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審決分類 審判 全部申し立て 特36条4項詳細な説明の記載不備  C01B
審判 全部申し立て 1項3号刊行物記載  C01B
審判 全部申し立て 特36条6項1、2号及び3号 請求の範囲の記載不備  C01B
審判 全部申し立て 2項進歩性  C01B
管理番号 1387466
総通号数 8 
発行国 JP 
公報種別 特許決定公報 
発行日 2022-08-26 
種別 異議の決定 
異議申立日 2021-02-17 
確定日 2022-05-20 
異議申立件数 2 
訂正明細書 true 
事件の表示 特許第６７４５００５号発明「分散性に優れたシリカ粉末およびそれを用いた樹脂組成物、ならびにその製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。 
結論 特許第６７４５００５号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１−４〕について訂正することを認める。 特許第６７４５００５号の請求項１ないし６に係る特許を維持する。 
理由 第１ 手続の経緯

特許第６７４５００５号の請求項１〜６に係る特許についての出願は、２０１８年（平成３０年）８月７日を国際出願日とする出願であり、令和２年８月４日にその特許権の設定登録がされ、同年同月１９日に特許掲載公報が発行され、その後、令和３年２月１７日に、その請求項１〜４に係る特許を対象として特許異議申立人星正美（以下、「異議申立人１」という。）により、同年同月１８日に、その請求項１〜６に係る特許を対象として特許異議申立人丹羽良子（以下、「異議申立人２」という。）により、それぞれ特許異議の申立てがなされ、同年５月１１日付けで取消理由が通知され、その指定期間内である同年７月１２日に特許権者より意見書の提出及び訂正の請求があり、これに対し、同年９月１５日に異議申立人１より、同年同月２１日に異議申立人２より、それぞれ意見書の提出がなされ、同年１０月２６日付けで取消理由（決定の予告）が通知され、その指定期間内である同年１２月１５日に特許権者より意見書の提出及び訂正の請求があり、これに対し、異議申立人１及び異議申立人２からは意見書の提出がなかったものである。
なお、令和３年７月１２日にされた訂正の請求（以下、その訂正を「先の訂正」ということがある。）は、特許法第120条の5第7項の規定により、取り下げられたものとみなす。

第２ 訂正の適否

１ 訂正事項
上記令和３年１２月１５日にされた訂正の請求（以下、その訂正を「本件訂正」という。）は、本件特許請求の範囲を、訂正請求書に添付した訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項１〜４について訂正することを求めるものであって、その具体的な訂正事項は次のとおりである。
（１）訂正事項１
特許請求の範囲の請求項１に「・・・であることを特徴とするシリカ粉末。」とあるのを、「・・・であり、レーザー回折式粒度分布測定機により算出される体積平均粒径が０．０５μｍ以上２.０μｍ以下であり、シリカ粒子の比表面積が３ｍ２／ｇ以上５０ｍ２／ｇ以下であることを特徴とするシリカ粉末。」に訂正する。
（請求項１を直接または間接的に引用する請求項２、４についても同様に訂正する。）

（２）訂正事項２
特許請求の範囲の請求項２に「シリカ粒子の比表面積が３ｍ２／ｇ以上５０ｍ２／ｇ以下であること、
レーザー回折式粒度分布測定機により算出される体積平均粒径が０．０５μｍ以上２.０μｍ以下であること、および
（水またはメチルエチルケトンに分散する前の平均粒径／分散後の平均粒径）の値が１．５０以下であること のうちの一種以上を満たすことを特徴とする・・・」とあるのを、「（水またはメチルエチルケトンに分散する前の平均粒径／分散後の平均粒径）の値が１．５０以下であることを特徴とする・・・」に訂正する。
（請求項２を引用する請求項４についても同様に訂正する。）

（３）訂正事項３
特許請求の範囲の請求項３に「２００℃から５５０℃に加熱した際の水分量により算出される水素結合ＯＨ基密度が０．５個／ｎｍ２以上、３個／ｎｍ２以下であることを特徴とする請求項１または請求項２に記載のシリカ粉末。」とあるのを、「２５℃から２００℃に加熱した際に発生する水分量より算出される、シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度が５μｇ／ｍ２以上８０μｇ／ｍ２以下であり、２００℃から５５０℃に加熱した際の水分量により算出される水素結合ＯＨ基密度が０．５個／ｎｍ２以上、３個／ｎｍ２以下であり、シリカ粒子の比表面積が３ｍ２／ｇ以上５０ｍ２／ｇ以下であることを特徴とするシリカ粉末。」に訂正する。
（請求項３を引用する請求項４についても同様に訂正する。）

２ 訂正の目的の適否、新規事項の有無及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
（１）訂正事項１について
ア 訂正事項１は、シリカ粉末に対して、「レーザー回折式粒度分布測定機により算出される体積平均粒径が０．０５μｍ以上２.０μｍ以下であり、シリカ粒子の比表面積が３ｍ２／ｇ以上５０ｍ２／ｇ以下である」との限定をさらに付加するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。

イ 訂正事項１は、請求項２に記載されていた選択肢の二種を請求項１に加えるものであると共に、本件明細書の【００２５】の「シリカ粉末のＢＥＴ比表面積値は、３〜５０ｍ２／ｇが好ましい。」、同【００２６】の「シリカ粉末の体積平均粒径は０．０５〜２．０μｍであるのが好ましい。」及び同【００２７】の「シリカ粉末の体積平均粒径は、レーザー回折光散乱法による粒度測定に基づく値であり」との記載に基づくものであるから、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内の訂正である。

ウ 訂正事項１は、シリカ粉末に対する限定をさらに付加するものであるから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。

（２）訂正事項２について
ア 訂正事項２は、上記訂正事項１に伴い、請求項２に記載されていた三種の選択肢のうちの二種を削除するものであり、その結果、訂正前の請求項１を引用する請求項２において、(i)「シリカ粒子の比表面積が３ｍ2／ｇ以上５０ｍ2／ｇ以下であること」、(ii)「レーザー回折式粒度分布測定機により算出される体積平均粒径が０．０５μｍ以上２.０μｍ以下であること」、および(iii)「（水またはメチルエチルケトンに分散する前の平均粒径／分散後の平均粒径）の値が１．５０以下であること」のうちの一種以上を満たす、とされていたものが、訂正後の請求項１を引用する請求項２においては、実質的に、上記「(i)、(ii)及び(ii)」を満たすものに限定されることになるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。

イ 上記アのとおり、訂正後の請求項１を引用する請求項２における上記三種の選択肢の組合せは、訂正前の請求項２で「・・・のうちの１種以上」とされていた組合せに含まれていたものであると共に、当該三種の選択肢はそれぞれ、シリカ粉末に対して好ましい性状であることが、本件明細書の【００１７】、【００２５】及び【００２６】に記載されているから、それら好ましい性状である三種の選択肢の任意の組合せも本件明細書に記載されていたといえる。
そうすると、訂正事項２は、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内の訂正である。

ウ 訂正事項２は、上記イのとおり、単にもともと記載されていた組合せを限定するものであるから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。

（３）訂正事項３について
ア 訂正事項３は、訂正前の請求項１または請求項２を引用するものとされていた訂正前の請求項３の記載を、訂正前の請求項１を引用する部分のみ独立形式に書き下すと共に、シリカ粉末に対して、「シリカ粒子の比表面積が３ｍ２／ｇ以上５０ｍ２／ｇ以下である」との限定をさらに付加するものであるから、特許請求の範囲の減縮、かつ、他の請求項の記載を引用する請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすることを目的とするものである。

イ 訂正事項３の、訂正前の請求項１を引用する訂正前の請求項３の記載を、独立形式に書き下す訂正が、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内の訂正であること、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではないことは明らかである。
また、シリカ粉末に対して、「シリカ粒子の比表面積が３ｍ２／ｇ以上５０ｍ２／ｇ以下である」との限定をさらに付加する訂正が、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内の訂正であること、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではないことは、上記（１）イ及びウで述べたとおりである。

なお、訂正事項３に係る請求項３については、他の請求項とは別の訂正単位とする求めがなされているが、訂正後の請求項４は、請求項１、２に加え請求項３も引用しており、訂正後の請求項１〜４で一群の請求項を形成しているので、訂正後の請求項３を、他の請求項とは別の訂正単位として扱うことはしない。

３ 小括
本件訂正は、特許法第120条の5第4項の規定に従い、一群の請求項を構成する請求項〔１ないし４〕について訂正することを求めるものであるところ、上記２のとおり、訂正事項１〜３は、特許法第120条の5第2項ただし書第１号及び第４号に掲げる事項を目的とするものに該当し、かつ、同条第９項において準用する同法第126条第5項及び第６項の規定に適合するものであるから、訂正後の請求項〔１ないし４〕について訂正することを認める。

第３ 本件発明

上記第２のとおり、本件訂正は認容し得るものであるから、本件訂正後の請求項１ないし６に係る発明（以下、各請求項に係る発明及び特許を項番に対応させて「本件発明１」、「本件特許１」などといい、併せて「本件発明」、「本件特許」ということがある。）は、次のとおりである。
「【請求項１】
２５℃から２００℃に加熱した際に発生する水分量より算出される、シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度が５μｇ／ｍ２以上８０μｇ／ｍ２以下であり、２００℃から５５０℃に加熱した際の水分量により算出される水素結合ＯＨ基密度が３個／ｎｍ２以下であり、レーザー回折式粒度分布測定機により算出される体積平均粒径が０．０５μｍ以上２.０μｍ以下であり、シリカ粒子の比表面積が３ｍ２／ｇ以上５０ｍ２／ｇ以下であることを特徴とするシリカ粉末。
【請求項２】
（水またはメチルエチルケトンに分散する前の平均粒径／分散後の平均粒径）の値が１．５以下であることを特徴とする請求項１記載のシリカ粉末。
【請求項３】
２５℃から２００℃に加熱した際に発生する水分量より算出される、シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度が５μｇ／ｍ２以上８０μｇ／ｍ２以下であり、２００℃から５５０℃に加熱した際の水分量により算出される水素結合ＯＨ基密度が０．５個／ｎｍ２以上、３個／ｎｍ２以下であり、シリカ粒子の比表面積が３ｍ２／ｇ以上５０ｍ２／ｇ以下であることを特徴とするシリカ粉末。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項に記載のシリカ粉末を含んだ樹脂組成物。
【請求項５】
金属シリコンを加熱して反応させることにより、雰囲気の露点および水の沸点より高温の状態にある球状シリカ粉末を得る工程と、
前記球状シリカ粉末を、雰囲気の露点および水の沸点より高温の状態で回収して、水が実質的に存在しない雰囲気下で、雰囲気の露点および水の沸点より低温の状態になるよう冷却する工程と、
冷却された前記球状シリカ粉末の含むシリカ粒子表面の、２５℃から２００℃に加熱した際に発生する水分量より算出されるＨ２Ｏ密度が５μｇ／ｍ２以上８０μｇ／ｍ２以下、かつ、２００℃から５５０℃に加熱した際の水分量により算出される水素結合ＯＨ基密度が３個／ｎｍ２以下であるようにして、防湿環境中に保存する工程と
を含むことを特徴とする、シリカ粉末の製造方法。
【請求項６】
金属シリコンを加熱して反応させることにより、雰囲気の露点および水の沸点より高温の状態にある球状シリカ粉末を得る工程と、
前記球状シリカ粉末を、雰囲気の露点および水の沸点より高温の状態で回収して、温度４０℃以下且つ絶対湿度４０ｇ／ｍ３以下の雰囲気下において、１７０時間よりも短い期間で冷却する工程と、
冷却された前記球状シリカ粉末の含むシリカ粒子表面の、２５℃から２００℃に加熱した際に発生する水分量より算出されるＨ２Ｏ密度が５μｇ／ｍ２以上８０μｇ／ｍ２以下、かつ、２００℃から５５０℃に加熱した際の水分量により算出される水素結合ＯＨ基密度が３個／ｎｍ２以下であるようにして、防湿環境中に保存する工程と
を含むことを特徴とする、シリカ粉末の製造方法。」

第４ 令和３年１０月２６日付けで通知した取消理由（決定の予告）及びこの取消理由において採用しなかった異議申立人１、２による特許異議の申立理由の概要

１ 令和３年１０月２０日付けで通知した取消理由（決定の予告）の概要
・特許法第29条第1項第3号所定の規定違反（新規性欠如）（取消理由１）
先の訂正後の請求項１〜４に係る発明は、下記引用例１に記載された発明であって、特許法第29条第1項第3号に該当するから、その特許は、特許法第29条第1項第3号の規定に違反してされたものである。（引用例２〜７を参考として引用）

２ 取消理由（決定の予告）において採用しなかった異議申立人１による特許異議の申立理由の概要
（１）特許法第29条第1項第3号所定の規定違反（新規性欠如）（申立理由１）
設定登録時の請求項１〜４に係る発明は、下記引用例２に記載された発明であって、特許法第29条第1項第3号に該当するから、その特許は、特許法第29条第1項第3号の規定に違反してされたものである。
（２）特許法第29条第2項所定の規定違反（進歩性欠如）（申立理由２）
設定登録時の請求項１〜４に係る発明は、下記引用例２に記載された発明及び下記引用例２、１、８〜１０に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してされたものである。

（３）特許法第36条第4項第1号所定の規定違反（実施可能要件違反）（申立理由３）
設定登録時の請求項２に係る発明の「水またはメチルエチルケトンに分散する前の平均粒径／分散後の平均粒径」（以下、「分散粒径比」という。）について、本件明細書には、分散粒径比を達成するための手段についての記載はなく、単に実施例、比較例において、分散粒径比を満足するか否かを評価しているのみで、本件明細書の実施例は、すべて分散粒径比を満足し、比較例は満足しないという結果が示されているに過ぎない。
したがって、分散粒径比は、同請求項１に係る発明の構成を有していれば、必然的に達成されるパラメータに過ぎないと判断できるが、そうでないのであれば、同請求項２に係る発明の「分散粒径比」については実施可能要件を欠くといえる。

