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審決分類 審判 全部申し立て 1項3号刊行物記載  B32B
審判 全部申し立て 2項進歩性  B32B
管理番号 1361460
異議申立番号 異議2019-700078  
総通号数 245 
発行国 日本国特許庁(JP) 
公報種別 特許決定公報 
発行日 2020-05-29 
種別 異議の決定 
異議申立日 2019-02-05 
確定日 2020-03-05 
異議申立件数 1 
訂正明細書 有 
事件の表示 特許第6369062号発明「多層フィルム、成形フィルムおよび包装体」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。 
結論 特許第6369062号の特許請求の範囲を令和元年11月13日提出の訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり訂正後の請求項〔1-8〕について訂正することを認める。 特許第6369062号の請求項1ないし8に係る特許を維持する。 
理由 第1 手続の経緯
1 本件特許に係る特許出願は、平成26年3月13日に出願され、平成30年7月20日にその特許権の設定登録がされ、同年8月8日に特許掲載公報が発行され、平成31年2月5日に特許異議申立人 特許業務法人虎ノ門知的財産事務所(以下「申立人」という。)から、請求項1?8に係る発明の特許に対して特許異議の申立てがされ、同年4月8日付で取消理由通知がされ、令和元年6月6日に訂正の請求及び意見書が提出され、同年7月17日に申立人から意見書が提出されたものである。
2 その後、令和元年9月12日付で取消理由通知(決定の予告)が通知され、同年11月13日に訂正の請求(以下「本件訂正請求」といい、訂正の内容を「本件訂正」という。)及び意見書が提出された。当審は、申立人に意見書を提出する期間を指定したが、申立人からは期間内に応答がされなかった。
3 なお、令和元年6月6日にされた訂正の請求は、特許法第120条の5第7項の規定により取り下げられたものとみなす。

第2 本件訂正についての判断
1 本件訂正の内容について
なお、下線は訂正箇所に当審が付した。
(1)訂正事項1
特許請求の範囲の請求項1の「a/bは、0.10以上、1.00以下であり、」を「a/bは、0.10以上、0.26以下であり、」と訂正する。(請求項1を引用する請求項2?8も同様に訂正する。)
(2)訂正事項2
特許請求の範囲の請求項1の「熱可塑性を有する結晶性樹脂Aを含有する第1の層と、前記結晶性樹脂Aとは異なる熱可塑性樹脂Bを含有する第2の層とを」を「熱可塑性を有する結晶性樹脂Aとしての高密度ポリエチレンを含有する第1の層と、前記結晶性樹脂Aとは異なる熱可塑性樹脂Bとしてのポリプロピレンを含有する第2の層とを」と訂正する。(請求項1を引用する請求項2?8も同様に訂正する。)
2 一群の請求項について
訂正前の請求項2?8は、訂正の請求の対象である請求項1の記載を直接または間接的に引用する関係にあるから、請求項1?8は、特許法第120条の5第4項に規定する一群の請求項を構成するものであり、本件訂正は、当該一群の請求項ごとに訂正の請求がされたものである。
3 訂正の目的の適否、新規事項の追加の有無、及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
(1)訂正の目的
ア 訂正事項1について
(ア)訂正事項1は、本件訂正前のa/bが、「0.10以上、1.00以下」という数値範囲であったところ、本件訂正後のa/bは、「0.10以上、0.26以下」という数値範囲であり、訂正前の数値範囲を減縮するものである。
(イ)したがって、訂正事項1は、特許法第120条の5第2項ただし書第1号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものといえる。
イ 訂正事項2について
(ア)本件訂正前の請求項1においては、「第1の層」は、「熱可塑性を有する結晶性樹脂Aを含有する」ものに、「第2の層」は、「前記結晶性樹脂Aとは異なる熱可塑性樹脂Bを含有する」ものに特定されているが、樹脂A及び樹脂Bについて具体的な樹脂は特定されていない。
(イ)これに対して、本件訂正後の請求項1においては、「第1の層」は、「熱可塑性を有する結晶性樹脂Aとしての高密度ポリエチレンを含有する」こと、及び、「第2の層」は、「前記結晶性樹脂Aとしての高密度ポリエチレンとは異なる熱可塑性樹脂Bとしてのポリプロピレンを含有する」ことが特定されている。
(ウ)したがって、訂正事項2は、特許法第120条の5第2項ただし書第1号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
(2)新規事項の追加の有無
ア 訂正事項1について
(ア)本件特許明細書の段落【0044】には、a/bについて、「a/bは、0.01以上、1.00以下であることが好ましく」と記載されており、本件訂正後のa/bの数値範囲の下限についての記載があることになる。
(イ)本件特許明細書の段落【0105】の【表1】の下から3列目には、「第1の層の平均各層厚みaと第2の層の平均各層厚みbとの比a/b」と記載され、実施例4などの行には、0.26と記載されている。したがって、本件訂正後のa/bの数値範囲の上限の記載があることになる。
(ウ)したがって、訂正事項1は、願書に添付した特許請求の範囲、明細書及び図面に記載した範囲内でなされたものである。
イ 訂正事項2について
(ア)本件明細書の段落【0039】には、「第1の層11に含まれる結晶性樹脂Aとしては、・・・高密度ポリエチレンが更に好ましい。」と記載され、同段落【0046】には、「熱可塑性樹脂Bとしては、・・・ポリプロピレン・・・が好ましい。」と記載されている。
(イ)本件明細書の段落【0079】?【0093】には、実施例1?14が記載されており、そのうち、実施例4?7及び11が本件訂正後の本件発明の実施例であると認められる。そして、それらの実施例においては、結晶性樹脂Aとして、高密度ポリエチレン樹脂(HDPE)が用いられ、熱可塑性樹脂Bとして、ポリプロピレン樹脂(PP)が用いられている。
(ウ)前記(ア)、(イ)から、訂正事項2は、願書に添付した特許請求の範囲、明細書及び図面に記載した範囲内でなされたものである。
(3)特許請求の範囲の拡張・変更の存否
ア 訂正事項1について
上記(1)アのとおり、訂正事項1は、数値範囲の範囲を減縮するものであるから、実質上特許請求の範囲を拡張するものでなく、実質上特許請求の範囲を変更するものでもない。
イ 訂正事項2について
上記(1)イのとおり、訂正事項2は、数値範囲の範囲を減縮するものであるから、実質上特許請求の範囲を拡張するものでなく、実質上特許請求の範囲を変更するものでもない。
4 本件訂正についてのむすび
以上のとおり、本件訂正は、特許法第120条の5第2項ただし書第1号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第9項で準用する同法第126条第5項及び第6項の規定に適合する。
よって、結論のとおり、本件特許請求の範囲を、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔1-8〕について訂正することを認める。

