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審決分類 審判 全部申し立て 1項3号刊行物記載  C05F
審判 全部申し立て 特36条6項1、2号及び3号 請求の範囲の記載不備  C05F
審判 全部申し立て 2項進歩性  C05F
管理番号 1396270
総通号数 16 
発行国 JP 
公報種別 特許決定公報 
発行日 2023-04-28 
種別 異議の決定 
異議申立日 2022-04-11 
確定日 2023-01-23 
異議申立件数 1 
訂正明細書 true 
事件の表示 特許第６９４８６７４号発明「イネ科植物用肥料」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。 
結論 特許第６９４８６７４号の明細書及び特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１〜４〕、５について訂正することを認める。 特許第６９４８６７４号の請求項１〜５に係る特許を維持する。 
理由 第１ 手続の経緯
特許第６９４８６７４号の請求項１〜５に係る特許（以下、「本件特許」という。）についての出願は、平成２９年１１月１０日に特許出願され、令和３年９月２４日にその特許権の設定登録（請求項の数５）がされ、同年１０月１３日に特許掲載公報が発行され、その後、当該特許に対して、令和４年４月１１日に特許異議申立人小川鐡夫（以下、「申立人」という。）により請求項１〜５に係る特許に対して特許異議の申立てがなされたものである。
特許異議の申立て後の手続の経緯は、次のとおりである。

令和４年 ７月 ５日付け 取消理由の通知
同年 ９月 ８日付け 訂正請求書及び意見書の提出（特許権者）
同年１０月１８日付け 訂正請求があった旨の通知（申立人宛）
なお、上記通知に対して、申立人からの応答はなかった。

第２ 訂正の適否についての判断
１ 訂正の内容
令和４年９月８日付けの訂正請求書による訂正（以下、「本件訂正」という。）の内容は、次の（１）〜（４）のとおりである。なお、訂正箇所に下線を引いた。
（１）訂正事項１
請求項１の「長石を含む砂を流動媒体として用いた流動層ボイラにより、バイオマス燃料を燃焼させて排出される燃焼灰を含むことを特徴とするイネ科植物用肥料。」を、
「長石を含む砂を流動媒体として用いた循環流動層ボイラにより、バイオマス燃料を燃焼させて排出される燃焼灰であって、燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰を含むことを特徴とするイネ科植物用肥料。」に訂正する。
併せて、請求項１の記載を引用する請求項２〜４も同様に訂正する。

（２）訂正事項２
請求項５の「長石を含む砂を流動媒体として用いた流動層ボイラにより、バイオマス燃料を燃焼させて排出される燃焼灰の、水稲用肥料としての使用。」を、
「長石を含む砂を流動媒体として用いた循環流動層ボイラにより、バイオマス燃料を燃焼させて排出される燃焼灰であって、燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰の、水稲用肥料としての使用。」に訂正する。

（３）訂正事項３
明細書の段落０００６の「流動層ボイラ」、「燃焼灰を含むことを特徴とする」をそれぞれ「循環流動層ボイラ」、「燃焼灰であって、燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰を含むことを特徴とする」に訂正する。

（４）訂正事項４
明細書の段落００１０の「流動層ボイラ」、「燃焼灰の、水稲用肥料としての使用」をそれぞれ「循環流動層ボイラ」、「燃焼灰であって、燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰の、水稲用肥料としての使用」に訂正する。

２ 一群の請求項について
（１）訂正前の請求項１〜５のうち、請求項１及び５は独立請求項であり、請求項２〜４は請求項１を直接的又は間接的に引用するものである。そして、訂正事項１は、訂正前の請求項２〜４を請求項１の訂正に連動して訂正するもの、すなわち、一群の請求項１〜４について訂正するものであり、訂正事項２は、訂正前の請求項５を訂正するものである。
したがって、訂正事項１及び２は、特許法第120条の5第4項に規定される一群の請求項ごとに請求されたものである。
（２）訂正事項３に係る訂正は、明細書の記載を訂正後の請求項１の記載に整合させる訂正であって、請求項２〜４は、請求項１を直接的又は間接的に引用するものであるから、一群の請求項〔１〜４〕の全てについてなされたものである。また、訂正事項４に係る訂正は、明細書の記載を訂正後の請求項５の記載に整合させる訂正であるから、請求項５に対してなされたものである。
したがって、訂正事項３及び４は、特許法第120条の5第9項で準用する同法第126条第4項に規定する一群の請求項の全てについてなされたものである。

３ 訂正の目的の適否、新規事項の有無、及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
（１）訂正事項１について
ア 訂正の目的について
訂正事項１は、請求項１の「流動層ボイラ」を「循環流動層ボイラ」とする訂正事項を含むものであるが、これは、各種の「流動層ボイラ」が存在する中で、「循環流動式ボイラ」であることを限定するものである。
また、同じく請求項１の「燃焼灰」を「燃焼灰であって、燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」とする訂正事項を含むものであるが、これも、「焼却灰」が「燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」であることを限定するものである。
してみると、訂正事項１は、特許法第120条の5第2項ただし書第１号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とするものといえる。

イ 実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではないこと
上記アの理由から明らかなように、訂正事項１は、請求項１の「流動層ボイラ」及び「燃焼灰」という発明特定事項を更に特定するものであり、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。
そして、訂正事項１は、訂正前の請求項１の記載を引用する訂正前の請求項２〜４の記載についても同様に訂正するものであるが、上記アの理由から明らかなように、訂正後の請求項１の記載は、訂正前の請求項１との関係で特許請求の範囲を実質的に拡張し、又は変更するものではない。また、訂正事項１は、訂正前の請求項１の記載以外に、訂正前の請求項２〜４の記載について何ら訂正するものではなく、訂正後の請求項２〜４のカテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、訂正事項１は、訂正前の請求項２〜４との関係で、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではない。
してみると、訂正事項１は、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第6項に適合するものといえる。

ウ 願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であること
本件訂正後の「循環流動層ボイラ」について、本件特許の明細書の【００１６】には「流動層ボイラとして循環流動層ボイラを用いた例を説明する」と記載され、同【００１７】には「サイクロン部２０では、遠心力によって砂が捕集され、再び燃焼炉部１０下方へともどっていく」と記載され、同【図１】には「サイクロン部２０」を備えた「流動層ボイラ」が示されており、「循環流動層ボイラ」はこれらの記載から導き出される構成である。
また、本件訂正後の「燃焼灰であって、燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」について、同【００２４】には「燃焼灰中の珪素成分は流動媒体（長石を含む砂）由来であり」と記載され、同【００１５】には「長石を含む砂を流動媒体として用いた流動層ボイラから排出される燃焼灰には、驚くべきことに、可溶性の珪素化合物が含まれていることを見出し」と記載されており、上記「焼却灰」についての特定は、これらの記載から導き出される構成である。
してみると、訂正事項1は、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項に適合するものといえる。

（２）訂正事項２について
訂正事項２は、請求項５の「流動層ボイラ」を「循環流動層ボイラ」とする訂正事項及び「燃焼灰」を「燃焼灰であって、燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」とする訂正事項を含むものであるが、これらは、上記（１）ア〜ウで検討したとおり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではなく、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正である。
したがって、訂正事項２は、特許法第120条の5第2項ただし書第１号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的としたものであり、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第6項に適合したものであり、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項に適合したものである。

（３）訂正事項３、４について
ア 訂正の目的について
訂正事項３、４は、上記訂正事項１、２に係る訂正に伴い、特許請求の範囲の記載と明細書の記載との整合を図るための訂正である。
してみると、訂正事項３、４は特許法第120条の5第2項ただし書第３号に規定する明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。

イ 実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではないこと
訂正事項３、４は、上記（１）イで検討したとおり、一群の請求項〔１〜４〕及び請求項５に記載された「流動層ボイラ」及び「燃焼灰」について、流動層ボイラのタイプおよび焼却灰の性質を限定する訂正であって、いずれもカテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。
してみると、訂正事項３、４は、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第6項に適合するものといえる。

ウ 願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であること
訂正事項３、４は、上記（１）ウで検討したとおり、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正である。
してみると、訂正事項３、４は、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項に適合するものといえる。

４ 特許出願の際に独立して特許を受けることができるものであること
本件訂正においては、訂正前の全ての請求項である請求項１〜５に対して特許異議の申立てがされているので、特許法第120条の5第9項で読み替えて準用する特許法第126条第7項の規定は課されない。

５ 小括
以上のとおりであるから、本件訂正請求による訂正は、特許法第120条の5第2項ただし書第１号及び第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項及び第６項の規定に適合するものである。
したがって、本件特許の明細書及び特許請求の範囲を、本件訂正請求書に添付された訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１〜４〕、５について訂正することを認める。

第３ 本件訂正発明
本件訂正は上記第２のとおり認められたので、本件特許の請求項１〜５に係る発明（以下、項番により「本件訂正発明１」等ともいい、まとめて「本件訂正発明」ともいう。）は、その特許請求の範囲の請求項１〜５に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
「【請求項１】
長石を含む砂を流動媒体として用いた循環流動層ボイラにより、バイオマス燃料を燃焼させて排出される燃焼灰であって、燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰を含むことを特徴とするイネ科植物用肥料。
【請求項２】
砂は、Ｋ化合物および／またはＮａ化合物および／またはＣａ化合物を含み、SｉＯ２は６４．７ｗｔ％以上９６．０ｗｔ％以下、Ａ１２Ｏ３は３．０ｗｔ％以上１８．３ｗｔ％以下であることを特徴とする請求項１に記載のイネ科植物用肥料。
【請求項３】
燃焼灰中に、Ｋ化合物および／またはＮａ化合物および／またはＣａ化合物を含み、ＳｉＯ２は１０．５ｗｔ％以上、Ａ１２Ｏ３は３．０ｗｔ％以上の含有量であることを特徴とする請求項１または２に記載のイネ科植物用肥料。
【請求項４】
イネ科植物が、イネ、コムギ、オオムギ、ライムギ、キビ、アワ、ヒエ、または、トウモロコシであることを特徴とする請求項１、２または３に記載のイネ科植物用肥料。
【請求項５】
長石を含む砂を流動媒体として用いた循環流動層ボイラにより、バイオマス燃料を燃焼させて排出される燃焼灰であって、燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰の、水稲用肥料としての使用。」

第４ 取消理由及び特許異議申立理由について
１ 取消理由で通知した取消理由の概要
（１）取消理由１（新規性）
本件訂正前の本件特許の特許請求の範囲の請求項１、４、５に係る発明は、後記３（１）の甲第１号証に記載された発明であるから、特許法第29条第1項第3号に該当し、特許を受けることができないものであり、それらの発明に係る特許は、同法第113条第2号に該当し、取り消されるべきものである。
（２）取消理由２（進歩性）
本件訂正前の本件特許の特許請求の範囲の請求項１〜５に係る発明は、後記３（１）の甲第１〜甲第３号証のいずれかに記載された発明及び甲第６号証に記載された事項に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができないものであり、それらの発明に係る特許は、同法第113条第2号に該当し、取り消されるべきものである。

２ 取消理由において採用しなかった特許異議申立理由の概要
（１）申立理由１（明確性）
本件訂正前の本件特許の特許請求の範囲の記載には不備があり、本件特許の請求項１及び５は、特許法第36条第6項第2号に規定する要件を満たしていないものであり、それらの発明に係る特許は、同法第113条第4号に該当し、取り消されるべきものである。
（２）申立理由２（サポート要件）
本件訂正前の本件特許の特許請求の範囲の記載には不備があり、本件特許の請求項１、４及び５は、特許法第36条第6項第1号に規定する要件を満たしていないものであり、それらの発明に係る特許は、同法第113条第4号に該当し、取り消されるべきものである。