（４）特許法第36条第6項第1号所定の規定違反（サポート要件違反）（申立理由４）
設定登録時の請求項１〜４に係る発明は、水や溶剤や樹脂中に容易に一次粒子まで分散することができるシリカ粉末を提供することを発明の課題とし(【０００７】)、この課題は、シリカ粉末の表面Ｈ２Ｏ密度および水素結合ＯＨ基密度を所定範囲とすることで解決できるとされている。
しかしながら、シリカ粉末の凝集性や分散性は、単に水分量によってのみ制御されるものではなく、例えば、引用例８の【００１９】には、「さらに一旦シリカが水分を吸着してしまうと、これを乾燥させ・・・たとしても、乾燥に伴う水分蒸発時にシリカ粒子同士の距離が狭くなるため、かえって凝集が促進、凝集が強固になり、いっそうその物性が低下するという問題を生じる。」と記載されるように、一旦吸水したシリカ粉末を乾燥しても、シリカ粉末の凝集性や分散性は改善されず、むしろいっそう物性が低下することが知られ、同請求項１に係る発明で特定されるシリカの表面Ｈ２Ｏ密度及び水素結合ＯＨ基密度を満足しても、それが一旦吸水したものを乾燥したものであれば、本件発明の課題を解決することはできない。
そうすると、同請求項１〜４に係る発明は、発明の課題を解決できないものを含むことが明らかであり、サポート要件を満足するものとはいえない。

３ 取消理由（決定の予告）において採用しなかった異議申立人２による特許異議の申立理由の概要
（１）特許法第29条第1項第3号所定の規定違反（新規性欠如）（申立理由５）
ア 設定登録時の請求項１〜４に係る発明は、下記引用例１１〜１９それぞれに記載された発明であって、特許法第29条第1項第3号に該当するから、それらの特許は、特許法第29条第1項第3号の規定に違反してされたものである。
イ 設定登録時の請求項５、６に係る発明（本件発明５、６と同じ）は、下記引用例１７、２０、２１それぞれに記載された発明であって、特許法第29条第1項第3号に該当するから、それらの特許は、特許法第29条第1項第3号の規定に違反してされたものである。

（２）特許法第29条第2項所定の規定違反（進歩性欠如）（申立理由６）
ア 設定登録時の請求項１〜４に係る発明は、下記引用例１１〜１９それぞれに記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、それらの特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してされたものである。
イ 設定登録時の請求項５、６に係る発明（本件発明５、６と同じ）は、下記引用例１１〜２１に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してされたものである。
記
引用例１：須川忠昭 他、「フュームドシリカ」、資源処理技術、１９９１年、３８巻３号、１３１−１３７頁（異議申立人１が特許異議申立書に添付して提出した甲第３号証）
引用例２：特開２００５−１３９２９５号公報（同甲第１号証）
引用例３：特開２０１２−１１６０７２号公報（異議申立人１が意見書に添付して提出した第８号証）
引用例４：特開２０１４−５４８３２号公報（同第９号証）
引用例５：日本アエロジル株式会社 平成２８年度「ナノマテリアル情報提供シート」（同第６号証）
引用例６：特開２０１２−１３１１０８号公報（同第１０号証）
引用例７：株式会社トクヤマ 平成２８年度「ナノマテリアル情報提供シート」（同第７号証）
引用例８：特開２０１０−１６３３０３号公報（異議申立人１が特許異議申立書に添付して提出した甲第２号証）
引用例９；特開平１１−４９５１２号公報（同第４号証）
引用例１０：永田員也、「●特集 エラストマーにおけるフィラーの最近の技術動向 シランカップリング剤によるフィラー表面処理の考え方」、日本ゴム協会誌、２００５年、第７８巻第６号、２３１−２３６頁（同第５号証）
引用例１１：特開２００４−２７７７２６号公報（異議申立人２が特許異議申立書に添付して提出した甲第１号証）
引用例１２：特開２００６−２６７９６４号公報（同第２号証）
引用例１３：特開２００４−１４９５７７号公報（同第３号証）
引用例１４：特開平１０−８６２９８号公報（同第４号証）
引用例１５：特開２０１６−４７８１１号公報（同第５号証）
引用例１６：国際公開第２０１１／１０８５２４号（同第６号証）
引用例１７：特開２００５−６８３３０号公報（同第７号証）
引用例１８：特表２００３−５０２４８４号公報（同第８号証）
引用例１９：特開２００１−６４３６５号公報（同第９号証）
引用例２０：２０２０年１１月１８日付けで株式会社アドマテックスから異議申立人２宛ての、品名ＳＯ−Ｅ１、ロットＪＣＡ３０４、製造日２０１８年１月３０日、数量２０ｋｇ×１、平均粒径：０．３μｍ、表面処理：未処理のサンプル送付案内（同第１０号証）
引用例２１：インターネットアーカイブWayback Machineによる、株式会社アドマテックスのホームページの「アドマファインとは」、「ＶＭＣ法」及び「製品一覧」の頁の出力物、２００９年２月２８日、
https://web.archive.org/web/20090228093813/http://www.admatechs.co.jp/product/adnafine.html、https://web.archive.org/web/20090228093834/http://www.admatechs.co.jp/product/vmc.html、https://web.archive.org/web/20090228093824/http://www.admatechs.co.jp/product/newproduct.html（同第１１号証）

第５ 当審の判断

１ 引用例１〜２１に記載の事項
（１）引用例１の記載事項
ア 「2.2 表面
フュームドシリカの表面には親水性のシラノール基（Ｓｉ−ＯＨ）と疎水性のシロキサン（Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ）が存在している。特に応用上重要であるシラノール基の特徴について紹介する。
まず，フュームドシリカの示差熱分析の結果を図１に示す４）。最初にある大きな吸熱帯で吸着水分の放出される温度範囲がわかる。シラノール基の縮合は１００℃近辺ではじまっている。引き続く弱い吸熱帯は，シラノール基の縮合によるものとみられる。」（１３１頁右欄１６行〜１３２頁左欄４行）

イ 「

」（１３２頁左欄）

ウ 「表面シラノール基を定量する方法はいくつかあるが，精度的に，シリカを圧力１５ｍｍＨｇ以下，温度１２０℃で３時間乾燥した後，ＬｉＡｌＨ４と反応させる方法が良いと言われいる６）。
４≡ＳｉＯＨ＋ＬｉＡｌＨ４→ ≡Ｓｉ−Ｏ−Ｌｉ＋（≡Ｓｉ−Ｏ）３Ａｌ＋４Ｈ２
この方法によるシラノール基密度は以下の通りである。
アエロジル１３０，２００（１３０、２００ｍ２／ｇ）：２５〜３５Å２／ＳｉＯＨ
アエロジル３００、３８０（３００、３８０ｍ２／ｇ）：３０〜５０Å２／ＳｉＯＨ
（測定精度：±２Å２／ＳｉＯＨ）
即ち，フュームドシリカのＳｉＯＨ密度は，２〜４個／ｎｍ２であり、各々のＳｉＯＨの活性が高く，シラノール基間で水素結合することにより，液体中で網目構造を形成し，系の粘度が上昇する。
フュームドシリカのシラノール基の内，独立したシラノール基は，２．４×１０１４／ｃｍ２，隣接したシラノール基は，０．８×１０１４個／ｃｍ２あるとの報告がなされている７）。一方，最近の報告によると，雰囲気中の水がフュームドシリカ表面に存在するとシロキサンの開裂がおこりやすくなり，孤立シラノール基が見かけ上減少し，その結果隣接したシラノール基が増加するとしている８）。・・・また，図２にはこのメカニズムを示した。」（１３２頁右欄１０〜３２行）

エ 「

」（１３３頁左欄）

オ 「フュームドシリカは製造直後はほとんど吸着水分を持たないが，放置される雰囲気の相対湿度および温度により水分吸着量は異なってくる。図４には，１．２ｇのフュームドシリカを３日ないしはそれ以上放置し，何回も試料をかきまぜて水分を測定した結果を示す。水分の吸着量はフュームドシリカの比表面積に比例していることがわかる。水分吸着が応用特性に与える影響は用途により異なるが，その一例を図５に示す。」（１３３頁右欄４〜１２行）

カ 「

」（１３３頁右欄）

（２） 引用例２の記載事項
ア 「【請求項１】
平均粒径が０．１〜２μｍ、ＢＥＴ比表面積が２〜２０ｍ２／ｇであり、以下の方法で測定された粒子表面の孤立ＯＨ基の濃度が３〜８個／ｎｍ２であることを特徴とする金属酸化物粉末。
［測定方法］
水分気化装置に試料を入れ、加熱昇温しながら発生した水分をカールフィッシャー電量滴定法にて測定したときに、温度２００℃までに発生した水分を「物理的吸着水」、２００℃をこえ５５０℃までに発生した水分を「水素結合ＯＨ基由来の水分」、５５０℃をこえ９００℃にまでに発生した水分を「孤立ＯＨ基由来の水分」、と定義し、測定された水分量とＢＥＴ比表面積値とから、それぞれ「水素結合ＯＨ基」と「孤立ＯＨ基」の濃度を算出する。
【請求項２】
水素結合ＯＨ基の濃度が、０〜４個／ｎｍ２、孤立ＯＨ基の濃度が３〜８個／ｎｍ２であり、両者の合計に対する孤立ＯＨ基の比率が、５０〜８０％であることを特徴とする請求項１記載の金属酸化物粉末。
【請求項３】
金属酸化物粉末が、球状シリカ粉末及び／又は球状アルミナ粉末であることを特徴とする請求項１又は２記載の金属酸化物粉末。」

イ 「【０００７】
これらの方法の中でも、球状金属酸化物粉末を少量添加する方法は、金属酸化物粉末の高充填域においても封止材料の流動性や成形性が飛躍的に改善できるため、最近注目を浴びている。この様な球状の金属酸化物粉末は、金属粉末の粉塵雲を形成し爆燃を起こさせ酸化物超微粒子を合成する方法（特許文献１）、シリカ粉末と金属シリコン又は炭素粉末と水とを含む混合原料を還元雰囲気下で熱処理しその後冷却する超微粉シリカの製造方法（特許文献２）が提案されている。しかしながら、このような球状金属酸化物粉末添加による流動性、成形性改善効果は認められるものの、樹脂への分散性、密着性に問題があり、金属酸化物粉末の高充填域において樹脂組成物の十分な信頼性や機械的強度が得られていなかった。・・・
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の目的は、半導体封止材料の流動性と成形性改善効果に優れ、機械的強度およびはんだ耐熱性を高めることができる金属酸化物粉末とその製造方法、およびそれを用いた樹脂組成物、特に半導体封止材料を提供することである。」

ウ 「【００１５】
本発明の金属酸化物粉末は、その平均粒径が０．１〜２μｍ、ＢＥＴ比表面積が２〜２０ｍ２／ｇであり、粒子表面の孤立ＯＨ基の濃度が３〜８個／ｎｍ２である。平均粒径が０．１μｍ未満又は比表面積が２０ｍ２／ｇを超えるか、又は平均粒径が２μｍを超え、比表面積が２ｍ２／ｇ未満であると、樹脂組成物の流動性、成形性改善効果が不十分となる。特に好ましい平均粒径は０．４〜１．６μｍであり、比表面積は３〜１０ｍ２／ｇである。また、孤立ＯＨ基の濃度が３個／ｎｍ２未満では樹脂と金属酸化物粉末との分散性、密着性を向上させるシランカップリング剤の反応サイトが少なくなり、８個／ｎｍ２より多いとシランカップリング剤の反応サイトよりも余剰のＯＨ基を有することになり、逆に吸湿性が増大し樹脂組成物の信頼性が低下する。好ましい孤立ＯＨ基の濃度は３〜７個／ｎｍ２であり、特に好ましくは、４〜６個／ｎｍ２である。
【００１６】
本発明の金属酸化物粉末の水素結合ＯＨ基の濃度は、０〜４個／ｎｍ２、特に０〜３個／ｎｍ２であることが好ましい。更に好ましくは、「水素結合ＯＨ基の濃度」と「孤立ＯＨ基の濃度」との合計に対する「孤立ＯＨ基の濃度」の比率が５０〜８０％、特に６０〜７０％とすることである。この比率が５０％未満だと、樹脂と金属酸化物粉末との分散性、密着性を向上させるシランカップリング剤の反応サイトが少なく、逆にカップリング剤との反応に直接寄与しない吸湿性の強い水素結合ＯＨ基の割合が多くなることを意味し、樹脂組成物、特に半導体封止材料では、機械的強度とはんだ耐熱性が低下する。一方、上記比率が８０％を超えると、シランカップリング剤のインテグラル添加の際、加水分解に必要な水分の供給源である水素結合ＯＨ基の割合が少なく、シランカップリング剤の加水分解が不十分となり金属酸化物粉末との反応性が悪くなる。
・・・
【００１８】
本発明の金属酸化物粉末の粒度分布は、レーザー回折光散乱法による粒度測定に基づく値であり、粒度分布測定機としては、例えば「モデルＬＳ−２３０」（ベックマンコールター社製）にて測定することができる。測定に際しては、溶媒には水を用い、前処理として、１分間、ホモジナイザーを用いて２００Ｗの出力をかけて分散処理させる。また、ＰＩＤＳ（Ｐｏｌａｒｉｚａｔｉｏｎ Ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ）濃度を４５〜５５質量％になるように調製した。なお、水の屈折率には１．３３を用い、粉末の屈折率については粉末の材質の屈折率を考慮した。たとえば、非晶質シリカについては屈折率を１．５０として測定した。なお、測定した粒度分布は、粒子径チャンネルがｌｏｇ（μｍ）＝０．０４の幅になるよう変換した。また、比表面積はＢＥＴ法に基づく値であり、比表面積測定機としては、例えば「モデル４−ＳＯＲＢ Ｕ２」（湯浅アイオニクス社製）を用いて測定することができる。」

