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審決分類 審判 全部申し立て 2項進歩性  C01B
審判 全部申し立て 特36条4項詳細な説明の記載不備  C01B
審判 全部申し立て 1項3号刊行物記載  C01B
審判 全部申し立て 特36条6項1、2号及び3号 請求の範囲の記載不備  C01B
管理番号 1395243
総通号数 15 
発行国 JP 
公報種別 特許決定公報 
発行日 2023-03-31 
種別 異議の決定 
異議申立日 2022-09-26 
確定日 2023-02-07 
異議申立件数 1 
事件の表示 特許第７０４１７８７号発明「球状シリカ粒子の製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。 
結論 特許第７０４１７８７号の請求項１ないし７に係る特許を維持する。 
理由 第１ 手続の経緯

特許第７０４１７８７号の請求項１〜７に係る特許についての出願は、令和３年１０月２０日を出願日とする出願であり、令和４年３月１５日にその特許権の設定登録がされ、同年同月２４日に特許掲載公報が発行され、その後、同年９月２６日に、その請求項１〜７（全請求項）に係る特許を対象として特許異議申立人田中都子（以下、「異議申立人」という。）により、特許異議の申立てがなされたものである。

第２ 本件発明

請求項１〜７に係る発明（以下、各請求項に係る発明及び特許を項番に対応して「本件発明１」、「本件特許１」などといい、併せて「本件発明」、「本件特許」ということがある。）の記載は、次のとおりである。
「【請求項１】
非晶質の球状シリカ粒子（Ａ）を分級して、表面フラクタル次元が１．０〜２．３の球状シリカ粒子（Ｂ）を調製したのち、前記球状シリカ粒子（Ｂ）を８００〜１２００℃で熱処理して、球状シリカ粒子（Ｘ）を得ることを含む、球状シリカ粒子（Ｘ）の製造方法。
【請求項２】
前記分級工程が湿式分級を含む、請求項１に記載の球状シリカ粒子（Ｘ）の製造方法。
【請求項３】
前記分級工程が、前記球状シリカ粒子（Ａ）表面の異物を除去することを含む、請求項１または２に記載の球状シリカ粒子（Ｘ）の製造方法。
【請求項４】
前記球状シリカ粒子（Ａ）が粉末溶融法により得られた非晶質の球状シリカ粒子である、請求項１から３のいずれか一項に記載の球状シリカ粒子（Ｘ）の製造方法。
【請求項５】
前記分級工程が湿式分級であり、前記湿式分級が、少なくとも水を含む分散媒と、前記球状シリカ粒子（Ａ）とを含むスラリーを用いて行われる、請求項１から４のいずれか一項に記載の球状シリカ粒子（Ｘ）の製造方法。
【請求項６】
前記球状シリカ粒子（Ｘ）の比表面積が０．１〜２．０ｍ２／ｇである、請求項１から５のいずれか一項に記載の球状シリカ粒子（Ｘ）の製造方法。
【請求項７】
前記球状シリカ粒子（Ａ）及び前記球状シリカ粒子（Ｘ）の平均粒子径及び比表面積が、下記の条件（１）〜（２）を満たす、請求項１から６のいずれか一項に記載の球状シリカ粒子（Ｘ）の製造方法。
条件（１）：前記球状シリカ粒子（Ａ）の平均粒子径（Ｄａ５０）に対する、前記球状シリカ粒子（Ｘ）の平均粒子径（Ｄｘ５０）（（Ｄｘ５０）／（Ｄａ５０））が、０．８以上１．２以下である。
条件（２）：前記球状シリカ粒子（Ａ）の比表面積（Ｓａ）に対する、前記球状シリカ粒子（Ｘ）の比表面積（Ｓｘ）（（Ｓｘ）／（Ｓａ））が、０．２以上０．６以下である。」

第３ 異議申立人による特許異議の申立理由の概要

１ 特許法第29条第1項第3号所定の規定違反（新規性欠如）及び同法同条第２項所定の規定違反（進歩性欠如）（以下、「申立理由１」とする。）
（１）本件発明１、６は、下記甲第１号証に記載された発明であって（下記甲第３号証〜甲第６号証を参考とする）、特許法第29条第1項第3号に該当するから、その特許は、特許法第29条第1項の規定に違反してされたものであり、また、本件発明１〜６は、下記甲第１号証に記載された発明及び下記甲第２号証〜甲第６号証に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してされたものである（「申立理由１−１」）。

（２）本件発明１、３、４、６は、下記甲第２号証に記載された発明であって（下記甲第３号証、甲第５号証及び甲第６号証を参考とする）、特許法第29条第1項第3号に該当するから、その特許は、特許法第29条第1項の規定に違反してされたものであり、また、本件発明１〜６は、下記甲第２号証に記載された発明及び下記甲第１号証、甲第３号証、甲第５号証、甲第６号証に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してされたものである（「申立理由１−２」）。
記
甲第１号証：特許第６５６４５１７号公報
甲第２号証：国際公開２０２０／１９５２０５号
甲第３号証：特開２００７−５１０１９号公報
甲第４号証：「製品紹介 PRODUCTS アドマファインとは」及び「製品紹介 PRODUCTS 製品一覧／シリカ」と題する株式会社アドマテックスのホームページの出力物、出力日２０２２年９月２３日（ＵＲＬ：https://www.admatechs.co.jp/product-admafine.html及びhttps://www.admatechs.co.jp/product-admafine-silica.html）
甲第５号証：２０２２年３月２５日付けで株式会社アドマテックスから異議申立人宛ての、品名ＳＯ−Ｃ６（ロットＬＣＡ２２８、数量１ｋｇ×１、平均粒径：２．２μｍ、比表面積：１．７ｍ2／ｇ、生産日：２０１８年１月２２日）他のサンプル送付案内
甲第６号証：令和４年９月２３日付け異議申立人による実験成績証明書（２０２２年９月２日付け 株式会社リガク 応用技術センター 粉末・薄膜解析グループ（ＰＤＸ／ＴＦＸ） 山本泰司による分析結果報告書、及び散乱ベクトルｑと強度Ｉ（ｑ）の関係を示す両対数グラフである「表面フラクタル次元（Ｄｓ）の指数部α及びＤｓの算出」と題する書面を添付）

２ 特許法第36条第4項第1号所定の規定違反（実施可能要件違反）及び同法同条第６項第２号所定の規定違反（明確性要件違反）（以下、「申立理由２」とする。）
本件特許は、請求項６、７に対応する本件明細書の発明の詳細な説明の記載が後記第４の２（１）の点で不備のため、特許法第36条第4項第1号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、また、特許請求の範囲の請求項６、７の記載が同じく後記第４の２（１）の点で不備のため、特許法第36条第6項第2号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。

３ 特許法第36条第6項第1号所定の規定違反（サポート要件違反）（以下、「申立理由３」とする。）
本件特許は、請求項７の記載が後記第４の３（１）の点で不備のため、特許法第36条第6項第1号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。

第４ 当審の判断

１ 申立理由１について
（１）甲１〜６に記載された事項
ア 甲１に記載された事項
（ア）「【請求項３】
乾式法によりシリカ粒子材料を製造するシリカ粒子材料製造工程と、
２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下になるように加熱乾燥して乾燥シリカ粒子材料を得る乾燥工程と、 を有し、
前記シリカ粒子材料が乾式法にて製造された後は、液体状の水に接触させず、且つ、粒径が１００ｎｍ〜２０００ｎｍであるか又は比表面積が２ｍ２／ｇ〜３５ｍ２／ｇである電子材料用フィラーの製造方法。」

