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審決分類 審判 全部申し立て 特36条4項詳細な説明の記載不備  C04B
審判 全部申し立て 4号2号請求項の限定的減縮  C04B
審判 全部申し立て 特36条6項1、2号及び3号 請求の範囲の記載不備  C04B
審判 全部申し立て 4項4号特許請求の範囲における明りょうでない記載の釈明  C04B
審判 全部申し立て 2項進歩性  C04B
管理番号 1389397
総通号数 10 
発行国 JP 
公報種別 特許決定公報 
発行日 2022-10-28 
種別 異議の決定 
異議申立日 2021-10-25 
確定日 2022-06-27 
異議申立件数 2 
訂正明細書 true 
事件の表示 特許第６８７０７６７号発明「銅／セラミックス接合体、及び、絶縁回路基板」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。 
結論 特許第６８７０７６７号の明細書、特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書、特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１〜４〕、〔５〜８〕について訂正することを認める。 特許第６８７０７６７号の請求項１〜８に係る特許を維持する。 
理由 第１ 手続の経緯
特許第６８７０７６７号に係る出願は、令和２年８月６日（優先権主張 令和１年９月２日）を出願日とする出願であって、令和３年４月１９日にその請求項１〜８に係る発明について特許権の設定登録がされ、同年５月１２日に特許掲載公報が発行され、その後、全請求項に係る特許に対して、同年１０月２５日に特許異議申立人 佐々木 毅（以下、「申立人佐々木」という。）により甲第１〜７号証を証拠方法として特許異議の申立てがされ、同年１１月１０日に特許異議申立人 渋谷 都（以下、「申立人渋谷」という。）により甲第１〜３号証を証拠方法として特許異議の申立てがされ、令和４年１月１１日に申立人佐々木より上申書が提出され、同年１月１８日付で当審より取消理由が通知され、その指定期間内である同年３月１０日に特許権者より意見書（以下、「特許権者意見書」という。）の提出及び訂正の請求（以下、「本件訂正請求」という。）がされたので、特許法第120条の5第5項の規定に基づき、訂正請求書等を送付して申立人佐々木及び申立人渋谷に意見書を提出する機会を与えたところ、同年４月２１日に申立人佐々木より意見書（以下、「佐々木意見書」という。）が提出されたが、申立人渋谷からは応答がなかったものである。

第２ 本件訂正請求による訂正の適否
１ 訂正の内容
本件訂正請求による訂正（以下、「本件訂正」という。）は、以下の訂正事項１〜４からなるものである（当審注：下線は訂正箇所であり、当審が付与した。）。
（１）訂正事項１
本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１に、
「銅又は銅合金からなる銅部材と、セラミックス部材とが接合されてなる銅／セラミックス接合体であって、」
と記載されているのを、
「銅又は銅合金からなる銅部材と、セラミックス部材とが、Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材を用いて接合されてなる銅／セラミックス接合体であって、」
に訂正する（請求項１を直接的又は間接的に引用する請求項２〜４も同様に訂正する。）。

（２）訂正事項２
本件特許明細書の段落【０００９】に、
「銅又は銅合金からなる銅部材と、セラミックス部材とが接合されてなる銅／セラミックス接合体であって、」
と記載されているのを、
「銅又は銅合金からなる銅部材と、セラミックス部材とが、Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材を用いて接合されてなる銅／セラミックス接合体であって、」
に訂正する。

（３）訂正事項３
本件訂正前の特許請求の範囲の請求項５に、
「セラミックス基板の表面に、銅又は銅合金からなる銅板が接合されてなる絶縁回路基板であって、」
と記載されているのを、
「セラミックス基板の表面に、銅又は銅合金からなる銅板が、Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材を用いて接合されてなる絶縁回路基板であって、」
に訂正する（請求項５を直接的又は間接的に引用する請求項６〜８も同様に訂正する。）。

（４）訂正事項４
本件特許明細書の段落【００１４】に、
「セラミックス基板の表面に、銅又は銅合金からなる銅板が接合されてなる絶縁回路基板であって、」
と記載されているのを、
「セラミックス基板の表面に、銅又は銅合金からなる銅板が、Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材を用いて接合されてなる絶縁回路基板であって、」
に訂正する。

（５）一群の請求項について
本件訂正前の特許請求の範囲の請求項２〜４は、請求項１を直接的又は間接的に引用するものであるから、本件訂正前の請求項１〜４は特許法第120条の5第4項に規定される一群の請求項であり、本件訂正前の特許請求の範囲の請求項６〜８は、請求項５を直接的又は間接的に引用するものであるから、本件訂正前の請求項５〜８は特許法第120条の5第4項に規定される一群の請求項である。
訂正事項２及び４に係る訂正は、願書に添付した明細書を訂正するものであるが、いずれも一群の請求項である本件訂正前の請求項１〜４、５〜８に対応する訂正後の請求項１〜４、５〜８に関係する訂正である。
そして、本件訂正は、本件特許明細書の訂正に係る請求項を含む一群の請求項の全てについて行われるものである。

２ 訂正の目的の適否、新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否
（１）訂正事項１及び３について
訂正事項１及び３に係る訂正は、それぞれ、本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１の「銅／セラミックス接合体」及び同請求項５の「絶縁回路基板」を、本件特許の願書に添付した明細書（以下、「願書に添付した明細書」という。）の段落【００３３】、【００５７】の記載に基づいて、「Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材を用いて接合されてなる」ものに限定するものであるから、特許法第120条の5第2項ただし書第１号に掲げる特許請求の範囲の減縮を目的とするものであって、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正である。
そして、この訂正は、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。

（２）訂正事項２及び４について
訂正事項２及び４に係る訂正は、それぞれ、前記訂正事項１及び３に係る訂正に伴い、本件訂正後の特許請求の範囲の請求項１及び５の記載と願書に添付した明細書の段落【０００９】及び【００１４】の記載とが不整合となっていたのを、これらを整合させて記載を明瞭にするものであるから、特許法第120条の5第2項ただし書第３号に掲げる明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
そして、前記（１）に記載したのと同様の理由により、訂正事項２及び４に係る訂正は、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載された事項の範囲内においてなされたものであって、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。

（３）独立特許要件について
本件訂正請求においては、全ての請求項に対して特許異議の申立てがされているので、特許法第120条の5第9項において読み替えて準用する同法第126条第7項の規定は適用されない。

３ 小括
以上のとおりであるので、本件訂正は、特許法120条の5第2項ただし書第１号及び第３号に掲げる特許請求の範囲の減縮及び明瞭でない記載の釈明を目的とするものであり、かつ、特許法120条の5第9項において準用する同法126条第5項及び第６項の規定に適合するものである。
したがって、訂正後の請求項〔１〜４〕、〔５〜８〕について訂正することを認める。

第３ 本件特許発明
本件訂正が認められることは前記第２に記載のとおりであるので、本件特許の請求項１〜８に係る発明（以下、「本件発明１」〜「本件発明８」といい、まとめて「本件発明」ということがある。）は、本件訂正後の特許請求の範囲の請求項１〜８に記載された事項により特定される、以下のとおりのものである。
「【請求項１】
銅又は銅合金からなる銅部材と、セラミックス部材とが、Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材を用いて接合されてなる銅／セラミックス接合体であって、
前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が３原子％以下とされていることを特徴とする銅／セラミックス接合体。
【請求項２】
前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌの濃度が２原子％以下とされていることを特徴とする請求項１に記載の銅／セラミックス接合体。
【請求項３】
前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ｓｉの濃度が２原子％以下とされていることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の銅／セラミックス接合体。
【請求項４】
前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、ＺｎとＭｎの合計濃度が２原子％以下とされていることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の銅／セラミックス接合体。
【請求項５】
セラミックス基板の表面に、銅又は銅合金からなる銅板が、Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材を用いて接合されてなる絶縁回路基板であって、
前記銅板と前記セラミックス基板との接合界面から前記銅板側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が３原子％以下とされていることを特徴とする絶縁回路基板。
【請求項６】
前記銅板と前記セラミックス基板との接合界面から前記銅板側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌの濃度が２原子％以下とされていることを特徴とする請求項５に記載の絶縁回路基板。
【請求項７】
前記銅板と前記セラミックス基板との接合界面から前記銅板側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ｓｉの濃度が２原子％以下とされていることを特徴とする請求項５又は請求項６に記載の絶縁回路基板。
【請求項８】
前記銅板と前記セラミックス基板との接合界面から前記銅板側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、ＺｎとＭｎの合計濃度が２原子％以下とされていることを特徴とする請求項５から請求項７のいずれか一項に記載の絶縁回路基板。」

第４ 特許異議申立理由の概要
１ 申立人佐々木による特許異議申立理由の概要
（１）特許法第29条第2項所定の規定違反（進歩性欠如）について
本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１〜８に係る発明は、甲第１号証に記載された発明及び甲第２〜５号証に記載された本件特許の優先日当時の周知技術に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものである。

（２）特許法第36条第6項第1号所定の規定違反（サポート要件違反）について
ア 本件特許に係る発明の課題とその解決手段について
本件特許明細書の段落【０００３】〜【０００５】、【０００７】、【０００８】、【００２９】によれば、本件特許に係る発明は、従来技術である活性金属ろう付け法による接合では、セラミックス基板と銅板との接合界面のＴｉＮ層に起因して、セラミックス基板に割れが発生する、という課題、Ｃｕ−Ｍｇ−Ｔｉ系ろう材を用いた場合のセラミックス基板の割れは、接合界面におけるＣｕとＭｇの液相に起因する、という課題、接合界面に不純物が多く存在すると、接合界面の液相が凝固した際に金属間化合物が析出し、セラミックス基板と銅板との接合界面近傍が析出硬化し、セラミックス基板の割れの原因となる、という課題を解決するものであって、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度を３原子％以下とすることで、接合時の接合界面に生じた液相が凝固する際、接合界面において微細な金属間化合物の析出を抑えることができ、セラミックス基板と回路層との接合界面近傍が析出硬化することを抑制し、冷熱サイクル負荷時のセラミックス基板の割れを抑制するものである。
ところが、本件特許明細書には、Ｍｇ以外に、接合時に接合界面に液相を生じさせる材料は記載されていないし、接合時に接合界面に液相を生じさせない材料を用いた場合においても、接合界面における不純物元素を低減することでセラミックス基板の割れの発生を抑制できるか否かについても記載されていない。
また、本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１〜８では、「接合材」について何ら特定されていないから、前記請求項１〜８に係る発明は、「接合材」が接合時に接合界面に液相を生じさせる材料を含まない形態を包含するが、その場合にどのように課題が解決されるのかを把握できないので、本件特許明細書の記載事項を、前記請求項１〜８まで拡張ないし一般化できない。