３ 証拠方法
（１）申立人が令和４年４月１１日に提出した甲号証
甲第１号証：Ramchandra Pode, "Potential applications of rice husk ash waste from rice husk biomass power plant", Renewable and Sustainable Energy Reviews, Vol. 53(2016), p.1468−1485
（ＵＲＬ： https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1364032115010217）
甲第２号証：特開２０１０−１１２６８４号公報
甲第３号証：R. P. Giron（注：oには、アキュートアクセントがつく）, et. al., "Properties of fly ash from forest biomass combustion", Fuel, Vol. 114(2013), p.71−77
（ＵＲＬ： https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0016236112003249）
甲第４号証：泉雅之、「流動床焼却による都市ごみ処理について」、環境技術、第８巻、第１１号、１９７９年、１０８７〜１０９２頁
（ＵＲＬ： https://www.jstage.jst.go.jp/article/jriet1972/8/11/8_11_1087/_article/-char/ja/）
甲第５号証：平山直道、「廃棄物焼却技術の最近の動向」、日本機械学会誌、第７９巻、第６９０号（１９７６年）、４４３〜４４８頁
甲第６号証：Sigrid De Geyter, et. al., "Effects of Non-Quartz Minerals in Natural Bed Sand on Agglomeration Characteristics during Fluidized Bed Combustion of Biomass Fuels", Energy & Fuels, 2007, Vol.21, No.5, p.2663−2668
（ＵＲＬ： https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/ef070162?hmsclkid=0ff4cb84b6f711ec8ee4b3e421072541）
甲第７号証：木下禾大 外１名、「X線回折法による珪砂中の石英および長石の定量について」、鋳物、第３８巻、第８号、１９６６年、４９１〜５０１頁
（ＵＲＬ： https://www.jstage.jst.go.jp/article/imono/38/8/38_491/_article/-char/ja/）
甲第８号証：特開２０１１−２５１２６０号公報

（２）特許権者が令和４年９月８日付けの意見書とともに提出した乙号証
乙第１号証：福岡修 外３名、「籾殻を用いた非晶質シリカの調製」、愛知県産業技術研究所研究報告、２０１１年１２月、第１０号、第６２〜６３頁
（URL： https://www.aichi-inst.jp/tokoname/research/report/10ty22.pdf）
乙第２号証：農研機構、「籾殻の低温燃焼による高溶解性ケイ酸質肥料資材化」、中央農業総合研究センター2004年の成果情報
（ＵＲＬ： https://www.naro.go.jp/project/results/laboratory/narc/2004/narc04-06.html）
乙第３号証：ＪＦＥエンジニアリング株式会社バイオマス事業部、「JFE循環流動層ボイラ CFB（Circulating Fluidized Bed）ボイラ」
（ＵＲＬ： https://www.jfe-eng.co.jp/products/energy/pdf/CA7005.pdf）
乙第４号証：住友重機械工業株式会社、「循環流動層（CFB）ボイラ」
（URL： https://www.shi-fw.com/wp-content/uploads/2020/03/CFBボイラ.pdf）
乙第５号証：三菱重工株式会社、「循環流動層ボイラ（ＣＦＢ）」
（ＵＲＬ： https://power.mhi.com/jp/products/boilers/lineup/cfb）

以下、項番に応じて「甲１」、「乙１」などともいう。
また、乙３〜５は公知日不詳であり、令和５年１月４日の時点で、乙４の記事はリンクが切れて参照不能である。

４ 甲号証に記載された事項
（１）甲１には次の記載がある。仮訳及び下線は当審が付した。
ア 第１４６８頁 ABSTRACT
「

」
（仮訳）
要約
農業廃棄物である籾殻(RH)は、中国、インド、バングラデシュ、ブラジル、アメリカ、カンボジア、ベトナム、ミャンマー、東南アジアなどの米の生産国に大量に存在する。世界的に年間生産量が多いにもかかわらず、これまでのところ、RHは低価値の用途にしかリサイクルされていない。近年、米生産国の多くの精米工場の運転用のエネルギー生産のため、また農村部の家庭用照明として、RHを利用し始めている。RHを燃焼すると、籾殻灰(RHA)が生成される。RHAは嵩密度が低いため、埋立地や野原に廃棄することは難しく、環境や人体に深刻な影響を与える可能性がある。
RHAを商業的に利用可能とする方法がいくつか考えられている。RHAの主成分(83〜90%)は、非晶質シリカである。非晶質シリカを多く含むRHAには、幅広い用途がある。本稿では、シリカゲル、シリコンチップの製造、活性炭とシリカの合成、軽量建材、断熱材、触媒、ゼオライト、リチウムイオン電池の材料、グラフェン、エネルギー貯蔵／コンデンサ、炭素捕捉、ドラッグデリバリー担体の製造におけるRHAの使用など、価値の高い用途や現在行われている研究調査について報告した。また、将来可能性のある用途におけるRHAの使用について考察した。非晶質シリカに富むRHAは、実用的な用途に向けた付加価値のあるシリカベースの材料を製造するための、低コストな前駆体のリソースとなり得ることが示唆された。

イ 第１４７１〜１４７２頁 3.2. Rice husk and rice husk ash
「


」
（仮訳）
３．２．籾殻と籾殻灰
RHは、籾の最外層であり、精米工程で米粒から分離される。RHの化学組成は、籾の種類、収穫年、気候、地理的条件の違いにより、試料ごとに異なることが分かっている［25］。RHは、栄養価の低い物質であり、動物の餌として利用されることはほとんどない。伝統的な用途として、肥料添加物、畜産用敷物、調理用燃料、埋立地造成用や舖装用などが挙げられる。RHの他の有益な用途には、コンポジットやパーティションボード、バイオ炭の生産がある。バイオ炭は、土壌改良のための重要な材料である。代替となる再生可能な動力源として、バイオエネルギーをRHから生成することによる可能性は計り知れない。しかし現在、わずかな量のRHが、エネルギー生産やシリカの生産・堆肥化などその他の用途に利用されているに過ぎない。
RHAの工業生産には、通常、流動床燃焼が採用されている。ボイラー中で高品質のRHAを生産する技術を習得しているボイラー業者は、世界でもほんの僅かしかいない。しかし、技術の進歩に伴い、プロジェクトの中には、高品質の灰を生産するものもある。

ウ 第１４８２頁 10.17. Biofertilizer production
「

」
（仮訳）
１０．１７．生物肥料の生産
バイオ炭を堆肥や有機肥料と組み合わせて使うことで、土壌中の養分を保持しながら植物の成長を劇的に向上させることができる。また、バイオ炭は土壌のpH、保水力、陽イオン交換容量も向上させる［15、148］。RHAを使用する主な利点は、農業廃棄汚染物質を使用することにあり、生分解性有機物を含んでいるため、使用後に土壌改良剤として再利用が可能である。RHを低温(約500℃)で燃焼させると、溶解性の高い非晶質ケイ酸を含む有用な肥料が生成される。
近年、日本の農研機構と高田エンジニアリングが共同で、高溶解性ケイ酸を含む肥料をRHAから製造する技術を開発した［149］。この新技術は、これらの灰の有効活用に貢献するものである。水田に灰肥料を与えることで、土壤中のケイ酸濃度を高め、米の収穫量が増加する。

（２）甲２には次の記載がある。下線は当審が付した。
「【請求項３】
汚泥燃焼炉を用いた汚泥の肥料化方法であって、汚泥に木材チップを混入して燃焼させることにより肥料を製造することを特徴とする汚泥の肥料化方法。
・・・
【００２１】
さらに、汚泥に木材チップを混入して燃焼させることにより製造される燃焼灰は、肥料として用いることができる。例えば、汚泥の乾燥固形分と木材チップとの質量比が１：１〜１：３．４となるように汚泥と木材チップとを混合して燃焼させることにより、Ｐ２Ｏ５を５〜２８％、カリウムを１〜５％含む肥料を成形することができる。下水汚泥１ｋｇを燃焼するのに必要な木材チップを０．３ｋｇとすれば、これらを燃焼すると、それぞれ下水汚泥の燃焼灰は０．０４ｋｇ、木材チップの燃焼灰は０．００９ｋｇ程度得られる。一般的な下水汚泥の燃焼灰の成分は、例えば、Ｐ２Ｏ５：２８％、Ｋ：１．５％、ＣａＯ：１０．５％、ＳｉＯ２：３２％、Ｍｇ：４％、Ａｌ２Ｏ３：１９％、Ｆｅ２Ｏ３：３％程度であり、木材チップの燃焼灰中のカリウム（Ｋ）の成分は、５％程度であるから、下水汚泥に木材チップを混入して燃焼させて得られる燃焼灰は、Ｐ２Ｏ５：２３％、Ｋ（カリウム）：２．１％含むものとなり、良質な肥料となる。
・・・
【００２５】
汚泥燃焼炉２０は、ガスの上方への移動を許容する板状部材２１Ａによって下方が仕切られてガス供給部２１となっている。このガス供給部２１は、外部から供給された高温のガスを汚泥燃焼炉２０の上部の流動層１へ向かって噴出することができるようになっている。かかる流動層１は、砂から形成されるものであり、ガス供給部２１から供給されるガスで流動するようになっている。なお、流動層１の上部は、空気と微量の未燃ガスを混合して完全燃焼させるフリーボード部となっている。
・・・
【００２８】
ホッパ１２から供給される汚泥及びホッパ１３から供給される木材チップは、コンベア１１により汚泥燃焼炉２０へと搬送される。そして、汚泥燃焼炉２０を所定の流動速度で運転することで、汚泥及び木材チップは流動層１の砂の中に分散されて、燃焼させられる。
・・・
【００３２】
汚泥を燃焼させて得た燃焼灰を取り出したところ、Ｐ２Ｏ５：１４％、Ｋ：２．５％、ＣａＯ：２０．５％、ＳｉＯ２：３３．５％、Ａｌ２Ｏ３：１９．０％、Ｆｅ２Ｏ３：７．５％、Ｍｇ：３％であった。これより、燃焼灰は良質の肥料となることがわかった。」

（３）甲３には次の記載がある。仮訳及び下線は当審が付した。
ア 第７１頁 ABSTRACT
「

」
（仮訳）
現在、再生可能なエネルギー源として森林バイオマスの利用が進んでいる。しかしこの利用法には、大量のフライアッシュが発生するという欠点がある。生成されるフライアッシュの性質は、バイオマスの供給源と燃焼条件によって異なり、その性質によって最終的な用途(セメント、栄養土など)が決まる。また重金属を含まないフライアッシュは、活性炭、ゼオライト、ビーライトセメントを得る手段として非常に有用である。本研究では、スペイン北部のパルプ工場で森林バイオマス(ユーカリノキ樹皮（Eucalyptus globulus bark))を燃焼させたときのフライアッシュを調査した。火格子炉および流動床の２種類の燃焼システムによって灰を生成した。原料フライアッシュとそれらに対応する様々な粒径の篩画分を精査した結果、以下の結論が得られた。(i)森林バイオマスの流動床燃焼は、火格子炉燃焼よりも効率的である。(ii)未燃炭素は、特に火格子炉燃焼のフライアッシュにおいて、粒径の大きい画分に集中する傾向がある。(iii)高粒度の画分は、活性炭の前駆体となり得る良好な組織特性を示す。(iv)最も低い粒度画分には、肥料として、あるいはゼオライトやビーライトセメントの原料として使用できる鉱物が最も多く含まれる。(v)流動床燃焼で生成される中間粒度の画分は、燃焼床で生じるSiO2を多く含むことから、燃焼床の構成に再度使用しうる。

