑制することができ好適である。セルスタックにガラスシール材を使用した封止を行っている場合には、ガラスシール材の耐熱温度よりも低い温度で熱処理を行うと好ましい。例えば、ガラスシール材の耐熱温度が９５０℃の場合には、熱処理を９００℃で行うと、ガラスシール材に与える熱的ダメージを低減できるため好ましい。また焼結ステップの熱処理において、燃料極３２の還元処理を同時に行うよう構成してもよい。
【００５２】
〔実験例１：イットリア安定化ジルコニアによる粉砕〕
粉砕メディアとしてイットリア安定化ジルコニアを用いた場合（実験例１）とアルミナを用いた場合（実験例２）について、保護膜１２の性能評価（テープ剥離試験）と、粉砕された導電性セラミックス材料の微粉末に残留する粉砕メディア由来成分の濃度測定を行った。
【００５３】
導電性セラミックス材料として、ＭｎＣｏ２ｏ４を用い、セル間接続部材１の基材１１としてＳＵＳ４４５Ｊ１（フェライト系ステンレス）の部材を用いた。実験例１では、粉砕メディアとして、イットリア安定化ジルコニア（以下「ＹＳＺ」と記す。）のボールを用いた。ＹＳＺボールにて粉砕したＭｎＣｏ２Ｏ４の微粉末１５ｇ（平均粒径約０．５μｍ）と、溶媒としてのアルコール（１−メトキシ−２−プロパノール）３０ｇと、バインダ樹脂としてのヒドロキシプロピルセルロース２．７ｇと、混合促進のための分散メディア（ＹＳＺボール）とを、ペイントシェーカーにて混合し、スラリーを作成した。スラリーに基材１１をディップし、引き上げ後、室温で乾燥させた。その後、箱形電気炉で加熱して熱処理を行い、溶媒およびバインダ樹脂の分解・脱離と、保護膜１２の焼結を行った。
【００５４】
実験例１では、８５０℃、８７５℃、９００℃、９２５℃、９５０℃、１０００℃の６種類の熱処理温度にて、６種類のサンプルを作成した。これらのサンプルに対し、テープ剥離試験を行った。テープ剥離試験は、テープ（ダイヤテックス製、パイオラン養生用粘着テープＹ−０９−ＧＲ）を保護膜１２に貼り付け、テープを剥がして行い、テープに保護膜１２の欠片が付着しているか否かを目視で確認することにより行った。テープに保護膜１２の欠片が付着していない場合に、保護膜１２が適切に形成されていると判断した。
【００５５】
粉砕メディアとしてアルミナボールを用い、他は実験例１と同様にしてサンプルを作成した。熱処理の温度は、８７５℃、９００℃、９５０℃、９７５℃、１０００℃、１０５０℃の６種類である。
【００５６】
〔テープ剥離試験の結果〕
テープ剥離試験の結果を表１に示す。実験例１では、８７５℃以上１０００℃以下の温度範囲にて、テープに保護膜１２の欠片が付着せず、保護膜１２が適切に形成されていた。一方実験例２では、１０００℃以上の温度範囲でテープに保護膜１２の欠片が付着せず、保護膜１２が適切に形成されていた。８７５℃以上９７５℃以下の温度範囲では、保護膜１２が剥離し、テープに保護膜１２の欠片が付着した。すなわち、保護膜１２が適切に形成されなかった。
【００５７】

○：付着なし ×：付着あり −：サンプル作成せず
【００５８】
以上の結果から、粉砕メディアとしてアルミナを用いた場合（実験例２）は、熱処理の温度を１０００℃以上にしないと保護膜１２を適切に形成できないと分かった。一方、粉砕メディアとしてＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）を用いた場合（実験例１）は、熱処理の温度をより低くしても保護膜１２の形成が可能であり、８７５℃以上の温度で保護膜１２の適切な形成が可能であると分かった。特に８７５℃以上９５０℃以下の温度範囲では、実験例２では保護膜１２が適切に形成できないが、実験例１では保護膜１２を適切に形成することができた。
【００５９】
〔粉砕メディア由来成分の濃度測定〕
実験例１および２に用いたＭｎＣｏ２Ｏ４粉末について、粉末中に残留している粉砕メディア由来成分の濃度を、ＩＣＰ（プラズマ発光分析）により測定した。すなわち、実験例１のＹＳＺボールで粉砕したＭｎＣｏ２Ｏ４粉末については、Ｚｒの濃度を測定し、実験例２のアルミナボールで粉砕したＭｎＣｏ２Ｏ４粉末については、Ａｌの濃度を測定した。結果を表２に示す。
【００６０】