イ 甲第６号証及び甲第７号証との対比について
本件特許明細書の段落【００５５】〜【００５７】には、本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１〜８に係る発明について、冷熱サイクル負荷後にセラミックス基板の割れが発生しなかったことが記載されているが、甲第６号証及び甲第７号証によれば、前記段落【００５５】〜【００５７】の冷熱サイクルにおける温度差（４２８℃）と同程度の冷熱サイクルにおいて、更に多くのサイクル数を経てもセラミックス基板の割れが発生しないことが記載されているので、前記請求項１〜８に係る発明による効果は、従来周知であるＡｇ、Ｃｕ及び活性金属を含むろう材を使ったセラミックス回路基板と比べても、有利な効果を有しているとはいえない。
また、本件特許明細書には、Ａｇ、Ｃｕ及び活性金属を含むろう材を使ったセラミックス回路基板について、どのようにセラミックス基板の割れの発生が抑制されるかについても記載されていないので、本件特許明細書の記載事項を、前記請求項１〜８まで拡張ないし一般化できない。

（３）特許法第36条第6項第2号所定の規定違反（明確性要件違反）について
本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１の「Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたとき」について、接合界面から銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でのエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定したときに、これらの元素の全てが含まれるのか、一部だけが含まれてもよいのか、これらの元素以外のほかの元素が更に含まれてもよいのかが明確でないから、前記請求項１に係る発明、及び、前記請求項１を直接的又は間接的に引用する本件訂正前の特許請求の範囲の請求項２〜４に係る発明は明確でない。
本件訂正前の特許請求の範囲の請求項５に係る発明、及び、前記請求項５を直接的又は間接的に引用する本件訂正前の特許請求の範囲の請求項６〜８に係る発明についても同様である。

（４）特許法第36条第4項第1号所定の規定違反（実施可能要件違反）について
本件特許明細書の実施例において、Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が最低でも１．０原子％の接合体の製造方法しか開示されておらず、Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度を０原子％以上１．０原子％未満にする方法は、本件特許の出願時当時に周知でもないから、本件特許明細書の発明の詳細な説明は、本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１〜８に係る発明を当業者が実施できる程度に明確かつ十分に記載したものでない。

（５）証拠方法
甲第１号証：国際公開第２０１８／１９９０６０号
甲第２号証：特開平５−１５６３０２号公報
甲第３号証：特開２００３−１２９１４９号公報
甲第４号証：株式会社大阪チタニウムテクノロジーズのカタログ，［online］，［出力日：令和３年１０月７日］，株式会社大阪チタニウムテクノロジーズ，インターネット＜URL:https://www.osaka-ti.co.jp/product/pdf/spec_hunmatu.pdf＞
甲第５号証：三津和化学薬品株式会社のカタログ，［online］，［出力日：令和３年１０月７日］，三津和化学薬品株式会社，インターネット＜URL:http://www.eonet.ne.jp/~mitsuwa-chem/products/Sn.html＞
甲第６号証：特開２０１３−４８２９４号公報
甲第７号証：特開２０１７−１３０６８６号公報

２ 申立人渋谷による特許異議申立理由の概要
（１）特許法第36条第6項第2号所定の規定違反（明確性要件違反）について
本件特許に係る発明においては、銅部材とセラミックス部材との間に接合層が形成されるものといえ、その場合、銅部材とセラミックス部材との接合界面がどこであるのかが不明であるから、本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１の「前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置」が不明確であるので、本件訂正前の特許請求の範囲の記載は明確でない。

（２）特許法第36条第6項第1号所定の規定違反（サポート要件違反）について
本件特許明細書の段落【０００３】、【０００４】、【０００７】、【０００８】、【００３３】〜【００３６】の記載からみれば、本件特許に係る発明の課題は、接合界面にＣｕとＭｇの液相が生じることを前提とした課題であるにもかかわらず、本件訂正前の特許請求の範囲においては、接合界面にＣｕ及びＭｇを含まない場合が含まれる。
そして、接合界面にＣｕ及びＭｇを含まない場合、そもそも本件特許に係る発明の課題が生じないから、本件特許明細書の発明の詳細な説明及び本件特許の出願時の技術常識を参酌しても、当業者は、前記課題を解決できることを認識できないので、本件訂正前の特許請求の範囲の記載はサポート要件を満たしていない。

（３）証拠方法
甲第１号証：特開２０１３−２１１５４６号公報
甲第２号証：特開２００３−３４５８５号公報
甲第３号証：再表２０１７／２１３２０７号公報

第５ 取消理由の概要
１ 特許法第36条第6項第1号所定の規定違反（サポート要件違反）について
本件特許に係る発明の課題は、絶縁回路基板のセラミックス基板と銅板の接合にＣｕとＭｇの液相が生じるろう材を用いることで引き起こされるものであるから、本件特許に係る発明は、前記接合にＣｕとＭｇの液相が生じるろう材を用いることを前提として、接合界面における不純物元素（Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎ）の濃度を十分に低くすることで、セラミックス部材と銅部材との接合界面近傍が析出硬化することを抑制して、前記課題を解決するものである。
ところが、本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１に係る発明においては、絶縁回路基板のセラミックス基板と銅板の接合にろう材を用いること自体、特定されていないので、前記請求項１に係る発明は、前記接合にろう材を用いないものや、前記接合にＣｕとＭｇの液相が生じるろう材以外のろう材を用いるものを包含するものである。
そしてその場合、そもそも接合界面にＣｕとＭｇの液相が生じることはないので、前記請求項１に係る発明は、解決しようとする本件課題の前提となる特定事項を有しないものを包含するから、当業者は、前記請求項１に係る発明の発明特定事項により本件課題を解決できることを理解できないので、前記請求項１の記載はサポート要件に適合しない。
更に、本件訂正前の特許請求の範囲の請求項２〜８の記載について検討しても事情は同じであるから、本件訂正前の特許請求の範囲の記載はサポート要件に適合しない。

２ 特許法第36条第6項第2号所定の規定違反（明確性要件違反）について
本件特許に係る発明は、絶縁回路基板のセラミックス基板と銅板の接合にＣｕとＭｇの液相が生じるろう材を用いることを前提としたものであり、その場合、接合された「銅部材」と「セラミックス部材」の間には、所定の厚さを有するろう材の接合層が存在することが推認される。
すると、「銅部材」と「セラミックス部材」の接合部には、「セラミックス部材」と接合層との接合界面と、「銅部材」と接合層との接合界面とが形成されると推認されるのであり、このとき「銅部材とセラミックス部材との接合界面」は形成されないから、「銅部材とセラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置」が「銅部材」におけるいかなる位置をいうのかが明らかでない。
また、仮に、「銅部材とセラミックス部材との接合界面」が、「銅部材」または「セラミックス部材」と接合層との接合界面をいうものであるとしても、「セラミックス部材」と接合層との接合界面と、「銅部材」と接合層との接合界面のどちらの界面を意味しているのかが明らかでないから、「銅部材とセラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置」が、「セラミックス部材」と接合層との接合界面から「銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置」をいうのか、「銅部材」と接合層との接合界面から「銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置」をいうのかが明らかでない。
これらのことから、「銅部材とセラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置」が「銅部材」におけるいかなる位置をいうのかが明らかでないので、本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１に係る発明は明確でない。
更に、本件訂正前の特許請求の範囲の請求項２〜８に係る発明について検討しても事情は同じである。

第６ 取消理由についての当審の判断
１ 特許法第36条第6項第1号所定の規定違反（サポート要件違反）について
（１）サポート要件の判断手法
特許請求の範囲の記載がサポート要件に適合するか否かは、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否か、また、その記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきものであるから、以下、この観点に立って検討する。

（２）判断
ア 本件特許明細書には、以下の記載がある（当審注：下線は当審が付与した。また、「・・・」は記載の省略を表す。以下、同様である。）。
「【０００１】
この発明は、銅又は銅合金からなる銅部材と、セラミックス部材とが接合されてなる銅／セラミックス接合体、及び、セラミックス基板の表面に、銅又は銅合金からなる銅板が接合されてなる絶縁回路基板に関するものである。・・・
【０００５】
そこで、特許文献２においては、Ｃｕ−Ｍｇ−Ｔｉ系ろう材を用いて、セラミックス基板と銅板とを接合した絶縁回路基板が提案されている。
・・・
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
ところで、最近では、絶縁回路基板に搭載される半導体素子の発熱温度が高くなる傾向にあり、絶縁回路基板には、従来にも増して、厳しい冷熱サイクルに耐えることができる冷熱サイクル信頼性が求められている。
ここで、特許文献２のように、Ｃｕ−Ｍｇ−Ｔｉ系ろう材を用いた場合には、接合界面にはＣｕとＭｇの液相が生じることになる。ここで、接合界面において不純物元素が多く存在すると、接合界面の液相が凝固した際に微細な金属間化合物が析出し、セラミックス基板と銅板との接合界面近傍が析出硬化することになる。このため、厳しい冷熱サイクルを負荷した際に、セラミックス基板に割れが発生するおそれがあった。
【０００８】
この発明は、前述した事情に鑑みてなされたものであって、厳しい冷熱サイクルを負荷した場合であっても、セラミックス部材における割れの発生を抑制でき、冷熱サイクル信頼性に優れた銅／セラミックス接合体、及び、この銅／セラミックス接合体からなる絶縁回路基板を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
前述の課題を解決するために、本発明の銅／セラミックス接合体は、銅又は銅合金からなる銅部材と、セラミックス部材とが接合されてなる銅／セラミックス接合体であって、前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が３原子％以下とされていることを特徴としている。
【００１０】
本発明の銅／セラミックス接合体によれば、接合界面において、不純物元素（Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎ）の濃度が十分に低く、接合界面において微細な金属間化合物の析出を抑えることができ、セラミックス部材と銅部材との接合界面近傍が析出硬化することを抑制できる。よって、厳しい冷熱サイクルを負荷した場合でも、セラミックス部材における割れの発生を抑制することが可能となる。」

イ 前記アによれば、本件発明は、銅又は銅合金からなる銅部材と、セラミックス部材とが接合されてなる銅／セラミックス接合体、及び、セラミックス基板の表面に、銅又は銅合金からなる銅板が接合されてなる絶縁回路基板に関するものであって、従来、Ｃｕ−Ｍｇ−Ｔｉ系ろう材を用いて、セラミックス基板と銅板とを接合した絶縁回路基板が提案されているのであるが、前記Ｃｕ−Ｍｇ−Ｔｉ系ろう材を用いた場合には、接合界面にＣｕとＭｇの液相が生じることになり、このとき接合界面において不純物元素が多く存在すると、接合界面の液相が凝固した際に微細な金属間化合物が析出し、セラミックス基板と銅板との接合界面近傍が析出硬化することになるので、厳しい冷熱サイクルを負荷した際に、セラミックス基板に割れが発生するおそれがあった、という課題（以下、「本件課題」という。）を解決しようとするものである。