イ 第７２頁 2. Materials and methods
「

・・・」
（仮訳）
２．材料と方法
この研究では、750℃付近で運転する火格子炉の静電気集塵装置からフライアッシュを採取し、試料Aと称した。また、550℃付近で運転する流動床燃焼装置に付属する静電気集塵装置から、第二の試料を採取した(試料B)。これら炉の特性を表1に示す。流動床燃焼装置の炉床は、主にシリカ(砂)で構成され、その粒径は、約400〜800μｍである。試料(A及びB)のフライアッシュ(両燃焼方式の静電気集塵機から各8Okg)は、1ヶ月間、毎週20kgずつ採取した。全試料は、乾燥後、実験室規模で容易に管理できるように2kgの小口試料に分割した。未燃炭素を濃縮するため、500μｍ超、500〜212μｍ、212μｍ未満の粒径に、試料を乾式で篩分けした。石炭および配合炭の燃焼から生じるフライアッシュの場合、フライアッシュの成分を濃縮するために湿式篩分けが通常推奨されているが、湿式篩分けでは鉱物の一部が溶解して、材料の元の無機組成が変化する可能性があるため、本件では乾式を採用した。各画分は、まず原料を示し続いて画分の大きさを下付き文字で示すものとして、ラベル付けした。例えば、試料Aからの500μｍを超える画分をA5と称した。
生試料と篩分け画分を岩石学的および化学的に特性評価し、未燃炭素の量と種類、および粒子径に依存したフライアッシュ中のそれらの濃度を決定した。

ウ 第７３頁 Fig.1.
「

」
（仮訳）
図１．a)森林バイオマス(ユーカリノキ樹皮)、b)火格子炉燃焼で得られたフライアッシュ、c)流動床燃焼で得られたフライアッシュの無機分画の組成を、蛍光X線及び原子吸光分析で測定した。一部のデータは［18］から引用した。

エ 第７４頁 3.2.2. Inorganic composition of fly ashes
「


」
（仮訳）
３．２．２ フライアッシュの無機組成
両燃焼炉の原料フライアッシュとその篩画分に対応する高温灰(HTA)の化学組成を、酸化物として図1のb、cに示す。XRD分析により同定したフライアッシュ中の結晶性鉱物種を、表4に示す。原料試料Aでは、CaOとSiO2が主な酸化物である［18］。Caが存在するのは、森林バイオマスの主要元素であることが理由である［21］。篩分けしたフライアッシュ中のCaとSiの濃度は、粒子径によって異なる。篩画分の場合、CaOは最も細かい篩画分(A2)に集中し、SiO2は中程度の粒径の篩画分(A5-2)に存在する。他の酸化物は少量〜微量で存在する。XRDで確認されるように、Caは主に方解石として存在する(表4)。Siは、様々な組成のガラス質、石英、ケイ酸塩として存在する(表4)。その他、酸化鉄や硫酸カルシウムなどの鉱物も確認された。
Bのフライアッシュおよびその画分の場合、最も重要な元素はSi(表4)であり、その多くは、流動燃焼炉の炉床の一部を形成し、フライアッシュと一緒に引きずられるSiO2に由来する［22］。これが、2つの燃焼炉からのフライアッシュの無機組成の主な違いである。CaOは、このフライアッシュの無機質画分の組成において次に重要な元素であり、上の場合と同様に、最も細かい画分(b2)に集中している。どちらの種類のフライアッシュにも、Mgは少量含まれているが、非結晶のためXRDで検出できないか(図1のb、cおよび表4)、少なくとも他の元素よりも検出しにくいことに注意する必要がある［23］。以上のことから、ユーカリノキ樹皮のフライアッシュの無機質画分には、他のタイプの森林バイオマスの燃焼灰と同様に、アルカリ土類元素が多く含まれていることがわかる［19］

オ 第７５頁 Table ４
「

」
（仮訳）
表４
フライアッシュサンプルの鉱物学的分析（ＸＲＤ分析）

カ 第７６〜７７頁 4. Conclusions
「

・・・

」
（仮訳）
４．結論
・・・
鉱物(灰分)が最も多く含まれているのは、最も細かい篩分け画分(A2、B2、A5-2、B5-2試料)である。これらの画分は、肥料として或いはゼオライトやビーライトセメントを得る原料として利用できる可能性がある。実際に、フライアッシュのこれらの画分の無機物について行ったこれまでの試験結果からも、フライアッシュがセメント産業で有効に利用できることが示唆されている。更に、流動床燃焼から得られるB5-2篩画分は、燃焼床からのSiO2に富んでおり、バイオマスの流動床燃焼に再利用できる可能性がある。

（４）甲４には次の記載がある。
第４６頁第３〜１０行、図−１
「

・・・

」

（５）甲５には次の記載がある。仮訳及び下線は当審が付した。
ア 第４４６頁右欄第１９行〜第４４７頁左欄第６行
「


」

イ 第４４７頁左欄図１０
「

」

（６）甲６には次の記載がある。仮訳及び下線は当審が付した。
ア 第２６６３頁 要約
「

」
（仮訳）
バイオマス燃焼時の流動床凝塊形成に関するこれまでの文献の多くは、床材に石英を用いている。しかし、実規模施設では石英以外に非石英系鉱物(カリ長石、斜長石など)を多く含む天然砂が使用されることが多い。そこで本研究では、天然砂に含まれる非石英系鉱物がバイオマス燃料の流動床燃焼時の凝塊形成挙動に及ぼす影響を解明することを目的とした。モデル燃料として、これまでに凝塊形成メカニズムが解明されている代表的な3種類の燃料である、カルシウムに富む樹皮と、カリウムに富むオリーブ粕と、シリカとカリウムに富む麦藁とを選択した。長石鉱として、多くの市販床材に含まれる、カリ長石と斜長石である曹灰長石との2種類を使用した。さらに、実規模施設で使用されている別のタイプの床材であることから、橄攬石を床材として使用した。石英を対照床材として使用した。天然砂に含まれる非石英系鉱物が初期流動化温度に及ぼす影響を、慎重に制御したベンチスケール流動床凝塊形成実験により評価した。また、床粒子のコーティング層およびアタック層(attack layer)と凝塊粒子間のネック部との形成及び化学組成を調べるため、床材試料と凝塊体とを走査型電子顕微鏡/エネルギー分散分光法(SEM/EDS)により分析した。樹皮とオリーブ粕を燃焼させた場合、鉱物の違いに応じて凝塊形成特性に有意な差が認められた。カリ長石は、樹皮およびオリーブ粕の燃焼において、初期脱流温度を低下させることが示された。
一方、斜長石と橄攬石は、オリーブ粕の燃焼では石英に比べて初期脱流温度を上昇させるが、樹皮の燃焼では石英と有意差はなかった。麦藁の燃焼では、すべての床材が実験開始直後に凝塊形成した。樹皮とオリーブ粕の試料では、すべての床材にアタック層が見られ、内側アタック層と凝塊ネックの組成は、燃料と床材との組み合わせによって有意に異なっていた。しかし、麦藁については、連続的なアタック層は見られず、このバイオマスの凝塊形成特性には床材組成が影響しないと結論付けることができた。この結果を元に、異なる鉱物の層形成に関与する可能性のあるメカニズムを示唆することができた。

イ 第２６６４頁左欄第２１〜２６行
「

」
（仮訳）
しかし、バイオマス燃焼時の床凝塊形成のメカニズムを解明するために行われた先行研究のほとんどは、床材として石英を用いている。一方、実規模施設では、カリ長石や斜長石など他の鉱物が著しい分画を含む天然砂混合物を使用することが多い(表1)。

ウ 第２６６４頁 Table 1.
「

」
（仮訳）


エ 第２６６４頁 Table 2.
「

」
（仮訳）

」

（７）甲７には「X線回折法による珪砂中の石英および長石の定量」について、次の記載がある。
ア 第４９５頁左欄第１０行〜同頁右欄３行、表６
「

・・・


」

イ 第４９６頁右欄第１４〜２４行
「

」

ウ 第４９８頁左欄表９
「

」

（８）甲８には次の記載がある。
「【請求項１】
流動層炉の使用済み炉内砂と薬剤の水溶液とを接触させることにより、該使用済み炉内砂の付着物を溶出させる第１溶出工程と、
前記第１溶出工程で得られた処理液を濾過し、固液分離する第１濾過工程と、
を含むことを特徴とする、流動層炉の使用済み炉内砂再生方法。
・・・
【００２８】
未使用の炉内砂には、一例として、ＳｉＯ２が９２重量％とその他の少量のＡｌ２Ｏ３、ＣａＯ、Ｎａ２Ｏ等が含まれている。また、使用済み炉内砂には、一例として、ＳｉＯ２が４３重量％、Ｐ２Ｏ５が２２重量％、Ａｌ２Ｏ３が１３重量％、ＣａＯが１０重量％、Ｆｅ２Ｏ３が１０重量％、ＭｇＯが３．２重量％含まれている。」

５ 乙号証に記載された事項
（１）乙１には、次の記載がある。
ア 第６２頁左欄第９〜１６行
「一般的な非晶質シリカの製造法では珪砂を原料として用いており、1200℃でのアルカリ融解の工程が必要となる。籾殻の場合、シリカは非晶質として含有されているので、そのまま抽出するかもしくはアルカリ融解でも100℃以下で行うことができる。他の籾殻由来のシリカの研究例では、一旦籾殻を燃焼させた籾殻灰を用いたシリカの抽出を行っている例1)2)3)が多い。」

イ 第６３頁左欄第２〜６行
「未燃焼の籾殻は平坦な表面が見られた。そこで市販のミキサーを用いて籾殻を微粉砕し、炭酸ナトリウムとの反応性の向上を計った。その結果、籾殻シリカの収率を３倍近く向上させることができた（図２参照）。



」

（２）乙２の「成果の内容・特徴」には、次の記載がある。
「１．高温(900℃)で灰化した籾殻灰のケイ酸は溶解性が極めて低いが、灰化温度が800℃以下ではかなり溶解し、400〜500℃で最も溶解性が高い(図1)。
・・・

」

（３）乙３の「ＪＦＥ循環流動層ボイラの画期的特徴」には、次の記載がある。
「

」

（４）乙４には、次の記載がある。
「

」

（５）乙５の「循環流動層ボイラー（CFB）」には、次の記載がある。
「循環流動層（CFB：Circulating Fluidized Bed）ボイラーは、流動床（BFB：Bubbling Fluidized Bed）ボイラーよりも火炉（コンバスタ）内のガス速度（空塔速度）を上げ、粒子・ガスの混合を活発化し、燃焼反応の向上をはかったボイラーです。
・・・
低い環境負荷
火炉内での燃焼温度は、一般的なボイラーが1,400〜1,500℃であるのに対し、CFBでは800〜900℃と低いため、サーマルNOx（燃焼温度依存の発生NOx）の生成量を抑制できます。」

６ 取消理由１（新規性）について
（１）甲１に記載された発明
ア 上記４（１）ア「第１４６８頁 ABSTRACT」には、「農業廃棄物である籾殻(RH)」「を燃焼すると、籾殻灰(RHA)が生成され」、「RHAの主成分(83〜90%)は、非晶質シリカである」ことが記載されている。
イ 上記４（１）イ「第１４７１〜１４７２頁 3.2. Rice husk and rice husk ash」には、「RHAの工業生産には、通常、流動床燃焼」の「ボイラー」「が採用されている」ことが記載されている。
ウ 上記４（１）ウ「第１４８２頁 10.17. Biofertilizer production」には、「RHを低温(約500℃)で燃焼させると、溶解性の高い非晶質ケイ酸を含む有用な肥料が生成され」、「水田に灰肥料を与えることで、土壤中のケイ酸濃度を高め、米の収穫量が増加する」ことが記載されているから、甲1には、籾殻灰は、非晶質ケイ酸を含むイネ用肥料として用いることができることが認められる。
してみると、甲１には、次の発明（以下、「甲１−１発明」及び「甲１−２発明」という。）が記載されていると認められる。
（甲１−１発明）
「流動床燃焼ボイラーにより、籾殻を燃焼して生成された籾殻灰であって、非晶質ケイ酸を含む籾殻灰からなるイネ用肥料」
（甲１−２発明）
「流動床燃焼ボイラーにより、籾殻を燃焼して生成された籾殻灰であって、非晶質ケイ酸を含む籾殻灰の、イネ用肥料としての使用」