エ 「【００３３】
本発明の金属酸化物粉末の製造方法は、金属粉末を反応容器内で可燃性ガスと助燃性ガスとからなる高温火炎中に供給し、該火炎中で該金属粉末を酸化させることにより、金属酸化物粉末を合成する金属酸化物粉末の製造方法において、反応容器内の水蒸気量Ａ（Ｎｍ３／Ｈｒ）と該金属粉末の供給量Ｂ（ｋｇ／Ｈｒ）との比、Ａ／Ｂを１３〜２０（Ｎｍ３／ｋｇ）に制御するものであって、これによって金属酸化物粉末の表面性状を（表面ＯＨ基濃度、すなわち上記方法で測定される水分量）をコントロールすることができる。すなわち、該比を大きくすると孤立ＯＨ基濃度が高くなり、小さくすると孤立ＯＨ基濃度が低くなる。
【００３４】
本発明の金属酸化物粉末の製造方法の特徴は、水蒸気を発生しうる可燃性ガスを反応容器内に大量に供給し燃焼させることにより、金属粉末の酸化燃焼時に水蒸気を適度に反応させ、金属粉末の燃焼により生成した金属酸化物粉末の表面ＯＨ基量・種類をコントロールすることである。この水蒸気発生量Ａと金属粉末の供給量Ｂとの比Ａ／Ｂが１３未満だと、微小金属酸化物表面の孤立ＯＨ基が少なくなるため好ましくない。一方、Ａ／Ｂが２０を超えると余剰な孤立ＯＨ基が生成してしまうため好ましくない。好適なＡ／Ｂは１４〜１８である。」

（３）引用例３の記載事項
ア 「【請求項１】
支持体と、
前記支持体上に設けられるとともに無機粒子の少なくとも２種および樹脂を含み、前記無機粒子は細孔径が２００ｎｍ以上である第１の無機粒子および体積平均粒子径が２００ｎｍ以下である第２の無機粒子を含有し、前記第１の無機粒子の含有率が前記無機粒子の総量中の５０質量％を超える、第１のインク受容層と、
前記第１のインク受容層上に設けられるとともに気相法シリカおよび水溶性樹脂を含む第２のインク受容層と、を有するインクジェット記録媒体。」

イ 「【００２８】
前記第２の無機粒子の体積平均粒子径は２００ｎｍ以下であるが、インク吸収性と光沢性の観点から、１０ｎｍ以上１８０ｎｍ以下であることが好ましく、２０ｎｍ以上１４０ｎｍ以下であることがより好ましい。
第２の無機粒子の体積平均粒子径が２００ｎｍを超えると、十分なインク吸収性が達成できない場合がある。
尚、第２の無機粒子の体積平均粒子径は、ＬＡ−９２０（ＨＯＲＩＢＡ社製、レーザー回折／散乱式粒度分布測定装置）を用いて測定される。」

ウ 「【０１４８】
（実施例２〜６）
実施例１において、第１の無機粒子および第２の無機粒子の種類および含有比を下記表２に示すように変更したこと以外は上記と同様にしてインクジェット記録媒体を作製し、上記と同様にして評価した。評価結果を表２に示す。
尚、第１の無機粒子と第２の無機粒子の総量が３５部となるようにした。また表２中、Ａ３００は「Ａｅｒｏｓｉｌ３００」を、Ａ２００は「Ａｅｒｏｓｉｌ２００」（気相法シリカ、日本アエロジル（株）製、体積平均粒子径１４０ｎｍ）を・・・それぞれ意味する。」

（４）引用例４の記載事項
ア 「【請求項１】
原紙の少なくとも一方の面に２層以上の塗工層を有する産業用インクジェット印刷機向け印刷用塗工紙であって、原紙と接する下層が、有機顔料、カチオン性化合物、バインダーおよび短径０．１μｍ以上０．５μｍ以下且つ長径０．５μｍ以上２．５μｍ以下である犬牙状軽質炭酸カルシウムを含有し、下層と接する上層が、アルミナ水和物、気相法シリカ、粉砕湿式法シリカ、コロイダルシリカから選ばれる少なくとも１種の平均粒子径が３３０ｎｍ以下である無機超微粒子を含有し、且つ、ＪＡＰＡＮ ＴＡＰＰＩ Ｎｏ.４９−２：２０００に準じて、上層表面にｐＨ測定用指示薬溶液を滴下し、溶液を薄く塗り広げて呈色させ、ｐＨ標準変色表の色相と指示薬が呈する色相とを対比して測定される紙面ｐＨが５．０以上７．５以下であり、上層塗工面のＪＩＳ Ｚ８７４１で規定する７５度光沢度が４５％以上であることを特徴とする産業用インクジェット印刷機向け印刷用塗工紙。」

イ 「【００４９】
本発明において、無機超微粒子の平均一次粒子径は、分散された微粒子の電子顕微鏡観察により一定面積内に存在する１００個の一次粒子各々の投影面積に等しい円の直径を粒子の粒子径とした平均から求めることができる。無機超微粒子の平均二次粒子径は、微粒子の希薄分散液をレーザー回折・散乱法を用いた粒度分布計により体積基準の測定により求めることができる。」

ウ 「【００７３】
・・・
（無機超微粒子または無機粒子）
・・・
Ｏ：気相法シリカ（平均二次粒子径０．１μｍ、アエロジル２００、日本アエロジル社製）」

（５）引用例５の記載事項
ア 「凝集状態／分散状態
一次粒子ではなく、一次粒子（ほぼ球状）が融着した数珠状の凝集粒子として存在。通常は凝集粒子が絡み合った集塊粒子として存在するが、使用時の分散方法によって集塊粒子の大きさは異なり、一次粒子まで分散できない。」（表紙含め２頁目）

イ 「3.2.1 粒度と構造
ＡＥＲＯＳＩＬ（Ｒ）（当審注：原文は丸囲みのＲ、以下同じ。）の一次粒子は非常に小さく、数ｎｍのオーダーであるのでその大きさを想像しにくい。・・・
粒子が小さいため、その粒子の形状と大きさを確認するためには電子顕微鏡観察が唯一の直接的方法となっている。」（添付資料「フュームドシリカＡＥＲＯＳＩＬの基本特性」２１頁１行〜２２頁３行）

ウ 「これらの透過電子顕微鏡写真から次のような重要な情報を引き出すことができる。
・ＡＥＲＯＳＩＬ（Ｒ）は多数のほぼ球形の一次粒子でできている。
・一次粒子はふわふわした網目構造を形成し、実際には孤立した状態では存在しない。・・・
・一次粒子が小さければ小さいほど、凝集粒子・集塊粒子の形成がより顕著になる。とくに図２０から判るように、ＡＥＲＯＳＩＬ（Ｒ）の一次粒子は鎖状につながり合うことが多い。」（添付資料「フュームドシリカＡＥＲＯＳＩＬの基本特性」２３頁１〜１１行）

（６）引用例６の記載事項
ア 「【請求項１】
無機微粒子（Ａ）と、水溶性バインダー（Ｂ）と、水（Ｃ）と、酸化ポリオレフィン粒子（Ｄ）とを含むことを特徴とするインク受容層形成用組成物。」
イ 「【００８１】
＜実施例９〜１４＞
「無機微粒子（ａ１）１３部」、「顔料固着剤（ｅ１）１．６部」、「脂肪族アルコール（ｋ１）１４部」を表２に記載した物質及び使用量に変更したこと以外、実施例１と同様にして、本発明のインク受容層形成用組成物（９）〜（１４）を得た。」

ウ 「【００８７】
ａ１；アエロジル２００｛シリカ微粒子、日本アエロジル（株）製、気相法シリカ、一次粒径１２ｎｍ、ＢＥＴ比表面積２００ｍ２／ｇ｝」

（７）引用例７の記載事項
ア 「

」（添付資料−２）

（８）引用例８の記載事項
ア 「【請求項１】
ＢＥＴ比表面積が２０〜５５ｍ２／ｇの親水性乾式シリカであり、下記式（１）
ｗ ≦ ０．０１×Ｓ ・・・（１）
（上記式中、ｗは１３０℃での乾燥減量法により測定される親水性乾式シリカの水分量（ｗｔ％）であり、Ｓは親水性乾式シリカのＢＥＴ比表面積（ｍ２／ｇ）である。）
を満足するように製造された親水性乾式シリカを、上記式（１）を満足する状態を維持したまま使用時まで保存することを特徴とする親水性乾式シリカの保存方法。」

イ 「【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上述のＢＥＴ比表面積２０〜５５ｍ２／ｇの親水性乾式シリカには、シリカの保存期間が長くなるほど、これを充填剤として添加した樹脂組成物の粘度が高くなる傾向があり、長期間保存した該シリカを使用すると半導体の封止、成形、実装が困難になるという問題があった。
【０００６】
従って、本発明の目的は、保存期間が長くなっても、樹脂に添加したときの粘度上昇を抑制する、ＢＥＴ比表面積２０〜５５ｍ２／ｇの親水性乾式シリカの保存方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、上述の課題を解決すべく鋭意検討を行った結果、ＢＥＴ比表面積２０〜５５ｍ２／ｇの親水性乾式シリカにおいては、その保存期間中に、該シリカの表面に吸着した水分が、該シリカの粒子間凝集を促進かつ強固にし、その凝集が樹脂組成物の粘度を上昇させていることに気付いた。そこで、製造から使用時までの該シリカの水分量をある値以下に維持するよう保存することで、該シリカを使用した場合の樹脂組成物の粘度上昇を抑制できることを見出し、本発明を完成するに至った。」

（９）引用例９の記載事項
ア 「【請求項１】 シリカフュームに対し５〜５０％の液態アルコールを加え十分に攪拌浸透させたのち空気を透過しない軟質プラスチック性袋に入れ、減圧下で空気を吸引除去圧縮してシールすることによりシリカフュームの凝集化に伴う活性度の低下を抑制しつつ容積減少をはかることを特長とするシリカフュームの凝集抑制減容化技術。」

イ 「【０００７】
【課題を解決するための手段】シリカフュームは、セメント系建材用混合材、コンクリート及びグラウト用混和材、不定形耐火物（キャスタブル）用混和材、肥料コーティング材、セラミックス製品用混和材、塗料用混和材など、性状向上目的の混和材として用いられるが、それはシリカフュームがシリコンやフェロシリコンの製造時に発生する煙霧状の溶融シリカを捕集したものであり、構成粒子の平均直径は０．１μｍと極めて微細であるため表面活性が著しく高く、これが混和材として母材に添加混合された場合に母材粒子の橋渡し役を果たしその性状向上をもたらすものと考えられている。しかしこの特性は、シリカフュームの構成粒子が相互接触状態にあり、かつ若干の湿分が存在すれば、凝集化による塊粒化を引き起こし、一旦生成した凝集塊粒は容易に元の超微細粒に戻り得ないため表面活性の低下をきたすという根本問題の発生原因ともなっている。したがって、まずこの問題解決が第一の課題である。」

（１０）引用例１０の記載事項
ア 「シリカ表面には隣同士が水素結合した水酸基と孤立した水酸基が存在しているといわれている。シリカのＴＧ−ＤＴＡの測定では，１００℃までの重量減は吸着水，そこから５００℃までの重量減は水素結合した水酸基の脱水，それ以上の温度での重量減は孤立水酸基の脱水であり，水素結合した水酸基は孤立水酸基よりも反応しやすいと考えられている。水酸基の存在によりフィラーの凝集や水分吸着が進行したり，エラストマー中での分散不良を起こしたりする。」（２３２頁左欄５〜１３行）

（１１）引用例１１の記載事項
ア 「【請求項１】
環状オレフィン系樹脂（Ａ）、８００ｎｍ以下の平均粒径を有する無機フィラー（Ｂ）、及び該環状オレフィン系樹脂（Ａ）が可溶な溶媒（Ｃ）を含んでなる樹脂組成物において、予め、前記無機フィラー（Ｂ）を、前記樹脂組成物に含む環状オレフィン系樹脂（Ａ）が可溶な溶媒（Ｃ）を含む溶媒中で分散させて得られることを特徴とする樹脂組成物。
・・・
【請求項６】
前記無機フィラー（Ｂ）が、シリカフィラーである請求項１〜５のいずれかに記載の樹脂組成物。」

イ 「【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、半導体チップを搭載する多層配線板用の層間絶縁材料などにおける、このような現状の問題点に鑑み、成されたものであって、電気特性、機械特性に優れる、特に低誘電率および低熱膨張係数を両立できる樹脂組成物を提供することを目的とする。」

ウ 「【００３３】
（実施例１）
［樹脂組成物１の作製］
ＵＳ特許５，４６８，８１９号に記載されている公知の公知の方法によって得られたｎ−ブチルノルボルネン９０ｍｏｌ％とトリエトシキシランノルボルネン１０ｍｏｌ％からなるポリノルボルネン１８ｇを１，３，５−トリメチルベンゼン７２ｇに溶解した環状オレフィン系樹脂溶液（プロメラス社製、商品名アバトレル）と、予め、気相法により合成されたシリカフィラー２ｇ（平均粒径２０〜３０ｎｍ、シーアイ化成(株)社製）と、１，３，５−トリメチルベンゼン１８ｇとを、高速せん断分散方式の混合機（（株）奈良機械製作所社製、マイクロスＭＩＣＲＯＳ−０型）により混合分散したシリカフィラー溶液とを、前記と同じ混合機で混合し樹脂組成物１を得た。
・・・
【００４４】
（実施例６）
［樹脂組成物６の作製］
実施例１において、ｎ−ブチルノルボルネン９０ｍｏｌ％とトリエトシキシランノルボルネン１０ｍｏｌ％からなる付加重合型の環状オレフィン系樹脂１８ｇに替えて、ｎ−デシルノルボルネン７０ｍｏｌ％とメチルグリシジルエーテルノルボルネン３０ｍｏｌ％からなる付加重合型の環状オレフィン系樹脂１８ｇを用い、、シリカフィラー２ｇ（平均粒径２０〜３０ｎｍ、シーアイ化成(株)社製）に替えて、平均粒径２００ｎｍのシリカフィラー（（株）アドマテックス社製、商品名ＳＯ−Ｃ１）２ｇを用い、さらに、光開始剤（ローディアジャパン（株）社製、Ｒｈｏｄｏｓｉｌ Ｐｈｏｔｏｉｎｉｔｉａｔｏｒ２０７４）０．３６ｇ添加した以外は、実施例１と同様な方法で樹脂組成物６を得た。」