第3 取消理由通知(決定の予告)の理由について
1 本件発明について
(1)前記第2で検討したように本件訂正は適法であるから、本件発明は、訂正特許請求の範囲の請求項1?8の記載により特定される以下のとおりの発明(以下「本件発明1」?「本件発明8」といい、まとめて「本件発明」という。)である。
(2)本件発明1?本件発明8
「【請求項1】
熱可塑性を有する結晶性樹脂Aとしての高密度ポリエチレンを含有する第1の層と、前記結晶性樹脂Aとは異なる熱可塑性樹脂Bとしてのポリプロピレンを含有する第2の層とを交互に繰り返し積層してなる繰り返し部を含む未延伸の多層フィルムであって、
前記第1の層の平均層厚みをa[nm]とし、前記第2の層の平均層厚みをb[nm]としたとき、a/bは、0.10以上、0.26以下であり、
前記繰り返し部の数は、257以上5000以下であり、
当該多層フィルムの全体の厚さは、50μm以上300μm以下であることを特徴する多層フィルム。
【請求項2】
前記第1の層は、その平均層厚みが10nm以上、1000nm以下である請求項1に記載の多層フィルム。
【請求項3】
前記結晶性樹脂Aは、その重量平均分子量が40,000以上、200,000以下である請求項1または2に記載の多層フィルム。
【請求項4】
前記第2の層中において、前記熱可塑性樹脂Bは、結晶性を有する請求項1ないし3のいずれか1項に記載の多層フィルム。
【請求項5】
前記第2の層は、その平均層厚みが50nm以上、2000nm以下である請求項4に記載の多層フィルム。
【請求項6】
前記熱可塑性樹脂Bは、その重量平均分子量が100,000以上、400,000以下である請求項4または5に記載の多層フィルム。
【請求項7】
請求項1ないし6のいずれか1項に記載の多層フィルムを2次成形することにより得られることを特徴とする成形フィルム。
【請求項8】
請求項1ないし6のいずれか1項に記載の多層フィルム、または、請求項7に記載の成形フィルムを備えることを特徴とする包装体。」
2 取消理由(決定の予告)について
(1)令和元年9月12日付の取消理由通知(決定の予告)の概要は以下のとおりである。
(2)本件発明1?8は、下記引用文献2に記載された、本件特許出願前日本国内または外国において頒布された刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明であるから、特許法第29条第1項第3号の発明に該当するか、あるいは、下記引用文献1?3に記載された発明に基いて、本件特許出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、第29条第2項の規定により、特許を受けることができない。
記
＜引用文献一覧＞
引用文献1:国際公開第2013/101699号
(翻訳文として、特表2015-508347号を採用した。)
引用文献2:米国特許出願公開第2010/0143709号
引用文献3:米国特許第5094793号明細書
(翻訳文として、特開平4-278323号公報を採用した。)
3 引用文献記載事項
(1)引用文献1の記載事項
引用文献1には、次の記載がある。翻訳文の対応部分を併記する。
ア Claims(特許請求の範囲)
(ア)Claim 1.(請求項1)
「A coextruded multilayer film or sheet comprising at least four alternating layers of layer materials A and B, the layers of A and B each having an average layer thickness of from 1 to 3000 nm, wherein;
a. layer material A is from 5 to 95 volume percent of the film or sheet based on layer materials A and B and comprises a cyclic olefin polymer ("COP");
b. layer material B is from 5 to 95 volume percent of the film or sheet based on layer materials A and B and comprises an ethylene polymer. 」
[層材料AおよびBからなる少なくとも4つの交互の層を含む共押出多層フィルムまたはシートであって、前記AおよびBの層が、各々、1?3000nmの平均層厚を有し、
a.層材料Aが、層材料AおよびBに基づく前記フィルムまたはシートの5?95体積パーセントであり、かつ環状オレフィンポリマー(「COP」)を含み、
b.層材料Bが、層材料AおよびBに基づく前記フィルムまたはシートの5?95体積パーセントであり、かつエチレンポリマーを含む、
共押出多層フィルムまたはシート。]
(イ)Claim 5.(請求項5)
「The coextruded multilayer film or sheet of Claim1 comprising from 10 to 1000 alternating layers of A and B.」
[10?1000枚のAおよびBの交互の層を含む、請求項1に記載の共押出多層フィルムまたはシート。]
(ウ)Claim 6.(請求項6)
「The multilayer film or sheet of Claim 1 wherein the A and B layers have an average thickness of from 10 to 500nm.」
[前記A層およびB層が、10?500nmの平均厚を有する、請求項1に記載の多層フィルムまたはシート。]
(エ)Claim 9.(請求項9)
「The multilayer film or sheet or sheet of Claim 1 wherein the film or sheet has a reduced water vapor transmission rate ("WVTR") as compared to a calculated theoretical WVTR that is calculated from the individual layer WVTRs using the "series model for layered assemblies".」
[前記フィルムまたはシートが、「積層体のためのシリーズモデル」を用いて前記各々の層の水蒸気透過度(「WVTR」)から計算される、理論上のWVTRと比較してより低いWVTRを有する、請求項1に記載の多層フィルムまたはシートまたはシート。]
(オ)Claim12.(請求項12)
「12. A profile, tube orparison comprising at least four alternating layers of layer materials A and B, the layers of A and B having an average layer thickness of from 1 to 3000 nm, wherein;
a. layer material A is from 5 to 95 volume percent of the layer materials A and B and comprises acyclic olefin polymer;
b. layer material B is from 5 to 95 volume percent of the layer materials A and B and comprises an ethylene polymer. 」
[層材料AおよびBの少なくとも4つの交互の層を含む異形材、チューブまたはパリソンであって、前記AおよびBの層が、各々が1?3000nmの平均層厚を有し、
a.層材料Aが、前記層材料AおよびBの5?95体積パーセントであり、かつ環状オレフィンポリマーを含み、
b.層材料Bが、前記層材料AおよびBの5?95体積パーセントであり、かつエチレンポリマーを含む、異形材、チューブまたはパリソン。]
イ 明細書
(ア)段落[0007]
「In US2010/0143709, entitled "Confined Crystallization Multilayer Films," there are described multilayer films having a first polymer layer coextruded with and confined between second polymer layers, the first polymer layer is said to have high aspect ratio crystalline lamellae, and the multilayer film is said to be substantially impermeable to gas diffusion.」
[米国特許出願公開第2010/0143709号、表題「Cｏnfined Cｒｙｓｔalliｚaｔiｏn Mｕlｔilaｙeｒ Filmｓ」では、第2のポリマー層とともに共押出され、第2のポリマー層の間に閉じ込められた第1のポリマー層を有する多層フィルムが記載され、第1のポリマー層は高アスペクト比の結晶ラメラを有するとされ、多層フィルムはガスの拡散に対し実質的に不浸透性であるとされる。]
(イ)段落[0029]
「According to the present invention it has been found that the pairing of thin A and B layers, as described in more detail below, surprisingly exhibit moisture(water) vapor transmission rates that are lower and more improved than would otherwise be expected.」
[本発明によれば、以下において詳細に記載されるように、薄いA層とB層との組合せは、驚くことに予想されるよりも低く改良された湿分(水)蒸気透過度を示すことが見出された。]
(ウ)段落[0039]
「COPs include cyclic olefin block copolymers ("CBCs") prepared by producing block copolymers of butadiene and styrene that are then hydrogenated, preferably fully hydrogenated, to a CBC. Preferred CBCs are fully hydrogenated di-block(SB), tri-block (SBS) and pentablock (SBSBS) polymers. In such tri- and penta-block copolymers each block of a type of unit is the same length; i.e., each S block is the same length and each B block is the same length. Total molecular weight (Mn) prior to hydrogenation is from about 25,000 to about 1,000,000 g/mol. The percent of styrene incorporated is from 10 to 99 wt%, preferably from 50 to 95 wt% and more preferably from 80 to 90 wt% , the balance being butadiene.・・・」
[COPには、ブタジエンおよびスチレンのブロック共重合体を製造する(それはその後水素化されて、好ましくは完全に水素化されてCBCとなる)ことにより調製される環状オレフィンブロック共重合体(「CBC」)が含まれる。好ましいCBCは、完全に水素化されたジ-ブロック(SB)、トリ-ブロック(SBS)およびペンタ-ブロック(SBSBS)ポリマーである。そのようなトリ-およびペンタ-ブロック共重合体において、1種類の単位の各々のブロックは同じ長さである;すなわち各Sブロックは、同じ長さであり、各Bブロックは同じ長さである。水素化の前の総分子量(Mn)は、約25,000?約1,000,000g/mｏlである。組み込まれたスチレンの百分率は、10?99重量%、好ましくは50?95重量%、より好ましくは80?90重量%であり、残部はブタジエンである。]
(エ)段落[0049]
「For multilayer structures of two component materials A and B, a three layer ABA initial structure is frequently employed to result in a final film or sheet where the outside layers are the same on both sides of the film or sheet after the layer multiplication step(s). Where the A and B layers in the final film or sheet are intended to be generally equal thickness and equal volume percentages, the two A layers in the starting ABA layer structure are half the thickness of the B layer but, when combined together in layer multiplication, provide the same layer thickness (excepting the two, thinner outside layers) and comprise half of the volume percentage-wise. As can be seen, since the layer multiplication process divides and stacks the starting structure multiple times, two outside A layers are always combined each time the feedstream is "stacked" and then add up to equal the B layer thickness. In general, the starting A and B layer thicknesses (relative volume percentages) are used to provide the desiredrelative thicknesses of the A and B layers in the final film. Since the combination of two adjacent, like layers appears to produce only a single discrete layer for layer counting purposes, practitioners in this field use the general formula N_(t)=(2)^((n+1))+1 for calculation of the total numbers of "discrete" layers in a multilayer structure using an "ABA" feedblock and repeated, identical layer multipliers where N_(t)is the total number of layers in the final structure; 3 initial layers are produced by the feedblock; a layer multiplication is division into and stacking of 2 channels; and n is number of identical layer multiplications that are employed. 」
[2つの成分材料AおよびBの多層構造に関して、1または複数階の層増幅ステップの後にフィルムまたはシートの両面で外側の層が同じである最終のフィルムまたはシートを得るために、3層のABAの初期構造がしばしば用いられる。最終フィルムまたはシート中のA層およびB層が通常等しい厚さおよび等しい体積百分率を有することが意図される場合、出発ABA層構造中の2つのA層は、B層の厚さの半分であるが、層の増幅において一緒に合わせた場合に、同じ層厚(2つの、最も外側の層は除く)をもたらし、体積百分率に関して半分を構成する。これからわかるように、層の増幅プロセスは出発構造を複数回分割して積み重ねるので、2つの外側のA層は供給流が「積み重ねられる」たびに常に合わされて、その後結局B層の厚さと等しくなる。一般に、出発AおよびB層の厚さ(相対体積百分率)は、最終フィルム中のA層およびB層の所望の相対厚さを得るために使用される。2つの隣接する同様の層の組合せは、層を数える目的ではただ1つの層だけしか生じないと思われるので、この分野の専門家は、「ABA」フィードブロックおよび反復される同一の層増幅器を用いる多層構造中の「個別の」層の総数の計算に、一般式Nｔ=(2)^((n+1))+1を使用する(式中、Nｔは最終構造中の層の総数である);3つの初期の層は、フィードブロックにより製造される;層の増幅は、2つのチャネルへの分割および積み重ねである;そして、nは用いられる同一の層の増幅数である。]
(オ)段落[0050]
「A suitable two component coextrusion system (e.g., repetitions of "AB" or"ABA") has two 3/4 inch single screw extruders connected by a melt pump to a coextrusion feedblock. The melt pumps control the two melt streams that are combined in the feedblock as two or three parallel layers in a multilayer feedstream. Adjusting the melt pump speed varies the relative layervolumes (thicknesses) and thus the thickness ratio of layer A to layer B. From the feedblock, the feedstream melt goes through a series of multiplying elements. It is understood by those skilled in the art that the number of extruders used to pump melt streams to the feedblock in the fabrication of the structures of the invention generally equals the number of different components. Thus, a three-component repeating segment in the multilayer structure (ABC... ), requires three extruders.」
[好適な2成分共押出システム(例、「AB」または「ABA」の反復)は、溶融ポンプによって共押出フィードブロックに接続された2つの3/4インチ単軸スクリュー押出機を有する。溶融ポンプは、多層供給流中の2または3の平行な層としてフィードブロック中で合わされる2つの溶融流を制御する。溶融ポンプ速度を調節することにより相対層体積(厚さ)が変化し、したがって層Aの層Bに対する厚さの比が変化する。フィードブロックから、供給流溶融体は、一連の増幅要素を通過する。本発明の構造の二次加工において、溶融流をフィードブロックにポンプで送るために使用する押出機の数が、通常、異なる成分の数に等しいことは当業者に理解される。したがって、多層構造中の3成分の反復セグメント(ABC...)は、3つの押出機を必要とする。]
(カ)段落[0051]
「Examples of known feedblock processes and technology are illustrated in WO 2008/008875; US Patent 3,565,985; US Patent 3,557,265; and US Patent 3,884,606, all of which are hereby incorporated by reference herein. Layer multiplication process steps are generally known in the art and shown, for example in US Patentss 5,094,788 and 5,094,793, hereby incorporated herein by reference, teaching the formation of a multilayer flow stream by dividing a multilayer flow stream containing the thermoplastic resinous materials into first, second and optionally other substreams and combining the multiple substreams in a stacking fashion and compressing, thereby forming a multilayer flow stream. As may be needed depending upon materials being employed for film or sheet production and the film or sheet structures desired, films or sheet comprising 2 or more layers of the multilayer flow stream can be provided by encapsulation techniques such as shown by US Patent 4,842,791 encapsulating with one or more generally circular or rectangular encapsulating layers stacked around a core; as shown by of US Patent 6,685,872 with a generally circular, non uniform encapsulating layer; and/or as shown by WO 2010/096608A2 where encapsulated multilayered films or sheet are produced in an annular die process. US Patents 4,842,791 and 6,685,872 and WO 2010/096608A2 are hereby incorporated by reference herein.」
[公知のフィードブロックプロセスおよび技術の例は、国際公開第2008/008875号;米国特許第3,565,985号;米国特許第3,557,265号;および米国特許第3,884,606号に例示されており、その全てが参照により本明細書に組み込まれる。層増幅プロセス工程は、通常、当技術分野で公知であり、例として、参照により本明細書に組み込まれる米国特許第5,094,788号および同第5,094,793号に示され、これらは熱可塑性樹脂性材料を含有する多層フロー流を第1、第2および所望によりその他の下位流れに分割し、複数の下位流れを積み重ねるようにして合わせて圧縮し、それによって多層フロー流を形成することによる、多層フロー流の形成を教示する。フィルムまたはシートの製造に用いられる材料および望ましいフィルムまたはシート構造に応じて必要であるように、多層フロー流の2以上の層を含むフィルムまたはシートは、コアの周囲に積み重ねられた1またはそれ以上の通常円形かまたは長方形の封入層によって封入する米国特許第4,842,791号に示されるような;通常円形の不均一な封入層をもつ米国特許第6,685,872号に示されるような;かつ/あるいは封入された多層化フィルムまたはシートが環状ダイプロセスで製造される国際公開第2010/096608A2号に示されるようなカプセル封入技法によって提供され得る。米国特許第4,842,791号および同第6,685,872号および国際公開第2010/096608A2号は、参照により本明細書に組み込まれる。]
(キ)段落[0054]
「Within a film or sheet (AB)n, the average thickness of the A layers and the average thickness of the B layers are not necessarily the same or substantially the same throughout the film or sheet. Preferably, the layers A and B in a given film or sheet (AB)n are substantially the same average thickness as each other. Independent of the relative thickness of layers A and B, preferably, the thickness of the layers A and the layers B in a given film or sheet (AB)n are substantially the same (A to A; and B to B) throughout the film or sheet.」
[フィルムまたはシート(AB)nの内部で、A層の平均厚さおよびB層の平均厚さは、フィルムまたはシートの全体にわたって必ずしも同じまたは実質的に同じでなくてよい。好ましくは、所与のフィルムまたはシート(AB)n中の層AおよびBは、実質的に相互に同じ平均厚さである。層AおよびBの相対厚さとは無関係に、好ましくは、所与のフィルムまたはシート(AB)n中の層Aおよび層Bの厚さは、フィルムまたはシートの全体にわたって実質的に(AがAに対して;かつBがBに対して)同じである。)
ウ Experiments(実施例)
(ア)段落[0065]?[0067]
「In the present experiments, experimental films according to the present invention (unless noted to be "controls") are prepared from ethylene polymer layers (i.e., high density polyethylene ("HDPE") or polypropylene ("PP")) coextruded with cyclic olefin polymer layers (i.e., cyclic olefin copolymer ("COC") or cyclic block copolymers ("CBC1" or "CBC2")).
One layer control films are extruded from each of the HDPE, PP, COC, and CBC resins and tested as described below for their control Oxygen Transmission Rate (OTR) values and control film Water Vapor Transmission Rate (WVTR) values.
Table 1 summarizes the COP materials giving their trade names, density, cyclic unit, weight percentage of the cyclic units, control film. The COP material Zeonex 690R brand COC resin is commercially available from Zeon Chemical and the COP materials HP030 and HP040 brand CBC resins were commercially available from The Dow Chemical Company; comparable materials can be obtained from Taiwan Synthetic Rubber Corporation.」
[この実験では、本発明に係る実験フィルムは(「対照」と言及されない限り)、エチレンポリマー層(すなわち高密度ポリエチレン(「HDPE」)またはポリプロピレン(「PP」))とともに共押出された環状オレフィンポリマー層(すなわち環状オレフィン共重合体(「COC」)または環状ブロック共重合体(「CBC1」もしくは「CBC2」))から調製される。
1枚の層対照フィルムを、HDPE、PP、COC、およびCBC樹脂の各々から押出し、下文に定義される通りその対照酸素透過度(OTR)値および対照フィルム水蒸気透過度(WVTR)値について試験した。
表1は、COP材料を要約したものであり、それらの商標名、密度、環単位、環単位の重量百分率、対照フィルムが記載される。COP材料Zeｏneｘ690Rの商標のCOC樹脂は、Zeｏn Chemicalより商業的に入手可能であり、COP材料HP030およびHP040の商標のCBC樹脂は、Dｏｗ Chemicalより商業的に入手可能であった;同等の材料はTaiｗan Sｙnｔheｔic Rｕbbeｒ Cｏｒｐｏｒaｔiｏnより入手することができる。]
(イ)Table 1(表1)
「