（イ）「【背景技術】
【０００２】
半導体装置の封止材、基板材料、その他の電子材料として金属酸化物粒子材料からなる電子材料用フィラーが採用されており、特に樹脂材料中に電子材料用フィラーを分散させた樹脂組成物が知られている（特許文献１、２など）。
【０００３】
ところで、特許文献２には、金属酸化物粒子材料を樹脂材料中に分散させた樹脂組成物を電子材料に応用する際に、分散させる金属酸化物粒子材料について物理吸着水の量を５０ｐｐｍ以下にすることによりプレッシャークッカ試験の結果が好ましくなることが開示されている。なお、シリカは２００℃を超えて加熱すると表面ＯＨ基（結合水）が除去され始めるため（例えば非特許文献１参照）、シリカの物理吸着水は２００℃まで加熱することで測定する。
・・・
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明者らは、金属酸化物粒子材料を電子材料用フィラーに応用するに当たって、物理吸着水の量以外にも含有する水（結合水など）についても減少させることによって電気的特性（例えば誘電正接：Ｄｆ）を向上することができるとの知見を得た。
【０００７】
ここで、特許文献２に開示の発明においては、請求項１に粒径が２０〜１００μｍと規定されている通り、比較的粒径の大きな粒子を扱うことを想定している。近年の電子材料用フィラーは半導体素子構造や回路の微細化に伴い粒径がサブミクロンからナノメートルオーダーにまで小さくなっている。物理吸着している水分量は粒子材料の表面積に比例して大きくなるため、粒径が小さくなると表面積も大きくなって物理吸着水の量も大きくなる。例えば、粒径がサブミクロンからナノメートルオーダーになった粒子材料では、特許文献２にて規定するところの「水分量を５０ｐｐｍ以下」と同等の水分量は数十倍となって１０００ｐｐｍを超えるような量となった。その程度の水分量を目指して水分量を減少させることを目的として加熱しても電気的特性の向上が実現できるほどにまで含まれる水分（結合水など）を減少することは期待できず、充分な電気的特性とはならなかった。特に物理吸着水の量を減らしても、その後に空気中の水分が速やかに再結合することもあった。
【０００８】
本発明者らは、物理吸着水以外に含有する水分の量を減少することにより電気的特性に優れた電子材料用フィラー及びその製造方法、電子材料用樹脂組成物の製造方法、高周波用基板、並びに電子材料用スラリーを提供することを解決すべき課題とする。」

（ウ）「【００２７】
（電子材料用フィラー）
本実施形態の電子材料用フィラーは、電子部品の封止材、基板材料、伝熱材料などの材料として用いることができる。特に後述する電子材料用樹脂組成物として用いることが好ましい。
【００２８】
本実施形態の電子材料用フィラーは、粒径が１００ｎｍ〜２０００ｎｍであるか又は比表面積が２ｍ２／ｇ〜３５ｍ２／ｇである、シリカ粒子材料である。そして、２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下である。
【００２９】
粒径は、下限値として１５０ｎｍが採用でき、上限値として１０００ｎｍ、８００ｎｍ、６００ｎｍ、５００ｎｍが採用できる。これらの上限値及び下限値は任意に組み合わせて採用することができる。粒径は動的散乱法など一般的な方法にて測定できる。
【００３０】
比表面積は、下限値として３ｍ２／ｇ、５ｍ２／ｇ、１０ｍ２／ｇが採用でき、上限値として３０ｍ２／ｇが採用できる。これらの上限値及び下限値は任意に組み合わせて採用することができる。比表面積の測定は窒素によるＢＥＴ法にて測定した値である。
【００３１】
粒径と比表面積とは関連があり、粒径が小さいほど、比表面積が大きくなる傾向にある。粒径（比表面積）は、この下限値以上（上限値以下）にすることにより樹脂中添加時の流動性が良好であり、上限値以下（下限値以上）にすることによりスラリー組成物にした際の安定性が良好である。
・・・
【００３７】
（１）ビニル基、フェニル基、フェニルアミノ基、炭素数４以上のアルキル基、メタクリル基、又はエポキシ基を有するシラン化合物にて表面処理されている。特にビニル基、フェニル基、炭素数４以上のアルキル基を有するシラン化合物にて表面処理することが好ましい。表面処理を行うシラン化合物の量は特に限定しないが、表面処理前のシリカ粒子材料の表面に存在するＯＨ基が全て無くなる程度にすることが好ましい。これらの官能基をもつシラン化合物により表面処理することによりシリカ粒子材料内に水分が浸透することが抑制される。
【００３８】
シラン化合物による表面処理は、シラン化合物を含む表面処理剤（例えばシラン化合物を溶媒に溶解した溶液）を表面に接触することで行う。表面処理は、水を用いずに行う。ここで、水を用いないとは、シラン化合物を含む表面処理剤中に含まれる水分量を１０００ｐｐｍ以下にすることを意味する。詳しくは後述する。」

（エ）「【００４１】
（電子材料用フィラーの製造方法：その１）
本実施形態の電子材料用フィラーの製造方法は、調製工程と第１表面処理工程とその他必要な工程とを有する。・・・
【００４２】
・調製工程
調製工程は、乾式法にてシリカ粒子材料を調製する工程である。乾式法としては水との接触をすることなしにシリカ粒子材料を形成する方法である。乾式法としては、金属ケイ素からなる金属からなる粉粒体を酸化雰囲気ガス中にて燃焼、急冷することでシリカ粒子材料を調製するＶＭＣ法や、シリカからなる粉粒体を火炎中に投入することにより溶融させた後に急冷してシリカ粒子材料とする溶融法などがある。ＶＭＣ法、溶融法は、火炎などの高温雰囲気下に投入して燃焼させたり、加熱溶融させたりするとき以降において水に接触させないことで乾式での製造方法（本明細書における乾式法）として扱われる。ＶＭＣ法、溶融法共に、投入する粉粒体の粒度分布や、投入する量を調節することにより調製されるシリカ粒子材料の粒度分布が制御できる。例えば、投入する粉粒体の粒径が小さかったり、投入する量が少なかったりするほど調製されるシリカ粒子材料の粒径も小さくなる。
【００４３】
なお、ＶＭＣ法、溶融法において、原料となる粉粒体を投入する空間内に存在する水分量を低くすることが好ましい。例えば、原料となる粉粒体は、何らかの分散媒に分散させて搬送するが、その分散媒中の水分を除去することが望ましい。また、ＶＭＣ法における酸化雰囲気ガス、溶融法における高温雰囲気において含有する水分を除去することが好ましい。水分の除去は一般的な除湿法（温度を低下させて含有する水分を凝縮除去する、乾燥剤にて水分を除去するなど）が採用できる他、もともと含まれる水分量が低いとき（季節や天候などにより変化する空気を利用する）に操作を行うことでも達成できる。」

（オ）「【実施例】
【００６４】
本発明の電子材料用フィラーについて実施例に基づき以下詳細に説明を行う。
【００６５】
（試験１：加熱工程における加熱温度の評価）
金属ケイ素からなる粉粒体を酸化雰囲気ガス中にて燃焼させることでシリカ粒子材料を製造した（ＶＭＣ法：シリカ粒子材料製造工程）。製造したシリカ粒子材料は体積平均粒径が０．３μｍ、比表面積が１６ｍ２／ｇであった。なお、実施例においてシリカ粒子材料を製造した方法として「乾式法」と記載している場合にはＶＭＣ法にて製造している。
【００６６】
製造したシリカ粒子材料について３００℃、５００℃、７００℃、８００℃、９００℃で加熱（加熱工程）して含有する水分を除去した試料を調製した（全て合わせて調製工程）。
【００６７】
得られたシリカ粒子材料について生成水量２００℃及び生成水量５００℃を前述の方法に準じて測定した。実施例の各表における水分の量の単位はｐｐｍである。結果を表１に示す。更に、各試験例の試料について１ＧＨｚにおける誘電正接を測定した。誘電正接の測定はＪＩＳ Ｃ ２１３８に準拠して行った。具体的には、ネットワークアナライザー（キーサイト社製、Ｅ５０７１Ｃ）と空洞共振器摂動法を用いて、１ＧＨｚにおける比誘電率、誘電正接を測定した。この測定はＡＳＴＭＤ２５２０（ＪＩＳ Ｃ２５６５）に準拠して行った。
【００６８】
【表１】