（１２）引用例１２の記載事項
ア 「【請求項１】
熱硬化性樹脂、熱硬化剤及び／又は熱重合開始剤、並びに、紫外線吸収剤を含有することを特徴とする液晶表示素子用シール剤。」

イ 「【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、紫外線照射により発生した熱を利用して熱硬化を行い、液晶汚染を防止した液晶表示素子用シール剤、上下導通材料、液晶表示素子及び液晶表示素子の製造方法を提供することを目的とする。」

ウ 「【００６８】
（実施例１）
（１ａ）で製造したエポキシアクリレート２０重量部、（１ｂ）で製造した部分変性樹脂８０重量部、紫外線吸収剤としてＳＥＥＳＯＲＢ ７０１（シプロ化成社製）３重量部、熱硬化性樹脂としてアミキュアＶＤＨ（味の素ファインテクノ社製）１６重量部、及び、パーブチルＯ（日本油脂社製）０．５重量部、充填剤としてＳＯ−Ｃ１（アドマテックス社製）３０重量部、及び、シランカップリング剤としてＫＢＭ−４０３（信越化学工業社製）２重量部を遊星式攪拌機（シンキー社製、あわとり練太郎）を用いて混合後、更に３本ロールを用いて混合させることにより液晶表示素子用シール剤を製造した。
次に、ブラックマトリックス及び透明電極付き基板に、得られた液晶表示素子用シール剤を長方形の枠を描くようにディスペンサーで塗布した。
続いて、液晶（チッソ社製；ＪＣ−５００４ＬＡ）の微小滴を透明基板の枠内全面に滴下塗布し、すぐに別の透明電極付き基板（ブラックマトリックス無し）を重ね合わせて、マトリックス付き基板側からシール部に高圧水銀ランプを用い紫外線を１００ｍＷ／ｃｍ２で３０秒照射した。このとき、押しつぶされた液晶表示素子用シール剤の線幅は約１．２ｍｍであり、そのうちの０．３ｍｍはブラックマトリックスと重なる様に描画した。その後、液晶アニールを１２０℃で１時間行うことにより、液晶表示素子を得た。」

（１３）引用例１３の記載事項
ア 「【請求項１】
ガラスクロスに対して偏平加工と開繊加工のうちの少なくとも一方の処理を施すことにより通気度を２〜４ｃｍ３／ｃｍ２／ｓｅｃとした基材に、樹脂成分の総量１００質量部に対して２４０質量部以下の無機充填材を含有し、且つこの無機充填材の平均粒径が０．２〜３．０μｍである熱硬化性樹脂組成物を含浸し、この熱硬化性樹脂組成物をＢステージ状態として成ることを特徴とするプリプレグ。
【請求項２】無機充填材として、粒子形状が略球形状であるシリカを用いること特徴とする請求項１に記載のプリプレグ。」

イ 「【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は上記の点に鑑みて為されたものであり、小径孔あけ加工を行う場合に、ドリル加工の際にドリルの折損や摩耗を低減し、且つ内壁粗さを低減してＣＡＦ等の不良発生を抑制できる積層板を形成することができ、更に無機充填材を配合した樹脂ワニスを基材に含浸するにあたって優れた含浸性を有し成形不良が抑制されたプリプレグ、及びこのプリプレグを用いて形成される積層板を提供することを目的とするものである。」

ウ 「【００４０】
【実施例】
以下、本発明を実施例によって詳述する。
【００４１】（実施例１〜６、比較例１〜７）表１に示す組成を有する熱硬化性樹脂組成物１００質量部をトルエン９０質量部に分散・溶解させて樹脂ワニスを調製した。
・・・
【００４７】
また表中の球形状シリカの詳細は次の通りである。
・球形状シリカ（平均粒径０．５μｍ）：粒径形状がほぼ球形の合成シリカ（株式会社アドマテックス製、品番「ＳＯ−Ｃ２」）
・球形状シリカ（平均粒径１．０μｍ）：粒径形状がほぼ球形の合成シリカ（株式会社アドマテックス製、品番「ＳＯ−Ｃ３」）
・球形状シリカ（平均粒径２．０μｍ）：粒径形状がほぼ球形の合成シリカ、株式会社アドマテックス製、品番「ＳＯ−Ｃ５」）
・球形状シリカ（平均粒径５．０μｍ）：粒径形状がほぼ球形の合成シリカ、（龍森製、品番「ヒューズレックスＷＸ」）」

（１４）引用例１４の記載事項
ア 「【請求項１】シンジオタクティックペンタッド分率が０．６以上であるプロピレンの単独重合体あるいはプロピレンと少量の他のオレフィンとの共重合体である結晶性ポリプロピレン１００重量部とエチレン−オクテン共重合体２５〜１００重量部、帯電防止剤０．０５〜０．５重量部からなるポリプロピレン樹脂組成物（Ａ）を基材層とし、両表面にアイソタクティックポリプロピレン１００重量部と平均粒子径１〜１０μｍの球形の無機不活性粒子０．４〜１．５重量部からなるポリプロピレン樹脂組成物（Ｂ）を積層してなるポリプロピレン積層フィルムであって、全体層の厚みに対して基材層の厚みが５０〜９５％である繊維包装用ポリプロピレン積層フィルム。
【請求項２】球形の無機不活性粒子がシリカ、ゼオライト系の球形の無機不活性粒子である請求項１に記載の繊維包装用ポリプロピレン積層フィルム。」

イ 「【０００９】
【発明が解決しようとする課題】・・・
【００１１】本発明の課題は、上記問題点を解決し、比較的安価でなお且つ製膜性、透明性、柔軟性、アンチブロッキング性の良好なフィルムであり、製膜後、良好な経時の帯電防止性を有し、かつ、コロナ放電処理後の臭気も良好で、特に、繊維包装用途で好適なポリプロピレン積層フィルムを提供することにある。」

ウ 「【００４９】一方、別の４０ｍｍφ押出機でエチレン−プロピレン共重合体（ＭＩ＝７．３、エチレン含有率＝４．２ｗｔ％、Ｍｗ／Ｍｎ＝５．３、以下、ＩＰＰと略記する）１００重量部、リン系酸化防止剤０．０８重量部、フェノール系酸化防止剤０．１１重量部、アンチブロッキング剤として球形シリカ（アドマテックス（株）社製、ＳＯ−Ｃ５、平均粒径１．８μｍ、ＢＥＴ法比表面積２〜４ｍ2／ｇ、吸油量１６ｍｌ／１００ｇ）０．５重量部を含むペレット（以下、ＩＰＰ−Ｐと略記する。）を溶融し、樹脂温度２４０℃で前記ダイに供給した。」

（１５）引用例１５の記載事項
ア 「【請求項７】
一般式（１）で示されるアリーロキシシランオリゴマーを含むエポキシ樹脂硬化剤。
【化６】

（式中、Ｒ１はそれぞれ同一または異なる炭素数１〜１２の炭化水素基、Ｘは２官能フェノール化合物残基、Ｙはアミノフェノール化合物残基、Ｚはビスマレイミド化合物残基、ｎは１〜２０の整数、およびｍは１〜２０の整数である。）
・・・
【請求項１０】
請求項７〜９のいずれか一項に記載のエポキシ樹脂硬化剤とエポキシ樹脂とを含むエポキシ樹脂組成物。・・・
【請求項１２】
さらに無機充填材を含む請求項１０または１１に記載のエポキシ樹脂組成物。」

イ 「【０００７】
本発明は、低誘電損失（低誘電率および低誘電正接）および高耐熱性（高ガラス転移温度）の両方を有するエポキシ樹脂硬化物、前記エポキシ樹脂硬化物を形成することが可能なエポキシ樹脂硬化剤、前記エポキシ樹脂硬化剤からなる組成物、および前記エポキシ組成物からなる層間絶縁材料を提供するものである。また本発明は、前記エポキシ樹脂硬化剤として有用なアリーロキシシランオリゴマー、およびその製法を提供するものである。」

ウ 「【００７４】
（実施例７、および比較例８）
フェノキシシランオリゴマー溶液（Ａ−３）、またはナフトールアラルキル樹脂（ＳＮ４８５、新日鉄住金化学社製）（Ａ−７）、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（ＮＣ３０００Ｈ）、無機充填剤（ＳＣ２５００−ＳＱ、アドマテックス社製）の固形分７５％のメチルエチルケトン（ＭＥＫ）溶液、および２−エチル−メチルイミダゾール（硬化促進剤）を加えて攪拌して混合し、樹脂ワニスを調製した。」

（１６）引用例１６の記載事項
ア 「［請求項１］
エポキシ樹脂（Ａ）、マレイミド化合物（Ｂ）、硬化剤（Ｃ）、および無機充填剤（Ｄ）を含んでなる樹脂組成物であって、
前記エポキシ樹脂（Ａ）が、下記式（I）で表されるものである、樹脂組成物：［化１］

（式中、・・・）。」

イ 「［０００８］ 本発明者らは、今般、エポキシ樹脂とマレイミド化合物と硬化剤と無機充填材とを含む樹脂組成物において、特定のエポキシ樹脂を用いることにより、無機充填材の含有量が従来のプリント配線板用樹脂組成物と同程度であるにもかかわらず、その硬化物の面方向の熱膨張率が低く、耐熱性や難燃性にも優れることを見出した。本発明はかかる知見によるものである。
［０００９] したがって、本発明の目的は、無機充填材の含有量を従来の樹脂と同程度に維持しながら、樹脂硬化物の面方向の熱膨張率が低く、かつ耐熱性や難燃性にも優れる樹脂組成物を提供することである。また、本発明の別の目的は、上記樹脂組成物を基材に含浸または塗布して形成されるプレプリグ、およびその積層板を提供することである。」

ウ 「［００５６］
実施例６
合成例１で得られたα−ナフトールアラルキル型シアン酸エステル樹脂を３５質量部、ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂（ＫＡＹＡＨＡＲＤ ＧＰＨ−１０３、日本化薬株式会社製、水酸基当量：２３１ｇ／ｅｑ．）を１０質量部、ビス（３−エチル−５−メチル−４マレイミドフェニル）メタン（ＢＭＩ−７０、ケイアイ化成製）を１０質量部、およびポリオキシナフチレン型エポキシ樹脂（ＥＸＡ−７３１１，エポキシ当量：２７７ｇ／ｅｑ．、ＤＩＣ株式会社製）を４５質量部混合して、メチルエチルケトンで溶解させた。次いで、この溶液に、湿潤分散剤（ｄｉｓｐｅｒｂｙｋ−１６１、ビッグケミージャパン株式会社製）を３質量部、球状溶融シリカ（ＳＣ２５００−ＳＱ、アドマテックス株式会社製）を１２０質量部、およびオクチル酸亜鉛を０．０５質量部、混合することによりワニスを調製した。得られたワニスをメチルエチルケトンで希釈し、厚さ０．１ｍｍのＥガラス織布に含浸塗工し、１６０℃で４分間加熱乾燥することにより、樹脂含有量５０質量％のプリプレグを得た。」

（１７）引用例１７の記載事項
ア 「【請求項１】
熱硬化性樹脂と無機酸化物とを含有する熱硬化性樹脂組成物において、前記無機酸化物が、比表面積が１５ｍ2／ｇ以上であり且つ組成物１ｇに対する合計表面積が２ｍ2以上であるものを含有することを特徴とする熱硬化性樹脂組成物。
・・・
【請求項３】
上記無機酸化物が、酸化ケイ素、酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化亜鉛から選択される少なくとも一種のものであることを特徴とする請求項１又は２に記載の熱硬化性樹脂組成物。」

イ 「【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
近年のフリップチップ実装方式の急速な普及に伴い、より信頼性の高いアンダーフィルを形成することが求められるようになってきた。すなわち、アンダーフィルの熱膨張係数を更に低減すると共に、アンダーフィル−チップもしくはアンダーフィル−プリント配線基板界面での密着性を更に向上することが求められるようになってきている。
【０００９】
しかし、アンダーフィルの熱膨張係数を低減するために熱硬化性樹脂組成物中の充填材の充填量を増大すると、形成されるアンダーフィルとチップやプリント配線基板等との密着性を維持することが困難となり、充填材の充填量を増大させることなくアンダーフィルの熱膨脹係数を低減させる手法が求められていた。
【００１０】
本発明は上記の点に鑑みて為されたものであり、充填材の充填量を過大に増大させることなく、成形体の熱膨張係数を低減すると共に、プリント配線基板やＩＣチップ等の電子部品などとの密着性を向上することができ、特にアンダーフィル形成用途に好適に用いることができる熱硬化性樹脂組成物を提供することを目的とするものである。」

ウ 「【００５５】
尚、表中の各成分の詳細は、次の通りである。
・脂環式エポキシ樹脂：ダイセル化学工業株式会社製「セロキサイド ２０２１」
・ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂：東都化成工業株式会社製「ＹＤＦ−８１７０」
・水添ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂：ジャパンエポキシレジン株式会社製「エピコートＹＬ６７５３」
・硬化剤：大日本インキ化学工業株式会社製「エピクロンＢ−６５０」
・硬化促進剤：四国化成工業株式会社製「２Ｅ４ＭＺ」
・シリカＡ：比表面積５ｍ2／ｇ、平均粒径５００ｎｍ、株式会社アドマティクス製「ＳＯ−Ｅ２」
・シリカＢ：比表面積１７ｍ2／ｇ、平均粒径２００ｎｍ、株式会社アドマティクス製「ＳＯ−Ｅ１」
・シリカＣ：比表面積９０ｍ2／ｇ、平均粒径２０ｎｍ、日本アエロジル株式会社製「ＡＥＲＯＳＩＬ ９０Ｇ」
・シリカＤ：比表面積３８０ｍ2／ｇ、平均粒径７ｎｍ、日本アエロジル株式会社製「ＡＥＲＯＳＩＬ ３８０」
・シリカＥ：シリカＤをγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（東芝シリコーン株式会社製「ＴＳＬ８３５０」）で処理したもの」