」
[

]
(ウ)段落[0068]
「Table 2 summarizes the ethylene polymer material designations, Trade names, and control film Oxygen Transmission Rate (OTR) values and control film Water Vapor Transmission Rate(WVTR) values.」
[表2は、エチレンポリマー材料の名称、商標名、ならびに対照フィルム酸素透過度(OTR)値および対照フィルム水蒸気透過度(WVTR)値を要約したものである。]
(エ)Table 2(表2)
「

」
[

]
(オ)段落[0069]?[0070]
「ELITE 5960G brand HDPE resin and H349-02 brand PP resin are commercially available from The Dow Chemical Company.
Experimental films are prepared having 257 thin layers of alternating ethylene polymer (EP) and cyclic olefin polymer (COP) where the resulting final layer thicknesses provided by the final thicknesses to which the films are drawn down to. The nominal film thickness ("Nom. Film Thickness"), nominal COP layer thickness, nominal ethylene polymer thickness ("Nom. Et. Pol. Thickness") and total skin layer volume percentage (includes both skin layers) are given the Tables below. The microlayer film compositions (including outer layer(s)) based on volume percentages of the two types of layers (EP layer vol % to COP layer vol %) were: 」
[ELITE 5960Gの商標のHDPE樹脂およびH349-02の商標のPP樹脂は、DｏｗChemical Cｏmｐanｙより商業的に入手可能である。
交互のエチレンポリマー(EP)と環状オレフィンポリマー(COP)からなる257枚の薄層を有する実験フィルムが調製され、ここで、最終的な層厚は、フィルムが流出された最終厚さによって決定される。公称フィルム厚さ(「公称フィルム厚さ」)、公称COP層厚さ、公称エチレンポリマー厚さ(「公称Eｔ.Pｏl.厚さ」)および総スキン層の体積百分率(両方のスキン層を含む)が下の表に記載される。2種類の層の体積百分率に基づくミクロ層フィルム組成(1または複数の外側層を含む)(EP層体積%対COP層体積%)は以下の通りであった:]
(カ)段落[0071]?[0080]
「Series 1(HDPE1/COC) - 67/33 (about 67 % (ABAB)n and A=B in volume %; about 33% HDPE1 outer layers)
Series 2(HDPE1/CBC1) - 83/17 (about 67 % (ABAB)n and A=3B in volume %; about 33% HDPE1 outer layers)
Series 3 (HDPE1/CBC2) - 83/17 (about 67 % (ABAB)n and A=3B in volume %; about 33% HDPE1 outer layers)
Series 6 (PP/COC) - 83/17 (about 67 % (ABAB)n and A=3B in volume %; about 33% HDPE1 outer layers)
Series 7 (PP/CBC) - 83/17 (about 67 % (ABAB)n and A=3B in volume %; about 33% HDPE1 outer layers)
Series 8 (PP/CBC) - 83/17 (about 67 % (ABAB)n and A=3B in volume %; about 33% HDPE1 outer layers)
Series 9 (HDPE2/COC) - 83/17 (about 67 % (ABAB)n and A=3B in volume %; about 33% HDPE1 outer layers)
Series 10 (HDPE3/COC) -83/17 (about 67 % (ABAB)n and A=3B in volume %; about 33% HDPE1 outer layers)
Series 11 (HDPE2/CBC1) - 83/17 (about 67 % (ABAB)n and A=3B in volume %; about 33% HDPE1 outer layers)
Series 12 (HDPE3/CBC1) -83/17 (about 67 % (ABAB)n and A=3B in volume %; about 33% HDPE1 outer layers)」
[シリーズ1(HDPE1/COC)-67/33(約67%(ABAB)nおよびA=B(体積%);約33%HDPE1外層)
シリーズ2(HDPE1/CBC1)-83/17(約67%(ABAB)nおよびA=3B(体積%);約33%HDPE1外層)
シリーズ3(HDPE1/CBC2)-83/17(約67%(ABAB)nおよびA=3B(体積%);約33%HDPE1外層)
シリーズ6(PP/COC)-83/17(約67%(ABAB)nおよびA=3B(体積%);約33%HDPE1外層)
シリーズ7(PP/CBC)-83/17(約67%(ABAB)nおよびA=3B(体積%);約33%HDPE1外層)
シリーズ8(PP/CBC)-83/17(約67%(ABAB)nおよびA=3B(体積%);約33%HDPE1外層)
シリーズ9(HDPE2/COC)-83/17(約67%(ABAB)nおよびA=3B(体積%);約33%HDPE1外層)
シリーズ10(HDPE3/COC)-83/17(約67%(ABAB)nおよびA=3B(体積%);約33%HDPE1外層)
シリーズ11(HDPE2/CBC1)-83/17(約67%(ABAB)nおよびA=3B(体積%);約33%HDPE1外層)
シリーズ12(HDPE3/CBC1)-83/17(約67%(ABAB)nおよびA=3B(体積%);約33%HDPE1外層)]
(キ)段落[0081]?[0082]
「The 257 layer experimental multilayer films with alternating B layers of ethylene polymer (HDPE) or PP and A layers of cyclic olefin polymer (COC, CBC1 or CBC2) (ethylene polymer as outer layers) were made by a cast film process as generally summarized in Figure 1 and including the feedblock process as generally shown in US Patent 3,557,265 and a layer multiplication step as generally shown in US Patent 5,094,793.
Generally according to the schematic drawing of a layer-multiplying coextrusion in FIG.1, A and B polymers are extruded by two 3/4 inch (1.9 cm) single screw extruders connected by a melt pump to a coextrusion feedblock with an BAB feedblock configuration (as described above). The melt pumps control the two melt streams that are combined in the feedblock; by adjusting the melt pump speed, the relative layer thickness, that is, the ratio of A to B can be varied. The feedblock provides a feedstream to the layer multipliers as 3 parallel layers in a BAB configuration with B split into equal thicknesses of B layer on either side of A layer in the total A:B volume ratios shown in the tables. Then, seven layer multiplications are employed, each dividing the stream into 2 channels and stacking them to provide a final film having 257 alternating discrete microlayers. Skin layers of polyethylene that are about 33 volume percent of the final film are provided to each surface (16.5 vol % to each side of the film) by additional extruders. 」
[エチレンポリマー(HDPE)またはPPのB層と環状オレフィンポリマー(COC、CBC1またはCBC2)のA層(外層としてエチレンポリマー)を交互に積層してつくられた、257枚の層の実験多層フィルムを、概略を図1に要約される、一般的に米国特許第3,557,265号に示されるフィードブロック法および一般的に米国特許第5,094,793号に示される層増幅ステップを含む、キャストフィルム法により作成した。
概ね、図1の層増幅共押出の模式図によれば、AおよびBのポリマーは、溶融ポンプによって共押出フィードブロックにBABフィードブロック構成(上記の通り)で接続されている2つの3/4インチ(1.9cm)単軸スクリュー押出機により押出される。溶融ポンプは、フィードブロックで合わされる2つの溶融流を制御する;溶融ポンプ速度を調節することにより、相対層厚さ、つまり、AのBに対する割合を変えることができる。フィードブロックは、供給流を層増幅器に3つの平行な層としてBAB構成で提供し、Bは、表に示される総A:B体積比で、A層の両側に等しい厚さのB層に分割される。その後、7回の層増幅を用い、各回、流れを2つのチャネルに分割し、それらを積み重ねて257の交互の個別のミクロ層を有する最終フィルムを得る。最終フィルムの約33体積パーセントのポリエチレンのスキン層が、さらなる押出機によって各々の表面に提供される(フィルムの各面に16.5体積%)。]
(ク)段落[0083]
「The extruders, multipliers and die temperatures are set to 240℃ for all the streams and layers of the multilayer products to ensure matching viscosities of the two polymer melts. The multilayer extrudate is extruded from a flat 14 inch (35.5 cm) die having a die gap of 20 mils to a chill roll having a temperature of 80℃ with almost no air gap between the die and chill roll and providing a relatively fast cooling of the film. The overall flow rate is about 3 lbs/hr (1.36 kg/hr). The multilayer films are coextruded as films of various nominal thicknesses (1 to 8 mils) by varying the chill roll speed as needed to obtain the desired draw down. For example, increasing the chill roll speed reduces the total film thickness and correspondingly the individual layer thicknesses. Thus, varying the relative volume percentages of the A and B layers as shown above and adding 33 volume percent as external skin layers from the additional skin layer extruder, produces the varying COP nominal layer thicknesses in the so-called microlayer films from 33 to 530 nm as shown in the Tables. The nominal COP layer thicknesses are calculated from the number of layers, the composition ratio, the skin volume percentage and the overall film thickness. As can be seen, the oxygen and water vapor transmission rates are measured and varied as the COC or CBC layer thicknesses were varies.」
[押出機、増幅器およびダイ温度は、多層生成物の全ての流れおよび層に関して240℃に設定し、2つのポリマー溶融体の粘度を確実に調和させる。20ミルのダイギャップを有する平らな14インチ(35.5cm)のダイから、ダイとチルロールの間のエアギャップがほとんどない状態の80℃の温度を有し、比較的速いフィルム冷却をもたらすチルロールへ多層押出物を押出する。全体的な流量は、約3ポンド/時(1.36kg/時)である。多層フィルムは、所望の展延率を得るために必要に応じてチルロール速度を変えることによって、様々な公称厚さ(1?8ミル)のフィルムとして共押出される。例として、チルロール速度を増加させると、総フィルム厚さおよび相応して個々の層厚さが低下する。したがって、上に示すようなA層およびB層の相対体積百分率を変化させることおよび33体積パーセントを外部スキン層としてさらなるスキン層押出機から付加することにより、表に示されるような33から530nmまでのいわゆるミクロ層フィルム中に様々な公称COP層厚さが生じる。公称COP層厚さは、層の数、組成物比、スキンの体積百分率および全体的なフィルム厚さから計算される。これからわかるように、COCまたはCBC層の厚さを変化させることで、酸素および水蒸気透過度を測定し、変化する。]
(ケ)段落[0095]
「Water vapor permeabilities (WVTR) as shown in Tables 3 and 4 and oxygen permeabilities (OTR) as shown in Tables 5 and 6 are measured on the HDPE/COP and PP/COP multilayer films prepared as described above.」
[表3および4に示される水蒸気透過性(WVTR)、ならびに表5および6に示される酸素透過性(OTR)を、上記のように調製したHDPE/COPおよびPP/COP多層フィルムで測定する。 ]
(コ)Table 3(表3)
「