【００６９】
表より明らかなように、各温度における生成水量が少なくなるにつれて誘電正接の値が小さくなることが分かった。２００℃で加熱した時に生成する単位面積あたりの水分量［＝（生成水量２００℃：ｐｐｍ）÷（比表面積：ｍ２／ｇ）：ａ／ｂ］が４０ｐｐｍ以下になると誘電正接の値も小さくなることが分かった。また、５００℃で加熱した時に生成する単位面積あたりの水分量［＝（生成水量５００℃：ｐｐｍ）÷（比表面積：ｍ２／ｇ）：ｃ／ｂ］が７０ｐｐｍ以下になると誘電正接の値も小さくなることが分かった。なお、加熱工程後においては、各試験例の試料は全て常温に放置した場合でも生成水量２００℃及び生成水量５００℃の増加は認められなかった。
【００７０】
（試験２：加熱工程における加熱温度の評価：表面処理を行った場合）
試験例２〜６の試料について、それぞれビニルシランとヘキサメチルジシラザン（ＨＭＤＳ）にて２段階での表面処理を行った（第１表面処理工程及び第２表面処理工程）。ビニルシランによる表面処理は表面シラノール基量の２倍当量程度の量にて処理を行った。ＨＭＤＳによる表面処理は残ったＯＨ基を全て反応させるため、第１の表面処理剤量の当量以上の量にて処理を行い第２表面処理済粒子材料の試験試料とした。なお、以下の試験においても第２表面処理工程にて用いるオルガノシラザンはＨＭＤＳを用いた。
【００７１】
得られた試験試料（処理後）について生成水量２００℃及び誘電正接を試験１の方法で測定した。結果を表２に示す。なお、表２中において（ａ＊）及び（ｃ）の「生成水量」とは表面処理を行う前のシリカ粒子材料をその後に記載の温度に加熱した時に生成する水分量を示す（以下同じ）。
【００７２】
【表２】

【００７３】
表２より明らかなように、第１表面処理工程及び第２表面処理工程を行うことで、表面処理前の試験例２〜６の試験試料と比べて誘電正接の値が小さくできることが分かった。処理後の粒子材料についての単位面積あたりの水分量（ａ／ｂ）が４０ｐｐｍ以下になると誘電正接の値も小さくなることが分かった。
【００７４】
（試験３：表面処理に用いるシラン化合物の評価及びシリカ粒子材料の粒径の評価）
シリカ粒子材料製造工程（調製工程）でのＶＭＣ法の製造条件を変更することにより体積平均粒径０．５μｍのシリカ粒子材料（試験例１２〜１６）、体積平均粒径０．２μｍのシリカ粒子材料（試験例１７）、体積平均粒径０．１μｍのシリカ粒子材料（試験例１８）、体積平均粒径２μｍのシリカ粒子材料（試験例１９）を製造し、それぞれ加熱工程として８００℃で加熱を行った。
【００７５】
試験例１４、１７〜１９については試験例７〜１１と同様にビニルシラン及びＨＭＤＳにて第１表面処理工程及び第２表面処理工程を行い第２表面処理済粒子材料を製造し、各試験例の試験試料とした。試験例１２、１３、１５、１６については第１表面処理工程としてそれぞれフェニルアミノシラン、フェニルシラン、ヘキシルシラン、デシルシランにて表面処理を行った。第１表面処理済工程における表面処理は表面シラノール基量の２倍当量程度の量にて処理を行った。得られた試験試料について生成水量２００℃及び誘電正接を試験１の方法で測定した。結果を表３に示す。
【００７６】
【表３】

【００７７】
表３より明らかなように、第１表面処理工程としてビニルシランを用いて表面処理を行った試験例１４が、それぞれフェニルアミノシラン、フェニルシラン、ヘキシルシラン、デシルシランにて表面処理を行った試験例１２、１３、１５、１６と比べて低い誘電正接の値を示すことが分かった。また、試験例１９（２μｍ）、試験例１４（０．５μｍ）、試験例１０（０．３μｍ）、試験例１７（０．２μｍ）、試験例１８（０．１μｍ）と体積平均粒径が小さくなっていくにつれて比表面積が大きくなると、誘電正接の値も大きくなっていくことが分かった。また、単位面積あたりの水分量（ａ／ｂ）が４０ｐｐｍ以下になると誘電正接の値も小さくなることが分かった。」

イ 甲２に記載された事項
（ア）「［０００５］ ＧＨｚ帯のセラミックス材料の誘電特性は、例えば、非特許文献１等により知られているが、いずれも焼結された基板としての特性である。シリカ（ＳｉＯ２）は、誘電率が小さく（３．７）、品質係数指標Ｑｆ（誘電正接の逆数と測定周波数を掛けた値）が約１２万であり、低誘電率かつ誘電正接を有するフィラーの材料として有望である。また、樹脂中での配合を容易にするためには、フィラー形状が球形に近い程好ましいが、球状シリカは容易に合成可能であり（例えば特許文献２）、既に多くの用途で使用されている。そのため、高周波帯の誘電体デバイス等においても広く用いられることが期待される。
［０００６］ しかしながら、球状シリカの粒子の表面には、吸着水やシラノール基といった極性官能基等が多く存在し、特に、誘電正接が焼結された基板としての特性よりも悪化するという問題点がある。
［０００７］ フィラー粒子の表面の吸着水や極性官能基の低減方法としては、例えば、非特許文献２で、シランカップリング剤により表面処理する方法が検討されているが、１〜１０ＭＨｚでは誘電正接はほとんど低減しておらず、効果は不十分であり、ＧＨｚ帯の効果は明記されていない。
・・・
発明が解決しようとする課題
［００１０］本発明は、誘電正接が低い球状シリカ粉末を提供することにある。
課題を解決するための手段
［００１１］（１） 樹脂に配合してシート状に成形した後、共振器法にて周波数３５〜４０ＧＨｚの条件で測定した該シートの誘電正接（ｔａｎδｃ）から、下記の式（Ｉ）を用いて算出される球状シリカ粉末の誘電正接において、誘電正接低減処理前の球状シリカ粉末の誘電正接（ｔａｎδｆＡ）をＡ、誘電正接低減処理後の球状シリカ粉末の誘電正接（ｔａｎδｆＢ）をＢとしたとき、Ｂ／Ａが０．７０以下であり、誘電正接低減処理後の球状シリカ粉末の比表面積が１〜３０ｍ２／ｇであることを特徴とする球状シリカ粉末。
［００１２］［数１］

ただし、式（Ｉ）において記号の意味は次の通り。
Ｖｆ；シート中の球状シリカ粉末の体積分率
ｔａｎδｒ；樹脂シート（フィラー配合無し）の誘電正接
・・・
［００１３］ 本発明によれば、樹脂材料、例えば基板等の誘電正接を低くすることが可能な球状シリカ粉末を提供することができる。」

（イ）「［００２１］ 本発明の誘電正接低減処理した球状シリカ粉末の原料となる球状シリカ粉末としては、平均円形度が０．８５以上、比表面積が１〜３０ｍ２／ｇの球状シリカ粉末であれば、好適に使用することができる。原料の球状シリカ粉末の製造方法としては、例えば、融点以上の温度の高温域を通過させ球状化させる粉末溶融法が挙げられる。
［００２２］ 本発明の誘電正接低減処理した球状シリカ粉末は、原料の球状シリカ粉末を高温加熱処理することによって製造することができる。原料の球状シリカ粉末を５００〜１１００℃の温度で、かつ、加熱温度（℃）×加熱時間（ｈ）を１０００〜２６４００（℃・ｈ）とする所定時間（例えば、約１〜５２時間）、好ましくは、１８００〜１７６００（℃・ｈ）とする所定時間（例えば、約２〜３５時間）、熱風あるいは電気炉にて処理し、電気炉内にて自然放冷後、１１０℃〜３００℃の状態で球状シリカ粉末を回収し、さらに湿度４０％ＲＨ以下の環境下にて２５℃にまで冷却し、１５〜２５℃にて保管し、防湿アルミ袋にて回収することにより製造することができる。
［００２３］ 上記の製造方法により、比表面積といった粉体特性を変化させずに、球状シリカ粒子の表面の吸着水および極性官能基を低減させることができる。製造後においても、例えば、１ヵ月の間高湿度下に保存しても、球状シリカの誘電正接（ｔａｎδｆ）の増加に影響するほど粒子の表面の吸着水および極性官能基量が変化しないことが期待できる。
［００２４］ 製造方法において、所望の比表面積および平均粒子径が得られるように粉末を分級する工程を備えてもよい。加熱温度が５００〜１１００℃であれば、加熱前後にて比表面積および平均粒子径は変化しないことから、分級する工程は加熱前に実施し、所望の比表面積および平均粒子径に調整の後、加熱処理をすることが望ましい。」