（１８）引用例１８の記載事項
ア 「【請求項１】 熱硬化性樹脂組成物であって、その反応生成物が制御可能に分解性であり、前記組成物が、
（ａ）コア構造から懸垂する少なくとも２個のヘテロ原子含有炭素環式構造を有し、コア構造が、高温条件および／または酸性条件に曝されて分解できる少なくとも１個のエーテル、チオエーテルまたはカーボネート結合を含む硬化性樹脂；少なくともその一部が少なくとも１個の末端エポキシ基に隣接する位置に少なくとも１個のアルキレンオキシド残基を有するエポキシ樹脂；およびエポキシ樹脂と下式によって表される共反応性希釈剤
【化１】

［Ｘは、ヘテロ原子、酸素またはイオウを表し、Ｙは存在してもしなくてもよく、存在する場合にはアルキル、アルケニル、およびアリールを表し、Ｒはアルキル、アルケニルおよびアリールを表す。］
との組合せからなる群から選択される硬化性樹脂成分、および
（ｂ）硬化剤成分
を含む熱硬化性樹脂組成物。
・・・
【請求項３】 さらに無機充填剤成分を含む、請求項１に記載の組成物。
・・・
【請求項２４】 無機充填剤成分が、シリカ、酸化アルミニウム、窒化珪素、窒化アルミニウム、シリカ被覆窒化アルミニウム、窒化ホウ素およびそれらの組合せからなる群から選択されるメンバーである、請求項３に記載の組成物。」

イ 「【００１６】
現況の技術があるにもかかわらず、アンダーフィル封止材料であって、良好な生産性と耐熱衝撃性が得られるばかりでなく、それと共に用いられる基板を簡単に処理し、基板上に残る半導体装置または基板自体の完全性を損なう可能性のある極端すぎる条件を用いずに基板を半導体装置から容易に分離することができる材料が望まれている。」

ウ 「【００７６】
無機充填剤成分として、多くの材料が潜在的に有用である。たとえば、その無機充填剤成分としては、融解石英等の補強シリカが大抵は含まれ、表面の化学的性質を改良するための処理をしないものおよび処理したものがある。事実上、補強融解石英はどれも使用することができる。
【００７７】
特に望ましいものは、鉄の濃度が低く、比較的粒径が小さい（たとえば、約２〜１０ミクロンの範囲で、約２ミクロンといったところ）日本のアドマテックス社から商品名ＳＯ−Ｅ５のもとで市販されているもの等である。」

（１９）引用例１９の記載事項
ア 「【請求項１】 （Ａ）液状エポキシ樹脂、（Ｂ）液状フェノール樹脂硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）無機充填剤および（Ｅ）プロピレングリコール系溶剤を必須成分とし、
（Ｂ）液状フェノール樹脂硬化剤が、２５℃における粘度２０００〜３００００ｃｐの液状ノボラック型フェノール樹脂であることを特徴とする低温硬化型半導体封止用液状樹脂組成物。」

イ 「【０００６】本発明の目的は、このような従来技術の問題点を解決して、溶剤型液状樹脂組成物のポッティング封止において、ポッティング作業性に優れ、従来製品と比較してより低温での速硬化が可能であり、かつキャリアテープとして使用されるポリイミドフィルムへの接着強度が高くて、半導体封止に適した低温硬化型液状樹脂組成物を提供することにある。」

ウ 「【００２２】実施例２
（Ａ）液状エポキシ樹脂成分として、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂のＹＬ９８３Ｕ（油化シェル（株）社製商品名、エポキシ当量１７０）１２％、（Ｂ）液状フェノール樹脂硬化剤成分として液状ノボラック型フェノール樹脂ＭＥＨ８０１５（明和化成（株）社製商品名、ＯＨ基当量１３４）９．５％、（Ｃ）硬化促進剤成分として２フェニルイミダゾールイソシアヌル酸付加物の２Ｐ４ＭＨＺ（四国化成工業社製、商品名）１．３％、（Ｄ）無機質充填剤成分として合成シリカのアドマファインＳＯ−Ｅ５（アドマテックス社製、商品名）５５％、（Ｅ）プロピレングリコール系溶剤成分としてプロピレングリコールエチルエーテルアセテート（クラレ社製、商品名）１５％を配合した。（Ａ）（Ｂ）（Ｄ）をニーダで加熱混練して、得られた樹脂組成物に（Ｅ）および（Ｃ）を混合して液状樹脂組成物を製造した。」

（２０）引用例２０の記載事項
ア 「

」

イ 「

」

（２１）引用例２１の記載事項
ア 「●アドマファインとは
・・・
アドマファインは金属粉末をＶＭＣ法※という独自な手法で酸化させて作り出す真球状微粒子です。」（１／５頁３、４頁）

イ 「●ＶＭＣ法
ＶＭＣ法はアドマテックスが独自に開発しました。
金属粉末の爆燃現象を利用して真球状酸化物微粒子を製造する方法です。
金属粉末を酸素の気流中に分散させ、着火することで酸化させ、その反応熱で金属及び酸化物を蒸気または液体にし、冷却することで、微細な酸化物粒子「真球状微粒子アドマファイン」を得る技術です。」（３／５頁１〜６行）

ウ 「

」（４／５頁）

２ 各引用例に記載された発明
（１）引用例１に記載された発明
ア 比表面積及び吸着水分について
引用例１の上記１（１）オ及びカの記載によれば、引用例１の図５には、フュームドシリカの具体例であるアエロジル２００について、不飽和ポリエステル樹脂／アエロジル２００の分散系における吸着水分が増粘性に与える影響が示されており、同図５にはアエロジル吸着Ｈ２Ｏ（％）の数値は示されていないものの、図５にプロットされた点から、図５には、アエロジル吸着Ｈ２Ｏ（％）としておおよそ０．１％、０．４％、０．７％、１．４％のものが示されているといえる。ここで、図５で示されるアエロジル２００は、上記同ウにおける「アエロジル１３０、２００（１３０、２００ｍ２／ｇ）」との記載から、その比表面積は２００ｍ２／ｇといえる。
また、上記同ア（特に、「最初にある大きな吸熱帯で吸着水分の放出される温度範囲がわかる」との記載）、同イの図１には、フュームドシリカの示差熱分析として、温度が約２００℃までの吸熱帯が、吸着水分の放出に伴う温度範囲であることが示されており、この点を考慮すると、上記図５におけるアエロジル吸着Ｈ２Ｏ（％）は、示差熱分析で約２００℃までの温度範囲で放出された吸着水分を測定して得られる数値であると推認できる。
そして、アエロジル２００の比表面積と吸着Ｈ２Ｏ（％）から、例えば吸着Ｈ２Ｏ（％）が０．１％であれば、吸着水分は０．００１（ｇ／ｇ）／２００（ｍ２／ｇ）＝５μｇ／ｍ２といえ、同様に、吸着Ｈ２Ｏ（％）が０．４％、０．７％、１．４％のものでは、それぞれ吸着水分が２０μｇ／ｍ２、３５μｇ／ｍ２、７０μｇ／ｍ２であるといえる。

イ 水素結合ＯＨ基密度について
引用例１の上記１（１）ウの記載によれば、フュームドシリカのシラノール基の内、隣接したシラノール基は，０．８×１０１４個／ｃｍ２あることが記載されている。

ウ 上記ア及びイから、引用例１には、アエロジル２００等のフュームドシリカとして、以下の発明（以下、「引用例１発明」という。）が記載されているといえる。

「示差熱分析で約２００℃までの温度範囲で放出された吸着水分を測定して得られる吸着水分が５〜７０μｇ／ｍ２であり、隣接したシラノール基は、０．８×１０１４個／ｃｍ２であり、比表面積が２００ｍ２／ｇであるフュームドシリカ。」

（２）引用例２に記載された発明
引用例２の上記１（２）アの記載によれば、【請求項１】を引用する【請求項２】をさらに引用する【請求項３】において、金属酸化物が、「球状シリカ粉末」である場合として、引用例２には、以下の発明（以下、「引用例２発明」という。）が記載されているといえる。

「平均粒径が０．１〜２μｍ、ＢＥＴ比表面積が２〜２０ｍ２／ｇであり、以下の方法で測定された粒子表面の水素結合ＯＨ基の濃度が、０〜４個／ｎｍ２、孤立ＯＨ基の濃度が３〜８個／ｎｍ２であり、両者の合計に対する孤立ＯＨ基の比率が、５０〜８０％である球状シリカ粉末。
［測定方法］
水分気化装置に試料を入れ、加熱昇温しながら発生した水分をカールフィッシャー電量滴定法にて測定したときに、温度２００℃までに発生した水分を「物理的吸着水」、２００℃をこえ５５０℃までに発生した水分を「水素結合ＯＨ基由来の水分」、５５０℃をこえ９００℃にまでに発生した水分を「孤立ＯＨ基由来の水分」、と定義し、測定された水分量とＢＥＴ比表面積値とから、それぞれ「水素結合ＯＨ基」と「孤立ＯＨ基」の濃度を算出する。」

（３）引用例１１、１２に記載された発明
引用例１１の上記１（１１）ウの【００４４】には、「平均粒径２００ｎｍのシリカフィラー（（株）アドマテックス社製、商品名ＳＯ−Ｃ１）２ｇ」、引用例１２の上記１（１２）ウには、「充填剤としてＳＯ−Ｃ１（アドマテックス社製）３０重量部」との記載があるところ、平均粒径２００ｎｍのシリカフィラー又は充填剤で用いられるシリカが粉末であることは明らかであるから、引用例１１、１２には、以下の発明（以下、「引用例１１、１２発明」という。）が記載されているといえる。

「アドマテックス社製、商品名ＳＯ−Ｃ１のシリカ粉末。」

（４）引用例１３、１４に記載された発明
引用例１３の上記１（１３）ウの【００４７】には、「・球形状シリカ（平均粒径２．０μｍ）：粒径形状がほぼ球形の合成シリカ、株式会社アドマテックス製、品番「ＳＯ−Ｃ５」）」、引用例１４の上記１（１４）ウには、「アンチブロッキング剤として球形シリカ（アドマテックス（株）社製、ＳＯ−Ｃ５、平均粒径１．８μｍ、ＢＥＴ法比表面積２〜４ｍ2／ｇ、吸油量１６ｍｌ／１００ｇ）０．５重量部」との記載があるところ、球形状シリカ又は球形シリカが、粉末であることは明らかであるから、引用例１３、１４には、以下の発明（以下、「引用例１３、１４発明」という。）が記載されているといえる。

「アドマテックス社製、品番ＳＯ−Ｃ５のシリカ粉末。」

（５）引用例１５、１６に記載された発明
引用例１５の上記１（１５）ウには、「無機充填剤（ＳＣ２５００−ＳＱ、アドマテックス社製）」、引用例１６の上記１（１６）ウには、「球状溶融シリカ（ＳＣ２５００−ＳＱ、アドマテックス株式会社製）を１２０質量部」との記載があるところ、無機充填剤又は球状溶融シリカが粉末であることは明らかであるから、引用例１５、１６には、以下の発明（以下、「引用例１５、１６発明」という。）が記載されているといえる。

「アドマテックス社製、品番ＳＣ２５００−ＳＱのシリカ粉末。」

（６）引用例１７に記載された発明
引用例１７の上記１（１７）ウには、「・シリカＢ：比表面積１７ｍ2／ｇ、平均粒径２００ｎｍ、株式会社アドマティクス製「ＳＯ−Ｅ１」」の記載があるところ、平均粒径２００ｎｍのシリカが、粉末であることは明らかであるから、引用例１７には、以下の発明（以下、「引用例１７発明」という。）が記載されているといえる。

「アドマテックス社製、品番ＳＯ−Ｅ１のシリカ粉末。」

（７）引用例１８、１９に記載された発明
引用例１８の上記１（１８）ウの【００７６】、【００７７】には、「その無機充填剤成分としては、融解石英等の補強シリカが大抵は含まれ、表面の化学的性質を改良するための処理をしないものおよび処理したものがある。事実上、補強融解石英はどれも使用することができる。・・・特に望ましいものは、鉄の濃度が低く、比較的粒径が小さい・・・日本のアドマテックス社から商品名ＳＯ−Ｅ５のもとで市販されているもの等である。」、引用例１９の１（１９）ウには、「（Ｄ）無機質充填剤成分として合成シリカのアドマファインＳＯ−Ｅ５（アドマテックス社製、商品名）」との記載があり、粒径が小さいとされるシリカや無機充填剤が、粉末であることは明らかであるから、引用例１８、１９には、以下の発明（以下、「引用例１８、１９発明」という。）が記載されているといえる。

「アドマテックス社製、商品名ＳＯ−Ｅ５のシリカ粉末。」

３ 取消理由１について
上記理由は、特許法第29条第1項第3号所定の規定違反（新規性欠如）に関するものであるが、念のため、同法同条第２項の規定違反（進歩性欠如）についても判断する。