（２）対比・判断
ア 本件訂正発明１
本件訂正発明１と甲１−１発明とを対比すると、甲１−１発明の「籾殻」は、本件訂正発明１の「バイオマス燃料」に、「籾殻を燃焼して生成された籾殻灰」は「バイオマス燃料を燃焼させて排出される燃焼灰」に、「イネ用肥料」は「イネ科植物用肥料」に、それぞれ相当する。
甲１−１発明の「流動床燃焼ボイラー」と本件訂正発明１の「長石を含む砂を流動媒体として用いた循環流動層ボイラ」とは、ともに「流動媒体ボイラ」である点で共通する。
甲１−１発明の「非晶質ケイ酸を含む籾殻灰」と本件訂正発明１の「可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」とは、ともに「珪素化合物を含む燃焼灰」である点で共通する。
してみると、両者の一致点及び相違点は次のとおりである。

＜一致点＞
「流動媒体ボイラにより、バイオマス燃料を燃焼させて排出される燃焼灰であって、珪素化合物を含む燃焼灰を含むイネ科植物用肥料」

＜相違点１−１＞
流動媒体ボイラが、本件発明１は「長石を含む砂を流動媒体として用いた循環流動層ボイラ」であるのに対し、甲１−１発明は「流動床燃焼ボイラー」であって、流動媒体の種類や形式が不明である点。

＜相違点１−２＞
珪素化合物を含む燃焼灰が、本件発明１は「燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」であるのに対し、甲１−１発明は「籾殻を燃焼して生成された籾殻灰であって、非晶質ケイ酸を含む籾殻灰」である点。

まず、相違点１−１について検討する。流動媒体の種類について、甲７の第４９５頁左欄の表６（上記４（７）ア参照。）には、天然の珪砂には長石成分が含まれていることが記載されているものの、甲６の第２６６３頁の要約（上記４（６）ア参照。）に、「バイオマス燃焼時の流動床凝塊形成に関するこれまでの文献の多くは、床材に石英を用いている。しかし、実規模施設では石英以外に非石英系鉱物(カリ長石、斜長石など)を多く含む天然砂が使用されることが多い。」と記載されていることも考慮すると、甲１における床材が長石を含まない可能性も否定できないから、甲１−１発明の流動媒体が、長石を含む砂であるとは限らない。
また、流動媒体ボイラの種類について、流動床と流動層を区別しないこともあるが、バブリング方式の流動床ボイラと循環方式の流動層ボイラを区別することもあることから、甲１−１発明の「流動床燃焼ボイラー」が「循環流動層ボイラ」であるとは限らない。
このことは、特許権者が令和４年９月８日付けの意見書とともに提出した乙３〜５（上記５（３）〜（５）参照。）に、各社の循環流動層ボイラの概要が記載され、特に、甲５には、循環流動層ボイラーは、流動床ボイラーよりも火炉内のガス速度を上げ、粒子・ガスの混合を活発化し、燃焼反応の向上をはかったボイラーであることが記載され、「循環流動層ボイラー」と「流動床ボイラー」を区別していることからも裏付けられる。
そうすると、相違点１−１は実質的な相違点である。
次に、相違点１−２について検討する。甲１−１発明の「籾殻を燃焼して生成された籾殻灰であって、非晶質ケイ酸を含む籾殻灰」において、籾殻灰中の「非晶質ケイ酸」は、もともと燃焼前の籾殻に含まれていたものが、燃焼により非晶質の状態を保ったまま籾殻灰に含まれた状態になったものである。
これに対し、本件補正発明１の「燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」において、燃焼灰中の「可溶性の珪素化合物」は、「長石を含む砂由来」の「珪素成分」が、燃焼により「可溶性の珪素化合物」として新たに形成されたものと解される。
そうすると、甲１−１発明の「非晶質ケイ酸」と本件訂正発明１の「可溶性の珪素化合物」とは同じものとはいえないから、それらを含む甲１−１発明の「籾殻を燃焼して生成された籾殻灰であって、非晶質ケイ酸を含む籾殻灰」と、本件補正発明１の「燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」とは同じものではないし、実質的に同じものともいえないから、相違点１−２も実質的な相違点である。
よって、本件訂正発明１と甲１−１発明とは、相違点１−１及び相違点１−２において相違するものであるから、本件訂正発明１は甲１−１発明ではない。

イ 本件訂正発明４
本件訂正発明４は、本件訂正発明１の特定事項を全て含むものであるから、上記アのとおり、本件訂正発明４は甲１−１発明ではない。

ウ 本件訂正発明５
本件訂正発明５と甲１−２発明を対比すると、上記アで検討したように、次の点で一致し、上記アの相違点１−１及び相違点１−２で相違する。

＜一致点＞
「流動媒体ボイラにより、バイオマス燃料を燃焼させて排出される燃焼灰であって、珪素化合物を含む燃焼灰の、水稲用肥料としての使用」

しかしながら、上記アのとおり、上記相違点１−１及び相違点１−２は実質的な相違点であるから、本件訂正発明５は甲１−２発明と同一ではない。

７ 取消理由２（進歩性）について
（１）甲１を主たる引用文献とした場合
ア 甲１に記載された発明
甲１には、上記「６（１）」に示したとおりの甲１−１発明及び甲１−２発明が記載されている。

イ 対比・判断
（ア）本件訂正発明１
本件訂正発明１と甲１−１発明を対比すると、上記「６（２）」に示したとおり、一致点において一致し、相違点１−１及び相違点１−２で相違する。

事案に鑑み、相違点１−２について検討する。本件補正発明１の「燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」において、燃焼灰中の「可溶性の珪素化合物」は、「長石を含む砂由来」の「珪素成分」が、燃焼により「可溶性の珪素化合物」として新たに形成されたものと解される。
この「長石を含む砂由来」の点について、本件特許の明細書の【００１８】には「なお、流動媒体に含まれる長石は、長石同士、長石と長石でない砂組成物、または長石とバイオマス燃料と激しくぶつかり合い、かつ、熱履歴を受け、長石は少しずつ微細化・非晶質化していき、焼却灰として放出されていく。あわせて長石以外の砂部分たとえば珪石の微細物も燃焼灰に含まれることとなる。」と記載され、同【００３４】には「・・・一般的に結晶質を非晶質化すると融点が低下することから、バイオマスの燃焼時の９５０℃前後での長石同士や長石と木質材料との接触および木質材料由来のＣａ、Ｍｇ等のアルカリ土類との接触により、長石は非晶質化した可能性が高い。・・・」と記載されている。
すなわち、本件補正発明１においては、バイオマス中の珪素成分ではなく、長石に含まれる珪素成分を、９５０℃前後の温度で、循環流動層ボイラのような長石とバイオマス燃料とが激しくぶつかり合う環境下に置くことで、非晶質で可溶性の珪素化合物を形成するものとされている。
これに対し、甲１−１発明の「籾殻を燃焼して生成された籾殻灰であって、非晶質ケイ酸を含む籾殻灰」において、籾殻灰中の「非晶質ケイ酸」は、もともと燃焼前の籾殻に含まれていたものが、燃焼により非晶質の状態を保ったまま籾殻灰に含まれた状態になったものである。
この「籾殻に含まれていた」「非晶質ケイ酸」の点について、甲１の第１４８２頁（上記４（１）ウ参照。）には「・・・RH（当審注：籾殻）を低温(約500℃)で燃焼させると、溶解性の高い非晶質ケイ酸を含む有用な肥料が生成される。・・・」と記載されており、甲１−１発明においては、約５００℃で籾殻を燃焼させることにより、籾殻中の非晶質ケイ酸が燃焼灰に含まれるようになったものである。
このことは、特許権者が令和４年９月８日付けの意見書とともに提出した乙１の図２（上記５（１）イ参照。）に、籾殻シリカは４００℃焼成で生成したことが記載され、同乙２（上記５（２）参照。）に、籾殻灰の珪酸は、籾殻を４００〜５００℃の燃焼温度で生成した場合に最も溶解性が高いことが記載されていることからも裏付けられる。
そうすると、甲１−１発明の「籾殻を燃焼して生成された籾殻灰であって、非晶質ケイ酸を含む籾殻灰」と本件訂正発明１の「燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」とが同じ物であるということはできず、例えば、甲４及び甲５（上記４（４）及び（５）参照。）に流動床炉が公知であることが記載され、甲６の第２６６３頁の要約（上記４（６）ア参照。）に、「バイオマス燃焼時の流動床凝塊形成に関するこれまでの文献の多くは、床材に石英を用いている。しかし、実規模施設では石英以外に非石英系鉱物(カリ長石、斜長石など)を多く含む天然砂が使用されることが多い。」と記載され、甲７の第４９５頁左欄の表６（上記４（７）ア参照。）に、天然の珪砂には長石成分が含まれていることが記載され、甲８（上記４（８）参照。）に、流動層炉の未使用炉内砂の成分組成が記載されていたとしても、本件訂正発明１のような「燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」は公知でないから、甲１−１発明の「籾殻を燃焼して生成された籾殻灰であって、非晶質ケイ酸を含む籾殻灰」を、本件訂正発明１のような「燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」に変えようという動機付けはないし、変えることが容易ともいえない。
よって、本件訂正発明１は、相違点１について検討するまでもなく、甲１−１発明に甲４〜甲８に記載された技術のいずれを組み合わせても、当業者が容易に発明することができたものとはいえない。

（イ）本件訂正発明２〜４
本件訂正発明２〜４は、本件訂正発明１の特定事項を全て含むものであるから、上記（ア）のとおり、本件訂正発明２〜４は、甲１−１発明に甲４〜甲８に記載された技術のいずれを組み合わせても、当業者が容易に発明することができたものとはいえない。

（ウ）本件訂正発明５
本件訂正発明５と甲１−２発明を対比すると、上記６（２）ウの一致点で一致し、上記６（２）アの相違点１−１及び相違点１−２で相違する。
しかしながら、上記（ア）のとおり、上記相違点１−２は、甲４〜８に記載された技術を考慮しても、変更する動機付けがないし、変更することが容易ともいえない。
よって、本件訂正発明５は、甲１−２発明に甲４〜甲８に記載された技術のいずれを組み合わせても、当業者が容易に発明することができたものとはいえない。

（２）甲２を主たる引用文献とした場合
ア 甲２に記載された発明
（ア）上記４（２）の【請求項３】には、「汚泥燃焼炉を用いた汚泥の肥料化方法であって、汚泥に木材チップを混入して燃焼させることにより肥料を製造することを特徴とする汚泥の肥料化方法。」が記載されている。
（イ）上記４（２）の【００２５】には、「汚泥燃焼炉２０の上部の流動層１」は「砂から形成される」ことが記載されている。
（ウ）上記４（２）の【００３２】には、「汚泥を燃焼させて得た燃焼灰」は「ＳｉＯ２：３３．５％、Ａｌ２Ｏ３：１９．０％」である「良質の肥料となること」が記載されている。
してみると、甲２には、次の発明（以下、「甲２−１発明」及び「甲２−２発明」という。）が記載されていると認められる。
（甲２−１発明）
「流動層が砂から形成される汚泥燃焼炉を用いて、汚泥に木材チップを混入して燃焼させて得た燃焼灰であって、Ｐ２Ｏ５：１４％、Ｋ：２．５％、ＣａＯ：２０．５％、ＳｉＯ２：３３．５％、Ａｌ２Ｏ３：１９．０％、Ｆｅ２Ｏ３：７．５％、Ｍｇ：３％である燃焼灰からなる肥料」
（甲２−２発明）
「流動層が砂から形成される汚泥燃焼炉を用いて、汚泥に木材チップを混入して燃焼させて得た燃焼灰であって、Ｐ２Ｏ５：１４％、Ｋ：２．５％、ＣａＯ：２０．５％、ＳｉＯ２：３３．５％、Ａｌ２Ｏ３：１９．０％、Ｆｅ２Ｏ３：７．５％、Ｍｇ：３％である燃焼灰の、肥料としての使用」