（ウ）「実施例
［００３１］ 以下、実施例により本発明をより具体的に説明するが、本発明は実施例に限定されるものではない。
［００３２］［原料シリカ粉末１］
球状シリカ（デンカ社製：ＦＢ−５Ｄ、比表面積２．４ｍ２／ｇ）を加熱処理せずにそのまま、後述の実施例１と同様に評価を行った。評価結果を表１に示す。なお、誘電正接低減処理をしていない原料シリカ粉末１の粉末換算誘電正接（ｔａｎδｆＡ）は、樹脂にポリエチレン（ＰＥ）を使用した場合は２．９×１０−３、ポリプロピレン（ＰＰ）を使用した場合は３．０×１０−３であった。
［００３３］［原料シリカ粉末２］
球状シリカ（デンカ社製：ＳＦＰ−３０Ｍ、比表面積６．０ｍ２／ｇ）を加熱処理せずにそのまま、後述の実施例１と同様に評価を行った。評価結果を表１に示す。なお、誘電正接低減処理をしていない原料シリカ粉末２の粉末換算誘電正接（ｔａｎδｆＡ）は、１．２×１０−２であった。
［００３４］［原料シリカ粉末３］
球状シリカ（デンカ社製：ＵＦＰ−３０、比表面積３０ｍ２／ｇ）を加熱処理せずにそのまま、後述の実施例１と同様に評価を行った。評価結果を表１に示す。なお、誘電正接低減処理をしていない原料シリカ粉末３の粉末換算誘電正接（ｔａｎδｆＡ）は、５．０×１０−２であった。
［００３５］［原料シリカ粉末４］
球状シリカ（デンカ社製：ＦＢ−４０Ｒ、比表面積０．４ｍ２／ｇ）を加熱処理せずにそのまま、後述の実施例１と同様に評価を行った。評価結果を表１に示す。なお、誘電正接低減処理をしていない原料シリカ粉末４の粉末換算誘電正接（ｔａｎδｆＡ）は、３．７×１０−４であった。
［００３６］［実施例１］
原料シリカとして、原料シリカ粉末１（デンカ社製：ＦＢ−５Ｄ、比表面積２．４ｍ２／ｇ）を１５ｇ、アルミナ坩堝に充填し、電気炉内温度１０００℃にて４時間加熱処理した。加熱処理後、炉内で２００℃まで冷却し、デシケーター内（２３℃−１０％ＲＨ）で室温まで冷却し、各種評価の直前までアルミパック（ＰＥＴ／ＡＬ／ＰＥラミネート袋：生産日本社製）のスタンドパック内で保存した。評価結果を表２に示す。なお、３６ＧＨｚ空洞共振器（サムテック社製）にて測定した加熱処理後の球状シリカ粉末の粉末換算誘電正接（ｔａｎδｆＢ）は、７．６×１０−４であり、原料シリカ粉末１の粉末換算誘電正接（ｔａｎδｆＡ）が、２．９×１０−３であったことから、Ｂ／Ａは０．２６であった。」

（エ）「［００５４］［比表面積］
測定用セルに試料を１ｇ充填し、Ｍｏｕｎｔｅｃｈ社製 ＭａｃｓｏｒｂＨＭ ｍｏｄｅｌ−１２０１全自動比表面積系測定装置（ＢＥＴ一点法）により比表面積を測定した。測定前の脱気条件は、２００℃−１０分とした。吸着ガスは窒素とした。」

（オ）「［００５８］
［表１］

」

ウ 甲３に記載された事項
（ア）「【請求項１】
球状化無機物粉末の製造方法であって：
（ａ）酸化ケイ素含有無機物を粉砕して粉砕物を形成し；
（ｂ）前記粉砕物を噴霧状態で加熱して前記粉砕物を球状化して球状化物を形成し；
（ｃ）前記球状化物の噴霧状態を維持したまま、前記球状化物に水を噴射して冷却し；そして、
（ｄ）冷却した球状化物を捕集する；ことを包含する、球状化無機物粉末の製造方法。」

（イ）「【００２９】
工程（ｄ）において捕集する手段は、例えば、工程（ｃ）で噴射により冷却した球状化物を、粉体回収装置により捕集することができる。粉体回収装置により捕集する場合、冷却した球状化物を、サイクロン、バグフィルター、あるいは湿式捕集器などの粉体回収装置に導入して、必要に応じて吸引ファンやブロワーなどの手段を用いて気体を屋外排気することにより、粉体を回収することができる。粉体回収装置としては、サイクロンとバグフィルターを併用するのが好ましい。」

エ 甲４に記載された事項
（ア）「



」

（イ）「



」

オ 甲５に記載された事項
（ア）「

」

（イ）「

」

カ 甲６に記載された事項
（ア）「

」

（イ）「

」

（２）甲１及び甲２に記載された発明
ア 甲１に記載された発明
甲１の上記（１）ア（ア）の【請求項３】には、「乾式法によりシリカ粒子材料を製造するシリカ粒子材料製造工程と、２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下になるように加熱乾燥して乾燥シリカ粒子材料を得る乾燥工程と、を有し、前記シリカ粒子材料が乾式法にて製造された後は、液体状の水に接触させず、且つ、粒径が１００ｎｍ〜２０００ｎｍであるか又は比表面積が２ｍ２／ｇ〜３５ｍ２／ｇである電子材料用フィラーの製造方法。」が記載され、同（オ）には、この「電子材料用フィラーの製造方法」の実施例が記載されているところ、同（オ）の【００７５】、【００７６】の【表３】には、試験例１９として、上記【請求項３】に記載される製造方法における加熱乾燥の温度（【表３】の「加熱工程での温度（℃）」）が８００℃であり、製造されるシリカ粒子材料の粒径（【表３】の「平均粒子径（μｍ）」）が２、比表面積（【表３】の「比表面積（ｍ２／ｇ）」）が２である例が記載されている。この試験例１９の具体的な数値を、上記【請求項３】の記載に当てはめれば、甲１には、以下の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されているといえる。
「乾式法によりシリカ粒子材料を製造するシリカ粒子材料製造工程と、２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下になるように８００℃で加熱乾燥して乾燥シリカ粒子材料を得る乾燥工程と、を有し、前記シリカ粒子材料が乾式法にて製造された後は、液体状の水に接触させず、且つ、粒径が２μｍであり、比表面積が２ｍ２／ｇである電子材料用フィラーの製造方法。」

イ 甲２に記載された発明
甲２の上記（１）イ（ウ）の［００３６］の［実施例１］には、球状シリカ粉末の製造方法として、「原料シリカとして、原料シリカ粉末１（デンカ社製：ＦＢ−５Ｄ、比表面積２．４ｍ２／ｇ）を１５ｇ、アルミナ坩堝に充填し、電気炉内温度１０００℃にて４時間加熱処理した。加熱処理後、炉内で２００℃まで冷却し、デシケーター内（２３℃−１０％ＲＨ）で室温まで冷却」することが記載されているところ、ここでの原料シリカである原料シリカ粉末１は、同（ウ）の［００３２］に「［原料シリカ粉末１］ 球状シリカ（デンカ社製：ＦＢ−５Ｄ、比表面積２．４ｍ２／ｇ）」と記載されているから、甲１には、上記［実施例１］を基とする以下の発明が記載されているといえる。
「球状シリカ（デンカ社製：ＦＢ−５Ｄ、比表面積２．４ｍ２／ｇ）を１５ｇ、アルミナ坩堝に充填し、電気炉内温度１０００℃にて４時間加熱処理し、加熱処理後、炉内で２００℃まで冷却し、デシケーター内（２３℃−１０％ＲＨ）で室温まで冷却する球状シリカ粉末の製造方法。」