（１）本件発明１について
ア 対比
本件発明１と引用例１発明を対比すると、フュームドシリカがシリカ粉末であることは、当業者にとって自明のことであり、引用例１の上記１（１）イの図１に示されるフュームドシリカの示差熱分析では、２５℃から２００℃を含む範囲で吸着水分の測定が行われていることから、引用例１発明の「示差熱分析で約２００℃までの温度範囲で放出された吸着水分が５〜７０μｇ／ｍ２」の「フュームドシリカ」は、本件発明１の「２５℃から２００℃に加熱した際に発生する水分量より算出される、シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度が５μｇ／ｍ２以上８０μｇ／ｍ２以下」である「シリカ粉末」に相当する。
そうすると、両発明は、「２５℃から２００℃に加熱した際に発生する水分量より算出される、シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度が５μｇ／ｍ２以上８０μｇ／ｍ２以下であるシリカ粉末」である点で一致し、次の点で相違する。

＜相違点１＞
シリカ粉末について、本件発明１は、「２００℃から５５０℃に加熱した際の水分量により算出される水素結合ＯＨ基密度が３個／ｎｍ２以下」であるのに対し、引用例１発明は、隣接したシラノール基は、０．８×１０１４個／ｃｍ２である点。

＜相違点２＞
シリカ粉末について、本件発明１は、「レーザー回折式粒度分布測定機により算出される体積平均粒径が０．０５μｍ以上２．０μｍ以下であ」るのに対し、引用例１発明は、レーザー回折式粒度分布測定機により算出される体積平均粒径が明らかでない点。

＜相違点３＞
シリカ粉末について、本件発明１は、「シリカ粒子の比表面積が３ｍ２／ｇ以上５０ｍ２／ｇ以下である」のに対し、引用例１発明は、比表面積が２００ｍ２／ｇである点。
なお、本件発明１では、「シリカ粒子の比表面積」との記載がなされているが、本件明細書の【００２５】の「シリカ粉末のＢＥＴ比表面積値は、３〜５０ｍ２／ｇが好ましい。」との記載等によれば、「シリカ粒子」と「シリカ粉末」の用語は、同じ意味で用いられているといえる。

イ 相違点についての検討
事案にかんがみ上記相違点３について検討する。
本件発明１のシリカ粉末の比表面積と、引用例１発明のフュームドシリカの比表面積が異なるのであるから、上記相違点３は、実質的な相違点である。
次に、引用例１発明において、フュームドシリカの比表面積を、２００ｍ２／ｇから３〜５０ｍ２／ｇの範囲に変更することが、当業者が容易に想到し得るものであるのか否かについて検討する。
上記２（１）アで述べたように、引用例１発明は、フュームドシリカの具体例である比表面積が２００ｍ２／ｇであるといえるアエロジル２００に基づくものである。そして、上記同アで述べたように引用例１発明における「示差熱分析で約２００℃までの温度範囲で放出された吸着水分を測定して得られる吸着水分」の値は、不飽和ポリエステル樹脂／アエロジル２００の分散系における吸着水分が増粘性に与える影響を示している上記１（１）カの図５から読み取ったアエロジル吸着Ｈ２Ｏ（％）の数値と、上記相違点３に係るアエロジル２００の比表面積から算出したものであるから、引用例１発明のフュームドシリカの比表面積を変更すれば、同発明の「吸着水分」の値が変わることになる。
また、上記２（１）イで述べたように、引用例１発明における「隣接したシラノール基」の値についても、引用例１の上記１（１）ウの「この方法によるシラノール基密度は以下の通りである。
アエロジル１３０，２００（１３０、２００ｍ２／ｇ）：２５〜３５Å２／ＳｉＯＨ
アエロジル３００、３８０（３００、３８０ｍ２／ｇ）：３０〜５０Å２／ＳｉＯＨ
（測定精度：±２Å２／ＳｉＯＨ）
即ち，フュームドシリカのＳｉＯＨ密度は，２〜４個／ｎｍ２であり、各々のＳｉＯＨの活性が高く，シラノール基間で水素結合することにより，液体中で網目構造を形成し，系の粘度が上昇する。」との記載等によれば、それぞれ表面積の異なるアエロジル１３０〜３８０で ＳｉＯＨ密度が違うことが見て取れるから、引用例１発明のフュームドシリカの比表面積を変更すれば、ＳｉＯＨ密度、ひいては、同発明の「隣接したシラノール基」の密度も変わることになる。
そうすると、フュームドシリカの具体例である比表面積が２００ｍ２／ｇであるアエロジル２００に基づく引用例１発明において、発明の前提事項である比表面積の値を変更する動機付けはないし、さらには、引用例１発明におけるフュームドシリカの比表面積を変更しようとすれば、それに伴い、同発明における「吸着水分」及び「隣接したシラノール基」の値が変わってしまうのであるから、引用例１発明には、その様な発明の全体を変更することになるフュームドシリカの表面積を変更する動機付けはない。
また、引用例２〜７には、上記１（２）〜（７）に摘記した事項が記載されているが、上述のように、引用例１発明に、フュームドシリカの表面積を変更する動機付けはないのであるから、引用例２〜７の記載事項によって、引用例１発明において、フュームドシリカの表面積を本件発明１の範囲に変更することが容易に想到し得るということにはならない。
よって、上記相違点３に係る本件発明１の構成は、当業者が容易に想到し得るものであるとはいえない。

ウ 小括
以上のとおり、上記相違点３は、実質的な相違点であるから、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明１は、引用例１発明ではないし、上記相違点３に係る本件発明１の構成は、当業者が容易に想到し得るものであるとはいえないから、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明１は、引用例１発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。

（２）本件発明２について
本件発明２は、少なくとも本件発明１の構成をすべて具備するものであるから、本件発明１と同様に、本件発明２は、引用例１発明ではないし、引用例１発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。

（３）本件発明３、４について
本件発明３、４は、少なくとも上記（１）アの相違点３に係る本件発明１の構成を、発明特定事項として含むものであるから、同イ及びウで述べたのと同様に、本件発明３、４は、引用例１発明ではないし、引用例１発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。

（４）取消理由１に関するまとめ
以上のとおり、本件特許１〜４は、特許法第29条第1項の規定に違反してされたものではないから、取消理由１には、理由がない。また、本件特許１〜４は、特許法第29条第2項の規定に違反してされたものでもない。

４ 申立理由１及び２について
（１）本件発明１について
ア 対比
本件発明１と引用例２発明を対比すると、引用例２発明の「球状シリカ粉末」は、本件発明１の「シリカ粉末」に相当する。
そして、引用例２発明の［測定方法］において、測定された「２００℃をこえ５５０℃までに発生した水分」として定義される「水素結合ＯＨ基由来の水分」量とＢＥＴ比表面積値とから算出される「水素結合ＯＨ基」は、本件発明１の「２００℃から５５０℃に加熱した際の水分量により算出される水素結合ＯＨ基密度」に相当する。
また、引用例２の上記１（２）ウの【００１８】の「本発明の金属酸化物粉末の粒度分布は、レーザー回折光散乱法による粒度測定に基づく値であり、粒度分布測定機としては、例えば「モデルＬＳ−２３０」（ベックマンコールター社製）にて測定することができる。」との記載によれば、引用例２発明の「平均粒径」は、レーザー回折光散乱法による粒度測定に基づく値であるから、本件発明１の「レーザー回折式粒度分布測定機により算出される体積平均粒径」に相当し、引用例２発明の「０．１〜２μｍ」の範囲は、本件発明１の「０．０５μｍ以上２.０μｍ以下」の範囲に含まれている。
さらに、本件発明１の「比表面積」は、本件明細書の【００２４】の「シリカ粉末の比表面積は、ＢＥＴ法に基づく値である。比表面積測定機としては、例えば「Ｍａｃｓｏｒｂ ＨＭ ｍｏｄｅｌ−１２０８」（ＭＡＣＳＯＲＢ社製）を用いて測定することができる。」との記載によれば、「ＢＥＴ法に基づく」「比表面積」であるから、引用例２発明の「ＢＥＴ比表面積」は、本件発明１の「比表面積」に相当する。
そうすると、両発明は、「レーザー回折式粒度分布測定機により算出される体積平均粒径が０．０５μｍ以上２.０μｍ以下であるシリカ粉末。」の点で一致し、以下の点で相違しているといえる。

＜相違点４＞
シリカ粉末について、本件発明１では、「２５℃から２００℃に加熱した際に発生する水分量より算出される、シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度が５μｇ／ｍ２以上８０μｇ／ｍ２以下」であるのに対し、引用例２発明では、その点が明らかでない点。

＜相違点５＞
シリカ粉末の「２００℃から５５０℃に加熱した際の水分量により算出される水素結合ＯＨ基密度」について、本件発明１は、「３個／ｎｍ２以下」であるのに対し、引用例２発明では、「０〜４個／ｎｍ２」である点。

＜相違点６＞
シリカ粉末の「比表面積」について、本件発明１では、「３ｍ２／ｇ以上５０ｍ２／ｇ以下」であるのに対し、引用例２発明では、「２〜２０ｍ２／ｇ」である点。