ウ そして、本件発明は、接合界面にＣｕとＭｇの液相が生じるろう材を用いた場合であっても、当該接合界面における不純物元素（Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎ）の濃度を十分に低くすることで、微細な金属間化合物の析出を抑えることができ、セラミックス部材と銅部材との接合界面近傍が析出硬化することを抑制できるので、厳しい冷熱サイクルを負荷した場合でも、セラミックス部材における割れの発生を抑制することが可能となるものである。

エ 一方、本件発明１における「Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材」は、「銅部材」と「セラミックス部材」の接合時に、接合界面にＣｕとＭｇの液相を生じるろう材といえるから、本件発明１の「銅又は銅合金からなる銅部材と、セラミックス部材とが、Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材を用いて接合されてなる」、との発明特定事項は、本件発明１が、接合界面にＣｕとＭｇの液相が生じるろう材を用いることを特定するものにほかならず、また、本件発明１の「前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が３原子％以下とされている」、との発明特定事項は、接合界面における不純物元素（Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎ）の濃度を十分に低くすることを特定するものにほかならないのであり、このことと、前記ウの事項を併せてみれば、本件特許明細書の記載に接した当業者は、本件発明１の前記発明特定事項により、絶縁回路基板のセラミックス基板と銅板の接合にＣｕとＭｇの液相が生じるろう材を用いることで引き起こされる本件課題は、接合界面における不純物元素（Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎ）の濃度を十分に低くすることで解決できることを理解することができるものである。
そして、このことを前記（１）の判断手法に照らせば、本件特許請求の範囲の請求項１の記載はサポート要件に適合するものであり、本件特許請求の範囲の請求項２〜８の記載について検討しても事情は同じである。

（３）佐々木意見書の主張について
ア 佐々木意見書における申立人佐々木のサポート要件違反についての主張は、概略、以下のとおりである。
本件訂正により追加された発明特定事項に含まれる「からなる」という語句は多義的に解釈されうるものであり、本件発明１は、接合材が「Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材」のみからなる場合だけでなく、これに加えてほかの材料を含有する場合を包含すると解釈できる。
そして、甲第１号証の段落［００３１］の記載及び甲第４号証の「ＴＳＨ−３５０」の記載からみれば、従来周知であるＡｇ、Ｃｕ及び活性金属を含むろう材はＭｇを含有するから、本件発明１は、依然として、前記従来周知であるろう材を使ったセラミックス回路基板において、単に一般的な純度の材料を使用して作製されたものを包含する発明となっており、そのような場合に接合時に接合界面に液相を生じさせることは、本件特許明細書には何ら記載されていないから、本件発明１は、発明の詳細な説明に記載されていない発明を包含するし、本件発明２〜８についても同様であるので、本件特許請求の範囲の請求項１〜８の記載はサポート要件に適合しない。

イ 以下、申立人佐々木の前記アの主張について検討すると、本件発明１は、「銅部材」と「セラミックス部材」との接合界面を有するものであり、更に、本件特許明細書の記載からみれば、本件発明１において、セラミックス基板と回路層（及び金属層）の接合界面にろう材の接合層が存在するとは認められないことは、後記２（２）イに記載のとおりである。
すると、本件発明１は、「銅部材」と「セラミックス部材」との接合界面を有し、セラミックス基板と回路層（及び金属層）の接合界面にろう材の接合層が存在しないものであるが、そのような「銅／セラミックス接合体」の製造の際に、接合界面にＣｕとＭｇの液相が生じないろう材を用いることは技術常識からみて考え難いから、本件発明１においては、従来周知であるＡｇ、Ｃｕ及び活性金属を含むろう材のような、接合界面にＣｕとＭｇの液相が生じないろう材は排除されていると解するのが妥当である。
そうすると、仮に、「からなる」という語句が多義的に解釈されうるものであるとしても、本件特許明細書の記載からみれば、本件発明１が、前記従来周知であるろう材を使ったセラミックス回路基板において、単に一般的な純度の材料を使用して作製されたものを包含する発明となっているとはいえないから、申立人佐々木の前記アの主張は採用できない。

（４）小括
したがって、本件特許請求の範囲の請求項１〜８の記載は、特許法第36条第6項第1号所定の規定に適合するので、前記第５の１の取消理由は理由がない。

２ 特許法第36条第6項第2号所定の規定違反（明確性要件違反）について
（１）明確性要件の判断手法
請求項に係る発明が明確性要件に適合するか否かは、当該請求項の記載だけではなく、願書に添付した明細書の記載及び図面を考慮し、また、当業者の出願当時における技術常識を基礎として、当該請求項の記載が、第三者に不測の不利益を及ぼすほどに不明確であるか否かという観点から判断すべきであるから、以下、この観点に立って検討する。

（２）判断
ア 本件特許明細書には、更に以下（ａ）〜（ｄ）の記載がある。
（ａ）「【００２１】
以下に、本発明の実施形態について添付した図面を参照して説明する。
本実施形態に係る銅／セラミックス接合体は、セラミックスからなるセラミックス部材としてのセラミックス基板１１と、銅又は銅合金からなる銅部材としての銅板２２（回路層１２）及び銅板２３（金属層１３）とが接合されてなる絶縁回路基板１０である。図１に、本実施形態である絶縁回路基板１０を備えたパワーモジュール１を示す。
【００２２】
このパワーモジュール１は、回路層１２及び金属層１３が配設された絶縁回路基板１０と、回路層１２の一方の面（図１において上面）に接合層２を介して接合された半導体素子３と、金属層１３の他方側（図１において下側）に配置されたヒートシンク３０と、を備えている。
・・・
【００２５】
そして、本実施形態である絶縁回路基板１０は、図１に示すように、セラミックス基板１１と、このセラミックス基板１１の一方の面（図１において上面）に配設された回路層１２と、セラミックス基板１１の他方の面（図１において下面）に配設された金属層１３と、を備えている。
・・・
【００２７】
回路層１２は、図４に示すように、セラミックス基板１１の一方の面（図４において上面）に、銅又は銅合金からなる銅板２２が接合されることにより形成されている。
・・・
【００２８】
金属層１３は、図４に示すように、セラミックス基板１１の他方の面（図４において下面）に、銅又は銅合金からなる銅板２３が接合されることにより形成されている。
・・・
【００２９】
そして、セラミックス基板１１と回路層１２（金属層１３）との接合界面においては、図２に示すように、セラミックス基板１１と回路層１２（及び金属層１３）の接合界面から回路層１２（及び金属層１３）側へ１０００ｎｍ離間した位置においてエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が３原子％以下とされている。これにより、接合界面において微細な金属間化合物の析出を抑えることができ、セラミックス基板１１と回路層１２（及び金属層１３）との接合界面近傍が析出硬化することを抑制し、冷熱サイクル負荷時のセラミックス基板１１の割れの発生を抑制することが可能となる。
・・・
【００３１】
以下に、本実施形態に係る絶縁回路基板１０の製造方法について、図３及び図４を参照して説明する。
【００３２】
（セラミックス基板洗浄工程Ｓ０１）
まず、セラミックス基板１１を準備し、このセラミックス基板１１の接合面の洗浄を行う。・・・
【００３３】
（接合材配置工程Ｓ０２）
次に、図４に示すように、回路層１２となる銅板２２とセラミックス基板１１との間、及び、金属層１３となる銅板２３とセラミックス基板１１との間に、それぞれ接合材を配置する。
接合材としては、Ｍｇ単独、Ｍｇと活性金属（Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｎｂから選択される１種又は２種以上）の組み合わせや、ＭｇとＣｕの組み合わせた接合材を用いることができる。
・・・
【００３６】
本実施形態では、銅板２２とセラミックス基板１１との間、及び、銅板２３とセラミックス基板１１との間に、それぞれＭｇ箔２５を配置している。
ここで、Ｍｇ箔２５においては、Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が１ｍａｓｓ％以下に制限されている。
また、この接合材配置工程Ｓ０２では、配置するＭｇ量を７μｍｏｌ／ｃｍ２以上１４３μｍｏｌ／ｃｍ２以下の範囲内としている。
【００３７】
（積層工程Ｓ０３）
次に、銅板２２とセラミックス基板１１を、Ｍｇ箔２５を介して積層するとともに、セラミックス基板１１と銅板２３を、Ｍｇ箔２５を介して積層する。
【００３８】
（接合工程Ｓ０４）
次に、積層された銅板２２、Ｍｇ箔２５、セラミックス基板１１、Ｍｇ箔２５、銅板２３を、積層方向に加圧するとともに、真空炉内に装入して加熱し、銅板２２とセラミックス基板１１と銅板２３を接合する。
・・・
【００３９】
以上のように、セラミックス基板洗浄工程Ｓ０１、接合材配置工程Ｓ０２と、積層工程Ｓ０３と、接合工程Ｓ０４とによって、本実施形態である絶縁回路基板１０が製造されることになる。
・・・
【００４２】
以上のような構成とされた本実施形態の絶縁回路基板１０（銅／セラミックス接合体）によれば、回路層１２（及び金属層１３）とセラミックス基板１１との接合界面から回路層１２側（及び金属層１３側）へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が３原子％以下とされているので、接合界面において、不純物元素（Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎ）の濃度が十分に低く、接合界面において微細な金属間化合物の析出を抑えることができ、セラミックス基板１１と回路層１２（及び金属層１３）との接合界面近傍が析出硬化することを抑制できる。よって、厳しい冷熱サイクルを負荷した場合でも、セラミックス基板１１における割れの発生を抑制することが可能となり、冷熱サイクル信頼性に優れた絶縁回路基板１０を得ることができる。」

（ｂ）「【図１】

」

（ｃ）「【図２】

」

（ｄ）「【図４】

」

イ そして、前記ア（ａ）〜（ｄ）によれば、本件特許明細書には、セラミックス基板と回路層（及び金属層）の接合界面にろう材の接合層が存在することは記載されていないし、ほかに、前記ろう材の接合層が存在することが記載も示唆もされるものではなく、更に、そのことを示す証拠もないから、本件発明１において、セラミックス基板と回路層（及び金属層）の接合界面にろう材の接合層が存在するとは認められないのであって、このことは、特許権者意見書４頁１行〜１８行及び【図１】の記載からも裏付けられるものである。

ウ してみれば、接合された「銅部材」と「セラミックス部材」の間に、所定の厚さを有するろう材の接合層が存在することが推認されることを前提とした前記第５の２の取消理由は前提において誤っており、「前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置」は明らかであるので、本件発明１が、第三者に不測の不利益を及ぼすほどに不明確であるとはいえない。
そして、このことを前記（１）の判断手法に照らせば、本件特許請求の範囲の請求項１の記載は明確性要件に適合するというべきであって、本件特許請求の範囲の請求項２〜８の記載について検討しても事情は同じである。

（３）佐々木意見書の主張について
ア 佐々木意見書における申立人佐々木の明確性違反についての主張は、概略、以下のとおりである。
（ア）本件発明１及び５において、「接合材」にＭｇがどの程度含有されるかについて記載されておらず、微量のＭｇでは接合時の接合界面に液相が生じないと解されるから、本件発明１及び５において、液相を生じさせるに足る相当量のＭｇが含有されていることを明確にするべきである。