（３）申立理由１−１について
ア 本件発明１について
（ア）対比
本件発明１と甲１発明を対比すると、甲１発明の「電子材料用フィラーの製造方法」は、電子材料用フィラーであるシリカ粒子材料の製造方法でもあるといえるから、本件発明１の「球状シリカ粒子（Ｘ）の製造方法」と、「シリカ粒子（Ｘ）の製造方法」である点で共通している。
また、甲１発明の「乾式法によりシリカ粒子材料を製造するシリカ粒子材料製造工程」は、シリカ粒子を調製する工程であるといえると共に、「２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下になるように８００℃で加熱乾燥して乾燥シリカ粒子材料を得る乾燥工程」は、（シリカ粒子材料製造工程に続いて）シリカ粒子を８００℃で熱処理する工程であるといえるから、甲１発明の「乾式法によりシリカ粒子材料を製造するシリカ粒子材料製造工程と、２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下になるように８００℃で加熱乾燥して乾燥シリカ粒子材料を得る乾燥工程と、を有」することは、本件発明１と、「シリカ粒子（Ｂ）を調製したのち、前記球状シリカ粒子（Ｂ）を８００〜１２００℃で熱処理して、シリカ粒子（Ｘ）を得ることを含む」ことで共通している。
そうすると、本件発明１と甲１発明は、「シリカ粒子（Ｂ）を調製したのち、前記シリカ粒子（Ｂ）を８００〜１２００℃で熱処理して、シリカ粒子（Ｘ）を得ることを含む、シリカ粒子（Ｘ）の製造方法。」の点で一致し、以下の点で相違しているといえる。

＜相違点１＞
シリカ粒子（Ｂ）を調製するにおいて、本件発明１では、「非晶質の球状シリカ粒子（Ａ）を分級して、表面フラクタル次元が１．０〜２．３の球状シリカ粒子（Ｂ）を調製し」ているのに対し、甲１発明では、「非晶質の球状シリカ粒子（Ａ）を分級して、表面フラクタル次元が１．０〜２．３の球状シリカ粒子（Ｂ）を調製し」ているのか明らかでない点。

＜相違点２＞
シリカ粒子（Ｘ）の製造方法において、本件発明１は、「球状」シリカ粒子（Ｘ）の製造方法であるのに対し、甲１発明は、「球状」シリカ粒子（Ｘ）の製造方法であるのか明らかでない点。

（イ）相違点についての検討
まず、上記相違点１について、検討する。
ａ 甲１において、シリカ粒子の調製の段階を記載している甲１の上記（１）ア（エ）及び同（オ）の【００６５】の記載を見ても非晶質の球状シリカ粒子を分級することは記載も示唆もされていない。
ｂ ここで、本件発明において、シリカ粒子を調製する段階で、非晶質の球状シリカ粒子を分級することの技術的な意義を、以下、確認する。
本件発明は、樹脂に充填した際に、より低い誘電正接を達成可能な球状シリカ粒子の製造方法を提供することを発明の課題とする（【０００７】）ところ、この課題は、非晶質の球状シリカ粒子から微粒を除去し、その後、高温条件で球状シリカ粒子を熱処理することにより解決できるとされ（【０００８】）、非晶質の球状シリカ粒子から微粒を除去することは、詳しくは、球状シリカ粒子（Ａ）に含まれる０．９μｍ以下の微粒子を除去すること、また、球状シリカ粒子（Ａ）の粒子表面に付着した微粒子等を除去することであり、これにより、表面の凹凸が少なく、比表面積の小さな球状シリカ粒子（Ｘ）を得ることができる。そして、このような球状シリカ粒子（Ｘ）は、吸着水やシラノール基等の極性官能基の絶対量が少なくなり、より低い誘電正接を達成することができるものであるところ（【００１５】）、「表面フラクタル次元」とは、粒子の表面凹凸の程度を示す指標であって、表面フラクタル次元の数値が低いほど、粒子表面の凹凸が少なく、滑らかな表面を有していることを意味している（【００１６】）から、本件発明は、吸着水やシラノール基等の極性官能基の絶対量が少なくなるような、粒子の表面凹凸が少ないことを意味する１．０〜２．３の表面フラクタル次元を有する球状シリカ粒子を分級することにより得ているものである。
ｃ これに対し、甲１発明は、甲１の上記（１）ア（イ）の記載によれば、金属酸化物粒子材料を電子材料用フィラーに応用するに当たって、物理吸着水の量以外にも含有する水（結合水など）についても減少させることによって電気的特性（例えば誘電正接：Ｄｆ）を向上することができるとの知見を得た（【０００６】）ことから、物理吸着水以外に含有する水分の量を減少することにより電気的特性に優れた電子材料用フィラー等を提供することを解決すべき課題とし（【０００８】）、この課題を、同（ウ）の【００３７】及び【００３８】の記載によれば、ビニル基、フェニル基、フェニルアミノ基、炭素数４以上のアルキル基、メタクリル基、又はエポキシ基を有するシラン化合物にてシリカ粒子材料を表面処理することにより、シリカ粒子材料内に水分が浸透することを抑制すると共に、この表面処理を、水を用いずに行うことで、解決するものである。
これによれば、甲１発明は、電気的特性（例えば誘電正接：Ｄｆ）を向上するにあたって、シリカ粒子の形状や表面の構造、粒径の分布に何ら着目するものではないし、上記ｂによれば、本件発明における分級は、球状シリカ粒子（Ａ）に含まれる０．９μｍ以下の微粒子を除去するものであるところ、同（ウ）の【００２８】、【００２９】の記載によれば、甲１発明は、０．９μｍ以下のシリカ粒子も対象とするものであるから、甲１には、甲１発明における調製工程で、上記ｂで述べたように、粒子の表面凹凸の程度を示す指標であり、シリカ粒子表面に付着した微粒子等の存在も反映する表面フラクタル次元が特定の範囲となるように分級を行おうとする動機付けがあるとはいえない。
そうすると、シリカ粒子（Ｂ）を調製するにおいて、非晶質の球状シリカ粒子（Ａ）を分級して、表面フラクタル次元が１．０〜２．３の球状シリカ粒子（Ｂ）を調製すること、すなわち、上記相違点１に係る本件発明１の構成は、当業者が容易に想到し得るものとはいえない。
ｄ 甲２〜甲６にも、シリカ粒子（Ｂ）を調製するにおいて、非晶質の球状シリカ粒子（Ａ）を分級して、表面フラクタル次元が１．０〜２．３の球状シリカ粒子（Ｂ）を調製することに関する記載はないから、甲２〜甲６を考慮したとしても、上記相違点１に係る本件発明１の構成は、当業者が容易に想到し得るものとはいえない。
ｅ ここで、特許異議申立書には、「具体的には、甲第１号証では、甲１発明である実施例１９の球状シリカ粒子の製造方法が開示されている。
・・・
実施例１９で用いた原料は、ＶＭＣ法で製造されたシリカ粒子であること、平均粒子径が２μｍ、比表面積が２ｍ２／ｇであることが開示されている。
ここで、ＶＭＣ法により製造された実施例１９のシリカ粒子である原料について、性質を確認するために入手方法を探したところ、甲第１号証の出願人である株式会社アドマテックスの製品に平均粒子径１．８〜２．３μｍ、比表面積１．５〜２．５ｍ２／ｇのＶＭＣ法により製造されたシリカ粒子材料が型番ＳＯ−Ｃ６として存在することを発見した（甲第４号証参照）。このＳＯ−Ｃ６は、実施例１９で用いた原料を規定する要件を全て満たす。
ここで、甲１発明に係る実施例１９で用いた原料（ＳＯ−Ｃ６）の表面フラクタル次元（Ｄｓ）を測定するために株式会社アドマテックスより取り寄せたサンプルについて分析した結果を示す。
結論としては、以下の検討の結果、甲１発明に係る実施例１９で用いた原料（ＳＯ−Ｃ６）の表面フラクタル次元（Ｄｓ）は、２．０であり構成要件Ｂを充足することが分かった。
取り寄せたサンプルは、ｌｏｔ番号ＬＣＡ２２８であり、製造年月日は、２０１８年１月２２日である（甲第５号証参照）。
・構成要件Ｂについて
甲第６号証より、サンプルについて、構成要件Ｂに規定する表面フラクタル次元（Ｄｓ）が２．０であり、構成要件Ｂに規定する「表面フラクタル次元（Ｄｓ）が１．０〜２．３」を充足することが分かった。」（６頁８行〜７頁１２行）と記載され、甲１発明の、乾式法により製造され、粒径が２μｍであり、比表面積が２ｍ２／ｇであるシリカ粒子材料と同様に、乾式法であるＶＭＣ法により製造され、粒径及び比表面積が、甲１発明のシリカ粒子材料の粒径及び比表面積を含む、甲１の出願人である株式会社アドマテックスの製品のＳＯ−Ｃ６の表面フラクタル次元が、２．０であることから、甲１発明のシリカ粒子材料の表面フラクタル次元（Ｄｓ）が１．０〜２．３の範囲にある旨主張している。
しかしながら、仮に、株式会社アドマテックスの製品のＳＯ−Ｃ６の表面フラクタル次元が、２．０であるとしても、ＳＯ−Ｃ６の製造者が甲１の出願人であることは、甲１発明のシリカ粒子材料の表面フラクタル次元が、株式会社アドマテックスの製品のＳＯ−Ｃ６の表面フラクタル次元と同じになることの根拠となるものではないし、乾式法により製造されること、粒径、及び比表面積の値と、表面フラクタル次元の値との関係性が明らかにされていない以上、甲１発明のシリカ粒子材料が、乾式法により製造され、その粒径及び比表面積の値が、株式会社アドマテックスの製品のＳＯ−Ｃ６の粒径及び比表面積の値と同程度であるとしても、甲１発明のシリカ粒子材料の表面フラクタル次元を、株式会社アドマテックスの製品のＳＯ−Ｃ６と同様に２．０であるとすることはできない。
そうすると、甲１発明のシリカ粒子材料の表面フラクタル次元は、依然として不明であると言わざるを得ないし、「非晶質シリカ粒子を分級」する点についての言及もないから、甲１発明は、上記相違点１に係る本件発明１の構成を充足しておらず、上記特許異議申立書の記載内容は採用することができない。