イ 相違点についての検討
（ア）まず、上記相違点４について検討する。
引用例２発明では、「水分気化装置に試料を入れ、加熱昇温しながら発生した水分をカールフィッシャー電量滴定法にて測定したときに、温度２００℃までに発生した水分」を「物理的吸着水」と定義することが特定され、この「水分」量は、本件発明１の「２５℃から２００℃に加熱した際に発生する水分量」に相当するといえるが、引用例２には、この水分量がどの程度であるのか、また、この水分量より算出される、シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度がどの程度であるのか、何の記載もないのであるから、上記相違点４は、実質的な相違点である。
（イ）次に、引用例２発明において、球状シリカ粉末表面のＨ２Ｏ密度を５μｇ／ｍ２以上８０μｇ／ｍ２以下の範囲とすることが、当業者が容易に想到し得るものであるのか否かについて検討する。
引用例２発明は、上記１（２）イの【０００８】の「本発明の目的は、半導体封止材料の流動性と成形性改善効果に優れ、機械的強度およびはんだ耐熱性を高めることができる金属酸化物粉末とその製造方法、およびそれを用いた樹脂組成物、特に半導体封止材料を提供することである。」との記載によれば、樹脂組成物である半導体封止材料の流動性と成形性改善効果に優れ、機械的強度およびはんだ耐熱性を高めることができる金属酸化物粉末（球状シリカ粉末）を得ることを発明の課題としている。
そして、同ウの【００１５】の「本発明の金属酸化物粉末は、その平均粒径が０．１〜２μｍ、ＢＥＴ比表面積が２〜２０ｍ２／ｇであり、粒子表面の孤立ＯＨ基の濃度が３〜８個／ｎｍ２である。平均粒径が０．１μｍ未満又は比表面積が２０ｍ２／ｇを超えるか、又は平均粒径が２μｍを超え、比表面積が２ｍ２／ｇ未満であると、樹脂組成物の流動性、成形性改善効果が不十分となる。・・・また、孤立ＯＨ基の濃度が３個／ｎｍ２未満では樹脂と金属酸化物粉末との分散性、密着性を向上させるシランカップリング剤の反応サイトが少なくなり、８個／ｎｍ２より多いとシランカップリング剤の反応サイトよりも余剰のＯＨ基を有することになり、逆に吸湿性が増大し樹脂組成物の信頼性が低下する。」及び同ウの【００１６】の「本発明の金属酸化物粉末の水素結合ＯＨ基の濃度は、０〜４個／ｎｍ２、特に０〜３個／ｎｍ２であることが好ましい。更に好ましくは、「水素結合ＯＨ基の濃度」と「孤立ＯＨ基の濃度」との合計に対する「孤立ＯＨ基の濃度」の比率が５０〜８０％、特に６０〜７０％とすることである。この比率が５０％未満だと、樹脂と金属酸化物粉末との分散性、密着性を向上させるシランカップリング剤の反応サイトが少なく、逆にカップリング剤との反応に直接寄与しない吸湿性の強い水素結合ＯＨ基の割合が多くなることを意味し、樹脂組成物、特に半導体封止材料では、機械的強度とはんだ耐熱性が低下する。一方、上記比率が８０％を超えると、シランカップリング剤のインテグラル添加の際、加水分解に必要な水分の供給源である水素結合ＯＨ基の割合が少なく、シランカップリング剤の加水分解が不十分となり金属酸化物粉末との反応性が悪くなる。」との記載によれば、引用例２発明は、上記の発明の課題を解決するため、球状シリカ粉末の平均粒径及びＢＥＴ比表面積を所定の範囲とすることで、樹脂組成物の流動性、成形性改善効果を図り、孤立ＯＨ基の濃度を所定の範囲とすることで、樹脂と球状シリカ粉末との分散性、密着性を向上させるシランカップリング剤との十分な反応を図り、さらに、「水素結合ＯＨ基の濃度」と「孤立ＯＨ基の濃度」との合計に対する「孤立ＯＨ基の濃度」の比率を所定の範囲にすることで、シランカップリング剤のインテグラル添加の際、加水分解に必要な水分の供給源である水素結合ＯＨ基の割合を適切な範囲とし、樹脂組成物、特に半導体封止材料での機械的強度とはんだ耐熱性、シランカップリング剤のインテグラル添加の際のシランカップリング剤の加水分解を十分なものとすることを図っていることが分かる。
以上によれば、引用例２発明は、発明の課題の解決において球状シリカ粉末表面のＨ２Ｏ密度について何ら着目するものではないといえる。また、引用例２の同ウの【００１６】の上記の記載によれば、「水素結合ＯＨ基」が吸湿性に関連することが記載されているが、この吸湿によってもたらされる水分量には何ら着目していないといわざるを得ない。
そうすると、引用例２発明には、球状シリカ粉末表面のＨ２Ｏ密度を、所定の範囲、さらには本件発明１に特定される所定の範囲とする動機付けはないというべきである。
（ウ）そして、そもそも、引用例２発明には、球状シリカ粉末表面のＨ２Ｏ密度を所定の範囲とする動機付けはないのであるから、この点に関し他の引用例に記載の事項を組み合わせることができるとはいえないが、念のため、引用例８、１、９及び１０を検討する。
引用例８には、引用例８の上記１（８）イの記載によれば、ＢＥＴ比表面積２０〜５５ｍ２／ｇの親水性乾式シリカには、シリカの保存期間が長くなるほど、これを充填剤として添加した樹脂組成物の粘度が高くなる傾向があり、長期間保存した該シリカを使用すると半導体の封止、成形、実装が困難になるという問題があったのに対し（【０００５】）、ＢＥＴ比表面積２０〜５５ｍ２／ｇの親水性乾式シリカにおいては、その保存期間中に、該シリカの表面に吸着した水分が、該シリカの粒子間凝集を促進かつ強固にし、その凝集が樹脂組成物の粘度を上昇させているとの知見に基づき、製造から使用時までの該シリカの水分量をある値以下に維持するよう保存することで、該シリカを使用した場合の樹脂組成物の粘度上昇を抑制する（【０００７】）ことが記載され、具体的には、同アに、ＢＥＴ比表面積が２０〜５５ｍ２／ｇの親水性乾式シリカを、下記式（１）
ｗ ≦ ０．０１×Ｓ ・・・（１）
（上記式中、ｗは１３０℃での乾燥減量法により測定される親水性乾式シリカの水分量（ｗｔ％）であり、Ｓは親水性乾式シリカのＢＥＴ比表面積（ｍ２／ｇ）である。）を満足するように製造された親水性乾式シリカを、使用時まで保存することが記載されている。
以上によれば、引用例８の記載からは、ＢＥＴ比表面積２０〜５５ｍ２／ｇの親水性乾式シリカにおいて、シリカ表面に水分が吸着すると、該シリカの粒子間凝集が促進され、その凝集が樹脂組成物の粘度の上昇を引き起こすため、製造から使用時までの該シリカの水分量をある値以下に維持するよう保存すること、すなわち、該シリカ表面に水分が吸着されていない状態を保つことが記載されているといえる。
しかしながら、引用例８に記載のシリカは、単なるＢＥＴ比表面積２０〜５５ｍ２／ｇの親水性乾式シリカであるのに対し、引用例２発明の球状シリカ粉末は、引用例２の上記１（２）エの【００３３】に記載されるように製造時に、火炎中で金属粉末を酸化させる際に、あえて水蒸気を供給し、粉末表面の「孤立ＯＨ基濃度」をコントロールして製造された、「粒子表面の水素結合ＯＨ基の濃度が、０〜４個／ｎｍ２、孤立ＯＨ基の濃度が３〜８個／ｎｍ２であり、両者の合計に対する孤立ＯＨ基の比率が、５０〜８０％である球状シリカ粉末」である。
そうすると、引用例２発明の球状シリカ粉末は、引用例８に記載のシリカと同じものであるとはいえず、引用例８を参照したとしても、引用例２発明の球状シリカ粉末において、引用例８の上記１（８）イの【０００７】に記載される「保存期間中に、該シリカの表面に吸着した水分が、該シリカの粒子間凝集を促進かつ強固にし、その凝集が樹脂組成物の粘度を上昇させている」といった表面吸着水に関する事象が、引用例８に記載のシリカと同様に発生すると理解することができないから、当業者であっても、引用例８に記載される、製造から使用時までのシリカの水分量をある値以下に維持するようシリカを保存すること、すなわち、該シリカ表面に水分が吸着されていない状態を維持することを、引用例２発明の球状シリカ粉末に適用することを着想し得るとはいえない。
また、引用例１の上記１（１）カの図５より、アエロジル２００の吸着水分量がおよそ０，４％から２．３％までは吸着水分量の増加とともに共に不飽和ポリエステル樹脂組成物の粘度が上昇していることが見て取れ、引用例９の上記１（９）イの【０００７】には、「シリカフームの構成粒子が相互接触状態にあり、かつ若干の湿分が存在すれば、凝集化による塊粒化を引き起こし、一旦生成した凝集塊粒は容易に元の超微細粒に戻り得ないため表面活性の低下をきたすという根本問題の発生原因ともなっている。」と記載され、引用例１０の上記１（１０）アには、シリカについて、「水酸基の存在によりフィラーの凝集や水分吸着が進行したり、エラストマー中での分散不良を起こしたりする」と記載されているが、上記引用例８に記載のシリカの場合と同様に、引用例２発明の「粒子表面の水素結合ＯＨ基の濃度が、０〜４個／ｎｍ２、孤立ＯＨ基の濃度が３〜８個／ｎｍ２であり、両者の合計に対する孤立ＯＨ基の比率が、５０〜８０％である球状シリカ粉末」は、引用例１に記載されるアエロジル２００、引用例９及び引用例１０に記載されるシリカと異なるものであるから、引用例１、９及び１０に記載される事項が、引用例２発明の球状シリカについても当てはまるということはできない。そうである以上、引用例１、９及び１０に記載の事項に基づいて、引用例２発明の球状シリカ粉末において、表面に水分が吸着されていない状態を維持することを想到するとはいえない。
（エ）なお、異議申立人１は、特許異議申立書において、本件明細書の【００３０】〜【００４４】に記載される実施例及び比較例における、本件発明１の吸着水分を達成するための条件が、通常の大気暴露であるといえる「温度２５℃、湿度６０％の環境」で１６８時間（一週間）以下であること、そして、実際シリカを製造する場面において、水分の吸着が好ましくないことは技術常識であり、製造したシリカを一週間以上も室内に大気暴露した状態で放置することは考えられず、引用例２発明のシリカにおいても、冷却が終了すれば、容器（袋、瓶等）に収納されるのが当然であることから、引用例２発明のシリカの暴露時間は、本件発明１の実施例における暴露時間と同程度であり、吸着水分量（Ｈ２Ｏ密度）も同程度となる蓋然性が高いとし、本件発明１は、引用例２発明であることを主張している（１８頁７行〜１９頁末行）。
しかしながら、異議申立人１の主張の前提である上記技術常識において、その根拠となる引用例８、１、９、１０に記載されるシリカは、上述のように引用例２発明の球状シリカ粉末とは異なるものであるから、上記技術常識が、単純に引用例２発明の球形シリカにも当てはまるとすることはできない。
したがって、異議申立人１の上記の主張は、採用することができない。

ウ 小括
以上のとおり、上記相違点４は、実質的な相違点であるから、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明１は、引用例２発明ではないし、上記相違点４に係る本件発明１の構成は、当業者が容易に想到し得るものであるとはいえないから、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明１は、引用例２発明及び引用例２、１、９及び１０に記載の事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。

（２）本件発明２について
本件発明２は、少なくとも本件発明１の構成をすべて具備するものであるから、本件発明１と同様に、本件発明２は、引用例２発明ではないし、引用例２発明及び引用例２、８、１、９及び１０に記載の事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。

（３）本件発明３、４について
本件発明３、４は、少なくとも上記（１）アの相違点４に係る本件発明１の構成を、発明特定事項として含むものであるから、同イ及びウで述べたのと同様に、本件発明３、４は、引用例２発明ではないし、引用例２発明及び引用例２、８、１、９及び１０に記載の事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。

（４）申立理由１及び２に関するまとめ
以上のとおり、本件特許１〜４は、特許法第29条第1項及び同条第２項の規定に違反してされたものではないから、申立理由１及び２には、理由がない。

５ 申立理由３について
（１）申立理由３の概要
申立理由３は、要するに、設定登録時の請求項２に係る発明で特定される分散粒径比は、同請求項１に係る発明の構成を有していれば、必然的に達成されるパラメータに過ぎないと判断できるが、そうでないのであれば、本件明細書に、分散粒径比を達成するための手段についての記載はないため、「分散粒径比」に対応する本件明細書の記載は、実施可能要件を満たしていないというものである。

（２）申立理由３に対する判断
発明の詳細な説明の記載が実施可能要件に適合するか否かは、明細書の発明の詳細な説明に、当業者が、明細書の発明の詳細な説明の記載及び出願時の技術常識に基づいて、過度の試行錯誤を要することなく、その発明を実施することができる程度に発明の構成等の記載があるか否かを検討して判断すべきものであるところ、本件明細書の【００３０】〜【００４５】には、本件発明の実施例、比較例が記載され、【００３１】に、本件発明に係る球状シリカ粉末の具体的な製造方法が記載され、同【００３２】には、「温度２５℃、湿度６０％の環境下に球状シリカ粉末を暴露し、暴露時間を調整」することにより、「シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度および水素結合性ＯＨ基密度の調整」を行うことが記載され、【表１】及び【表３】には、本件発明の「シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度」、「水素結合ＯＨ基密度」、「体積平均粒径」、「シリカ粒子の比表面積」及び「分散粒径比」が本件発明の範囲を満足する球状シリカ粉末が製造されたことが記載されている。
そうすると、当業者は、本件明細書の発明の詳細な説明の実施例等の記載及び必要に応じて出願時の技術常識に基づいて、過度の試行錯誤を要することなく、本件発明２の「分散粒径比」を満足するシリカ粉末を製造することができるといえるから、本件明細書の発明の詳細な説明の記載は、「分散粒径比」の条件を含む本件発明２について、当業者がその実施ができる程度に明確かつ十分に記載されているものというべきである。
したがって、申立理由３には、理由がない。

６ 申立理由４について
（１）申立理由４の概要
申立理由４は、要するに、以下のとおりのものである。
設定登録時の請求項１〜４に係る発明は、水や溶剤や樹脂中に容易に一次粒子まで分散することができるシリカ粉末を提供することを発明の課題とし、この課題は、シリカ粉末の表面Ｈ２Ｏ密度および水素結合ＯＨ基密度を所定範囲とすることで解決できるとされているが、シリカ粉末の凝集性や分散性は、単に水分量によってのみ制御されるものではなく、一旦吸水したシリカ粉末を乾燥しても、シリカ粉末の凝集性や分散性は改善されず、むしろ物性が低下するから、同請求項１に係る発明で特定されるシリカの表面Ｈ２Ｏ密度及び水素結合ＯＨ基密度を満足しても、それが一旦吸水したものを乾燥したものであれば、本件発明の課題を解決することはできない。
そうすると、同請求項１〜４に係る発明は、発明の課題を解決できないものを含むことが明らかであり、サポート要件を満足するものとはいえない。

（２）申立理由４に対する判断
特許請求の範囲の記載が明細書のサポート要件に適合するか否かは、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載又はその示唆により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否か、また、その記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきところ、上記申立理由４の概要でも述べられているとおり、本件発明は、水や溶剤や樹脂中に容易に一次粒子まで分散することができるシリカ粉末を提供することを発明の課題とし、本件明細書の発明の詳細な説明の記載では、この課題が、シリカ粉末の表面Ｈ２Ｏ密度および水素結合ＯＨ基密度を所定範囲とすることで解決できるとされ、本件発明１（及び本件発明１を引用する本件発明２〜４）には、それらの範囲が特定されているのであるから、本件発明は、サポート要件を満たしているということができる。
そして、上記理由では、一旦吸水したシリカ粉末を乾燥しても、シリカ粉末の凝集性や分散性は改善されず、むしろ物性が低下するから、設定登録時の請求項１に係る発明で特定されるシリカの表面Ｈ２Ｏ密度及び水素結合ＯＨ基密度を満足しても、それが一旦吸水したものを乾燥したものであれば、本件発明の課題を解決することはできない、としているが、その根拠となる引用例８の記載事項は、吸水したシリカ粉末を乾燥してしまうと、引用例８の上記１（８）アの式（１）の条件「ｗ ≦ ０．０１×Ｓ ・・・（１）
（上記式中、ｗは１３０℃での乾燥減量法により測定される親水性乾式シリカの水分量（ｗｔ％）であり、Ｓは親水性乾式シリカのＢＥＴ比表面積（ｍ２／ｇ）である。）」を満足するようにシリカを維持したとしても、凝集が促進、凝集が強固になり、一層物性が低下することを示しているものであって、一旦吸水したシリカ粉末を乾燥した際に、シリカ粉末表面のＨ２Ｏ密度、及び水素結合ＯＨ基密度が本件発明１の範囲となった場合でも、上記の一層の物性の低下が起こることを示すものではないから、このような引用例８の記載事項を基に、本件発明がサポート要件を満たしていないとすることはできない。
そうすると、申立理由４には、理由がない。

７ 申立理由５及び６について
（１）本件発明１について
ア 引用例１１、１２発明に対して
（ア）対比
本件発明１と引用例１１、１２発明を対比すると、両者は、「シリカ粉末」の点では一致するが、引用例１１、１２発明におけるシリカ粉末の「シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度」、「水素結合ＯＨ基密度」、「体積平均粒径」及び「シリカ粒子の比表面積」が、本件発明１の範囲にあるのか否かが不明な点で相違している。

（イ）相違点についての検討
上記相違点について検討する。
引用例１１、１２には、アドマテックス社製、商品名ＳＯ−Ｃ１のシリカ粉末について、上記（ア）における物性値を示す記載はない。また、引用例１１の上記１（１１）ア及びイの記載によれば、引用例１１に記載の事項は、樹脂組成物を対象とし、引用例１２の上記１（１２）ア及びイの記載によれば、引用例１２に記載の事項は、液晶表示素子用シール剤を対象とし、何ら、商品名ＳＯ−Ｃ１のシリカ粉末自体に着目するものではなく、このシリカ粉末に対して何らかの改良を加えようとするものではないから、引用例１１、１２発明には、シリカ粉末を、上記（ア）における物性値を備えるものとする動機付けはない。
ここで、異議申立人２による特許異議申立書には、「ＳＯ−Ｃ１について、株式会社アドマテックスよリサンプルとして取得し、本願特許発明と比較した結果を下記表１に示す。これらの値の算出方法については本願明細書に基づいて行った。以下の表についても同じである。表には、本願発明の構成要素Ａ〜Ｅが、その範囲と共に記載されておリ、測定値(又は算出値)が対応する構成要素の範囲に含まれるか否かが分かるようになっている。以下の表についても同様である。
・表１：ＳＯ−Ｃ１について