」
[

]
(サ)Table 4(表4)
「

」
[

]
(シ)段落[0096]
「As shown in Table 3, for HDPE/COC and HDPE/CBC multilayer systems, permeability data in the range of tested layer thickness (33 to 530 nm) were lower than the series model calculation from monolayer control data. The permeabilities of films with 33 nm-thick COC or CBC layers were about 2 times lower than the series model predictions. However, as shown in Table 4, no water vapor permeability improvements over the series model prediction from monolayer control data were observed for the three systems based on PP/COC or PP/CBC.」
[表3にHDPE/COCおよびHDPE/CBC多層システムに関して示されるように、試験した層厚(33?530nm)の範囲の透過性データは、単層対照データからのシリーズモデルの計算値よりも低かった。33nm厚のCOC層またはCBC層をもつフィルムの透過性は、シリーズモデルの予測値よりも約2倍低かった。しかし、表4に示されるように、単層対照データからのシリーズモデルの予測値を超える水蒸気透過性の改善は、PP/COCまたはPP/CBCに基づく3つのシステムに関して見られなかった。]
(ス)段落[0100]
「Experimental Films 1A, and 2A, coextruded HDPE/COC and HDPE/CBC1 film samples with 33 nm-thick COC/CBC1 layers, are re-heated to 145℃ for 2 minutes and then cooled slowly in air. The percent crystallinities in films before (i.e., fast quenched on the chill roll) and after (i.e., reheated & slowly cooled) the post extrusion thermal treatment are measured by using a differential scanning calorimetry (DSC) and reported in Table 9.・・・」
[33nm厚のCOC/CBC1層をもつ、実験フィルム1A、および2A、共押出HDPE/COCおよびHDPE/CBC1フィルムサンプルを、2分間145℃に再加熱した後、ゆっくりと空気中で冷却した。押出後熱処理の前(すなわちチルロール上で急速冷却されたもの)および後(すなわち再加熱および徐冷されたもの)のフィルム中の結晶化度パーセントを、示差走査熱量測定(DSC)を用いることにより測定し、表9に報告する。・・・]
(セ)Table 9(表9)
「