（イ）本件発明１及び５において、接合層が形成されないことや、銅部材とセラミックス部材との位置関係が記載されていないから、接合層が形成されないのであれば、銅部材とセラミックス部材の位置が一義的に定まることを明確にすべきである。
加えて、特許権者が特許権者意見書で主張する「銅部材とセラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置の起点が不明確となる厚さ」とは、どのような厚さをいうのかが不明であり、また、本件発明のように、「接合材」に「Ｍｇおよび活性金属の組合せ」を用いた場合においても、Ｍｇのみを接合材に用いた場合と同様に、所定の厚さの接合層が形成されない点について具体的な言及はないので、「Ｍｇおよび活性金属の組合せ」を「接合材」に用いた場合に所定の厚さの接合層が形成されるのか否かが不明である。

（ウ）本件発明１では濃度測定の対象にＣｕが限定されており、仮に、「接合材」が銅を含むと、銅部材のＣｕと接合材のＣｕの区別ができないため、「所定の厚さの接合層が存在しない」とすることができないので、本件発明１及び５においては、接合材にＣｕを用いないことが必要である。

（エ）特許権者意見書の４頁の【図１】を拡大すると、銅とは異なった色をしている箇所が存在し、前記【図１】は所定の厚さの接合層が存在していない証拠ではなく、本件発明１及び５では所定の厚さの接合層が存在していると考えられるので、「銅部材とセラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置」が依然として不明確である。
「

」（佐々木意見書７頁）

イ 以下、申立人佐々木の前記アの主張について検討する。
（ア）本件発明１においては、接合界面にＣｕとＭｇの液相が生じないろう材は排除されていると解するのが妥当であることは、前記１（３）イに記載のとおりであるから、仮に、本件発明１において、「接合材」にＭｇがどの程度含有されるかが記載されていないとしても、そもそも、本件発明１における「接合材」が液相を生じさせるものであることは明確であり、本件発明５についても同様であるので、前記ア（ア）の主張は採用できない。

（イ）本件発明１において、セラミックス基板と回路層（及び金属層）の接合界面にろう材の接合層が存在するとは認められないことは、前記（２）イに記載のとおりであるから、本件発明１において、銅部材とセラミックス部材の位置が一義的に定まることはもとより明らかであり、本件発明５についても同様であるので、前記ア（イ）の主張は前提において誤っている。
そして、仮に、特許権者意見書の記載が不明確であり、また、「接合材」に「Ｍｇおよび活性金属の組合せ」を用いた場合に、所定の厚さの接合層が形成されない点について具体的な言及がないとしても、本件発明において、セラミックス基板と回路層（及び金属層）の接合界面にろう材の接合層が存在するとは認められないことに変わりはないので、これらの事情にかかわらず、前記ア（イ）の主張は採用できない。

（ウ）本件発明１は、「Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材」を用いるものであるから、そもそも接合材が銅を含むものではなく、本件発明５についても同様であるので、前記ア（ウ）の主張もまた前提において誤っており、採用できない。

（エ）本件発明において、セラミックス基板と回路層（及び金属層）の接合界面にろう材の接合層が存在するとは認められないことは、前記（２）イに記載のとおりである。
また、仮に、特許権者意見書の４頁の【図１】を拡大すると、銅とは異なった色をしている箇所が存在するとしても、当該箇所が所定の厚さの接合層であることを示す証拠はなく、そのことを裏付ける技術常識も存在しない。
そして、前記（２）に記載のとおり、「銅部材とセラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置」は明確であるから、前記ア（エ）の主張も採用できない。

（オ）前記（ア）〜（エ）によれば、前記ア（ア）〜（エ）の申立人佐々木の主張はいずれも採用できない。

（３）小括
したがって、本件特許請求の範囲の請求項１〜８の記載は、特許法第36条第6項第2号所定の規定に適合するので、前記第５の２の取消理由も理由がない。

３ まとめ
よって、前記第５の取消理由はいずれも理由がない。

第７ 特許異議申立理由についての当審の判断
１ 申立人佐々木による特許異議申立理由について
（１）特許法第29条第2項所定の規定違反（進歩性欠如）について
ア 甲第１号証の記載事項及び甲第１号証に記載された発明
（ア）甲第１号証には、以下（１ａ）〜（１ｃ）の記載がある。
（１ａ）「請求の範囲
［請求項１］ セラミックス基板と銅板が、Ａｇ、Ｃｕ及び活性金属を含むろう材を介して接合してなるセラミックス回路基板において、接合ボイド率が１．０％以下であり、ろう材成分であるＡｇの拡散距離が５〜２０μｍであるセラミックス回路基板。」

（１ｂ）「［００１３］ 本発明のセラミックス回路基板は、セラミックス基板の一方の面に銅回路板、他方の面に銅放熱板を、Ａｇ、Ｃｕ及び活性金属を含むろう材を介して接合してなるセラミックス回路基板である。
・・・
［００１５］ 本発明のセラミックス回路基板は、ろう材成分であるＡｇの拡散距離が５〜２０μｍであることを特徴とする。・・・本発明者は耐熱サイクル特性を向上させるために鋭意検討を行った結果、ろう材層の厚みではなく、銅板中へのＡｇの拡散を制御することにより、熱サイクル時に発生する熱応力を緩和させ、セラミックス基板へのクラックの発生や銅板の剥離を抑制することができることを見出した。Ａｇの拡散距離を５μｍ以上とすることにより、セラミックス基板と銅板の接合が不十分となり、熱サイクル時に銅板が剥離してしまうのを抑制することができる。Ａｇの拡散距離を２０μｍ以下とし、銅板の機械的性質が変化して熱応力を受け易くなることを抑制することで、熱サイクル時にセラミックス基板にクラックが発生したり、銅板が剥離してしまうのを抑制することができる。・・・」

（１ｃ）「［００３１］実施例１
厚み０．３２ｍｍの窒化ケイ素基板に、Ａｇ粉末（福田金属箔粉工業社製「ＡｇＣ−ＢＯ」）８８質量部及びＣｕ粉末（福田金属箔粉工業社製「ＳＲＣ−Ｃｕ−２０」）１２質量部の合計１００質量部に対して、ＴｉＨ２粉末（大阪チタニウムテクノロジーズ社製「ＴＳＨ−３５０」）を２．５質量部、Ｓｎ粉末（三津和薬品化学社製「すず粉末（−３２５ｍｅｓｈ）」）を４質量部混合したろう材ペーストを塗布量８ｍｇ／ｃｍ２となるようにロールコーターで塗布した。その後、窒化ケイ素基板の一方の面に回路形成用銅板を、他方の面に放熱板形成用銅板（いずれも厚み０．８ｍｍの無酸素銅板）を重ね、窒素雰囲気下のローラー搬送式連続加熱炉（開口部寸法Ｗ５００ｍｍ×Ｈ７０ｍｍ、炉長３ｍ）へ投入した。搬送速度は１０ｃｍ／分とし、表１に示す接合条件となるようにヒーターの設定温度を調整して窒化ケイ素基板と銅板を接合した。接合した銅板にエッチングレジストを印刷し、塩化第二銅溶液でエッチングして回路パターンを形成した。さらにフッ化アンモニウム／過酸化水素溶液でろう材層、窒化物層を除去した。」

（イ）前記（ア）（１ａ）によれば、甲第１号証には、「セラミックス回路基板」が記載されている。
そして、前記（ア）（１ｃ）によれば、当該「セラミックス回路基板」は、厚み０．３２ｍｍの窒化ケイ素基板に、Ａｇ粉末（福田金属箔粉工業社製「ＡｇＣ−ＢＯ」）８８質量部及びＣｕ粉末（福田金属箔粉工業社製「ＳＲＣ−Ｃｕ−２０」）１２質量部の合計１００質量部に対して、ＴｉＨ２粉末（大阪チタニウムテクノロジーズ社製「ＴＳＨ−３５０」）を２．５質量部、Ｓｎ粉末（三津和薬品化学社製「すず粉末（−３２５ｍｅｓｈ）」）を４質量部混合したろう材ペーストを塗布量８ｍｇ／ｃｍ２となるようにロールコーターで塗布し、その後、窒化ケイ素基板の一方の面に回路形成用銅板を、他方の面に放熱板形成用銅板（いずれも厚み０．８ｍｍの無酸素銅板）を重ね、窒素雰囲気下のローラー搬送式連続加熱炉（開口部寸法Ｗ５００ｍｍ×Ｈ７０ｍｍ、炉長３ｍ）へ投入し、搬送速度は１０ｃｍ／分とし、ヒーターの設定温度を調整して窒化ケイ素基板と銅板を接合し、接合した銅板にエッチングレジストを印刷し、塩化第二銅溶液でエッチングして回路パターンを形成し、さらにフッ化アンモニウム／過酸化水素溶液でろう材層、窒化物層を除去して得られたものである。

（ウ）前記（イ）によれば、甲第１号証には、
「厚み０．３２ｍｍの窒化ケイ素基板に、Ａｇ粉末（福田金属箔粉工業社製「ＡｇＣ−ＢＯ」）８８質量部及びＣｕ粉末（福田金属箔粉工業社製「ＳＲＣ−Ｃｕ−２０」）１２質量部の合計１００質量部に対して、ＴｉＨ２粉末（大阪チタニウムテクノロジーズ社製「ＴＳＨ−３５０」）を２．５質量部、Ｓｎ粉末（三津和薬品化学社製「すず粉末（−３２５ｍｅｓｈ）」）を４質量部混合したろう材ペーストを塗布量８ｍｇ／ｃｍ２となるようにロールコーターで塗布し、
その後、窒化ケイ素基板の一方の面に回路形成用銅板を、他方の面に放熱板形成用銅板（いずれも厚み０．８ｍｍの無酸素銅板）を重ね、
窒素雰囲気下のローラー搬送式連続加熱炉（開口部寸法Ｗ５００ｍｍ×Ｈ７０ｍｍ、炉長３ｍ）へ投入し、搬送速度は１０ｃｍ／分とし、ヒーターの設定温度を調整して窒化ケイ素基板と銅板を接合し、接合した銅板にエッチングレジストを印刷し、塩化第二銅溶液でエッチングして回路パターンを形成し、さらにフッ化アンモニウム／過酸化水素溶液でろう材層、窒化物層を除去して得られた、セラミックス回路基板。」の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されているといえる。