イ 対比・判断
（ア）本件訂正発明１
本件訂正発明１と甲２−１発明とを対比すると、甲２−１発明の「木材チップ」は、本件訂正発明１の「バイオマス燃料」に、「汚泥に木材チップを混入して燃焼させて得た燃焼灰」は「バイオマス燃料を燃焼させて排出される燃焼灰」に、それぞれ相当する。
甲２−１発明の「流動層が砂から形成される汚泥燃焼炉」と本件訂正発明１の「長石を含む砂を流動媒体として用いた循環流動層ボイラ」とは、ともに「砂を流動媒体として用いた流動層ボイラ」である点で共通する。
甲２−１発明の「Ｐ２Ｏ５：１４％、Ｋ：２．５％、ＣａＯ：２０．５％、ＳｉＯ２：３３．５％、Ａｌ２Ｏ３：１９．０％、Ｆｅ２Ｏ３：７．５％、Ｍｇ：３％である燃焼灰」と本件訂正発明１の「可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」とは、ともに「珪素化合物を含む燃焼灰」である点で共通する。
甲２−１発明の「肥料」と本件訂正発明１の「イネ科植物用肥料」とは、ともに「肥料」である点で共通する。
してみると、両者の一致点及び相違点は次のとおりである。

＜一致点＞
「砂を流動媒体として用いた流動層ボイラにより、バイオマス燃料を燃焼させて排出される燃焼灰であって、珪素化合物を含む燃焼灰を含む肥料。」

＜相違点２−１＞
流動層ボイラが、本件発明１は「長石を含む砂を流動媒体として用いた循環流動層ボイラ」であるのに対し、甲２−１発明は「流動層が砂から形成される汚泥燃焼炉」であって、砂が長石を含むか不明であり、流動層ボイラが循環式かどうかも不明である点。

＜相違点２−２＞
珪素化合物を含む燃焼灰が、本件発明１は「燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」であるのに対し、甲２−１発明は「ＳｉＯ２：３３．５％」「である燃焼灰」であるが、珪素成分が長石を含む砂由来かどうか明らかでなく、また、珪素成分が可溶性であるかどうかも明らかでない点。

＜相違点２−３＞
肥料が、本件発明１は「ネ科植物用肥料」であるのに対し、甲２−１発明の肥料は対象植物が特定されていない点。

事案に鑑み、相違点２−２について検討する。本件補正発明１の「燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」において、燃焼灰中の「可溶性の珪素化合物」は、「長石を含む砂由来」の「珪素成分」が、燃焼により「可溶性の珪素化合物」として新たに形成されたものと解される。
この「長石を含む砂由来」の点について、本件特許の明細書の【００１８】には「なお、流動媒体に含まれる長石は、長石同士、長石と長石でない砂組成物、または長石とバイオマス燃料と激しくぶつかり合い、かつ、熱履歴を受け、長石は少しずつ微細化・非晶質化していき、焼却灰として放出されていく。あわせて長石以外の砂部分たとえば珪石の微細物も燃焼灰に含まれることとなる。」と記載され、同【００３４】には「・・・一般的に結晶質を非晶質化すると融点が低下することから、バイオマスの燃焼時の９５０℃前後での長石同士や長石と木質材料との接触および木質材料由来のＣａ、Ｍｇ等のアルカリ土類との接触により、長石は非晶質化した可能性が高い。・・・」と記載されている。
すなわち、本件補正発明１においては、バイオマス中の珪素成分ではなく、長石に含まれる珪素成分を、９５０℃前後の温度で、循環流動層ボイラのような長石とバイオマス燃料とが激しくぶつかり合う環境下に置くことで、非晶質で可溶性の珪素化合物を形成するものとされている。
これに対し、甲２−１発明の「ＳｉＯ２：３３．５％」「である燃焼灰」は、珪素成分が長石を含む砂由来かどうか明らかでなく、また、珪素成分が可溶性であるかどうかも明らかでない。この珪素成分の由来について、甲２の【００２１】（上記４（２）参照。）には「汚泥に木材チップを混入して燃焼させることにより製造される燃焼灰は、肥料として用いることができる。・・・一般的な下水汚泥の燃焼灰の成分は、例えば、Ｐ２Ｏ５：２８％、Ｋ：１．５％、ＣａＯ：１０．５％、ＳｉＯ２：３２％、Ｍｇ：４％、Ａｌ２Ｏ３：１９％、Ｆｅ２Ｏ３：３％程度であり、木材チップの燃焼灰中のカリウム（Ｋ）の成分は、５％程度であるから、下水汚泥に木材チップを混入して燃焼させて得られる燃焼灰は、Ｐ２Ｏ５：２３％、Ｋ（カリウム）：２．１％含むものとなり、良質な肥料となる。」と記載されていることから、甲２−１発明において、燃焼灰中のＰ２Ｏ５（リン酸）成分やＳｉＯ２（珪酸）成分は下水汚泥由来で、Ｋ（カリウム）成分は木材チップ由来であることがわかる。
そうすると、甲２−１発明の「ＳｉＯ２：３３．５％」「である燃焼灰」と本件訂正発明１の「燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」とが同じ別物であるということはできず、例えば、甲４及び甲５（上記４（４）及び（５）参照。）に流動床炉が公知であることが記載され、甲６の第２６６３頁の要約（上記４（６）ア参照。）に、「バイオマス燃焼時の流動床凝塊形成に関するこれまでの文献の多くは、床材に石英を用いている。しかし、実規模施設では石英以外に非石英系鉱物(カリ長石、斜長石など)を多く含む天然砂が使用されることが多い。」と記載され、甲７の第４９５頁左欄の表６（上記４（７）ア参照。）に、天然の珪砂には長石成分が含まれていることが記載され、甲８（上記４（８）参照。）に、流動層炉の未使用炉内砂の成分組成が記載されていたとしても、本件訂正発明１のような「燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」は公知でないから、甲２−１発明の「ＳｉＯ２：３３．５％」「である燃焼灰」を、本件訂正発明１のような「燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」に変えようという動機付けはないし、変えることが容易ともいえない。
よって、本件訂正発明１は、相違点１及び３について検討するまでもなく、甲２−１発明に甲４〜甲８に記載された技術のいずれを組み合わせても、当業者が容易に発明することができたものとはいえない。

（イ）本件訂正発明２〜４
本件訂正発明２〜４は、本件訂正発明１の特定事項を全て含むものであるから、上記（ア）のとおり、本件訂正発明２〜４は、甲２−１発明に甲４〜甲８に記載された技術のいずれを組み合わせても、当業者が容易に発明することができたものとはいえない。

（ウ）本件訂正発明５
本件訂正発明５と甲２−２発明を対比すると、次の点で一致し、上記（ア）の相違点２−１〜相違点２−３で相違する。

＜一致点＞
「砂を流動媒体として用いた流動層ボイラにより、バイオマス燃料を燃焼させて排出される燃焼灰であって、珪素化合物を含む燃焼灰の、肥料としての使用」

しかしながら、上記（ア）のとおり、上記相違点２−２は、甲４〜８に記載された技術を考慮しても、変更する動機付けがないし、変更することが容易ともいえない。
よって、本件訂正発明５は、甲２−２発明に甲４〜甲８に記載された技術のいずれを組み合わせても、当業者が容易に発明することができたものとはいえない。

（３）甲３を主たる引用文献とした場合
ア 甲３に記載された発明
（ア）上記４（３）ア「第７１頁 ABSTRACT」には、「フライアッシュ」は「森林バイオマス(ユーカリノキ樹皮（Eucalyptus globulus bark))を燃焼させた」ものであることが記載されている。
（イ）上記４（３）イ「第７２頁 2. Materials and methods」には、「流動床燃焼装置に付属する静電気集塵装置から、第二の試料を採取した(試料B)」こと、「試料(A及びB)のフライアッシュ」であること、「全試料は」「500μｍ超、500〜212μｍ、212μｍ未満の粒径に」「篩分けし」、「各画分は、まず原料を示し続いて画分の大きさを下付き文字で示すものとして、ラベル付けした」ことが記載されているから、例えば、「試料B5-2」は、流動床燃焼装置の集塵装置から採取した粒径500〜212μｍのフライアッシュであるといえる。
（ウ）同「第７２頁 2. Materials and methods」には、「流動床燃焼装置の炉床は、主にシリカ(砂)で構成され」ることが記載されている。
（エ）上記４（３）ウ「第７３頁 Fig.1.」の図「ｃ」には、流動床燃焼で得られたユーカリ由来のフライアッシュがＫ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ、ＣａＯに加え、ＳｉＯ２や、Ａｌ２Ｏ３成分を含むことが記載されている。
（オ）上記４（３）カ第７６〜７７頁 4. Conclusions」には、「鉱物(灰分)が最も多く含まれているのは、最も細かい篩分け画分(A2、B2、A5-2、B5-2試料)であ」り、「これらの画分は、肥料として」「利用できる可能性がある」ことが記載されている。
してみると、甲３には、次の発明（以下、「甲３−１発明」及び「甲３−２発明」という。）が記載されていると認められる。
（甲３−１発明）
「炉床が主にシリカ(砂)で構成される流動床燃焼装置から採取したフライアッシュであって、森林バイオマスを燃焼させたフライアッシュであり、Ｋ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ、ＣａＯに加え、ＳｉＯ２やＡｌ２Ｏ３成分を含むフライアッシュからなる肥料」
（甲３−２発明）
「炉床が主にシリカ(砂)で構成される流動床燃焼装置から採取したフライアッシュであって、森林バイオマスを燃焼させたフライアッシュであって、Ｋ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ、ＣａＯに加え、ＳｉＯ２やＡｌ２Ｏ３成分をむフライアッシュの肥料としての使用」

イ 対比・判断
（ア）本件訂正発明１
本件訂正発明１と甲３−１発明とを対比すると、甲３−１発明の「森林バイオマス」は、本件訂正発明１の「バイオマス燃料」に、「森林バイオマスを燃焼させたフライアッシュ」は「バイオマス燃料を燃焼させて排出される燃焼灰」に、それぞれ相当する。
甲３−１発明の「炉床が主にシリカ(砂)で構成される流動床燃焼装置」と本件訂正発明１の「長石を含む砂を流動媒体として用いた循環流動層ボイラ」とは、ともに「砂を流動媒体として用いた流動媒体ボイラ」である点で共通する。
甲３−１発明の「Ｋ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ、ＣａＯに加え、ＳｉＯ２やＡｌ２Ｏ３成分を含むフライアッシュ」と本件訂正発明１の「可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」とは、ともに「珪素化合物を含む燃焼灰」である点で共通する。
甲３−１発明の「肥料」と本件訂正発明１の「イネ科植物用肥料」とは、ともに「肥料」である点で共通する。
してみると、両者の一致点及び相違点は次のとおりである。

＜一致点＞
「砂を流動媒体として用いた流動媒体ボイラにより、バイオマス燃料を燃焼させて排出される燃焼灰であって、珪素化合物を含む燃焼灰を含む肥料」

＜相違点３−１＞
流動媒体ボイラが、本件発明１は「長石を含む砂を流動媒体として用いた循環流動層ボイラ」であるのに対し、甲３−１発明は「炉床が主にシリカ(砂)で構成される流動床燃焼装置」であって、シリカ（砂）が長石を含むか不明であり、流動媒体ボイラが循環式かどうかも不明である点。