【００６１】
以上の結果から、粉砕メディアとしてアルミナを用いた場合（実験例２）に比べ、粉砕メディアとしてＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）を用いた場合（実験例１）では、粉砕されたＭｎＣｏ２Ｏ４粉末に残留する粉砕メディア由来成分の濃度が約１／３０に低減されることが分かった。
【００６２】
（他の実施形態）
上述の実施形態では、セル間接続部材の製造方法において、焼結ステップにおける熱処理が単セル３と基材１１とを接合しない状態、すなわち基材１１単独にて行われた。これを変更し、固体酸化物形燃料電池用セルの単セル３と基材１１とが接合され、セルスタックが形成された状態で行われてもよい。この場合、保護膜１２の焼結と、単セル３と基材１１との間の接合材の焼成が一度に行われるので、製造プロセスのコスト低減が可能となり好適である。また熱処理が９００℃以下の温度で行われると、ガラスシール材による封止・接合（セルスタックとマニホールドとの間、単セル３と基材１１との間など）までも一度に行うことができ、製造プロセスの大幅なコスト低減ができさらに好適である。また、微粉末を含有するスラリーの塗布が基材１１の一方の面に対して行われ、他方の面では基材１１の素材が露出している場合には、スラリーが塗布された一方の面に単セル３の空気極３１を接合し、素材が露出した他方の面には単セル３の燃料極３２を接合する。そして、空気流路２ａに空気を流し、燃料流路２ｂに水素（燃料ガス）を流して熱処理を行う。この場合、基材１１の水素（燃料ガス）と接する面は、酸化物皮膜の形成を抑制することができ好適である。
【符号の説明】
【００６３】
１ ：セル間接続部材
２ ：溝
２ａ ：空気流路
２ｂ ：燃料流路
３ ：単セル
４ ：接合材
１１ ：基材
１２ ：保護膜
３０ ：電解質膜
３１ ：空気極
３２ ：燃料極
Ｃ ：固体酸化物形燃料電池用セル
（５７）【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体酸化物形燃料電池用セルに用いられるセル間接続部材の製造方法であって、
安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップと、
前記微粉末を含有するスラリーを用いて前記セル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、
塗膜を湿式成膜した前記基材に８７５℃以上の温度で熱処理を施し、前記微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有し、
前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏｘＭｎｙＯ４（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎｚＣｏｘＭｎｙＯ４（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎｘＣｏ１−ｘ）Ｃｏ２Ｏ４（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する、セル間接続部材の製造方法。
【請求項２】
前記安定化ジルコニアが、イットリア安定化ジルコニア、スカンジウム安定化ジルコニアから選ばれる少なくとも一つを含有する請求項１に記載のセル間接続部材の製造方法。
【請求項３】削除
【請求項４】
前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏｘＭｎｙＯ４（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）を主成分とする請求項１または２に記載のセル間接続部材の製造方法。
【請求項５】
前記焼結ステップにおける前記熱処理が、９５０℃以下の温度で行われる請求項１、２、４のいずれか１項に記載のセル間接続部材の製造方法。
【請求項６】削除
【請求項７】
前記焼結ステップにおける前記熱処理が、固体酸化物形燃料電池用セルの単セルと前記基材とを接合しない状態で行われる請求項１、２、４、５のいずれか１項に記載のセル間接続部材の製造方法。
【請求項８】
前記焼結ステップにおける前記熱処理が、固体酸化物形燃料電池用セルの単セルと前記基材とが接合され、セルスタックが形成された状態で、９５０℃以下の温度で行われる請求項１、２、４、５のいずれか１項に記載のセル間接続部材の製造方法。
【請求項９】
固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法であって、
安定化ジルコニアを粉砕メディアとして用いて導電性セラミックス材料を粉砕し、微粉末を作成する粉砕ステップと、
前記微粉末を含有するスラリーを用いてセル間接続部材の基材に塗膜を湿式成膜する成膜ステップと、
固体酸化物形燃料電池用セルの単セルと塗膜を湿式成膜した前記基材とを接合してセルスタックを形成する接合ステップと、
前記セルスタックに８７５℃以上の温度で熱処理を施し、前記微粉末を焼結させて基材の表面に保護膜を形成する焼結ステップとを有し、
前記導電性セラミックス材料が、コバルトマンガン系酸化物ＣｏｘＭｎｙＯ４（０＜ｘ、ｙ＜３、ｘ＋ｙ＝３）、亜鉛コバルトマンガン系酸化物ＺｎｚＣｏｘＭｎｙＯ４（０＜ｘ、ｙ、ｚ＜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）、亜鉛コバルト系酸化物（ＺｎｘＣｏ１−ｘ）Ｃｏ２Ｏ４（０．４５≦ｘ≦１．００）から選ばれる少なくとも一つの酸化物を含有する、固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法。
【請求項１０】
前記焼結ステップにおける前記熱処理が、９５０℃以下の温度で行われる請求項９に記載の固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法。
 
訂正の要旨 審決（決定）の【理由】欄参照。
異議決定日 2021-12-13 
出願番号 P2016-020791
審決分類 P 1 651・ 537- YAA (H01M)
P 1 651・ 121- YAA (H01M)
最終処分 07   維持
特許庁審判長 平塚 政宏
特許庁審判官 粟野 正明
太田 一平
登録日 2020-07-30 
登録番号 6742104
権利者 大阪瓦斯株式会社
発明の名称 セル間接続部材の製造方法、および固体酸化物形燃料電池用セルの製造方法  
代理人 特許業務法人Ｒ＆Ｃ  
代理人 特許業務法人Ｒ＆Ｃ  

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