イ 対比・判断
（ア）本件発明１と甲１発明とを対比すると、甲１発明における「回路形成用銅板」及び「放熱板形成用銅板」は、本件発明１における「銅又は銅合金からなる銅部材」に相当し、甲１発明における「窒化ケイ素基板」は、本件発明１における「セラミックス部材」に相当し、甲１発明における「セラミックス回路基板」は、本件発明１における「銅又は銅合金からなる銅部材と、セラミックス部材とが」「接合されてなる銅／セラミックス接合体」に相当する。
そうすると、本件発明１と甲１発明とは、「銅又は銅合金からなる銅部材と、セラミックス部材とが接合されてなる銅／セラミックス接合体。」の点で一致し、以下の点で相違する。
・相違点１：本件発明１は、「銅／セラミックス接合体」が、「銅又は銅合金からなる銅部材と、セラミックス部材とが、Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材を用いて接合されてなる」、との発明特定事項を有するのに対して、甲１発明は、「Ａｇ粉末（福田金属箔粉工業社製「ＡｇＣ−ＢＯ」）８８質量部及びＣｕ粉末（福田金属箔粉工業社製「ＳＲＣ−Ｃｕ−２０」）１２質量部の合計１００質量部に対して、ＴｉＨ２粉末（大阪チタニウムテクノロジーズ社製「ＴＳＨ−３５０」）を２．５質量部、Ｓｎ粉末（三津和薬品化学社製「すず粉末（−３２５ｍｅｓｈ）」）を４質量部混合したろう材ペースト」により接合されている点。
・相違点２：本件発明１は、「銅／セラミックス接合体」が、「前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が３原子％以下とされている」、との発明特定事項を有するのに対して、甲１発明が前記発明特定事項を有するか否かが明らかでない点。

（イ）まず、前記（ア）の相違点１について検討すると、前記ア（ア）（１ｂ）によれば、甲１発明は、セラミックス基板の一方の面に銅回路板、他方の面に銅放熱板を、Ａｇ、Ｃｕ及び活性金属を含むろう材を介して接合してなるセラミックス回路基板であって、ろう材成分であるＡｇの拡散距離が５〜２０μｍであることを特徴とするものである。
すなわち、甲１発明は、セラミックス回路基板の耐熱サイクル特性を向上させるために、銅板中へのＡｇの拡散を制御することにより、熱サイクル時に発生する熱応力を緩和させ、セラミックス基板へのクラックの発生や銅板の剥離を抑制するものであり、Ａｇの拡散距離を５μｍ以上とすることにより、セラミックス基板と銅板の接合が不十分となり、熱サイクル時に銅板が剥離してしまうのを抑制することができ、Ａｇの拡散距離を２０μｍ以下とし、銅板の機械的性質が変化して熱応力を受け易くなることを抑制することで、熱サイクル時にセラミックス基板にクラックが発生したり、銅板が剥離してしまうのを抑制することができるものである。
そして、甲１発明において、「接合材」を、Ａｇを含まない「Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材」とすることは、銅板中へのＡｇの拡散を制御することにより、熱サイクル時に発生する熱応力を緩和させ、セラミックス基板へのクラックの発生や銅板の剥離を抑制する、という甲１発明の特徴を損なうこととなり、阻害要因を有するから、甲１発明において、「接合材」を「Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材」とすることは、当業者が容易になし得ることではなく、更に、このことは、甲第２〜５号証に記載された本件特許の優先日当時の周知技術に左右されるものでもない。
したがって、甲１発明において、「銅／セラミックス接合体」を、「銅又は銅合金からなる銅部材と、セラミックス部材とが、Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材を用いて接合されてなる」、との前記相違点１に係る本件発明１の発明特定事項を有するものとすることは、甲第２〜５号証に記載された本件特許の優先日当時の周知技術に基づいて当業者が容易になし得ることではない。

（ウ）よって、相違点２について検討するまでもなく、本件発明１は、甲１発明及び甲第２〜５号証に記載された本件特許の優先日当時の周知技術に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
そして、本件発明２〜４について検討しても事情は同じであり、更に、「接合材」について前記相違点１と同じ発明特定事項を有する本件発明５〜８について検討しても事情は同じである。

ウ 小括
以上のとおり、本件発明１〜８は、甲第１号証に記載された発明及び甲第２〜５号証に記載された本件特許の優先日当時の周知技術に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではないから、前記第４の１（１）の特許異議申立理由は理由がない。

（２）特許法第36条第6項第1号所定の規定違反（サポート要件違反）について
ア 本件特許に係る発明の課題とその解決手段について
本件特許明細書の記載に接した当業者は、本件発明１〜８の発明特定事項により本件課題を解決できることを理解することができることは、前記第６の１（２）ウに記載のとおりであるから、前記第４の１（２）アの特許異議申立理由は理由がない。

イ 甲第６号証及び甲第７号証との対比について
前記第６の１（１）のサポート要件の判断手法に照らせば、特許請求の範囲に記載された発明の公知技術に対する有利な効果の有無は、サポート要件の判断を左右しないので、仮に、本件発明１〜８が、甲第６号証及び甲第７号証に対して有利な効果を有しないとしても、本件特許請求の範囲の請求項１〜８の記載はサポート要件に適合することに変わりはない。
また、本件発明における「接合材」は、「Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる」ものであって、Ａｇ、Ｃｕ及び活性金属を含むろう材を含まないから、本件特許明細書の記載事項は、「接合材」について本件発明１〜８まで拡張ないし一般化できるので、前記第４の１（２）イの特許異議申立理由は理由がない。

ウ 小括
したがって、本件特許請求の範囲の請求項１〜８の記載は、特許法第36条第6項第1号所定の規定に適合するので、前記第４の１（２）の特許異議申立理由はいずれも理由がない。

（３）特許法第36条第6項第2号所定の規定違反（明確性要件違反）について
ア 本件特許明細書には、更に以下の記載がある。
「【００５４】
（接合界面における不純物濃度）
走査型透過電子顕微鏡（ＦＥＩ社製Ｔｉｔａｎ ＣｈｅｍｉＳＴＥＭ）及びＥＤＳ検出器（サーモサイエンティフィック社製ＮＳＳ７）を用いて、銅板とセラミック基板の接合界面近傍の濃度測定を実施した。
加速電圧２００ｋＶにおいて、接合界面から銅板側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％とし、活性金属（Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ），Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの各濃度を測定した。測定は５箇所で行い、測定した５箇所の平均を、各元素の接合界面の濃度とした。評価結果を表１，２に示す。」

イ そして、前記第６の１（２）ア（ａ）（段落【０００９】）及び前記アによれば、本件発明１においては、エネルギー分散Ｘ線分析法による濃度測定の測定結果に「Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎ」が全て含まれるか否かにかかわらず、また、そのほかの元素が含まれるか否かにかかわらず、検出された「Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値」を「１００原子％」とするものであることが明らかであるから、本件発明１が、第三者に不測の不利益を及ぼすほどに不明確であるとはいえない。
そして、このことを前記第６の２（１）の判断手法に照らせば、本件特許請求の範囲の請求項１の記載は明確性要件に適合するというべきであって、本件特許請求の範囲の請求項２〜８の記載について検討しても事情は同じであるので、本件特許請求の範囲の請求項１〜８の記載は、特許法第36条第6項第2号所定の規定に適合するから、前記第４の１（３）の特許異議申立理由は理由がない。

（４）特許法第36条第4項第1号所定の規定違反（実施可能要件違反）について
ア 実施可能要件の判断手法
物の発明における実施とは、物の生産、使用等の行為をいうから（特許法第2条第3項第1号）、物の発明について、実施可能要件を充足するためには、発明の詳細な説明に、当業者が、発明の詳細な説明の記載及び出願時の技術常識に基づいて、その物を生産し、かつ、その物を使用できる程度の記載があれば、実施可能要件を満たすということができるから、以下、この観点に立って検討する。

イ 判断
（ア）本件特許明細書には、更に以下の記載がある。
「【実施例】
【００４９】
以下に、本発明の効果を確認すべく行った確認実験の結果について説明する。
【００５０】
まず、表１，２に記載のセラミックス基板（４０ｍｍ×４０ｍｍ）を準備した。なお、厚さは、ＡｌＮ及びＡｌ２Ｏ３は０．６３５ｍｍ、Ｓｉ３Ｎ４は０．３２ｍｍとした。
そして、表１，２に示す処理液を用いて以下の条件で、セラミックス基板の表面を洗浄処理した。
・・・
【００５２】
上述のように、洗浄処理を実施したセラミックス基板の両面に、無酸素銅からなる銅板（３７ｍｍ×３７ｍｍ×厚さ０．３ｍｍ）を、表１，２に示す接合材を用いて、銅板とセラミックス基板とを接合し、絶縁回路基板（銅／セラミックス接合体）を得た。なお、接合時の真空炉の真空度は３×１０−３Ｐａ、接合温度を８００℃、保持時間を６０分、加圧荷重を０．９８ＭＰａとした。接合材は箔材を用いた。
また、接合材として用いた各元素の原料の純度を表１，２に示す。
・・・
【００５６】
【表１】

【００５７】
【表２】

」

（イ）そして、前記（ア）の【表１】における本発明例１に注目すれば、本発明例１は、「銅又は銅合金からなる銅部材と、セラミックス部材とが、Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材を用いて接合されてなる銅／セラミックス接合体」といえるものである。
また、本発明例１においては、前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌが１．３原子％、Ｓｉが０．４原子％、Ｚｎが０．７原子％、Ｍｎが０．５原子％であって、このとき、「Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度」は１．３原子％＋０．４原子％＋０．７原子％＋０．５原子％＝２．９原子％であるから、本発明例１は、「Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が３原子％以下とされている」ものといえるので、本件発明１の発明特定事項を全て満足するものである。
同様に、本発明例１は、「前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌの濃度が２原子％以下とされている」ものといえ、「前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ｓｉの濃度が２原子％以下とされている」ものといえ、「前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ,Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、ＺｎとＭｎの合計濃度が２原子％以下とされている」ものといえるから、本件発明２〜４の発明特定事項も全て満足するものであり、更に本発明例２〜８、１１〜１８についても同様である。

（ウ）そうすると、本件特許明細書の発明の詳細な説明には、本件発明１〜４について、当業者が、発明の詳細な説明の記載及び出願時の技術常識に基づいて、その物を生産し、かつ、その物を使用できる程度の記載があるといえ、このことを前記アの判断手法に照らせば、本件特許明細書の発明の詳細な説明の記載は、本件発明１〜４について実施可能要件に適合するのであり、本件発明５〜８について検討しても事情は同じである。

（エ）ここで、本件特許明細書の発明の詳細な説明には、「Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度」を０原子％以上１．０原子％未満にする方法は記載されていないが、前記（ア）の【表２】の本発明例１１の「Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度」は１．０原子％であり、当該本発明例１１における接合材や銅板の純度を更に高めれば、「Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度」を１．０原子％未満にできるといえるから、当業者は、「Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度」を０原子％以上１．０原子％未満の銅／セラミックス接合体」の製造方法を理解することができる。
そうすると、本件特許明細書の発明の詳細な説明は、「Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度」が０原子％以上１．０原子％未満の場合についても、当業者が実施できる程度に明確かつ十分に記載したものといえるので、実施可能要件に適合する。