＜相違点３−２＞
珪素化合物を含む燃焼灰が、本件発明１は「燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」であるのに対し、甲３−１発明は「ＳｉＯ２」「を含むフライアッシュ」であるが、珪素成分が長石を含む砂由来かどうか明らかでなく、また、珪素成分が可溶性であるかどうかも明らかでない点。

＜相違点３−３＞
肥料が、本件発明１は「イネ科植物用肥料」であるのに対し、甲３−１発明の肥料は対象植物が特定されていない点。

事案に鑑み、相違点３−２について検討する。本件補正発明１の「燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」において、燃焼灰中の「可溶性の珪素化合物」は、「長石を含む砂由来」の「珪素成分」が、燃焼により「可溶性の珪素化合物」として新たに形成されたものと解される。
この「長石を含む砂由来」の点について、本件特許の明細書の【００１８】には「なお、流動媒体に含まれる長石は、長石同士、長石と長石でない砂組成物、または長石とバイオマス燃料と激しくぶつかり合い、かつ、熱履歴を受け、長石は少しずつ微細化・非晶質化していき、焼却灰として放出されていく。あわせて長石以外の砂部分たとえば珪石の微細物も燃焼灰に含まれることとなる。」と記載され、同【００３４】には「・・・一般的に結晶質を非晶質化すると融点が低下することから、バイオマスの燃焼時の９５０℃前後での長石同士や長石と木質材料との接触および木質材料由来のＣａ、Ｍｇ等のアルカリ土類との接触により、長石は非晶質化した可能性が高い。・・・」と記載されている。
すなわち、本件補正発明１においては、バイオマス中の珪素成分ではなく、長石に含まれる珪素成分を、９５０℃前後の温度で、循環流動層ボイラのような長石とバイオマス燃料とが激しくぶつかり合う環境下に置くことで、非晶質で可溶性の珪素化合物を形成するものとされている。
これに対し、甲３−１発明の「ＳｉＯ２」「を含むフライアッシュ」は、珪素成分が長石を含む砂由来かどうか明らかでなく、また、珪素成分が可溶性であるかどうかも明らかでない。
そして、この珪素成分の由来について、甲３の第７４頁 3.2.2. Inorganic composition of fly ashes（上記４（３）エ参照。）には「Bのフライアッシュおよびその画分の場合、最も重要な元素はSi(表4)であり、その多くは、流動燃焼炉の炉床の一部を形成し、フライアッシュと一緒に引きずられるSiO2に由来する［22］。・・・どちらの種類のフライアッシュにも、Mgは少量含まれているが、非結晶のためXRDで検出できないか(図1のb、cおよび表4)、少なくとも他の元素よりも検出しにくいことに注意する必要がある［23］。」と記載されているように、甲３−１発明の「ＳｉＯ２」は、「流動燃焼炉の炉床の一部を形成」するようなものであって、表４のＸＲＤ検出結果で検出可能な結晶質のものであると考えられる。
そうすると、甲３−１発明の「ＳｉＯ２」は、本件訂正発明１の「長石を含む砂由来」の「可溶性の珪素化合物」とは異なるものであり、例えば、甲４及び甲５（上記４（４）及び（５）参照。）に流動床炉が公知であることが記載され、甲６の第２６６３頁の要約（上記４（６）ア参照。）に、「バイオマス燃焼時の流動床凝塊形成に関するこれまでの文献の多くは、床材に石英を用いている。しかし、実規模施設では石英以外に非石英系鉱物(カリ長石、斜長石など)を多く含む天然砂が使用されることが多い。」と記載され、甲７の第４９５頁左欄の表６（上記４（７）ア参照。）に、天然の珪砂には長石成分が含まれていることが記載され、甲８（上記４（８）参照。）に、流動層炉の未使用炉内砂の成分組成が記載されていたとしても、本件訂正発明１のような「燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」は公知でないから、甲３−１発明の「ＳｉＯ２」「を含むフライアッシュ」を、本件訂正発明１のような「燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰」に変えようという動機付けはないし、変えることが容易ともいえない。
よって、本件訂正発明１は、相違点１及び３について検討するまでもなく、甲３−１発明に甲４〜甲８に記載された技術のいずれを組み合わせても、当業者が容易に発明することができたものとはいえない。

（イ）本件訂正発明２〜４
本件訂正発明２〜４は、本件訂正発明１の特定事項を全て含むものであるから、上記（ア）のとおり、本件訂正発明２〜４は、甲３−１発明に甲４〜甲８に記載された技術のいずれを組み合わせても、当業者が容易に発明することができたものとはいえない。

（ウ）本件訂正発明５
本件訂正発明５と甲３−２発明を対比すると、次の点で一致し、上記（ア）の相違点３−１〜相違点３−３で相違する。

＜一致点＞
「砂を流動媒体として用いた流動層ボイラにより、バイオマス燃料を燃焼させて排出される燃焼灰であって、珪素化合物を含む燃焼灰の、肥料としての使用」

しかしながら、上記（ア）のとおり、上記相違点３−２は、甲４〜８に記載された技術を考慮しても、変更する動機付けがないし、変更することが容易ともいえない。
よって、本件訂正発明５は、甲３−２発明に甲４〜甲８に記載された技術のいずれを組み合わせても、当業者が容易に発明することができたものとはいえない。

８ 申立理由１（明確性）について
本件訂正発明１及び５の「長石を含む砂」は、砂が長石を含むものである点で明確であり、その砂が元砂なのか焼却後の砂なのかや、砂の長石の含有量がどの程度なのかによらず、「長石を含む砂」であることが明らかである。
また、本件訂正発明１及び５において、「長石を含む砂」における長石の含有量が具体的な数値として特定されていないとしても、第三者に不測の不利益を及ぼすほどに不明確とはいえない。
したがって、本件訂正発明１及び５に係る特許は、特許法第36条第6項第2号の規定に適合するものである。

９ 申立理由２（サポート要件）について
（１）判断手法
特許法第36条第6項第1号に規定する要件（いわゆる、「サポート要件」）に適合するか否かは、「特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できるものであるか否か、また、その記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきもの」（知財高裁特別部、平成１７年（行ケ）第１００４２号、平成１７年１１月１１日判決言渡）とされている。

（２）本件訂正発明の課題
本件訂正発明の課題は、本件特許の明細書の段落【０００５】に記載されたとおり、「砂とバイオマス燃料が接触する流動層ボイラの焼却灰を有価物に転換すること」であると認められる。

（３）本件訂正発明
本件訂正発明１、４及び５は、上記第３に記載したとおりである。

（４）判断
ア 本件訂正発明１、５について、本件特許の明細書の段落【００１５】に「本願発明者らは、長石を含む砂を流動媒体として用いた流動層ボイラから排出される燃焼灰には、驚くべきことに、可溶性の珪素化合物が含まれていることを見出し、本発明に至った。」と記載され、同【００１８】に「なお、流動媒体に含まれる長石は、長石同士、長石と長石でない砂組成物、または長石とバイオマス燃料と激しくぶつかり合い、かつ、熱履歴を受け、長石は少しずつ微細化・非晶質化していき、焼却灰として放出されていく。あわせて長石以外の砂部分たとえば珪石の微細物も燃焼灰に含まれることとなる。」と記載されている。さらに、同【００３４】には「元砂である流動媒体をＸＲＤ回折測定したところ、元砂を粉砕により微細化すると長石の回折ピーク強度だけが低下することが確認でき、衝撃により元砂に含まれる長石は非晶質化し易いことが分かった。一般的に結晶質を非晶質化すると融点が低下することから、バイオマスの燃焼時の９５０℃前後での長石同士や長石と木質材料との接触および木質材料由来のＣａ、Ｍｇ等のアルカリ土類との接触により、長石は非晶質化した可能性が高い。非晶質化すると特にアルカリ性の水溶液に溶融しやすくなる。燃焼灰を蒸留水中に加えると溶液のｐＨは１２前後に変化したことから、燃焼灰Ａ、ＢからのＳｉＯ２の溶出源は非晶質化した長石と推定している。」と記載され、当該記載は、流動媒体が元砂の場合についての説明であるが、元砂でなかったとしても、流動媒体に長石が含まれていれば、同様のことが起こるものといえる。
また、同【００３１】の【表８】及び【００３２】の【表９】において、燃焼灰Ａ及び燃焼灰Ｂには、元砂に含まれていなかった可溶性の珪素（ＳｉＯ２）が形成されたことが示されており、同【００３５】〜【００３７】、【図３】〜【図６】において、このような燃焼灰の水稲用肥料としての使用が可能であることが裏付けられている。
そうすると、上記した発明の詳細な説明の記載から、長石を含む砂を流動媒体として使用したものとして、発明の詳細な説明に記載された発明は、本件訂正発明の課題を解決できるものと認識できるから、本件訂正発明１、５は、発明の詳細な説明に記載された発明である。

イ 本件訂正発明４について、本件特許の明細書の段落【００３９】には「・・・特にイネ科植物、例えば、水稲種を含むイネ、コムギ、オオムギ、ライムギ、キビ、アワ、ヒエ、または、トウモロコシなどは、多くの珪素を要求するので肥料として好適である。」と記載されており、本件訂正発明４の「イネ科植物用肥料」は、「可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰を含む」ものであるから、「多くの珪素を要求する」「イネ、コムギ、オオムギ、ライムギ、キビ、アワ、ヒエ、または、トウモロコシなど」の肥料として好適であって、本件訂正発明４は、本件訂正発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであることが推認できる。
そうすると、本件訂正発明４は、発明の詳細な説明に記載された発明であるといえる。

ウ したがって、本件訂正発明１、４及び５は、特許法第36条第6項第1号の規定に適合するものである。

第５ 申立人の主張について
ア 取消理由１（新規性）及び取消理由２（進歩性）について
本件訂正発明１〜５は、上記第２のとおり訂正が認められた上記第３に記載したとおりのものである。そして、申立人は、「燃焼灰中の珪素成分」が「長石を含む砂由来」のものである証拠を示していないから、上記第４の６及び７で検討したとおり、申立人の理由によっては新規性及び進歩性を否定することができない。

イ 申立理由１（明確性）について
申立人は、「長石を含む砂」が元砂であるか否か、及び、「砂に含まれる長石の割合」が不明確であると主張するが、上記第４の８で述べたとおり、「長石を含む砂」は、元砂であろうとなかろうと、また、長石の割合によらず、長石を含む砂である点で明確であるから、申立人の主張は採用できない。

ウ 申立理由２（サポート要件）について
（ア）申立人は、「長石を含む砂」が元砂でない場合や「砂に含まれる長石の割合」が一定割合以上でない場合には、本件特許発明の課題を解決できないと主張するが、上記第４の９（４）アで述べたとおり、長石の割合によらず、燃焼灰に可溶性の珪素化合物が含まれることになるから、本件訂正発明１及び５は、その課題を解決できるものといえる。

（イ）申立人は、「イネ科植物用肥料」の具体的対象について、イネ以外では課題を解決できるか不明であると主張するが、上記第４の９（４）イで述べたとおり、イネ以外のイネ科植物も多くの珪素を要求するとされているのであるから、イネだけでなく、イネ以外のイネ科植物においても、課題を解決できることが推認される。また、申立人は、イネ以外のイネ科植物では課題を解決できないことを示す具体的な根拠を示していない。
よって、申立人の主張は採用できない。