」
[

]
ウ FIGURE1(図1)
「

」
[

]
(2)引用文献2の記載事項
引用文献2には、次の記載がある。当審訳を併記する。
ア 明細書
(ア)段落[0029]
「The present invention relates to a multilayer film that includes at least one confined crystallization layer. The confined crystallization layer(s) can be formed by forced coextrusion of a first crystallizable polymer material and a second polymer material. The coextruded first crystallizable polymer material can form a plurality of first crystallization polymer layers that are confined or sandwiched between second polymer layers. Unexpectedly, it was found that the morphology of the first polymer layers changes as they are made progressively thinner using a layer-multiplying process. At thicknesses on anano-scale level (e.g., about 5 nm to about 500 nm), each first polymer layer, as a result of the reduced thickness and forced confinement, can crystallize as a high aspect ratio lamellae that resembles single large, impermeable crystals.」
[本発明は、少なくとも1種の閉じ込められた結晶化層とを含む多層フィルムに関する。封じ込められた結晶化層(複数可)は、第1結晶性ポリマーおよび第2のポリマー材料の同時押出により形成することができる。同時押出された第1結晶性ポリマー材料は、第2のポリマー層の間に閉じ込められる又は挟持された第1の結晶性ポリマーの複数の層を形成することができる。予期せぬことに、層多重化処理を用いて徐々に薄く形成されるほど、第1のポリマー層の形態が変化することが判明した。ナノスケールのレベル(例えば、約5nm?約500nm)の厚さで、それぞれの第1ポリマー層は、厚さの減少による強制的な閉じ込めの結果として、高アスペクト比のラメラ層として結晶化し、これは、単一の大きな、不透過性結晶とみなすことができる。]
(イ)段落[0030]
「The resulting multilayer film with confined crystallization layer can be substantially impermeable to gas diffusion and provide barrier properties that allow the multilayer film to be used in applications where selective diffusion of gases is desired. Such applications can include, for example, food packaging applications where it is desirable to prevent oxygen from diffusing into the package and carbon dioxide from diffusing out of the package, bladders for tubes or bellows, medical applications, as well as electronic display applications where it is desirable to prevent diffusion of gas.」
[閉じ込められた結晶層を用いて得られた多層フィルムは、ガス拡散に対して実質的に不透過性とすることができ、そのバリア特定により、特定のガスの選択的拡散が所望される用途にも使用することを可能にする。このような用途は、酸素の包装中への拡散を阻止することが望ましく、二酸化炭素の包装外への拡散がが望ましい食品包装用途、管またはベローズ用袋、医療用途、ならびに電子ディスプレイ用途を含むことができる。]
(ウ)段落[0032]?[0033]
「The first polymer material used to form the confined first crystallization layers can include any thermoplastic or thermoformable polymer material that can be readily coextruded and form crystals upon confinement between the second polymer layers. Examples of polymers that can be used as the first polymer are polyethylenes, polypropylenes, polyethylene oxide, polycaprolactone, polyamides, polyesters, and polyvinylidenefluoride. By way of example, the polymeric material used to form the confined first crystallization polymer layers can be polyethylene oxide. As illustrated in FIG.2 , it was found that layers of polyethylene oxide having an average thickness of about 10 nm to about 20 nm that are confined between ethylene-co-acrylic acid (EAA) can form single, high aspect ratio (e.g., an aspect ratio of at least about 120) lamellae that resemble single large, impermeable crystals.」
[第1の結晶層を形成するために使用される第1のポリマー材料は、容易に同時押出することができる任意の熱可塑性又は熱硬化性ポリマー材料を含み、第2のポリマー層との間の閉じ込めと結晶を形成することができる。第1のポリマーとして使用することができるポリマーの例には、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンオキサシド、ポリカプロラクトン、ポリアミド、ポリエステル、およびポリフッ化ビニリデンである。 一例として、第1の結晶性ポリマー層を形成するために使用されるポリマー材料は、ポリエチレンオキサイドであってもよい。図2に示すように、エチレンアクリル酸共重合体(EAA)の間に収容された、平均厚さが約10nm?約20nmの厚さを有するポリエチレンオキサイドの層が単一の大きな、不透過性結晶と類似しているが、単一の高アスペクト比(例えば、少なくとも約120のアスペクト比)の薄層を形成できることを見出した。]
(エ)段落[0034]
「The second polymer material that is used to form the second polymer layers, which confine the first polymer layers, can include any thermoplastic or thermoformable polymer material that can be readily coextruded with the first polymer material. In an aspect of the invention, the second polymer can include those thermoplastic or thermoformable polymers that are immiscible or partially miscible with the first polymer uponcoextrusion. In another aspect of the invention, the second polymer can comprise a polymer that solidifies at a higher temperature than the first polymer to provide confinement of the first polymer layers. Examples of polymer material that can be used as the second polymer material include polyethylene naphthalate and isomers thereof, such as 2,6-, 1,4-, 1,5-, 2,7-, and 2,3-polyethylene naphthalate; polyalkyleneterephthalates, such as polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, and poly-1,4-cyclohexanedimethylene terephthalate; polyimides such as polyacrylicimides; polyetherimides; styrenicpolymers, such asatactic, isotactic and syndiotactic polystyrene, α-methyl-polystyrene, para-methyl-polystyrene; polycarbonates, such as bisphenol-A-polycarbonate (PC); poycaprolactone; poly(meth)acrylates such as poly(isobutyl methacrylate), poly(propyl methacrylate), poly(ethyl methacrylate), poly(methyl methacrylate), poly(butyl acrylate) and poly(methyl acrylate) (the term “(meth)acrylate” is used herein to denote acrylate or methacrylate); ethylene/acrylic acid copolymers; cellulose derivatives such as ethyl cellulose, cellulose acetate, cellulose propionate, cellulose acetate butyrate, and cellulose nitrate; polyalkylenepolymers, such as polyethylene, polypropylene, polybutylene, polyisobutylene, and poly(4-methyl)pentene; fluorinated polymers such as perfluoroalkoxyresins, polytetrafluoroethylene, fluorinated ethylene-propylene copolymers, polyvinylidenefluoride, and polychlorotrifluoroethylene; chlorinated polymers such as polydichlorostyrene,polyvinylidenechloride and polyvinylchloride; polysulfones; polyethersulfones; polyacrylonitrile; polyamides; polyvinylacetate; polyetheramides. Copolymers can also be used and include, for example, styrene-acrylonitrile copolymer (SAN), containing between 10 and 50wt%, preferably between 20 and 40wt%, acrylonitrile, styrene-ethylene copolymer; and poly(ethylene-1,4-cyclohexylenedimethylene terephthalate) (PETG). In addition, the second layers can include blends of two or more of the above-described polymers or copolymers. In an aspect of the invention, the second polymer can be selected from the group consisting of polystyrene, polycarbonate, polymethylmethacrylate, low-density polyethylene, polyamides, ethylene-co-acrylic acid, and polyoxymethylene」
[第2のポリマー層を形成するために使用される第2のポリマー材料は、第1のポリマー層を区画するものであり、第1ポリマー材料と容易に同時押出しすることができる任意の熱可塑性又は熱硬化性ポリマー材料を含むことができる。本発明の一態様では、第2のポリマーは、押出成形時に上記第1ポリマーと混和性ではない、又は部分的に混和性の熱可塑性又は熱硬化性ポリマーを含むことができる。本発明の別の態様では、第2のポリマーは第1のポリマーよりも高い温度で固化させて第1のポリマー層の閉じ込めを提供するためにポリマーを含むことができる。第2のポリマー材料として使用できるポリマー材料の例は、ポリエチレンナフタレート及びそれらの異性体類、2,6-、1,4-、1,5-、2,7-、及び2,3-ポリエチレンナフタレート;ポリアルキレンテレフタレート、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、およびポリ-1,4-シクロヘキサンジメチレンテレフタラレート;ポリイミド類、例えば、ポリアクリル酸イミド、ポリエーテルイミド;スチレン系ポリマー、例えば、アタクチック、アイソタクチック、及びシンジオタクチックポリスチレンのような、α-メチルポリスチレン、p-メチルポリスチレン;ポリカーボネート、例えば、ビスフェノール-A-ポリカーボネート(PC);ポリカプロラクトン;ポリ(メタ)アクリレート類、例えば、ポリイソブチルタクリレート、ポリプロピルメタクリレート、ポリエチルメタクリレート、ポリメチルメタクリレート、ポリブチルアクリレート及びポリメチルアクリレート(用語「(メタ)アクリレート」は、アクリレートまたはメタクリレートを示すのに本明細書で使用する);エチレン/アクリル酸コポリマー;セルロース誘導体、例えば、エチルセルロース、酢酸セルロース、プロピオン酸セルロース、酢酸酪酸セルロース、及びニトロセルロース;ポリアルキレンポリマー、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブチレン、ポリイソブチレン、およびポリ(4-メチル)ペンテン;フッ化物ポリマー類、例えば、パーフルオロアルコキシ基を有する樹脂、ポリテトラフルオロエチレン、フッ素化されたエチレンとプロピレンの共重合体、ポリフッ化ビニリデン、及び1塩化3フッ化エチレン重合体;塩化物ポリマー類、例えば、ポリジクロロスチレン及びポリ塩化ビニリデン;ポリスルフォン類;ポリエーテルスルフォン類;ポリアクリロニトリル;ポリアミド類;ポリ酢酸ビニル;ポリエーテルアミド類である。 共重合体も使用することができ、例えば、スチレン-アクリロニトリルコポリマー(SAN)であって、10?50質量%、好ましくは20?40重量%、アクリロニトリルを含有する、スチレン-アクリロニトリル共重合体(当審注:原文の「styrene-ethylene」は、「styrene」の誤記と判断した。);およびポリ(エチレン-1,4-シクロヘキシレンジメチレンテレフタラレート)(PETG)を含む。加えて、第2の層は、上記のポリマー又はコポリマーのうち2種類以上の混合物を含むことができる。本発明の一態様では、第2のポリマーは、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリメチルメタクリレート、低密度ポリエチレン、ポリアミド、エチレン-アクリル酸共重合体、およびポリオキシメチレンからなる群から選択することができる。]
(オ)段落[0036]?[0037]
「By way of example, FIG.3 shows the crystal orientation as a function of thickness of a confined polycaprolactone layer of a multilayer film comprising polycaprolactone layers coextruded with and confined between polystyrene layers. The images show that as the thickness of the polycaprolactone layers decrease to about 75 nm the polycaprolactone layers transition from spherulitic to flat-on "single crystal" lamellae. FIG.4 illustrates plots showing the crystal orientation as a function of confined layer thickness of apolycaprolactone/polystyrene coextruded multilayer film and a polyethylene oxide/ethylene-co-acrylic acid coextruded multilayer film. The plots show that the orientation function of the confined polycaprolactone layers and polyethylene oxide layers reduced almost linearly with decreasing layer thickness from isotropic to flat on lamellae.
Crystals are generally considered to be impermeable to small gas molecules, and gas transport is seen as occurring through the amorphous regions of the polymer. FIG.5 shows that as the confined layer thickness of, respectively, a polyethyleneoxide/ethylene-co-acrylic acid coextruded multilayer film, a polyethyleneoxide/polystyrene coextruded multilayer film, and a polycaprolactone/polystyrene coextruded multilayer film is reduced, crystallinity of the confined layers increase, and permeability of the confined layer decreases. Reduction in thickness and crystallization in a confined space resulted in an unusual crystalline morphology that endowed the confined layers with exquisitely low gas permeability.」
[一例として、図3は、共押出された層とポリスチレン層との間に閉じ込められたポリカプロラクトン層とを含む多層フィルムの限られたポリカプロラクトン層の厚さの関数として、結晶方位を示している。画像は、ポリカプロラクトン層の厚さは、約75nmに減少すると、ポリカプロラクトン層では、球晶から平坦な「単結晶」ラメラに移行することを示している。図4は、ポリカプロラクトン/ポリスチレン共押出多層フィルム及びPEO/EEA共押出多層フィルムの閉じ込められた層の厚さの関数として、結晶方位を示すプロットである。プロットは、閉じ込められたポリカプロラクトン層及びPEO層の配向関数が層の厚さの減少とともにほぼ直線的に減少し、配向が等方的から平坦化ラメラに移行することを示している。
結晶は、一般的に、小さな気体分子に対して不透過性であると考えられ、ガス輸送は、ポリマーの非晶質領域を介して生じると考えられている。図5は、それぞれ、PEO/EAA共押出し多層フィルム、ポリエチレンオキシド/ポリスチレン共押出多層フィルムと、ポリカプロラクトン/ポリスチレン共押出多層フィルムの層厚さが低減されるように、閉じ込められた層の結晶化度が増大し、層の透過性が減少することを示す。限定された空間の厚さと結晶化の低減は、極めて低いガス透過性と限定された層を有するという独特の結晶形態を生じた。]
(カ)「Example
[0043] In the present example, crystalline polyethylene oxide (PEO) with Mw=200 kg/mol was coextruded with poly(ethylene-co-acrylic acid) (EAA), a copolymer with 9.7wt% acrylic acid and with much lower crystallinity. Films of 50μm, 130μm or 260μm in thickness with 33, 257 or 1025 alternating EAA and PEO layers were coextruded (C. D. Mueller, S. Nazarenko, T. Ebeling, T. L. Schuman, A. Hiltner, E. Baer,Polym,Eng,Sci, 37, 355-362 (1997); T. E. Bernal-Lara, A. Ranade, A. Hiltner, E. Baer, in Mechanical Properties of Polymers Based on Nanostructure, 1st edition, G. H. Micheler, F. Balta-Callaja, Eds. (CRC press, Boca Raton, Fla. 2005), pp. 629-682). Control films of PEO and EAA were also extruded. The composition (vol/vol) was varied as EAA/PEO 50/50, 70/30, 80/20 and 90/10. The resulting nominal PEO layer thickness, which was calculated from the number of layers, the composition ratio, and the film thickness, varied from 3.6 μm to 8 nm. The films were stored in a desiccator to prevent moisture absorption. The size-scale effect on crystalline morphology and gas permeability were observed as the PEO layers were made thinner and the confinement by the EAA layers approached the nanoscale.」
[実施例
[0043]本実施例では、Mw=200kg/molを有する結晶性ポリエチレンオキシド(PEO)、ポリ(エチレンアクリル酸共重合体)(EAA)とを共押出ししたが、EAAは、9.7重量%のアクリル酸との共重合体であって、結晶性がはるかに低いものである。33、257または1025個の交互のEAA及びPEO層を有するそれぞれ厚さ50μm、130μm、または260μmのフィルムを、共押出した(C. D. Mueller, S.Nazarenko, T.Ebeling, T. L. Schuman, A.Hiltner, E. Baer,Polym,Eng,Sci, 37, 355-362 (1997); T. E. Bernal-Lara, A.Ranade, A.Hiltner, E. Baer, in Mechanical Properties of Polymers Based on Nanostructure, 1st edition、G. H.Micheler, F. Balta-Callaja, Eds. (CRC press, BocaRaton, Fla.(2005),pp.629-682)。PEOおよびEAAの対照フィルムも、それぞれ押出成形した。EAA/PEOの組成(容積比)は、50/50、70/30、80/20及び90/10と変化させた。結果的に得られたPEO層の公称厚さは、組成比、膜厚及び層の数から計算したが、公称厚さは、3.6μmから8nmの間に存在した。このフィルムをデシケーター内に保存し、水分の吸収を防止した。結晶形態及びガス透過性に対するサイズスケール効果を観察したところ、EAA層による閉じ込めを、ナノスケールに近づけ、PEO層を薄く形成した場合に観察された。]
(キ)「Layer-Multiplying Coextrusion
[0044] Films with alternating poly(ethylene oxide) (PEO) and poly(ethylene-co-acrylic acid) (EAA) layers with EAA outer layers were fabricated using the layer multiplication process described previously. The schematic drawing of layer-multiplying coextrusion in FIGS. 6 and 7 show how a series of n multiplying elements combines two dissimilar polymers as 2(n+1) alternating layers. With an ABA type of feedblock, an assembly of n die elements produces 2(n+1)+1 layers with polymer A layers on both outer sides of the film. The extruder, multipliers and die temperatures were set to 190℃ to ensure matching viscosities of the two polymer melts. Multilayered films with 33, 257 and 1025 alternating EAA and PEO layers were coextruded as films of various thicknesses and various composition ratios (vol/vol) including (EAA/PEO) 50/50, 70/30, 80/20 and 90/10. The nominal layer thickness was calculated from the number of layers, the composition ratio and the film thickness (Table 1). The films were stored at ambient temperature in desiccators to prevent moisture absorption.」
[多層化共押出
[0044]EAA層と交互に配置されたポリ(エチレンオキシド)(PEO)とポリエチレンアクリル酸共重合体(EAA)層を有するフィルムは、前述の多層化プロセスを使用して製造した。図6及び図7において、多層化共押出成形の概略図は、一連のn個の乗算素子は、2種類の異なるポリマーを2(n+1)交互層として組み合わせるかを示している。ABA型フィードブロックの、n個の乗算素子の組立体は、フィルムの両表面に重合体Aを有する2(n+1)+1層が形成される。押出機、およびダイの温度を190℃に設定することで、2つのポリマー融液の溶融粘度が近くなることを確実にした。33、257および1025の交互のEAA及びPEO層を有する多層フィルムは、種々の厚みと、(EAA/PEO)50/50、70/30、80/20及び90/10を含む種々の組成比(vol/vol)のフィルムとして共押出成形した。公称層厚さは、層の組成比と膜厚の数から計算した(表1)。フィルムをデシケーター内に周囲温度で保存し、吸湿を防止した。]
(ク)TABLE 1(表1)
a 4頁右欄のTABLE 1
「