エ 小括
したがって、本件特許明細書の発明の詳細な説明の記載は、特許法第36条第4項第1号所定の規定に適合するから、前記第４の１（４）の特許異議申立理由は理由がない。

（５）まとめ
よって、申立人佐々木の特許異議申立理由はいずれも理由がない。

２ 申立人渋谷による特許異議申立理由について
前記第４の２（１）及び（２）の申立人渋谷の特許異議申立理由は、いずれも、前記第５の１及び２取消理由で採用され、前記第５の取消理由はいずれも理由がないことは前記第６の３に記載のとおりであるので、申立人渋谷の特許異議申立理由も、いずれも理由がない。

第８ むすび
以上のとおりであるから、取消理由通知に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載した特許異議申立理由によっては、本件発明１〜８に係る特許を取り消すことはできない。
また、ほかに本件発明１〜８に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
よって、結論のとおり決定する。
 
発明の名称 （５４）【発明の名称】銅／セラミックス接合体、及び、絶縁回路基板
【技術分野】
【０００１】
この発明は、銅又は銅合金からなる銅部材と、セラミックス部材とが接合されてなる銅／セラミックス接合体、及び、セラミックス基板の表面に、銅又は銅合金からなる銅板が接合されてなる絶縁回路基板に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
パワーモジュール、ＬＥＤモジュール及び熱電モジュールにおいては、絶縁層の一方の面に導電材料からなる回路層を形成した絶縁回路基板に、パワー半導体素子、ＬＥＤ素子及び熱電素子が接合された構造とされている。
例えば、風力発電、電気自動車、ハイブリッド自動車等を制御するために用いられる大電力制御用のパワー半導体素子は、動作時の発熱量が多いことから、これを搭載する基板としては、セラミックス基板と、このセラミックス基板の一方の面に導電性の優れた金属板を接合して形成した回路層と、を備えた絶縁回路基板が、従来から広く用いられている。なお、絶縁回路基板としては、セラミックス基板の他方の面に金属板を接合して金属層を形成したものも提供されている。
【０００３】
例えば、特許文献１には、セラミックス基板の一方の面及び他方の面に、銅板を接合することにより回路層及び金属層を形成した絶縁回路基板が提案されている。この特許文献１においては、セラミックス基板の一方の面及び他方の面に、Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材を介在させて銅板を配置し、加熱処理を行うことにより銅板が接合されている（いわゆる活性金属ろう付け法）。この活性金属ろう付け法では、活性金属であるＴｉが含有されたろう材を用いているため、溶融したろう材とセラミックス基板との濡れ性が向上し、セラミックス基板と銅板とが良好に接合されることになる。
【０００４】
ここで、特許文献１に記載された活性金属ろう付け法によってセラミックス基板と銅板とを接合した場合には、セラミックス基板と銅板との接合界面にＴｉＮ層が形成されることになる。このＴｉＮ層は硬く脆いため、冷熱サイクル負荷時にセラミックス基板に割れが発生するおそれがあった。
【０００５】
そこで、特許文献２においては、Ｃｕ−Ｍｇ−Ｔｉ系ろう材を用いて、セラミックス基板と銅板とを接合した絶縁回路基板が提案されている。
この特許文献２においては、窒素ガス雰囲気下にて５６０〜８００℃で加熱することによって接合する構成とされており、Ｃｕ−Ｍｇ−Ｔｉ合金中のＭｇは昇華して接合界面には残存せず、かつ、窒化チタン（ＴｉＮ）が実質的に形成しないものとされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特許第３２１１８５６号公報
【特許文献２】特許第４３７５７３０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
ところで、最近では、絶縁回路基板に搭載される半導体素子の発熱温度が高くなる傾向にあり、絶縁回路基板には、従来にも増して、厳しい冷熱サイクルに耐えることができる冷熱サイクル信頼性が求められている。
ここで、特許文献２のように、Ｃｕ−Ｍｇ−Ｔｉ系ろう材を用いた場合には、接合界面にはＣｕとＭｇの液相が生じることになる。ここで、接合界面において不純物元素が多く存在すると、接合界面の液相が凝固した際に微細な金属間化合物が析出し、セラミックス基板と銅板との接合界面近傍が析出硬化することになる。このため、厳しい冷熱サイクルを負荷した際に、セラミックス基板に割れが発生するおそれがあった。
【０００８】
この発明は、前述した事情に鑑みてなされたものであって、厳しい冷熱サイクルを負荷した場合であっても、セラミックス部材における割れの発生を抑制でき、冷熱サイクル信頼性に優れた銅／セラミックス接合体、及び、この銅／セラミックス接合体からなる絶縁回路基板を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
前述の課題を解決するために、本発明の銅／セラミックス接合体は、銅又は銅合金からなる銅部材と、セラミックス部材とが、Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材を用いて接合されてなる銅／セラミックス接合体であって、前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が３原子％以下とされていることを特徴としている。
【００１０】
本発明の銅／セラミックス接合体によれば、接合界面において、不純物元素（Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎ）の濃度が十分に低く、接合界面において微細な金属間化合物の析出を抑えることができ、セラミックス部材と銅部材との接合界面近傍が析出硬化することを抑制できる。よって、厳しい冷熱サイクルを負荷した場合でも、セラミックス部材における割れの発生を抑制することが可能となる。
【００１１】
ここで、本発明の銅／セラミックス接合体においては、前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌの濃度が２原子％以下とされていることが好ましい。
この場合、接合界面において不純物元素であるＡｌの濃度が上述のように規制されているので、セラミックス部材と銅部材との接合界面近傍が析出硬化することをさらに抑制できる。
【００１２】
また、本発明の銅／セラミックス接合体においては、前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ｓｉの濃度が２原子％以下とされていることが好ましい。
この場合、接合界面において不純物元素であるＳｉの濃度が上述のように規制されているので、セラミックス部材と銅部材との接合界面近傍が析出硬化することをさらに抑制できる。
【００１３】
さらに、本発明の銅／セラミックス接合体においては、前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、ＺｎとＭｎの合計濃度が２原子％以下とされていることが好ましい。
この場合、接合界面において不純物元素であるＺｎとＭｎの合計濃度が上述のように規制されているので、セラミックス部材と銅部材との接合界面近傍が析出硬化することをさらに抑制できる。
【００１４】
本発明の絶縁回路基板は、セラミックス基板の表面に、銅又は銅合金からなる銅板が、Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材を用いて接合されてなる絶縁回路基板であって、前記銅板と前記セラミックス基板との接合界面から前記銅板側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が３原子％以下とされていることを特徴としている。
【００１５】
本発明の絶縁回路基板によれば、接合界面において、不純物元素（Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎ）の濃度が十分に低く、接合界面において微細な金属間化合物の析出を抑えることができ、セラミックス基板と銅板との接合界面近傍が析出硬化することを抑制できる。よって、厳しい冷熱サイクルを負荷した場合でも、セラミックス基板における割れの発生を抑制することが可能となり、冷熱サイクル信頼性に優れている。
【００１６】
ここで、本発明の絶縁回路基板においては、前記銅板と前記セラミックス基板との接合界面から前記銅板側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌの濃度が２原子％以下とされていることが好ましい。
この場合、接合界面において不純物元素であるＡｌの濃度が上述のように規制されているので、セラミックス基板と銅板との接合界面近傍が析出硬化することをさらに抑制できる。
【００１７】
また、本発明の絶縁回路基板においては、前記銅板と前記セラミックス基板との接合界面から前記銅板側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ｓｉの濃度が２原子％以下とされていることが好ましい。
この場合、接合界面において不純物元素であるＳｉの濃度が上述のように規制されているので、セラミックス基板と銅板との接合界面近傍が析出硬化することをさらに抑制できる。
【００１８】
さらに、本発明の絶縁回路基板においては、前記銅板と前記セラミックス基板との接合界面から前記銅板側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、ＺｎとＭｎの合計濃度が２原子％以下とされていることが好ましい。
この場合、接合界面において不純物元素であるＺｎとＭｎの合計濃度が上述のように規制されているので、セラミックス基板と銅板との接合界面近傍が析出硬化することをさらに抑制できる。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、厳しい冷熱サイクルを負荷した場合であっても、セラミックス部材における割れの発生を抑制でき、冷熱サイクル信頼性に優れた銅／セラミックス接合体、及び、この銅／セラミックス接合体からなる絶縁回路基板を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】本発明の実施形態に係る絶縁回路基板を用いたパワーモジュールの概略説明図である。
【図２】本発明の実施形態に係る絶縁回路基板の回路層（金属層）とセラミックス基板との接合界面の拡大説明図である。
【図３】本発明の実施形態に係る絶縁回路基板の製造方法のフロー図である。
【図４】本発明の実施形態に係る絶縁回路基板の製造方法の概略説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
以下に、本発明の実施形態について添付した図面を参照して説明する。
本実施形態に係る銅／セラミックス接合体は、セラミックスからなるセラミックス部材としてのセラミックス基板１１と、銅又は銅合金からなる銅部材としての銅板２２（回路層１２）及び銅板２３（金属層１３）とが接合されてなる絶縁回路基板１０である。図１に、本実施形態である絶縁回路基板１０を備えたパワーモジュール１を示す。
【００２２】
このパワーモジュール１は、回路層１２及び金属層１３が配設された絶縁回路基板１０と、回路層１２の一方の面（図１において上面）に接合層２を介して接合された半導体素子３と、金属層１３の他方側（図１において下側）に配置されたヒートシンク３０と、を備えている。
【００２３】
半導体素子３は、Ｓｉ等の半導体材料で構成されている。この半導体素子３と回路層１２は、接合層２を介して接合されている。
接合層２は、例えばＳｎ−Ａｇ系、Ｓｎ−Ｉｎ系、若しくはＳｎ−Ａｇ−Ｃｕ系のはんだ材で構成されている。
【００２４】
ヒートシンク３０は、前述の絶縁回路基板１０からの熱を放散するためのものである。このヒートシンク３０は、銅又は銅合金で構成されており、本実施形態ではりん脱酸銅で構成されている。このヒートシンク３０には、冷却用の流体が流れるための流路３１が設けられている。
なお、本実施形態においては、ヒートシンク３０と金属層１３とが、はんだ材からなるはんだ層３２によって接合されている。このはんだ層３２は、例えばＳｎ−Ａｇ系、Ｓｎ−Ｉｎ系、若しくはＳｎ−Ａｇ−Ｃｕ系のはんだ材で構成されている。
【００２５】
そして、本実施形態である絶縁回路基板１０は、図１に示すように、セラミックス基板１１と、このセラミックス基板１１の一方の面（図１において上面）に配設された回路層１２と、セラミックス基板１１の他方の面（図１において下面）に配設された金属層１３と、を備えている。
【００２６】
セラミックス基板１１は、絶縁性および放熱性に優れた窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）等のセラミックスで構成されている。本実施形態では、セラミックス基板１１は、特に放熱性の優れた窒化アルミニウム（ＡｌＮ）で構成されている。また、セラミックス基板１１の厚さは、例えば、０．２ｍｍ以上１．５ｍｍ以下の範囲内に設定されており、本実施形態では、０．６３５ｍｍに設定されている。
【００２７】
回路層１２は、図４に示すように、セラミックス基板１１の一方の面（図４において上面）に、銅又は銅合金からなる銅板２２が接合されることにより形成されている。
本実施形態においては、回路層１２は、無酸素銅の圧延板がセラミックス基板１１に接合されることで形成されている。
なお、回路層１２となる銅板２２の厚さは０．１ｍｍ以上２．０ｍｍ以下の範囲内に設定されており、本実施形態では、０．６ｍｍに設定されている。
回路層１２となる銅板２２における不純物（Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎ）の合計濃度は、０．１ｍａｓｓ％以下が好ましく、０．０４ｍａｓｓ％以下がより好ましい。また、銅板２２として、タフピッチ銅を用いることもできる。
【００２８】
金属層１３は、図４に示すように、セラミックス基板１１の他方の面（図４において下面）に、銅又は銅合金からなる銅板２３が接合されることにより形成されている。
本実施形態においては、金属層１３は、無酸素銅の圧延板がセラミックス基板１１に接合されることで形成されている。
なお、金属層１３となる銅板２３の厚さは０．１ｍｍ以上２．０ｍｍ以下の範囲内に設定されており、本実施形態では、０．６ｍｍに設定されている。
金属層１３となる銅板２３における不純物（Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎ）の合計濃度は、０．１ｍａｓｓ％以下が好ましく、０．０４ｍａｓｓ％以下がより好ましい。また、銅板２３として、タフピッチ銅を用いることもできる。
【００２９】