（ウ）小括
上記（イ）で述べたように、上記相違点１は、実質的な相違点であるとともに、上記相違点１に係る本件発明１の構成は、当業者が容易に想到し得るものであるとはいえないから、上記相違点２を検討するまでもなく、本件発明１は、甲１発明ではないし、甲１発明及び甲２〜６に記載の事項に基づいて当業者が容易に発明できたものではない。

イ 本件発明２〜７について
本件発明２〜７は、少なくとも本件発明１の構成をすべて具備するものであるから、本件発明１と同様に、本件発明６は、甲１発明ではないし、本件発明２〜７は、甲１発明及び甲２〜６に記載の事項に基づいて当業者が容易に発明できたものではない。

（４）申立理由１−２について
ア 本件発明１について
（ア）対比
本件発明１と甲２発明を対比すると、甲２発明の「球状シリカ粉末の製造方法」は、本件発明１の「球状シリカ粒子（Ｘ）の製造方法」に相当している。
また、甲２発明の「球状シリカ（デンカ社製：ＦＢ−５Ｄ、比表面積２．４ｍ２／ｇ）」は、何らかの方法により調製されたものであることは明らかであると共に、「球状シリカ（デンカ社製：ＦＢ−５Ｄ、比表面積２．４ｍ２／ｇ）を１５ｇ、アルミナ坩堝に充填し、電気炉内温度１０００℃にて４時間加熱処理」することは、球状シリカ（デンカ社製：ＦＢ−５Ｄ、比表面積２．４ｍ２／ｇ）が調製された後、球状シリカ粒子を１０００℃で熱処理しているといえるから、甲１発明の「球状シリカ（デンカ社製：ＦＢ−５Ｄ、比表面積２．４ｍ２／ｇ）を１５ｇ、アルミナ坩堝に充填し、電気炉内温度１０００℃にて４時間加熱処理」することは、本件発明１と、「シリカ粒子（Ｂ）を調製したのち、前記球状シリカ粒子（Ｂ）を８００〜１２００℃で熱処理して、シリカ粒子（Ｘ）を得ることを含む」ことで共通している。
そうすると、本件発明１と甲２発明は、「球状シリカ粒子（Ｂ）を調製したのち、前記球状シリカ粒子（Ｂ）を８００〜１２００℃で熱処理して、球状シリカ粒子（Ｘ）を得ることを含む、球状シリカ粒子（Ｘ）の製造方法。」の点で一致し、以下の点で相違しているといえる。

＜相違点３＞
球状シリカ粒子（Ｂ）を調製するにおいて、本件発明１では、「非晶質の球状シリカ粒子（Ａ）を分級して、表面フラクタル次元が１．０〜２．３の球状シリカ粒子（Ｂ）を調製し」ているのに対し、甲２発明では、「非晶質の球状シリカ粒子（Ａ）を分級して、表面フラクタル次元が１．０〜２．３の球状シリカ粒子（Ｂ）を調製し」ているのか明らかでない点。