」
[表1 EAA/PEOフィルムにおけるフィルム組成、層の数、膜の厚さ及びPEO層の公称厚さ]
b 5頁左欄のTABLE 1-continued(表1-続き)
「

」
[表1-続き EAA/PEOフィルムにおけるフィルム組成、層の数、フィルムの厚さ及びPEO層の公称厚さ]
(ケ)段落[0073]
「WAXS patterns from EAA and PEO films confirmed that EAA had the orthorhombic crystal form of polyethylene, and PEO took the usual monoclinic crystal form. The WAXS patterns of EAA/PEO layered films are shown in FIG.13. Because the WAXS patterns measured in the TD were indistinguishable from those in the ED, only ED and ND patterns are presented here, The EAA (110) reflection (scattering angle 2θ=21.5°, and the PEO (120) reflection (2θ=19.2° and (032) reflection (2θ=23.3° appear in the WAXS patterns (The PEO reflection labeled (032) actually contains reflections from a group of planes which have similar d-spacing.・・・The ND and TD patterns from the coextruded films with 3.6μm-thick PEO layers exhibited almost isotropic rings for reflections from both the PEO and the EAA layers, FIG.13A .」
[EAA及びPEOそれぞれのフィルムから、EAAがポリエチレンと同様に斜方晶系の結晶形態、PEOは通常の単斜結晶形態であることが分かった。EAA/PEO多層フィルムについてのWAXSのパターンを図13に示す。TD方向のWAXSのパターンは、ED方向と区別がつかないので、ED方向とND方向のパターンのみを示している。EAAの(110)面の回折(回折角2θ=21.5°)(当審注:原文はカッコで閉じていない。)、PEOの(120)面の回折(2θ=19.2)及び(032)面での回折(2θ=23.3°)がWAXSのパターン上に現れた。(PEOの(032)面の回折は、実際には、同じ間隔を有する平面の群からの反射も含む)・・・共押出された3.6μmの厚さのPEOから得られたND方向とTD方向のパターンは、PEO及びEAAの層からの回折パターンとも等方性のリングとなった(図13A)]
イ Claim(特許請求の範囲)
「1. A multilayer film comprising a first polymer layer coextruded with and confined between second polymer layers, the first polymer layer comprising a high aspect ratio crystalline lamellae, the multilayer film being substantially impermeable to gas diffusion.
2. The multilayer film of claim 1, the first polymer layer a substantially crystalline lamellae.
3. The multilayer film of claim 1, the lamellae extending in a plane parallel to the first layer and the opposite second layers.
4. The multilayer film of claim 1, the first polymer being selected from the group consisting of polyethylenes, polypropylenes, polyethylene oxide, polycaprolactone, polyamides, polyesters, and polyvinylidenefluoride.
5. The multilayer film of claim 1, the first layer having an average thickness of about 10 nm to about 500 nm.
6. The multilayer film of claim 1, the aspect ratio of the crystalline lamellae being at least about 5.
7. The multilayer film of claim 1, comprising a plurality of extruded first layers confined between a plurality of second layers.
8. The multilayer film of claim 1, the second polymer layer being immiscible or partially miscible with the first polymer layer.」
[1.共押出し成形することにより第2のポリマー層の間に閉じ込められた第1のポリマー層であって、第1のポリマー層は高アスペクト比を有する結晶性ラメラを備える多層フィルムであって、ガス拡散に対して実質的に不透過性であることを特徴とする多層フィルム。
2.前記第1のポリマー層は実質的に結晶性ラメラである請求項1記載の多層フィルム。
3.前記ラメラは第1の層及び第2の層に平行な面内に延在するラメラである請求項1記載の多層フィルム。
4.前記第1のポリマーは、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンオキシド、ポリカプロラクトン、ポリアミド、ポリエステル、およびポリフッ化ビニリデンからなる群から選択される請求項1記載の多層フィルム。 5.前記第1のポリマー層は約10nm?約500nmの平均厚さであることを特徴とする、請求項1記載の多層フィルム。
6.結晶質ラメラのアスペクト比が少なくとも約5である請求項1記載の多層フィルム。
7.前記複数の第2の層の間に閉じ込められた、押出成形された複数の第1の層を備えることを特徴とする、請求項1に記載の多層フィルム。
8.前記第2のポリマー層は第1のポリマー層と混和しないか、または部分的に混和性である請求項1に記載の多層膜。]
ウ DRAWINGS(図面関連)
(ア)Fig.2(図2)
a 段落[0017]
「FIG.2 illustrates an image of a polyethylene oxide (PEO) single crystal formed by continuous melt processing of a polyethylene oxide (PEO)/ethylene-co-acrylic acid (EAA) multilayer film.」
[図2は、ポリエチレンオキシド(PEO)/エチレンアクリル酸共重合体(EAA)多層膜を連続な溶融プロセスによって形成されたポリエチレンオキシド(PEO)の単結晶の画像を示している。]
b Fig.2(図2)
「

」
(イ)Fig.3(図3)
a 段落[0018]
「FIG.3 illustratesillustrates(当審注:原文のまま)the 2D WAXS patterns and 2D SAXS patterns of polycaprolactone(PCL)/polystyrene (PS) multilayer films with different polycaprolactone layer thicknesses.」
[図3は、ポリカプロラクトン層厚さを有するポリカプロラクトン(PCL)/ポリスチレン(PS)の多層膜の2DのWAXSパターンと2DのSAXSパターンを示す。]
b Fig.3(図3)
「

」
(ウ)Fig.4(図4)
a 段落[0019]
「FIG.4 illustrates plots showing the effect of confined layer thickness on crystal orientation function for polyethylene oxide (PEO)/ethylene-co-acrylic acid (EAA) multilayer films and polycaprolactone (PCL)/polystyrene (PS) multilayer films.」
[図4は、ポリエチレンオキシド(PEO)/エチレンアクリル酸共重合体(EAA)多層フィルム及びポリカプロラクトン(PCL)/ポリスチレン(PS)の多層フィルムの結晶配向関数に対する閉じ込められた層の厚さの影響を示すプロットである。]
b Fig.4(図4)
「

」
[タイトル:配向係数に対する閉じ込められた層の厚さの影響
横軸:公称層厚さ
縦軸:配向係数]
(エ)Fig.5(図5)
a 段落[0020]
「FIG.5 illustrates plots showing the effect of confined layer thickness on gas permeability for polyethylene oxide (PEO)/ethylene-co-acrylic (EAA) acid multilayer films, polyethylene oxide (PEO)/polystyrene (PS) multilayer films, and polycaprolactone (PCL)/polystyrene (PS) multilayer films.」
[図5は、ポリエチレンオキシド(PEO)/エチレン(EAA)多層フィルム、ポリエチレンオキシド(PEO)/ポリスチレン(PS)の多層フィルム及びポリカプロラクトン(PCL)/ポリスチレン(PS)の多層フィルムのガス透過性に対する、閉じ込められた層の厚さの影響を示すプロットである。]
b Fig.5(図5)「