そして、セラミックス基板１１と回路層１２（金属層１３）との接合界面においては、図２に示すように、セラミックス基板１１と回路層１２（及び金属層１３）の接合界面から回路層１２（及び金属層１３）側へ１０００ｎｍ離間した位置においてエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が３原子％以下とされている。これにより、接合界面において微細な金属間化合物の析出を抑えることができ、セラミックス基板１１と回路層１２（及び金属層１３）との接合界面近傍が析出硬化することを抑制し、冷熱サイクル負荷時のセラミックス基板１１の割れの発生を抑制することが可能となる。
なお、より厳しい環境下でもセラミックス基板１１割れの発生を抑制するためには、Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度は、２原子％以下であることが好ましい。
【００３０】
また、本実施形態においては、上述のように測定されたＡｌの濃度が２原子％以下とされていることが好ましく、１．５原子％以下とされていることがより好ましい。
さらに、上述のように測定されたＳｉの濃度が２原子％以下とされていることが好ましく、１．５原子％以下とされていることがより好ましい。
また、上述のように測定されたＺｎとＭｎの合計濃度が２原子％以下とされていることが好ましく、１原子％以下とされていることがより好ましい。
【００３１】
以下に、本実施形態に係る絶縁回路基板１０の製造方法について、図３及び図４を参照して説明する。
【００３２】
（セラミックス基板洗浄工程Ｓ０１）
まず、セラミックス基板１１を準備し、このセラミックス基板１１の接合面の洗浄を行う。本実施形態においては、図４に示すように、処理液５１を用いてセラミックス基板１１の表面を洗浄する。セラミックス基板１１の表面は、処理液５１にセラミックス基板１１を浸漬させることで、洗浄してもよい。処理条件は、使用する処理液５１に応じて処理条件を設定することが好ましい。以下に、各種処理液を使用した場合の処理条件を示す。
塩酸を用いる場合には、ＨＣｌの濃度を８ｍａｓｓ％以上２０ｍａｓｓ％以下、処理温度を２８℃以上４０℃以下、処理時間を３分以上１０分以下とする。
硝酸を用いる場合には、ＨＮＯ３の濃度を５ｍａｓｓ％以上３０ｍａｓｓ％以下とした水溶液とし、処理温度を２８℃以上４０℃以下、処理時間を３分以上１０分以下とする。
水酸化ナトリウム水溶液を用いる場合には、ＮａＯＨの濃度を１ｍａｓｓ％以上４ｍａｓｓ％以下、処理温度を２８℃以上４０℃以下、処理時間を１分以上５分以下とする。
炭酸水素ナトリウム水溶液を用いる場合には、ＮａＨＣＯ３の濃度を１ｍａｓｓ％以上４ｍａｓｓ％以下、処理温度を２８℃以上４０℃以下、処理時間を１分以上５分以下とする。
【００３３】
（接合材配置工程Ｓ０２）
次に、図４に示すように、回路層１２となる銅板２２とセラミックス基板１１との間、及び、金属層１３となる銅板２３とセラミックス基板１１との間に、それぞれ接合材を配置する。
接合材としては、Ｍｇ単独、Ｍｇと活性金属（Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｎｂから選択される１種又は２種以上）の組み合わせや、ＭｇとＣｕの組み合わせた接合材を用いることができる。
接合材は、ペーストや箔材として銅板とセラミックス基板との間に配置することができる。ペーストを用いる場合、ペーストのフィラーとしてＭｇ（Ｍｇ粉末）や活性金属（活性金属粉末）を用いることができる。フィラーとしてこれらの水素化物を用いることもできる。
【００３４】
箔材を用いる場合、Ｍｇ箔と活性金属箔をそれぞれ重ねて配置することができる。また、Ｍｇと活性金属の合金箔を用いることもできる。さらに、Ｍｇ箔と活性金属箔をクラッドとして用いることもできる。
また、銅板とセラミックス基板との間に、Ｍｇ蒸着膜、又は、Ｍｇと活性金属の蒸着膜を配置し、これを接合材としてもよい。蒸着膜は、銅板又はセラミックス基板の少なくとも一方に設けることもできるし、両方に設けることもできる。Ｍｇと活性金属の蒸着膜とする場合、共蒸着としてもよいし、Ｍｇと活性金属をそれぞれ蒸着し、積層した膜としてもよい。なお、蒸着膜は、例えば、スパッタ法や蒸着法で形成することができる。
【００３５】
接合材として活性金属を用いる場合、活性金属の量が０．４μｍｏｌ／ｃｍ２以上１８．８μｍｏｌ／ｃｍ２以下となるよう配置するとよい。また、この場合、Ｍｇの量は１４μｍｏｌ／ｃｍ２以上８６μｍｏｌ／ｃｍ２以下とするとよい。
なお、活性金属を配設した場合には、セラミックス基板との反応によって接合界面におけるＡｌ濃度及びＳｉ濃度が上昇するおそれがあるため、セラミックス基板の清浄や配置するＭｇ、活性金属、Ｃｕにおける不純物量を十分に制御する必要がある。
配置するＭｇにおける純度は９９．０ｍａｓｓ％以上とすることが好ましく、不純物（Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎ）の合計濃度は１．０ｍａｓｓ％以下が好ましく、０．３ｍａｓｓ％以下がより好ましい。
配置する活性金属における純度は９９．２ｍａｓｓ％以上とすることが好ましく、不純物（ＡＩ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎ）の合計濃度は０．５ｍａｓｓ％以下が好ましく、０．３ｍａｓｓ％以下がより好ましい。
これらの不純物の濃度及び純度はＩＣＰ発光分光分析法で測定することができる。
ＭｇとＣｕの組み合わせた接合材を用いる場合には、活性金属を用いる場合と同様にして用いることができる。
【００３６】
本実施形態では、銅板２２とセラミックス基板１１との間、及び、銅板２３とセラミックス基板１１との間に、それぞれＭｇ箔２５を配置している。
ここで、Ｍｇ箔２５においては、Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が１ｍａｓｓ％以下に制限されている。
また、この接合材配置工程Ｓ０２では、配置するＭｇ量を７μｍｏｌ／ｃｍ２以上１４３μｍｏｌ／ｃｍ２以下の範囲内としている。
【００３７】
（積層工程Ｓ０３）
次に、銅板２２とセラミックス基板１１を、Ｍｇ箔２５を介して積層するとともに、セラミックス基板１１と銅板２３を、Ｍｇ箔２５を介して積層する。
【００３８】
（接合工程Ｓ０４）
次に、積層された銅板２２、Ｍｇ箔２５、セラミックス基板１１、Ｍｇ箔２５、銅板２３を、積層方向に加圧するとともに、真空炉内に装入して加熱し、銅板２２とセラミックス基板１１と銅板２３を接合する。
ここで、接合工程Ｓ０４における加圧荷重は、０．０４９ＭＰａ以上３．４ＭＰａ以下の範囲内とすることが好ましい。
また、接合工程Ｓ０４における加熱温度は、５００℃以上８５０℃以下の範囲内とすることが好ましい。加熱温度での保持時間は、５ｍｉｎ以上１８０ｍｉｎ以下の範囲内とすることが好ましい。
さらに、接合工程Ｓ０４における真空度は、１×１０−６Ｐａ以上５×１０−２Ｐａ以下の範囲内とすることが好ましい。
【００３９】
以上のように、セラミックス基板洗浄工程Ｓ０１、接合材配置工程Ｓ０２と、積層工程Ｓ０３と、接合工程Ｓ０４とによって、本実施形態である絶縁回路基板１０が製造されることになる。
【００４０】
（ヒートシンク接合工程Ｓ０５）
次に、絶縁回路基板１０の金属層１３の他方の面側にヒートシンク３０を接合する。
絶縁回路基板１０とヒートシンク３０とを、はんだ材を介して積層して加熱炉に装入し、第２はんだ層３２を介して絶縁回路基板１０とヒートシンク３０とをはんだ接合する。
【００４１】
（半導体素子接合工程Ｓ０６）
次に、絶縁回路基板１０の回路層１２の一方の面に、半導体素子３をはんだ付けにより接合する。
上述の工程により、図１に示すパワーモジュール１が製出される。
【００４２】
以上のような構成とされた本実施形態の絶縁回路基板１０（銅／セラミックス接合体）によれば、回路層１２（及び金属層１３）とセラミックス基板１１との接合界面から回路層１２側（及び金属層１３側）へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が３原子％以下とされているので、接合界面において、不純物元素（Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎ）の濃度が十分に低く、接合界面において微細な金属間化合物の析出を抑えることができ、セラミックス基板１１と回路層１２（及び金属層１３）との接合界面近傍が析出硬化することを抑制できる。よって、厳しい冷熱サイクルを負荷した場合でも、セラミックス基板１１における割れの発生を抑制することが可能となり、冷熱サイクル信頼性に優れた絶縁回路基板１０を得ることができる。
【００４３】
また、本実施形態において、上述の接合界面におけるＡｌの濃度が２原子％以下に制限されている場合、あるいは、上述の接合界面におけるＳｉの濃度が２原子％以下に制限されている場合、さらに、上述のＺｎとＭｎの合計濃度が２原子％以下に制限されている場合には、セラミックス基板１１と回路層１２（及び金属層１３）との接合界面近傍が析出硬化することをさらに抑制できる。
【００４４】
また、本実施形態においては、セラミックス基板洗浄工程Ｓ０１において、セラミックス基板１１の接合面を洗浄するとともに、接合材配置工程Ｓ０２において、配設するＭｇにおける不純物（Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎ）の合計濃度を１ｍａｓｓ％以下に制限しているので、上述の接合界面における不純物（Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎ）の合計濃度を３原子％以下とすることが可能となる。
【００４５】
さらに、本実施形態では、接合材配置工程Ｓ０２において、Ｍｇ量を７μｍｏｌ／ｃｍ２以上１４３μｍｏｌ／ｃｍ２以下の範囲内としているので、界面反応に必要な液相を十分に得ることができる。
よって、銅板２２，２３とセラミックス基板１１とが確実に接合された絶縁回路基板１０（銅／セラミックス接合体）を得ることができる。
【００４６】
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれに限定されることはなく、その発明の技術的思想を逸脱しない範囲で適宜変更可能である。
例えば、本実施形態では、絶縁回路基板に半導体素子を搭載してパワーモジュールを構成するものとして説明したが、これに限定されることはない。例えば、絶縁回路基板の回路層にＬＥＤ素子を搭載してＬＥＤモジュールを構成してもよいし、絶縁回路基板の回路層に熱電素子を搭載して熱電モジュールを構成してもよい。
【００４７】
また、本実施形態の絶縁回路基板では、回路層と金属層がともに銅又は銅合金からなる銅板によって構成されたものとして説明したが、これに限定されることはない。
例えば、回路層とセラミックス基板とが本発明の銅／セラミックス接合体で構成されていれば、金属層の材質や接合方法に限定はなく、金属層がなくてもよいし、金属層がアルミニウム又はアルミニウム合金で構成されていてもよく、銅とアルミニウムの積層体で構成されていてもよい。
一方、金属層とセラミックス基板とが本発明の銅／セラミックス接合体で構成されていれば、回路層の材質や接合方法に限定はなく、回路層がアルミニウム又はアルミニウム合金で構成されていてもよく、銅とアルミニウムの積層体で構成されていてもよい。
【００４８】
さらに、本実施形態の絶縁回路基板では、セラミックス基板として、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）で構成されたものを例に挙げて説明したが、これに限定されることはなく、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）等の他のセラミックス基板を用いたものであってもよい。
【実施例】
【００４９】
以下に、本発明の効果を確認すべく行った確認実験の結果について説明する。
【００５０】
まず、表１，２に記載のセラミックス基板（４０ｍｍ×４０ｍｍ）を準備した。なお、厚さは、ＡＩＮ及びＡｌ２Ｏ３は０．６３５ｍｍ、Ｓｉ３Ｎ４は０．３２ｍｍとした。
そして、表１，２に示す処理液を用いて以下の条件で、セラミックス基板の表面を洗浄処理した。
表１，２において「ＨＣｌ」は、ＨＣｌの濃度が１２ｍａｓｓ％の塩酸を用いて、処理温度３５℃、処理時間５分の条件で実施した。
表１，２において「ＨＮＯ３」は、ＨＮＯ３の濃度が１０ｍａｓｓ％の水溶液を用いて、処理温度３５℃、処理時間７分の条件で実施した。
表１，２において「ＮａＯＨ」は、ＮａＯＨの濃度が１ｍａｓｓ％の水溶液を用いて、処理温度３０℃、処理時間１分の条件で実施した。
表１，２において「ＮａＨＣＯ３」は、ＮａＨＣＯ３の濃度が１．５ｍａｓｓ％の水溶液を用いて、処理温度３０℃、処理時間１分の条件で実施した。
【００５１】
比較例１、３、１１、１３では、セラミックス基板の洗浄処理を実施しなかった。
比較例２、１２では、ＨＮＯ３の濃度が２ｍａｓｓ％の水溶液を用いて、処理温度３５℃、処理時間２０分の条件で実施した。
比較例４では、ＮａＯＨの濃度が８ｍａｓｓ％の水溶液を用いて、処理温度３０℃、処理時間３分の条件で実施した。
比較例５、１４では、ＨＣｌの濃度が３ｍａｓｓ％の塩酸を用いて、処理温度３５℃、処理時間１分の条件で実施した。
比較例１５では、ＮａＨＣＯ３の濃度が０．５ｍａｓｓ％の水溶液を用いて、処理温度３０℃、処理時間３分の条件で実施した。
【００５２】
上述のように、洗浄処理を実施したセラミックス基板の両面に、無酸素銅からなる銅板（３７ｍｍ×３７ｍｍ×厚さ０．３ｍｍ）を、表１，２に示す接合材を用いて、銅板とセラミックス基板とを接合し、絶縁回路基板（銅／セラミックス接合体）を得た。なお、接合時の真空炉の真空度は３×１０−３Ｐａ、接合温度を８００℃、保持時間を６０分、加圧荷重を０．９８ＭＰａとした。接合材は箔材を用いた。
また、接合材として用いた各元素の原料の純度を表１，２に示す。
【００５３】
得られた絶縁回路基板（銅／セラミックス接合体）について、接合界面近傍の不純物濃度、及び、冷熱サイクル負荷後のセラミックス基板の割れについて、以下のようにして評価した。
【００５４】
（接合界面における不純物濃度）
走査型透過電子顕微鏡（ＦＥＩ社製Ｔｉｔａｎ ＣｈｅｍｉＳＴＥＭ）及びＥＤＳ検出器（サーモサイエンティフィック社製ＮＳＳ７）を用いて、銅板とセラミック基板の接合界面近傍の濃度測定を実施した。
加速電圧２００ｋＶにおいて、接合界面から銅板側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％とし、活性金属（Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ），Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの各濃度を測定した。測定は５箇所で行い、測定した５箇所の平均を、各元素の接合界面の濃度とした。評価結果を表１，２に示す。
【００５５】
（冷熱サイクル負荷後のセラミックス基板の割れ）
セラミックス基板の材質に応じて下記の雰囲気を通炉させた後、ＳＡＴ検査により、銅板とセラミックス基板の接合界面を検査し、セラミックス割れの有無を判定した。評価結果を表１に示す。
ＡｌＮ，Ａｌ２Ｏ３の場合：−７８℃×２ｍｉｎ←→３５０℃×２ｍｉｎを１０回
Ｓｉ３Ｎ４の場合：−７８℃×２ｍｉｎ←→３５０℃×２ｍｉｎを２０回
【００５６】
【表１】