第６ むすび
以上のとおりであるから、取消理由通知に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載された特許異議申立理由によっては、本件訂正後の請求項１〜５に係る特許を取り消すことはできない。
また、他にこれらの特許を取り消すべき理由を発見しない。
よって、結論のとおり決定する。
 
発明の名称 （５４）【発明の名称】イネ科植物用肥料
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、長石を含む砂を流動媒体として用いる流動層ボイラから出てくる燃焼灰を用いた肥料に関し、特に、珪素成分を多く含む肥料に関する。
【背景技術】
【０００２】
バイオマスを活用した発電方式には、主に、ストーカ炉、バブリング流動床、循環流動層の３タイプのボイラがあり、バブリング流動床、循環流動層の２種類の炉では、燃焼時に流動媒体として砂を用いてバイオマス燃料を燃焼し、発電を行う。
【０００３】
ここで、例えば年間発電量が１１メガワット程度の規模の発電所では、１７００トン近い燃焼灰が排出され、発電により様々な恩恵が得られる一方、燃焼灰（ばいじん）の処分に数千万円程度の処理費が発生するという問題点があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１４−２０７１１
【特許文献２】ＷＯ２０１１／００７６１８
【特許文献３】特開２０１６−２１６３１６
【特許文献４】特開２０１３−２０２４２３
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は上記に鑑みてなされたものであって、長石を含む砂を流動媒体として使用し、砂とバイオマス燃料が接触する流動層ボイラの焼却灰を有価物に転換することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
請求項１に記載の発明は、長石を含む砂を流動媒体として用いた循環流動層ボイラにより、バイオマス燃料を燃焼させて排出される燃焼灰であって、燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰を含むことを特徴とするイネ科植物用肥料である。
なお、燃焼灰のみによって肥料を構成しても良い。
【０００７】
請求項２に記載の発明は、砂は、Ｋ化合物および／またはＮａ化合物および／またはＣａ化合物を含み、ＳｉＯ２は６４．７ｗｔ％以上９６．０ｗｔ％以下、Ａｌ２Ｏ３は３．０ｗｔ％以上１８．３ｗｔ％以下であることを特徴とする請求項１に記載のイネ科植物用肥料である。
【０００８】
請求項３に記載の発明は、燃焼灰中に、Ｋ化合物および／またはＮａ化合物および／またはＣａ化合物を含み、ＳｉＯ２は１０．５ｗｔ％以上、Ａｌ２Ｏ３は３．０ｗｔ％以上の含有量であることを特徴とする請求項１または２に記載のイネ科植物用肥料である。
この含有量とすると、後述のケイカルと同等以上の可溶性珪酸が溶出する。
なお、請求項２や請求項３において、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３の含有量は、蛍光Ｘ線分析法や原子吸光法等による定量分析により算出し、長石量はＡｌ２Ｏ３中のＡｌが全てカリ長石（ＫＡｌＳｉ３Ｏ８）のＡｌと推定して算出するものとする。なお、溶出したＳｉＯ２量は算出したカリ長石に含まれるＳｉ量から算出するものとする。
【０００９】
請求項４に記載の発明は、イネ科植物が、イネ、コムギ、オオムギ、ライムギ、キビ、アワ、ヒエ、または、トウモロコシであることを特徴とする請求項１、２または３に記載のイネ科植物用肥料である。
【００１０】
請求項５に記載の発明は、長石を含む砂を流動媒体として用いた循環流動層ボイラにより、バイオマス燃料を燃焼させて排出される燃焼灰であって、燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰の、水稲用肥料としての使用である。
なお、砂のうち、長石が２７．３ｗｔ％以上１００ｗｔ％以下の含有量であるようにしてもよい。また、燃焼灰中のＳｉＯ２の含有量が１０．５ｗｔ％以上であるようにしてもよい。
【００１１】
なお、長石には、カリ長石（ＫＡｌＳｉ３Ｏ８），曹長石（ＮａＡｌＳｉ３Ｏ８），灰長石（ＣａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８）の３種類があり、さらにこれらを端成分とし、カリ長石成分と曹長石成分が混ざり合ったアルカリ長石や、曹長石成分と灰長石成分が混ざり合った斜長石等も存在する。いずれの長石も天然の岩石（火成岩、変成岩、堆積岩等）に普遍的に存在する鉱物であり、砂中に一般的に含まれる。
従って、本願では、長石を含む砂とは、例えば天然の岩が砕かれて砂状となったものや、天然の岩が変質・風化し堆積したものを挙げることができる。さらに、珪砂のような石英を主成分とし、他に長石、角閃石、雲母、粘土鉱物、あるいは鉄酸化物等を含む砂や、石英と長石を人工的に混ぜ合わせた砂であっても、長石が含まれた砂であれば当然に「長石を含む砂」に該当する。
流動層ボイラとしては、循環流動層ボイラを挙げることができるが、このほか、例えば、高温の砂を攪拌する気泡流動層ボイラを挙げることもできる。
バイオマス燃料は、概ね木質系材料および／または農業系材料から構成されていれば良く、木質系材料としては、例えば間伐材や剪定材、これらのチップ、オガ屑、木屑などを例示することができ、農業系材料としては、パームヤシ殻、その他のヤシ殻、稲藁、籾殻などを例示することができる。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、流動媒体とバイオマス燃料を適正に選定することにより、流動層ボイラの焼却灰をイネ科植物用の肥料、特に水稲用肥料として利用でき、従来廃棄物としてコストがかかっていたものを有価物として扱うことが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】流動媒体の循環部分を中心に描画した循環流動層ボイラの構成概要図である。
【図２】湛水培養による珪酸溶出試験をおこなったグラフである。
【図３】燃焼灰を用いたポッド栽培試験による、ａ全重、ｂワラ重、ｃ穂重、ｄ精玄米重を示したグラフである。
【図４】燃焼灰を用いたポッド栽培試験による、ａ粒数、ｂ千粒重、ｃ穂数、ｄ一穂粒数を示したグラフである。
【図５】燃焼灰を用いたポッド栽培試験による、ａ整粒比、ｂ白未熟粒比、ｃ乳白未熟粒比、ｄ基部未熟粒比を示したグラフである。
【図６】燃焼灰を用いたポッド栽培試験による、ａ腹白未熟粒比、ｂ胴割れ未熟粒比を示したグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
珪素はすべての植物に含まれ、珪酸塩Ｓｉ（ＯＨ）２をとりこみ、植物は珪素を蓄積している。特にイネをはじめとするイネ科植物では、多量の珪素を必要とする。ところで、土壌には珪素がＳｉＯ２（鉱物名：石英やクリストバライト）として高比率で含まれているが、石英やクリストバライトは、事実上水に対して難溶であり、石英やクリストバライトから珪酸塩Ｓｉ（ＯＨ）２の溶出は期待できない。同様に天然の岩石に含まれる長石も水に対して難溶であり、長石からも珪酸塩Ｓｉ（ＯＨ）２の溶出は期待できない。従って、石英、クリストバライト、長石を主成分とする砂そのものは、植物の肥料として位置づけられない。
【００１５】
本願発明者らは、長石を含む砂を流動媒体として用いた流動層ボイラから排出される燃焼灰には、驚くべきことに、可溶性の珪素化合物が含まれていることを見出し、本発明に至った。
【００１６】
以下、本発明の実施の形態を図面を参照しながら詳細に説明する。ここでは、流動層ボイラとして循環流動層ボイラを用いた例を説明する。図１は、循環流動層ボイラの構成概要図である（流動媒体の循環部分を中心に描画している）。
循環流動層ボイラ１は、図示したように、燃焼炉部１０と、サイクロン部２０とにより構成され、燃焼を補助する流動媒体が、燃焼炉部１０とサイクロン部２０との間で循環する。図では流動媒体はグレーに、バイオマス燃料は円で表示している。但し、大きさや密度等は概念的に表示している。
【００１７】
詳しくは、燃焼炉部１０では、バイオマス燃料と砂（長石を含む砂）とが、下から送られる空気と激しく混合攪拌されて極めて効率的に燃焼し、上方のサイクロン部２０へと飛び出していく。サイクロン部２０では、遠心力によって砂が捕集され、再び燃焼炉部１０下方へともどっていく。サイクロン部の中心からは、熱風と燃焼灰が放出され、熱風は適宜熱交換され、焼却灰は適宜回収される。
【００１８】
なお、流動媒体に含まれる長石は、長石同士、長石と長石でない砂組成物、または長石とバイオマス燃料と激しくぶつかり合い、かつ、熱履歴を受け、長石は少しずつ微細化・非晶質化していき、焼却灰として放出されていく。あわせて長石以外の砂部分たとえば珪石の微細物も燃焼灰に含まれることとなる。
【００１９】
バイオマス燃料は、木材チップとＰＫＳ（パームヤシ殻）との混合燃料を挙げることができる。
【実施例１】
【００２０】
循環流動層ボイラとして外部循環流動層ボイラ（ＪＦＥエンジニアリング社製）を用い、燃料として木材チップ（材質：国内森林における杉等の林地残材）とＰＫＳとが重量比でおよそ３：１で混ざったものを用い、また、流動媒体として長石を含む砂（販売元：株式会社ツチヨシ産業、採取場所：島根県江津市内）を用いて発電用に運転して出てきた燃焼灰を用いて、水稲の育成実験をおこなった。
【００２１】
表１に、用いた元砂（流動媒体）と、得られた燃焼灰との定量分析値を示した（分析値は、それぞれの元素が単一の酸化物になっていると仮定するため、列記した酸化物が組成物であることを必ずしも意味しない）。
【表１】

表から明らかなように、元砂は８０ｗｔ％以上がＳｉＯ２であり、燃焼灰も、成分として最も多いものはＳｉＯ２であって５０ｗｔ％を超え、５６ｗｔ％にも達する。但し、流動層ボイラの仕様や稼働状況、また、元砂の組成により焼却灰におけるＳｉＯ２は変動し、最少で１０．５ｗｔ％以上であれば、効率的な肥料効果が得られる。（表１のＣａＯとＰ２Ｏ３は、それぞれ相関係数が０．９９９９と０．９９８４の検量線の濃度範囲を超えたため、同検量線の範囲外を利用して算出した。）
【００２２】
一方、０．５Ｍの塩酸を用いた塩酸抽出法により燃焼灰の可溶性珪酸含量を測定した。なお、比較として、珪化石（軟質多孔性古代海洋腐植質：商品名ミロプライム（株式会社ビーティエヌの登録商標））と、珪酸石灰肥料（水稲用肥料：商品名ケイカル（ミネックス株式会社））の測定もおこなった。結果を表２に示す。
【表２】

【００２３】
また、湛水培養による珪酸溶出試験をおこなった。
試験方法は、水田土壌と試料とを、試料の施用量を変えて混合し湛水状態にたもち、７日間静置培養して溶液中の珪酸を測定して評価した。なお、比較として、ミロプライム、ケイカルの測定もおこなった。結果を図２に示す。
【００２４】
燃焼灰中の珪素成分は流動媒体（長石を含む砂）由来であり、可溶性珪酸（ＳｉＯ２）の溶出はほとんどないと思われたところ、表２の結果からは、驚くべきことに７％程度もの溶出が認められた。ただしこれは、水稲用肥料のケイカルよりは遙かに小さい。しかしながら、実際の湛水試験では、図２に示した様に、施用量にともなう可溶性珪酸の溶出が認められ、さらに驚くべきことにいずれの施用量においてもケイカルより２割以上多い溶出が認められた。
表３にケイカルと燃焼灰の溶出試験前の珪酸含有量に対する可溶性珪酸量の割合を示す。この比較から、市販されているケイカルよりも燃焼灰の方が可溶性珪酸の溶出量が１４％程度多いことが分かった。
【表３】