」
(オ)Fig.8(図8)
a 段落[0023]
「FIG.8 illustrates plots showing the effect of layer thickness on oxygen permeability. The PEO and EAA layers had the same thickness, and the layer thickness was varied by changing the number of coextruded layers and/or the film thickness while maintaining the composition at 50/50 v/v. The dashed line indicates the calculated P// from eq(1).」
[図8は、酸素透過性に対する層の厚さの効果を示すプロットである。PEOおよびEAA層は同じ厚さを有し、組成物を50/50 v/vで維持しながら、層厚さは、共押出された層の数及び/又は膜の厚さを変えることによって変化させた。破線は、式(1)により算出したP//を示している。]
b Fig.8(図8)
「

」
[横軸の説明:公称層厚さ、縦軸の説明:透過困難度]
(カ)Fig.13(図13)
a 段落[0028]
「FIG.13 illustrates the 2D WAXS patterns of EAA/PEO films with different PEO layer thicknesses.・・・」
[図13は、様々なPEOの層厚みを有するEAA/PEOフィルムの2DのWAXSパターンを示す。]
b Fig.13(図13)
「

」
(3)引用文献3の記載事項
引用文献3には、次の記載がある。翻訳文の対応部分を併記する。
ア 第1欄17?20行(当審注:行数には空行を含む、以下同様。)
「Multilayer films have also been made or suggested to be made by a combination of a simpler feedblock with one or more interfacial surface generators (ISG's) in series,・・・」
[多層フィルムはまた、1又はそれ以上の界面生成装置(ISG)を直列に設けたより簡単なフィードブロックを組み合わせることによって形成され、またその提案が行われており、・・・]
イ 第1欄47?52行
「The present invention offers in a first embodiment a method and apparatus for generating interfacial surfaces within a fluid mass by dividing a first stream of the fluid mass into a plurality of branch streams, redirecting or repositioning these branch streams, expanding and contracting the branch streams in a symmetrical fashion, and recombining the branch streams to form a second stream of the fluid mass. In a second, alternate embodiment, the branch streams are recombined to form the second stream, and the second stream is expanded and contracted in a symmetrical fashion.」
[本発明は、その第1の実施例において、流体の中に界面を生成するための方法及び装置を提供し、これら方法及び装置においては、流体の第1の流れを複数の分岐流に分割し、これら分岐流を再配向すなわち再配置し、分岐流を対称な形態で膨張及び収縮させ、分岐流を再結合して流体の第2の流れを形成する。第2の代替的な実施例においては、分岐流を再結合して第2の流れを形成し、この第2の流れを対称な形態で膨張及び収縮させる。]
ウ 第2欄6?12行
「FIG.1 is a schematic illustration of the practice of a method of the present invention for forming a multilayer stream from a first composite stream comprising two discrete and substantially continuous layers of diverse thermoplastic materials.
FIG.2 is an isometric view of a first embodiment of an apparatus of the present invention as a whole.」
[【図1】異種の熱可塑性材料の別個でほぼ連続した2つの層より成る第1の複合流から、多層流を形成するための本発明の方法の実施を示す概略図である。
【図2】本発明の装置の実施例の全体を示す等角投影図である。]
エ Fig.1
「

」
オ Fig.2
「

」
4 引用文献1に記載された発明を主引用例とした進歩性の検討
(1)引用発明1の認定
ア 引用文献1には、前記3(1)ウ(カ)に摘記したように「交互の高密度エチレンポリマー(以下「HDPE1」という。)と環状オレフィンポリマー(以下「COP」という。)からなる257枚の薄層(「層の数が257」に相当。)を有する実験フィルム1A(前記3(1)ウ(オ))であって、EPとCOPの体積比が1:1であり、スキン層としてHDPE1が両面合計に33体積%付与されたフィルム(前記3(1)ウ(カ)のシリーズ1)。」の発明(以下「引用発明1」という。)が記載されている。
イ 本件発明1と引用発明1とを対比する。
(ア)「樹脂A」及び「樹脂B」について
引用発明1における全体の結晶化度が、前記3(1)ウ(ス)、(セ)に摘記したように60%以上であることから、少なくともEPは結晶化しているといえる。したがって、引用発明1のEPは、本件発明1の樹脂Aに相当する。
そうすると、引用発明のCOPは、「樹脂B」に対応する。
(イ)スキン層について
a 本件特許明細書の段落【0074】、【0075】には、次のように記載されている。
「【0074】
以上、本発明の多層フィルム、成形フィルムおよび包装体について説明したが、本発明は、これらに限定されるものではない。
【0075】
例えば、本発明の多層フィルムおよび成形フィルムには、同様の機能を発揮し得る、任意の層が追加されていてもよい。」
b そうすると、引用発明1においてはHDPEによるスキン層が設けられているが、この点は、本件発明1との相違点とはならない。
(ウ)層の厚みについて
引用発明1においては、公称COP層厚さが33nmと記載されているものの、EP層については明記されていない。しかしながら、EPとCOPとの体積比が1:1であること、及び、引用文献3に示されたように層増殖の際に両方の層の数が同時に倍になることから、EP層はCOP層と同じ厚さであるといえる。したがって、a/bは、1である。
ウ 一致点
本件発明1と引用発明1とは次の点で一致する。
「熱可塑性を有する結晶性樹脂Aを含有する第1の層と、前記結晶性樹脂Aとしての高密度ポリエチレンとは異なる熱可塑性樹脂Bを含有する第2の層とを交互に繰り返し積層してなる繰り返し部を含む多層フィルムであって、
前記繰り返し部の数は、257である
多層フィルム。」
エ 相違点
本件発明1と引用発明1とは、次の3点で一応相違する。
(ア)相違点1-1
本件発明1においては、「未延伸の」フィルムであるのに対して、引用発明1においては、その点の明示がない点。
(イ)相違点1-2
本件発明1においては、「多層フィルムの全体の厚さは、50μm以上300μm以下である」のに対して、引用発明1においては、多層部分の厚さが明らかでない点。
(ウ)相違点1-3
熱可塑性樹脂Bについて、本願発明1においては、ポリプロピレンが含有されるのに対し、引用発明1においては、COCであり、また、「前記第1の層の平均層厚みをa[nm]とし、前記第2の層の平均層厚みをb[nm]としたとき、a/b」について、本件発明1においては、0.10以上、0.26以下であるのに対し、引用発明1では、a/bが1である点。
オ 相違点についての検討
(ア)相違点1-1について
a 前記3(1)ウ(ク)に記載されているように、引用文献1には、ダイからの成膜時、すなわち完全に固体になる前にチルロールの引取速度により、「展伸率」が変化し、厚さが変化する旨記載されているが、この記載以外に層の厚さに影響のある記載は見当たらない。
b フィルムの「延伸」は、固体になった後のフィルムを延伸する処理であるから、上記の「展伸」は「延伸」に相当せず、引用発明1に係るフィルムも未延伸であるといえる。
c よって、相違点1-1は、実質的な相違点ではない。
(イ)相違点1-2について
a 引用発明1における各層は、30nmであって、257層存在するのであるから、多層フィルム部分の厚さは、30×257=7710nm=7.71μmであると考えられ、相違点2は実質的な相違点といえる。
b 前記3(1)ウ(ク)に摘記したように、引用文献1には、「公称厚さ(1?8ミル)のフィルムとして共押出される」とも記載されている。ここで、1ミルは、厚さが0.0254mm=254μmのことであるから、引用文献1には「多層フィルム」の全体の厚さを、相違点1-2に係る本件発明1の構成とすることについては、引用文献1に示唆されている。
c また前記3(2)ア(ク)に摘記した引用文献2の表1には、層の数257及び1025を有するガス不透過性フィルムにおいて、厚さ50?300μmの各種フィルムが記載されており、引用文献2が前記3(1)イ(ア)に摘記したように引用文献1に引用されていることから、引用文献1に接した当業者が引用文献2に記載の条件を採用することに何ら困難性はないといえる。
d よって、相違点1-2に係る本件発明1の構成は、引用文献2に記載された事項から当業者が容易に想到し得ることである。
(ウ)相違点1-3について
a 引用発明1においては、結晶性樹脂AとしてのHDPEと熱可塑性樹脂BであるCOCとの体積比が1:1であるが、相違点3に係る本件発明1の構成とするためには、HDPEの量を半分近く減少させた上で、引用発明1におけるCOCをPPに置き換えることが必要である。
b 引用文献1の前記3(1)ウ(イ)、(エ)に摘記したように、WVTR(水蒸気透過度)は、COC=0.44、HDPE1=0.27、PP(ポリプロピレン)=0.68であって、水蒸気透過度については、HDPE1がもっとも低く、水蒸気パリア性が最も高いから、前記bのように、HDPEの含有量を大幅に低下させることは、水蒸気バリア性の低下を招くと考えられるから、相違点1-3に係る本件発明の構成を採用することには、阻害要因がある。
c そうすると、相違点1-3は、当業者が容易に想到できるものとはいえないから、本件発明1は、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない発明ということはできない。
カ 本件発明2?8について
本件発明2?8は、本件発明1を全て包含し、更に発明特定事項を追加したものであるから、本件発明1と同様に、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない発明ということはできない。
ク 以上のとおりであるから、本件発明1?8は、特許法第113条第2号の規定に該当せず、本件発明1?8に係る特許を取り消すことはできない。
5 引用文献2に記載された発明を主引用例とした新規性・進歩性の検討
(1)引用発明2の認定
ア 前記3(2)ア(ク)bに摘記した表1-続きに記載された例のうち、下から7番目の例に注目する。
イ 同ア(ケ)に摘記したように、EAAフィルム及びPEOフィルムがそれぞれX線回折を生じているので、EAA及びPEOともに結晶性樹脂ということができるから、「EAA及びPEOは結晶性樹脂であり、EAA/PEOが80/20(ｖ/ｖ)であり、層の数が1025であり、フィルムの厚さが133μmであり、PEO層の公称厚さが50nmであるEAA/PEOフィルム。」の発明(以下「引用発明2」という。)が開示されている。
(2)対比
ア 引用発明2における「PEO」及び「EAA」が、それぞれ、本件発明1における「熱可塑性を有する結晶性樹脂A」及び「熱可塑性樹脂B」に対応する。
引用発明2における「層の数」及び「公称厚さ」が、本件発明1における「交互に繰り返し積層して成る」「繰り返し部の数」及び「平均層厚み」に相当する。
イ 検討
(ア)a/bについて 引用発明2においては、PEO/EAAの体積比が20/80であるから、平均厚みの比も20/80=0.25となるから、本件発明1が規定する「a/b」に含まれる。
(イ)繰り返し部の数
引用発明2における層の数は、1025であるから、本件発明1が規定する「繰り返し部の数」に含まれる。
(ウ)フィルムの厚さ
引用発明2における、フィルムの厚さは、133μmであるから、本件発明1における「全体の厚さ」の範囲に含まれる。
(3)本件発明1との相違点
そうすると、本件発明1と引用発明2との相違点は、次のとおりであり、その余の点で一致しているといえる。
ア 相違点2-1
本件発明においては、結晶性樹脂Aが「高密度ポリエチレン」を含有するのに対して、引用発明2においては、ポリエチレンオキサイドである点。
イ 相違点2-2
本件発明においては、熱可塑性樹脂Bが「ポリプロピレン」を含有するのに対して、引用発明2においては、ポリエチレン-酢酸ビニル共重合体である点。
(4)本件発明の新規性について
上記相違点2-1及び相違点2-2は、実質的な相違点であるから、本件発明1及び本件発明1を包含する本件発明2?8は、引用発明2であるということはできない。したがって、本件発明1?8は、特許法第29条第1項第3号に規定する発明ではない。
(5)本件発明の進歩性について
ア 相違点2-1及び相違点2-2について
(ア)前記3(2)ア(ウ)に摘記したように引用文献2には、結晶性樹脂Aに対応する「第1のポリマー層」として、樹脂が列挙されている。その中に「ポリエチレン」との記載はあるが、「高密度ポリエチレン」については記載も示唆もされていない。
(イ)前記3(2)ア(エ)に摘記したように引用文献2には、熱可塑性樹脂Bに対応する「第2のポリマー層」として、数多くの樹脂が列挙されており、その中に「ポリプロピレン」という記載は認められる。
イ 当審の判断
(ア)引用文献1には、上記のように、HDPEを用いることも記載されている。
(イ)しかしながら、引用文献1?3のいずれにも、結晶性樹脂Aとして「高密度ポリエチレン」、熱可塑性樹脂Bとして「ポリプロピレン」という組み合わせを採用するということは、開示されていない。
(ウ)そして、その組み合わせを採用することが、当業者が容易に想到し得ることであることを認めるに足りる証拠はない。
(エ)そうすると、相違点2-1及び2-2は、当業者が容易に想到できるものとはいえないから、本件発明1は、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない発明ということはできない。
ウ 本件発明2?8について
本件発明2?8は、本件発明1を全て包含し、更に発明特定事項を追加したものであるから、本件発明1と同様に、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない発明ということはできない。
(6)以上のとおりであるから、本件発明1?8は、引用発明2とは相違点2-1及び相違点2-2により実質的に相違し、その相違点に係る本件発明の構成は、当業者が容易に発明をすることができたものということができないから、特許法第29条第1項第3号に該当する発明ではなく、また、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができない発明といえないから、特許法第113条第2号の規定に該当せず、本件発明1?8に係る特許を取り消すことはできない。