【００５７】
【表２】

【００５８】
接合界面においてＡｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が３原子％を超えた比較例１−５および比較例１１−１５においては、冷熱サイクル負荷後にセラミックス基板の割れが確認された。
比較例１、３、１１、１３では、セラミックス基板の表面の洗浄処理を実施せず、また、接合材における元素の純度が低かったため、接合界面においてＡｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が３原子％を超え、冷熱サイクル負荷後にセラミックス基板の割れが確認された。
比較例２、４、５、１２、１４、１５では、セラミックス基板の表面処理を実施したものの、接合材における元素（Ｍｇ）の純度が低かったため、接合界面においてＡｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が３原子％を超え、冷熱サイクル負荷後にセラミックス基板の割れが確認された。
【００５９】
これに対して、接合界面においてＡｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が３原子％以下に制限された本発明例１−８および本発明例１１−１８においては、冷熱サイクル負荷後にセラミックス基板の割れが確認されなかった。
【００６０】
以上の結果、本発明例によれば、厳しい冷熱サイクルを負荷した場合であっても、セラミックス部材における割れの発生を抑制でき、冷熱サイクル信頼性に優れた銅／セラミックス接合体、及び、この銅／セラミックス接合体からなる絶縁回路基板を提供する可能であることが確認された。
【符号の説明】
【００６１】
１０ 絶縁回路基板（銅／セラミックス接合体）
１１ セラミックス基板（セラミックス部材）
１２ 回路層（銅部材）
１３ 金属層（銅部材）
（５７）【特許請求の範囲】
【請求項１】
銅又は銅合金からなる銅部材と、セラミックス部材とが、Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材を用いて接合されてなる銅／セラミックス接合体であって、
前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が３原子％以下とされていることを特徴とする銅／セラミックス接合体。
【請求項２】
前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌの濃度が２原子％以下とされていることを特徴とする請求項１に記載の銅／セラミックス接合体。
【請求項３】
前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ｓｉの濃度が２原子％以下とされていることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の銅／セラミックス接合体。
【請求項４】
前記銅部材と前記セラミックス部材との接合界面から前記銅部材側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、ＺｎとＭｎの合計濃度が２原子％以下とされていることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の銅／セラミックス接合体。
【請求項５】
セラミックス基板の表面に、銅又は銅合金からなる銅板が、Ｍｇ単独，または、Ｍｇおよび活性金属の組み合わせ、からなる接合材を用いて接合されてなる絶縁回路基板であって、
前記銅板と前記セラミックス基板との接合界面から前記銅板側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計濃度が３原子％以下とされていることを特徴とする絶縁回路基板。
【請求項６】
前記銅板と前記セラミックス基板との接合界面から前記銅板側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ａｌの濃度が２原子％以下とされていることを特徴とする請求項５に記載の絶縁回路基板。
【請求項７】
前記銅板と前記セラミックス基板との接合界面から前記銅板側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、Ｓｉの濃度が２原子％以下とされていることを特徴とする請求項５又は請求項６に記載の絶縁回路基板。
【請求項８】
前記銅板と前記セラミックス基板との接合界面から前記銅板側へ１０００ｎｍ離間した位置でエネルギー分散Ｘ線分析法により濃度測定を行い、Ｃｕ，Ｍｇ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎの合計値を１００原子％としたときに、ＺｎとＭｎの合計濃度が２原子％以下とされていることを特徴とする請求項５から請求項７のいずれか一項に記載の絶縁回路基板。
 
訂正の要旨 審決（決定）の【理由】欄参照。
異議決定日 2022-06-17 
出願番号 P2020-134070
審決分類 P 1 651・ 121- YAA (C04B)
P 1 651・ 574- YAA (C04B)
P 1 651・ 537- YAA (C04B)
P 1 651・ 572- YAA (C04B)
P 1 651・ 536- YAA (C04B)
最終処分 07   維持
特許庁審判長 河本 充雄
特許庁審判官 関根 崇
金 公彦
登録日 2021-04-19 
登録番号 6870767
権利者 三菱マテリアル株式会社
発明の名称 銅／セラミックス接合体、及び、絶縁回路基板  
代理人 松沼 泰史  
代理人 寺本 光生  
代理人 松沼 泰史  
代理人 大浪 一徳  
代理人 大浪 一徳  
代理人 細川 文広  
代理人 細川 文広  
代理人 寺本 光生  

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