（イ）相違点についての検討
上記相違点３について、検討する。
ａ 甲２において、球状シリカ粒子の調製に関する記載は、甲２の上記（１）イ（イ）の［００２１］の「原料の球状シリカ粉末の製造方法としては、例えば、融点以上の温度の高温域を通過させ球状化させる粉末溶融法が挙げられる。」のみであるし、同（イ）の［００２４］の「製造方法において、所望の比表面積および平均粒子径が得られるように粉末を分級する工程を備えてもよい。加熱温度が５００〜１１００℃であれば、加熱前後にて比表面積および平均粒子径は変化しないことから、分級する工程は加熱前に実施し、所望の比表面積および平均粒子径に調整の後、加熱処理をすることが望ましい。」との記載によれば、甲２発明において、球状シリカを、電気炉内温度１０００℃にて４時間加熱処理する前に分級しても良いことは理解できるが、甲２には、表面フラクタル次元が１．０〜２．３の球状シリカ粒子を調製するために、非晶質の球状シリカ粒子を分級することは記載も示唆もされていない。
ｂ ここで、本件発明において、シリカ粒子を調製する段階において、非晶質の球状シリカ粒子を分級することの技術的な意義は、上記（３）ア（イ）ｂで述べたように、表面フラクタル次元が１．０〜２．３の球状シリカ粒子が得られるように分級を行うことにより、粒子表面の凹凸が少なく、滑らかな表面を有し、吸着水やシラノール基等の極性官能基の絶対量が少ないシリカ粒子を得ることができるものである。
ｃ これに対し、甲２発明は、甲２の上記（１）イ（ア）の記載によれば、球状シリカの粒子の表面には、吸着水やシラノール基といった極性官能基等が多く存在し、特に、誘電正接が焼結された基板としての特性よりも悪化するという問題点があったものを（［０００６］）、同（イ）の［００２２］及び［００２３］の記載によれば、「原料の球状シリカ粉末を５００〜１１００℃の温度で、かつ、加熱温度（℃）×加熱時間（ｈ）を１０００〜２６４００（℃・ｈ）とする所定時間（例えば、約１〜５２時間）・・・熱風あるいは電気炉にて処理し、電気炉内にて自然放冷後、１１０℃〜３００℃の状態で球状シリカ粉末を回収し、さらに湿度４０％ＲＨ以下の環境下にて２５℃にまで冷却し、１５〜２５℃にて保管し、防湿アルミ袋にて回収することにより製造する」ことにより（［００２２］）、比表面積といった粉体特性を変化させずに、球状シリカ粒子の表面の吸着水および極性官能基を低減させ（［００２３］）るものである。
これによれば、甲２発明は、誘電正接の向上にあたって、上記［００２３］に「比表面積といった粉体特性を変化させず」とあるように、シリカ粒子の形状、表面の構造に着目するものではないから、甲２には、甲２発明における球状シリカの調製工程で、粒子の表面凹凸の程度を示す指標である表面フラクタル次元が特定の範囲となるように分級を行おうとする動機付けがあるとはいえない。
そうすると、シリカ粒子（Ｂ）を調製するにおいて、非晶質の球状シリカ粒子（Ａ）を分級して、表面フラクタル次元が１．０〜２．３の球状シリカ粒子（Ｂ）を調製すること、すなわち、上記相違点３に係る本件発明１の構成は、当業者が容易に想到し得るものとはいえない。
ｄ 甲１、甲３、甲５及び甲６にも、シリカ粒子（Ｂ）を調製するにおいて、非晶質の球状シリカ粒子（Ａ）を分級して、表面フラクタル次元が１．０〜２．３の球状シリカ粒子（Ｂ）を調製することに関する記載はないから、甲１、甲３、甲５及び甲６を考慮したとしても、上記相違点３に係る本件発明１の構成は、当業者が容易に想到し得るものとはいえない。
ｅ ここで、特許異議申立書には、「甲第５号証にて説明したように一般的な球状シリカ粒子であるアドマテックス製ＳＯ−Ｃ６について表面フラクタル次元を測定したところ２．０であり、本件発明１が規定する表面フラクタル次元が１．０〜２．３との範囲は一般的な球状シリカ粒子であれは普通に満たす条件では無いかと推測できる。
本件発明１では、表面フラクタル次元の説明として００１６段落に「『表面フラクタル次元』とは、粒子の表面凹凸の程度を示す指標である。表面フラクタル次元（Ｄｓ）の数値が低いほど、粒子表面の凹凸が少なく、滑らかな表面を有していることを意味する。」と記載しており、単に球状シリカ粒子の表面が滑らかであることを示しているだけである。
また、本件発明１で採用している粉末溶融法を初め、一般的に球状シリカ粒子を製造する方法は、極めて滑らかな表面をもつ球状シリカ粒子が得られることが知られており一般的な球状シリカ粒子についても表面フラクタル次元が１．０〜２．３の範囲にはいるものは一般的ではないという合理的な推測ができる。」（１３頁１８行〜１４頁４行）と記載され、一般的な球状シリカ粒子であれば、本件発明１が規定する表面フラクタル次元が１．０〜２．３の範囲を満たすことや、一般的に球状シリカ粒子を製造する方法では、極めて滑らかな表面を持つ球状シリカ粒子が得られることから、甲２発明における球状シリカは、本件発明１が規定する表面フラクタル次元の範囲にある旨を主張している。
しかしながら、仮に、特定の製品である株式会社アドマテックスのＳＯ−Ｃ６の表面フラクタル次元が、２．０であるとしても、一般的な球状シリカ粒子の表面フラクタル次元が１．０〜２．３の範囲を満たすことにはならないし、また、球状シリカ粒子というだけで、球状シリカ粒子の表面フラクタル次元が１．０〜２．３の範囲を満たすことに関する証拠も示されていない。
そうすると、甲２発明の球状シリカの表面フラクタル次元は、依然として不明であると言わざるを得ないし、「非晶質シリカ粒子を分級」する点についての言及もないから、甲２発明は、上記相違点３に係る本件発明１の構成を充足しておらず、上記特許異議申立書の記載内容は採用することができない。

（ウ）小括
上記（イ）で述べたように、上記相違点３は、実質的な相違点であるとともに、上記相違点３に係る本件発明１の構成は、当業者が容易に想到し得るものであるとはいえないから、本件発明１は、甲２発明ではないし、甲２発明及び甲１、甲３、甲５、甲６に記載の事項に基づいて当業者が容易に発明できたものではない。

イ 本件発明２〜７について
本件発明２〜７は、少なくとも本件発明１の構成をすべて具備するものであるから、本件発明１と同様に、本件発明３、４、６は、甲１発明ではないし、本件発明２〜７は、甲１発明及び甲１、甲３、甲５、甲６に記載の事項に基づいて当業者が容易に発明できたものではない。

（５）申立理由１−１及び申立理由１−２に関するまとめ
以上のとおり、本件特許１〜７は、特許法第29条第1項及び同条第２項の規定に違反してされたものではないから、申立理由１−１及び申立理由１−２には、理由がない。

２ 申立理由２（実施可能要件違反及び明確性要件違反）について
（１）申立理由２の概要
申立理由２の概要は、以下のとおりである。
・請求項６、７
明細書及び特許請求の範囲には、ＢＥＴ法にて本件発明６及び７を特定することが開示されているが吸着ガスについてはどのように選択すべきかの指標すら開示されていない。
ここで、ＢＥＴ法の測定においては吸着ガスの選定が測定された比表面積の値に与える影響が大きいことが技術常識である。
従って、本件発明６及び７の構成要件についてＢＥＴ法により特定することができず、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者がその実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したものであるとはいえず、また、発明を特定するための事項であるＢＥＴ法の技術的意味を理解することができないため明確では無い。
なお、ＢＥＴ法にて比表面積を測定する場合には、一般的に窒素ガスを利用するとの意見もあるが、一般的に使用されるガスが窒素であることと本願の明細書のように発明を特定する主要要素であるＢＥＴ法に用いるガスが特定されていないときに一般的に使用されるガスが窒素ガスであることのみをもって窒素ガスに訂正することはできない。例えば、比表面積の測定対象として孔径が小さい孔まで含ませようとすると測定ガスとしてヘリウムガスを用いる場合もあり、測定目的によってどのような測定ガスを採用するかが決定されるため、どの測定ガスを 採用するのが一般的であるかは一義的ではない（特許異議申立書１６頁１９行〜１７頁１１行）。

（２）申立理由２についての検討
ア 上記（１）にも記載されているように、ＢＥＴ法にて比表面積を測定する場合、吸着ガスとして窒素ガスを用いることが一般的である。
イ そして、本件発明の球状シリカ粒子（Ｘ）の比表面積の測定方法について、本件明細書の【００３９】には、「＜比表面積の測定方法＞
測定用セルに球状シリカ粒子を１ｇ充填し、全自動比表面積径測定装置（Ｍｏｕｎｔｅｃｈ社製、製品名：Ｍａｃｓｏｒｂ ＨＭ ｍｏｄｅｌ−１２０１（ＢＥＴー点法））を用いて、球状シリカ粒子の比表面積を測定した。なお、測定前の脱気条件は、２００℃、１０分間とした。」との記載があるところ、本件発明の球状シリカ粒子（Ｘ）と同様の球状シリカ粒子の比表面積の測定について、例えば、上記第３、１（２）の申立理由１−２で引用されている甲２には、比表面積が０．４〜３０ｍ２／ｇ、平均円形度が０．９０〜０．９６のシリカ粉末（甲２の上記１（１）イ（ウ）の［００３２］〜［００３５］及び同（オ））の比表面積の測定について、同（エ）には、「［００５４］［比表面積］
測定用セルに試料を１ｇ充填し、Ｍｏｕｎｔｅｃｈ社製 ＭａｃｓｏｒｂＨＭ ｍｏｄｅｌ−１２０１全自動比表面積系測定装置（ＢＥＴ一点法）により比表面積を測定した。測定前の脱気条件は、２００℃−１０分とした。吸着ガスは窒素とした。」と記載されるように、本件発明の球状シリカ粒子（Ｘ）と同程度の比表面積を有する球状シリカ粒子の比表面積の測定に、本件発明の場合と同じ測定装置（Ｍｏｕｎｔｅｃｈ社製、製品名：Ｍａｃｓｏｒｂ ＨＭ ｍｏｄｅｌ−１２０１）を用いる場合、吸着ガスとして窒素を用いることが記載されている。
ウ また、上記（１）では、「比表面積の測定対象として孔径が小さい孔まで含ませようとすると測定ガスとしてヘリウムガスを用いる場合もあ」るとされているが、本件発明が対象とする球状シリカに対して、あえてヘリウムガス等を使用しなければならないこと、さらにそのような場合に、測定値が窒素を用いた場合と、測定値が一義的に定まらないといえるほどの違いがでることを認めるに足る証拠は提出されていない。
むしろ、甲５の上記（１）オ（ア）の「サンプル送付案内」には、「ＳＯ−Ｃ６」について、単に「比表面積：１．７ｍ2／ｇ」と記載され、この比表面積の測定方法がＢＥＴ法であるとして、比表面積を測定する場合の吸着ガスの種類の明示がないものの、このことは、比表面積の表示において、ＢＥＴ法による場合の吸着ガスの種類の明示を含め測定方法を明らかにしなくとも、当業者にとって、比表面積の値を一義的に把握できないといった特段の支障を生じないことを示しているといえる。
エ 上記ア〜ウによれば、本件明細書において、球状シリカ粒子（Ｘ）の比表面積の測定における吸着ガスの明示がないとしても、当業者であれば、一般的に用いられる窒素ガスを用いていることを認識できると共に、本件発明が対象とする球状シリカに対して、あえてヘリウムガス等を使用しなければならないこと、さらにそのような場合に、測定値が窒素を用いた場合と、測定値が一義的に定まらないといえるほどの違いがでることを認めるに足る証拠は提出されていないのであるから、本件発明６、７に対応する本件明細書は、当業者がその実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したものではないということはできないし、請求項６、７の記載が、比表面積の値が一義的に定まらないため、明確でないということはできない。