表より明らかなように、ＳＯ−Ｃ１は、本願特許発明の構成要素Ａ〜Ｅ（Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ１〜Ｄ３、及びＥ）を充足する。」（第８頁２行〜下から８行）と記載されているから、申立理由５、６は、引用例１１、１２発明におけるシリカ粉末の「シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度」、「水素結合ＯＨ基密度」、「体積平均粒径」及び「シリカ粒子の比表面積」が、本件発明１の範囲を満たすことを前提としていることが分かる。
しかしながら、上記特許異議申立書の記載内容については、例えば、正確な実験を行える者が実験を行っているのか、正確な実験を行う設備を有し客観性の担保が可能な機関で実験を行っているのか等が不明であるため、アドマテックス社製、商品名ＳＯ−Ｃ１の物性値を正確に表しているものとして受け入れることはできない。この点は、令和３年９月２１日に提出された異議申立人２による意見書の記載についても同様である。また、引用例１１、１２発明におけるＳＯ−Ｃ１と、異議申立人２が入手したＳＯ−Ｃ１のサンプルは、同じ品番であることから代表的なシリカ粉末の物性値については、それ程の違いはないであろうことは推測できるとしても、物性値として管理されているとはいえない、例えば本件発明１に係るシリカ粉末の「シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度」や、「水素結合ＯＨ基密度」までもが一致しているとすることはできない。
さらには、本件明細書の【００４１】の【表１】及び【００４２】の【表２】の記載には、温度２５℃、湿度６０％の環境下における暴露（【００３２】）の時間が長くなるほど、シリカ粉末の「シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度」や、「水素結合ＯＨ基密度」が大きくなっていく傾向が示されている。この結果によれば、ＳＯ−Ｃ１が防湿環境で保管されているとしても、実際の使用のため、防湿環境を脱し実際に使用されるまでの時間や暴露環境によって、シリカ粉末の「シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度」や、「水素結合ＯＨ基密度」は変化することになる。このような経時変化を勘酌すると、引用例１１、１２発明におけるＳＯ−Ｃ１が、仮に防湿環境で保管されていたものであったとしても、防湿環境を脱してから実際に使用（樹脂等に混合）するまでの条件が不明であるから、そもそも、引用例１１、１２発明におけるＳＯ−Ｃ１の「シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度」や、「水素結合ＯＨ基密度」を、実験により明らかにすることはできないというほかない。
そうすると、引用例１１、１２発明のシリカ粉末の「シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度」、「水素結合ＯＨ基密度」、「体積平均粒径」及び「シリカ粒子の比表面積」が、特許異議申立書に記載される上記の値であるとすることはできず、引用例１１、１２発明のシリカ粉末の上記物性値が、本願発明１の範囲にあるとすることはできないから、上記前提には誤認があるといわざるを得ない。

（ウ）小括
本件発明１は、引用例１１、１２発明ではないし、引用例１１、１２発明に基づいて当業者が容易に発明できたものではない。

イ 引用例１３、１４発明、引用例１５、１６発明、引用例１７発明、引用例１８、１９発明に対して
（ア）対比
本件発明１と、引用例１３、１４発明、引用例１５、１６発明、引用例１７発明、引用例１８、１９発明をそれぞれ対比すると、上記ア（ア）で述べたのと同様に、これらの発明におけるシリカ粉末の「シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度」、「水素結合ＯＨ基密度」、「体積平均粒径」及び「シリカ粒子の比表面積」が、本件発明１の範囲にあるのか否かが不明な点で相違している。

（イ）相違点についての検討
上記相違点について検討する。
引用例１３、１４には、アドマテックス社製、品番ＳＯ−Ｃ５のシリカ粉末について、引用例１５、１６には、アドマテックス社製、品番ＳＣ２５００−ＳＱのシリカ粉末について、引用例１７には、アドマテックス社製、品番ＳＯ−Ｅ１のシリカ粉末について、引用例１８、１９には、アドマテックス社製、商品名ＳＯ−Ｅ５のシリカ粉末について、上記アにおける物性値を示す記載はないし、引用例１３〜１９における上記１（１３）〜（１９）の記載によれば、引用例１３〜１９のいずれの記載事項も、上記のそれぞれのシリカ粉末自体に着目するものではなく、これらのシリカ粉末に対して何らかの改良を加えようとするものではないから、引用例１３、１４発明、引用例１５、１６発明、引用例１７発明、引用例１８、１９発明には、それぞれの「シリカ粉末」を、上記（ア）における物性値を備えるものとする動機付けもない。
ここで、異議申立人２による特許異議申立書は、上記ア（イ）で述べた、「ＳＯ−Ｃ１」の場合と同様に、引用例１３、１４発明、引用例１５、１６発明、引用例１７発明、引用例１８、１９発明における「ＳＯ−Ｃ５」、「ＳＣ２５００−ＳＱ」、「ＳＯ−Ｅ１」、「ＳＯ−Ｅ５」のサンプルを入手し、それらのサンプルでの測定値（又は算出値）が本件発明１の物性値の範囲に含まれていることを示す結果を示しているが（９頁１０行〜１５頁１行）、上記ア（イ）で述べたのと同様の理由により、当該結果に基づいて、引用例１３、１４発明、引用例１５、１６発明、引用例１７発明、引用例１８、１９発明のシリカ粉末の「シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度」、「水素結合ＯＨ基密度」、「体積平均粒径」及び「シリカ粒子の比表面積」が、本願発明１の範囲にあるとすることはできない。

（ウ）小括
本件発明１は、引用例１３、１４発明、引用例１５、１６発明、引用例１７発明、引用例１８、１９発明ではないし、これらの発明に基づいて当業者が容易に発明できたものではない。

ウ 本件発明１に関するまとめ
本件発明１は、引用例１１、１２発明、引用例１３、１４発明、引用例１５、１６発明、引用例１７発明、及び引用例１８、１９発明ではないし、これらの発明に基づいて当業者が容易に発明できたものではない。

（２）本件発明２について
本件発明２は、少なくとも本件発明１の構成をすべて具備するものであるから、本件発明１と同様に、本件発明２は、引用例１１、１２発明、引用例１３、１４発明、引用例１５、１６発明、引用例１７発明、及び引用例１８、１９発明ではないし、これらの発明に基づいて当業者が容易に発明できたものではない。

（３）本件発明３、４について
本件発明３、４は、上記（１）において引用例１１〜１９には記載されていないし当業者が容易に想到し得るものではないとした、本件発明１の「シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度」、「水素結合ＯＨ基密度」、「体積平均粒径」及び「シリカ粒子の比表面積」の内、「シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度」、「水素結合ＯＨ基密度」及び「シリカ粒子の比表面積」の範囲を、発明特定事項として含むものであるから、上記（１）で述べたのと同様に、本件発明３、４は、引用例１１、１２発明、引用例１３、１４発明、引用例１５、１６発明、引用例１７発明、及び引用例１８、１９発明ではないし、これらの発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。

（４）本件発明５、６について
本件発明５、６は、「シリカ粉末の製造方法」に係る発明であるところ、本件発明５、６には、「冷却された前記球状シリカ粉末の含むシリカ粒子表面の、２５℃から２００℃に加熱した際に発生する水分量より算出されるＨ２Ｏ密度が５μｇ／ｍ２以上８０μｇ／ｍ２以下、かつ、２００℃から５５０℃に加熱した際の水分量により算出される水素結合ＯＨ基密度が３個／ｎｍ２以下であるようにして、防湿環境中に保存する」との特定があるから、本件発明５、６の「シリカ粉末の製造方法」は、「２５℃から２００℃に加熱した際に発生する水分量より算出される、シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度が５μｇ／ｍ２以上８０μｇ／ｍ２以下であり、２００℃から５５０℃に加熱した際の水分量により算出される水素結合ＯＨ基密度が３個／ｎｍ２以下であるシリカ粉末」を発明特定事項に実質的に含むことになる。
そして、引用例１７発明の「ＳＯ−Ｅ１」が、これらの物性を備えているとはいえないことは、上記（１）イで述べたとおりである。また、引用例２０、２１の上記１（２０）（２１）に摘記した事項を見ても、上記のシリカ粉末の物性に関する何らの記載もないから、上記の物性を備えたシリカ粉末が、引用例２０、２１に記載されているとはいえない。
そうすると、本件発明５、６は、引用例１７発明ではないし、引用例２０、２１に記載された発明でもない。
また、上記の特定の範囲のシリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度及び水素結合ＯＨ基密度を有するシリカ粉末が、引用例１１、１２発明、引用例１３、１４発明、引用例１５、１６発明、引用例１７発明、引用例１８、１９発明に基づいて当業者が容易に発明できたものではないことは、上記（１）ア及びイで述べたとおりであるし、引用例２０、２１の上記１（２０）（２１）に摘記した事項を見ても、上記のシリカ粉末の物性に関する何らの記載もないから、上記の特定の範囲のシリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度及び水素結合ＯＨ基密度を有するシリカ粉末は、引用例２０、２１に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものではない。さらに、引用例１１〜２１に記載の事項を組み合わせたとしても、上記の特定の範囲のシリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度及び水素結合ＯＨ基密度を有するシリカ粉末の構成には至らない。
そうすると、本件発明５、６は、引用例１１、１２発明、引用例１３、１４発明、引用例１５、１６発明、引用例１７発明、及び引用例１８、１９発明、引用例２０、２１に記載された発明、さらにはこれらを組み合わせたものに基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。

（５）申立理由５及び６に関するまとめ
以上のとおり、本件特許１〜６は、特許法第29条第1項及び同法同条第２項の規定に違反してされたものではないから、申立理由５及び６には、理由がない。

第６ むすび

上記第５で検討したとおり、本件特許１〜６は、特許法第29条第1項及び同法同条第２項の規定に違反してされたものであるということはできないし、同法第36条第4項第1号及び同法同条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるということもできず、同法第113条第2号又は第４号に該当するものではないから、上記取消理由１及び上記申立理由１〜６では、本件特許１〜６を取り消すことはできない。
また、他に本件特許１〜６を取り消すべき理由を発見しない。

よって、結論のとおり決定する。

 
発明の名称 （５７）【特許請求の範囲】
【請求項１】
２５℃から２００℃に加熱した際に発生する水分量より算出される、シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度が５μｇ／ｍ２以上８０μｇ／ｍ２以下であり、２００℃から５５０℃に加熱した際の水分量により算出される水素結合ＯＨ基密度が３個／ｎｍ２以下であり、レーザー回折式粒度分布測定機により算出される体積平均粒径が０．０５μｍ以上２．０μｍ以下であり、シリカ粒子の比表面積が３ｍ２／ｇ以上５０ｍ２／ｇ以下であることを特徴とするシリカ粉末。
【請求項２】
（水またはメチルエチルケトンに分散する前の平均粒径／分散後の平均粒径）の値が１．５０以下であることを特徴とする請求項１記載のシリカ粉末。
【請求項３】
２５℃から２００℃に加熱した際に発生する水分量より算出される、シリカ粒子表面のＨ２Ｏ密度が５μｇ／ｍ２以上８０μｇ／ｍ２以下であり、２００℃から５５０℃に加熱した際の水分量により算出される水素結合ＯＨ基密度が０．５個／ｎｍ２以上、３個／ｎｍ２以下であり、シリカ粒子の比表面積が３ｍ２／ｇ以上５０ｍ２／ｇ以下であることを特徴とするシリカ粉末。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項に記載のシリカ粉末を含んだ樹脂組成物。
【請求項５】
金属シリコンを加熱して反応させることにより、雰囲気の露点および水の沸点より高温の状態にある球状シリカ粉末を得る工程と、
前記球状シリカ粉末を、雰囲気の露点および水の沸点より高温の状態で回収して、水が実質的に存在しない雰囲気下で、雰囲気の露点および水の沸点より低温の状態になるよう冷却する工程と、
冷却された前記球状シリカ粉末の含むシリカ粒子表面の、２５℃から２００℃に加熱した際に発生する水分量より算出されるＨ２Ｏ密度が５μｇ／ｍ２以上８０μｇ／ｍ２以下、かつ、２００℃から５５０℃に加熱した際の水分量により算出される水素結合ＯＨ基密度が３個／ｎｍ２以下であるようにして、防湿環境中に保存する工程と
を含むことを特徴とする、シリカ粉末の製造方法。
【請求項６】
金属シリコンを加熱して反応させることにより、雰囲気の露点および水の沸点より高温の状態にある球状シリカ粉末を得る工程と、
前記球状シリカ粉末を、雰囲気の露点および水の沸点より高温の状態で回収して、温度４０℃以下且つ絶対湿度４０ｇ／ｍ３以下の雰囲気下において、１７０時間よりも短い期間で冷却する工程と、
冷却された前記球状シリカ粉末の含むシリカ粒子表面の、２５℃から２００℃に加熱した際に発生する水分量より算出されるＨ２Ｏ密度が５μｇ／ｍ２以上８０μｇ／ｍ２以下、かつ、２００℃から５５０℃に加熱した際の水分量により算出される水素結合ＯＨ基密度が３個／ｎｍ２以下であるようにして、防湿環境中に保存する工程と
を含むことを特徴とする、シリカ粉末の製造方法。
 
訂正の要旨 審決（決定）の【理由】欄参照。
異議決定日 2022-05-10 
出願番号 P2019-571087
審決分類 P 1 651・ 121- YAA (C01B)
P 1 651・ 536- YAA (C01B)
P 1 651・ 113- YAA (C01B)
P 1 651・ 537- YAA (C01B)
最終処分 07   維持
特許庁審判長 日比野 隆治
特許庁審判官 後藤 政博
原 賢一
登録日 2020-08-04 
登録番号 6745005
権利者 デンカ株式会社
発明の名称 分散性に優れたシリカ粉末およびそれを用いた樹脂組成物、ならびにその製造方法  
代理人 アクシス国際特許業務法人  
代理人 アクシス国際特許業務法人  

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