【００２５】
さらに、異なるバイオマス発電所から排出された燃焼灰と元砂（燃焼灰Ａの発生元で使用される砂）について溶出試験を行った（これらをそれぞれ焼却灰Ａ、焼却灰Ｂ、元砂とする）。実験と分析は以下の方法で行った。燃焼灰Ａ，Ｂと元砂のそれぞれ１０ｇを蒸留水４００ｍＬに投入し、マグネットスターラーで撹拌（３６０ｒｐｍ）しながら７日間放置した。その後、遠心分離機を用いて水分と固形分を分離し、固形分は全て回収し、それらを１１０℃で乾燥した。溶出試験前後の試料については、粉末Ｘ線回折法による構成化合物の同定、強熱減量の測定、蛍光Ｘ線による定量分析を実施した。更に乾燥後の固形分については重量を測定した。
【００２６】
表４に燃焼灰Ａと焼却灰Ｂの溶出試験前後の重量を示す。この表から、燃焼灰Ａ、Ｂ共に重量減少が生じており、燃焼灰中の固形分が溶媒中に溶け出したことが確認された。
【表４】

【００２７】
表５に粉末Ｘ線回折法により同定した溶出試験前後の燃焼灰ＡとＢの構成化合物を示す。燃焼灰Ａでは、溶出試験により石膏が溶解し、焼失した。燃料灰Ｂでは、水酸化カルシウム（消石灰）が溶出試験により消失した。この消石灰は硫黄酸化物の低減のために流動溶媒として使用されたものと考えられた。なお、溶出試験後では、両燃焼灰からドロマイトが検出された。
【表５】

【００２８】
表６に燃焼灰ＡとＢと元砂の溶出試験前後の強熱減量と定量分析値を示す。
溶出試験前の燃焼灰Ａと燃焼灰Ｂ定量分析結果から、ＳｉＯ２分は燃焼灰Ａが燃焼灰Ｂよりも８ｗｔ％程度高い、ＣａＯ分は燃焼灰Ｂが燃焼灰Ａよりも３ｗｔ％程度高い、等の違いがあることが分かった。元砂は燃焼灰ＡよりもＳｉＯ２量が多く、Ａｌ２Ｏ３量は少ない。
【表６】

【００２９】
表７に溶出試験前の燃焼灰Ａ、燃焼灰Ｂ、元砂に含まれる石英、長石および酸化カリウム量を示す。長石量の算出は、表５に示した構成酸化物の種類からＡｌ２Ｏ３は全て長石（ＫＡｌＳｉ３Ｏ８）に含まれていると仮定し、表６のＡｌ２Ｏ３量から算出した。石英量は表６のＳｉＯ２量から長石に含まれるＳｉＯ２量を減じた値とした。また、酸化カリウム量は算出した長石に含まれるＫ量を算出し、併せて表記した。
【表７】

【００３０】
表７から、燃焼灰Ａ、Ｂ共に元砂よりも長石分が増加し、石英が減少していることが分かる。すなわち、流動層ボイラを用いたバイオマスの焼却により、流動媒体に含まれる石英は減少し、長石（非晶質化した長石を含む）が増加することが判明した。消失した石英は、集塵機以外の場所から排出されたと考えられる。
なお、算出した長石に含まれるＫ量（Ｋ２Ｏとして表記）は、表６の実測値のＫ量よりも多い。このことから長石（非晶質化した長石を含む）はカリ長石（ＫＡｌＳｉ３Ｏ８）、だけではなく、曹長石（ＮａＡｌＳｉ３Ｏ８）、灰長石（ＣａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８）の混合物から形成されていると考えられる。
【００３１】
表８に、実験に用いた燃焼灰Ａ、Ｂの溶出試験前後に含まれる各成分の含有量と差分（溶出量）を示す。含有量は表６の定量値と表４の溶出試験前後の重量を用いて算出した。この表からＳｉＯ２の溶出量は他の酸化物よりも多いことが判明した。
【表８】

【００３２】
表９に、実験に用いた元砂の溶出試験前後に含まれる各成分の含有量と差分（溶出量）を示す。含有量は表６の定量値と表４の溶出試験前後の重量を用いて算出した。その結果、元砂については溶出試験によりＳｉＯ２が溶出していないことが判明した。他方、表８に示した燃焼灰Ａ、ＢではＳｉＯ２が溶出したことから、流動層ボイラによるバイオマスの焼却により、可溶性の珪酸を生じる物質が新たに形成されることが確認された。
【表９】

【００３３】
表１０に燃焼灰Ａ、Ｂ、元砂に含まれるＳｉＯ２（表８溶出試験前ＳｉＯ２量）に対するが可溶性珪酸量（表８溶出したＳｉＯ２量）の比率を示す。
燃焼灰ＡとＢは含有ＳｉＯ２量に対して４％前後の溶出が認められ、これらの値は図２と表２に示した湛水培養による珪酸溶出試験結果よりも２．５倍高い値となった。この差異は試験条件の違いによるものと考えられる。また、元砂は溶出が認められなかったことから０％となった。さらにケイカルでは含有ＳｉＯ２量に対して１．４％程度の溶出しか認められないことから、燃焼灰は異なる条件下では最大でケイカルの２．８６分の１程度の含有ＳｉＯ２量でケイカルと同等の溶出量となることが明らかとなった。すなわち、燃焼灰については、含有ＳｉＯ２量が１０．５％以上であればケイカルと同等以上の肥料効果が期待できる。この含有ＳｉＯ２量はカリ長石由来と仮定してＡｌ２Ｏ３量を見積もると３．０ｗｔ％となる。よって、燃焼灰中のＳｉＯ２量とＡｌ２Ｏ３量の下限はそれぞれ１０．５ｗｔ％、３．０ｗｔ％と定めることができる。他方、流動媒体である元砂はバイオマスの焼却によりＡｌ２Ｏ３が増加することから、元砂に含まれる長石成分が増加することはあっても減少することはない。そこで、元砂に含まれるＡｌ２Ｏ３量は３．０ｗｔ％以上とし、この場合の長石に含まれるＫ２Ｏの含有量は２．７ｗｔ％と見積もられ、これらを鑑みて、ＳｉＯ２量は９６ｗｔ％以下と定める。
【表１０】

【００３４】
元砂である流動媒体をＸＲＤ回折測定したところ、元砂を粉砕により微細化すると長石の回折ピーク強度だけが低下することが確認でき、衝撃により元砂に含まれる長石は非晶質化し易いことが分かった。一般的に結晶質を非晶質化すると融点が低下することから、バイオマスの燃焼時の９５０℃前後での長石同士や長石と木質材料との接触および木質材料由来のＣａ、Ｍｇ等のアルカリ土類との接触により、長石は非晶質化した可能性が高い。非晶質化すると特にアルカリ性の水溶液に溶融しやすくなる。燃焼灰を蒸留水中に加えると溶液のｐＨは１２前後に変化したことから、燃焼灰Ａ、ＢからのＳｉＯ２の溶出源は非晶質化した長石と推定している。
【００３５】
以上の試験を経て、バイオマス燃料＋珪砂由来の焼却灰の、肥料、特に珪素を要求する水稲その他のイネ科植物用肥料への利用について検討することとした。ここでは、ポット栽培をおこない、燃焼灰とケイカルとを比較した。具体的には、燃焼灰またはケイカルを混和した土壌３ｋｇを１／５００ワグネルポットに充填し、平成２８年５月３１日にイネ‘コシヒカリ’を各ポットに１株移植した後、湛水条件にて管理し、９月８日に収穫した。ポット栽培試験はいずれも５反復とした。
【００３６】
図３は、ａ全量、ｂワラ重、ｃ穂重、ｄ精玄米重を示したグラフである。なお、図３を含めて、以降では、施用量の単位はｍｇ／土壌１００ｇ（ｋｇ／１０ａに相当）であり、○○重とある単位はｇである。
図４は、ａ粒数、ｂ千粒重、ｃ穂数、ｄ一穂粒数を示したグラフである。
図５は、ａ整粒比（整粒歩合）、ｂ白未熟粒比、ｃ乳白未熟粒比、ｄ基部未熟粒比を示したグラフである。
図６は、ａ腹白未熟粒比、ｂ胴割れ未熟粒比を示したグラフである。
【００３７】
図から明らかなように、燃焼灰はケイカルと同等以上であり、特に施用量が多い場合にケイカルに優れる傾向がある。特筆すべきは、粒数図４ａ、千粒重図４ｂ、乳白未熟粒比図５ｃであり、未熟が少なく、収量が多く、かつ、一粒あたりの実太りがよいことが見て取れる。すなわち、本試験により、燃焼灰の水稲用肥料としての使用が可能であることが確認された。
【００３８】
なお、流動媒体は、長石が含まれた砂であるが、花崗岩や玄武岩が砕かれた砂を原料として、適宜珪石由来の砂や珪砂を添加しても良い。いずれにせよ、流動媒体中の長石部分の割合は２７．３ｗｔ％以上あれば、焼却灰中の可溶性珪素が肥料として好適に含まれる割合となっていく。なお、上限は、Ａｌ２Ｏ３が１８．３３ｗｔ％のインド長石が存在することから、長石の割合は１００ｗｔ％とする。
【産業上の利用可能性】
【００３９】
本発明によれば、燃料をその出所がはっきりしているバイオマス燃料とすることにより、従来処理費が発生していた燃焼灰を、肥料という有価物にすることが可能となる。特にイネ科植物、例えば、水稲種を含むイネ、コムギ、オオムギ、ライムギ、キビ、アワ、ヒエ、または、トウモロコシなどは、多くの珪素を要求するので肥料として好適である。
【符号の説明】
【００４０】
１ 流動層ボイラ
１０ 燃焼炉部
２０ サイクロン部
（５７）【特許請求の範囲】
【請求項１】
長石を含む砂を流動媒体として用いた循環流動層ボイラにより、バイオマス燃料を燃焼させて排出される燃焼灰であって、燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰を含むことを特徴とするイネ科植物用肥料。
【請求項２】
砂は、Ｋ化合物および／またはＮａ化合物および／またはＣａ化合物を含み、ＳｉＯ２は６４．７ｗｔ％以上９６．０ｗｔ％以下、Ａｌ２Ｏ３は３．０ｗｔ％以上１８．３ｗｔ％以下であることを特徴とする請求項１に記載のイネ科植物用肥料。
【請求項３】
燃焼灰中に、Ｋ化合物および／またはＮａ化合物および／またはＣａ化合物を含み、ＳｉＯ２は１０．５ｗｔ％以上、Ａｌ２Ｏ３は３．０ｗｔ％以上の含有量であることを特徴とする請求項１または２に記載のイネ科植物用肥料。
【請求項４】
イネ科植物が、イネ、コムギ、オオムギ、ライムギ、キビ、アワ、ヒエ、または、トウモロコシであることを特徴とする請求項１、２または３に記載のイネ科植物用肥料。
【請求項５】
長石を含む砂を流動媒体として用いた循環流動層ボイラにより、バイオマス燃料を燃焼させて排出される燃焼灰であって、燃焼灰中の珪素成分は長石を含む砂由来であり、可溶性の珪素化合物が形成された燃焼灰の、水稲用肥料としての使用。
 
訂正の要旨 審決（決定）の【理由】欄参照。
異議決定日 2023-01-12 
出願番号 P2017-216845
審決分類 P 1 651・ 121- YAA (C05F)
P 1 651・ 537- YAA (C05F)
P 1 651・ 113- YAA (C05F)
最終処分 07   維持
特許庁審判長 亀ヶ谷 明久
特許庁審判官 門前 浩一
関根 裕
登録日 2021-09-24 
登録番号 6948674
権利者 国立大学法人島根大学 島根県
発明の名称 イネ科植物用肥料  
代理人 田邊 義博  
代理人 田邊 義博  
代理人 田邊 義博  
代理人 田邊 義博  
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