（３）申立理由２に関するまとめ
以上のとおり、本件特許は、請求項６、７に対応する本件明細書の発明の詳細な説明の記載が不備のため、特許法第36条第4項第1号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものではないし、請求項６、７の記載が不備のため、特許法第36条第6項第2号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものではないから、上記申立理由２には、理由がない。

３ 申立理由３（サポート要件違反）について
（１）申立理由３の概要
申立理由３の概要は、以下のとおりである。
・請求項７
明細書及び特許請求の範囲には、条件（１）及び条件（２）を特定することで本件発明７を特定することが開示されている。
条件（１）について明細書中においては、００２４段落にて「条件（１）：球状シリカ粒子（Ａ）の平均粒子径（Ｄａ５０）に対する、球状シリカ粒子（Ｘ）の平均粒子径（Ｄｘ５０）すなわち、（Ｄｘ５０）／（Ｄａ５０）が、０．８以上１．２以下である。」と規定されているところ、請求項７の条件（１）では、「前記球状シリカ粒子（Ａ）の平均粒子径（Ｄａ５０）に対する、前記球状シリカ粒子（Ｘ）の平均粒子径（Ｄｘ５０）（（Ｄｘ５０）／（Ｄａ５０））が、０．８以上１．２以下である。」と規定されている。
そのため明細書のように「球状シリカ粒子（Ａ）の平均粒子径（Ｄａ５０）に対する、」「球状シリカ粒子（Ｘ）の平均粒子径（Ｄｘ５０）が」 「０．８以上１．２以下である。」のか、請求項のように「前記球状シリカ粒子（Ａ）の平均粒子径（Ｄａ５０）に対する、」「前記球状シリカ粒子（Ｘ）の平均粒子径（Ｄｘ５０）（（Ｄｘ５０）／（Ｄａ５０））が、」「０．８以上１．２以下である。」のかが不明瞭である。
また条件（２）について明細書中においては、００２４段落にて「条件（２）：球状シリカ粒子（Ａ）の比表面積（Ｓａ）に対する、球状シリカ粒子（Ｘ）の比表面積（Ｓｘ）、すなわち（Ｓｘ）／（Ｓａ）が、０．２以上０．６以下である。」と規定されているところ、請求項 ７の条件（２）では、「前記球状シリカ粒子（Ａ）の比表面積（Ｓａ）に対する、前記球状シリカ粒子（Ｘ）の比表面積（Ｓｘ）（（Ｓｘ）／（Ｓａ））が、０．２以上０．６以下である。」と規定されている。
そのため明細書のように「球状シリカ粒子（Ａ）の比表面積（Ｓａ）に対する、」「球状シリカ粒子（Ｘ）の比表面積（Ｓｘ）が」「０．８以上１．２以下である。」のか、請求項のように「前記球状シリカ粒子（Ａ）の比表面積（Ｓａ）に対する、」「前記球状シリカ粒子（Ｘ）の比表面積（Ｓｘ）（（Ｓｘ）／（Ｓａ））が、」「０．８以上１．２以下である。」のかが不明瞭である（特許異議申立書１７頁１３行〜１８頁１１行）。

（２）申立理由３についての検討
上記（１）の主張は、条件（１）について、上記（１）の「そのため明細書のように「球状シリカ粒子（Ａ）の平均粒子径（Ｄａ５０）に対する、」「球状シリカ粒子（Ｘ）の平均粒子径（Ｄｘ５０）が」 「０．８以上１．２以下である。」のか、請求項のように「前記球状シリカ粒子（Ａ）の平均粒子径（Ｄａ５０）に対する、」「前記球状シリカ粒子（Ｘ）の平均粒子径（Ｄｘ５０）（（Ｄｘ５０）／（Ｄａ５０））が、」「０．８以上１．２以下である。」のかが不明瞭である。」との記載を参照すると、請求項７の記載では、（（Ｄｘ５０）／（Ｄａ５０））が、「前記球状シリカ粒子（Ｘ）の平均粒子径（Ｄｘ５０）」の言い換えと理解され、「球状シリカ粒子（Ａ）の平均粒子径（Ｄａ５０）に対する、球状シリカ粒子（Ｘ）の平均粒子径（Ｄｘ５０）」を、（Ｄｘ５０）／（Ｄａ５０）としている明細書の記載と整合していないため、本件発明７は、本件明細書に発明の詳細な説明に記載されたものではないことを主張しているものと解される。また、条件（２）についても同様である。
しかしながら、請求項７の「前記球状シリカ粒子（Ａ）の平均粒子径（Ｄａ５０）に対する、前記球状シリカ粒子（Ｘ）の平均粒子径（Ｄｘ５０）（（Ｄｘ５０）／（Ｄａ５０））が、０．８以上１．２以下である。」の（（Ｄｘ５０）／（Ｄａ５０））は、「前記球状シリカ粒子（Ａ）の平均粒子径（Ｄａ５０）に対する、前記球状シリカ粒子（Ｘ）の平均粒子径（Ｄｘ５０）」の言い換えであることが明らかであるから、本件明細書の【００２４】における条件（１）の記載に一致している。
また、請求項７の（（Ｓｘ）／（Ｓａ））も、同様に、「前記球状シリカ粒子（Ａ）の比表面積（Ｓａ）に対する、前記球状シリカ粒子（Ｘ）の比表面積（Ｓｘ）」の言い換えであることが明らかであるから、本件明細書の【００２４】における条件（２）の記載に一致している。
そうすると、本件発明７は、本件明細書に発明の詳細な説明に記載されたものである。

（３）申立理由３に関するまとめ
以上のとおり、本件特許は、請求項７の記載が不備のため、特許法第36条第6項第1号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものではないから、上記申立理由３には、理由がない。

第５ むすび

上記第４で検討したとおり、本件特許１〜７は、特許法第29条第1項及び同法同条第２項の規定に違反してされたものであるということはできないし、同法第36条第4項第1号並びに同法同条第６項第１号及び第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるということもできず、同法第113条第2号又は第４号に該当するものではないから、上記申立理由１〜３では、本件特許１〜７を取り消すことはできない。
また、他に本件特許１〜７を取り消すべき理由を発見しない。
よって、結論のとおり決定する。
 
異議決定日 2023-01-24 
出願番号 P2021-171457
審決分類 P 1 651・ 113- Y (C01B)
P 1 651・ 537- Y (C01B)
P 1 651・ 121- Y (C01B)
P 1 651・ 536- Y (C01B)
最終処分 07   維持
特許庁審判長 三崎 仁
特許庁審判官 原 賢一
後藤 政博
登録日 2022-03-15 
登録番号 7041787
権利者 デンカ株式会社
発明の名称 球状シリカ粒子の製造方法  
代理人 園田・小林弁理士法人  

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