第4 取消理由に採用しなかった特許異議申立て理由について
1 甲第2号証(特開2013-49237号公報)について
申立人は、本件発明3、4、6に対して、甲第2号証(以下「甲2」という。)を異議申立書とともに提示し、副引用例であると主張した。
2 甲2の記載事項
(1)「【請求項1】
熱可塑性樹脂を含む第1の層が5層以上積層されている積層体を有し、 複数の前記第1の層の内の少なくとも1層が、フィラーを含む、多層構造体。
・・・
【請求項8】
前記第1の層の平均厚みが5nm以上、10μm以下である、請求項1?7のいずれか1項に記載の多層構造体。
【請求項9】
前記積層体の厚みが0.03mm以上、3mm以下である、請求項1?8のいずれか1項に記載の多層構造体。
【請求項10】
前記熱可塑性樹脂がポリカーボネート樹脂である、請求項1?9のいずれか1項に記載の多層構造体。
【請求項11】
前記第1の層とは異なる第2の層を有し、 1つの前記第2の層が前記積層体の第1の表面のみに積層されているか、又は2つの前記第2の層が、前記積層体の前記第1の表面と該第1の表面とは反対の第2の表面とに1層ずつ積層されている、請求項1?10のいずれか1項に記載の多層構造体。
【請求項12】
前記第2の層の1層当たりの厚みが5nm以上、1000μm以下である、請求項11に記載の多層構造体。・・・」
(2)「【0055】
(熱可塑性樹脂)
上記第1の層は、熱可塑性樹脂を含む。上記第2の層は熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。該熱可塑性樹脂は特に限定されない。上記第1,第2の層に含まれる熱可塑性樹脂として、従来公知の熱可塑性樹脂を用いることができる。熱可塑性樹脂は1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
【0056】
上記熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリオレフィン樹脂、PET(ポリエチレンテレフタレート)樹脂、PBT(ポリブチレンテレフタレート)樹脂、ポリカーボネート樹脂、EVA(エチレン-酢酸ビニル共重合体)樹脂、ポリスチレン樹脂、塩化ビニル樹脂、ABS(アクリロニトリル-ブタジエン-スチレン共重合体)樹脂、AS(アクリロニトリル-スチレン共重合体)樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、熱可塑性エラストマー、及び(メタ)アクリル樹脂等の熱可塑性樹脂が挙げられる。上記第1の層及び上記第2の層はそれぞれ、ポリオレフィン樹脂、ポリカーボネート樹脂、エチレン-酢酸ビニル共重合体樹脂、ポリスチレン樹脂、又はポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましい。引張強度をより一層良好にする観点からは、上記第1の層は上記熱可塑性樹脂としてポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことがより好ましい。また、引張強度を更に一層良好にする観点からは、上記第1の層は上記熱可塑性樹脂としてポリカーボネート樹脂を含むことが好ましい。上記熱可塑性樹脂には、高分子化合物がアロイ化又はブレンドされていてもよい。」
(3)「【0066】
上記熱可塑性樹脂の分子量及び分子量分布は特に限定されない。上記熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、好ましくは5000以上、より好ましくは20000以上、好ましくは500万以下、より好ましくは30万以下である。上記熱可塑性樹脂の分子量分布(重量平均分子量Mｗ/数平均分子量Mn)は、好ましくは2以上、より好ましくは3以上、好ましくは80以下、より好ましくは40以下である。」
(4)「【0088】
(実施例1)
熱可塑性樹脂であるPC樹脂(三菱ガス化学社製 ユーピロンE2000)100重量部に、フィラーであるカーボンナノチューブ(保土谷化学製 径65nm、ｚ方向における長さ方向寸法3μm)5重量部を添加し、第1の層を形成するための組成物Aを得た。
【0089】
主押出機に上記第1の層を形成するための組成物Aを供給した。また、副押出機には熱可塑性樹脂であるPC樹脂(三菱ガス化学社製 ユーピロンE2000)を供給した。主押出機と副押出機との先端に多層用フィードブロックを取り付けた。主押出機及び副押出機から押し出された第1の層の合計厚みを800μmに設定し、更に主押出機から押し出された第1の層と副押出機から押し出された第1の層とを交互に、第1の層を合計で5層積層することにより、下記の表1に示す厚みの積層体を多層構造体として得た。なお、フィラーを含む第1の層は3層であった。
【0090】
(実施例2?11)
第1の層の層数を、多層用ブロックを数セット取りつけることにより、表1のように、5層から1280層まで増やしたことと、並びに副押出機にも実施例1で用いたカーボンナノチューブを添加し、フィラーの配合量を表1のように変更したこと以外は実施例1と同様にして、多層構造体を得た。なお、実施例3、4、7、8及び10では、副押出機にカーボンナノチューブを添加しなかった。その場合のフィラーを含む第1の層はそれぞれ、6層、12層、24層、48層、102層であった。
【0091】
(実施例12,13)
第1の層の合計厚みを200μmに設定し、第2の層の厚みを600μmに設定し、表裏の層の厚みをそれぞれ300μmとし、表1のように、第1の層を合計で5層積層したこと以外は実施例1と同様にして、多層構造体を得た。なお、実施例13では、副押出機にも実施例1で用いたカーボンナノチューブを添加し、フィラーの配合量を表1のように、変更したこと以外は実施例1と同様にして、多層構造体を得た。」
3 当審の判断
(1)前記2(イ)に摘記したように、甲2には、第1の層を構成する樹脂と第2の層を構成する樹脂について、複数の樹脂を併用することが示唆されているが、具体的に併用した例は開示されていない。
(2)また、前記2(4)に摘記した実施例においては、第1の層も第2の層もPC樹脂すなわち、ポリカーボネート樹脂を用いており、樹脂A及び樹脂Aとは異なる樹脂Bとを用いる引用発明とは前提が異なることから、引用発明に対して甲2の記載事項を採用することは当業者であっても容易になし得ることではない。仮に、前記2(イ)の記載を採用したとしても、結晶性樹脂Aとして高密度ポリエチレン、熱可塑性樹脂Bとしてポリプロピレンを用いることに到達するとはいえないから、甲2を副引用例としても、本件発明の進歩性は否定できない。

第5 むすび
以上のとおり、取消理由通知(決定の予告)に記載した理由及び特許異議申立書に記載した特許異議申立理由によっては、本件発明1?8に係る特許を、取り消すことはできない。
また、他に本件発明1?8に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
よって、結論のとおり決定する。

 
発明の名称 (57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
熱可塑性を有する結晶性樹脂Aとしての高密度ポリエチレンを含有する第1の層と、前記結晶性樹脂Aとは異なる熱可塑性樹脂Bとしてのポリプロピレンを含有する第2の層とを交互に繰り返し積層してなる繰り返し部を含む未延伸の多層フィルムであって、
前記第1の層の平均層厚みをa[nm]とし、前記第2の層の平均層厚みをb[nm]としたとき、a/bは、0.10以上、0.26以下であり、
前記繰り返し部の数は、257以上5000以下であり、
当該多層フィルムの全体の厚さは、50μm以上300μm以下であることを特徴する多層フィルム。
【請求項2】
前記第1の層は、その平均層厚みが10nm以上、1000nm以下である請求項1に記載の多層フィルム。
【請求項3】
前記結晶性樹脂Aは、その重量平均分子量が40,000以上、200,000以下である請求項1または2に記載の多層フィルム。
【請求項4】
前記第2の層中において、前記熱可塑性樹脂Bは、結晶性を有する請求項1ないし3のいずれか1項に記載の多層フィルム。
【請求項5】
前記第2の層は、その平均層厚みが50nm以上、2000nm以下である請求項4に記載の多層フィルム。
【請求項6】
前記熱可塑性樹脂Bは、その重量平均分子量が100,000以上、400,000以下である請求項4または5に記載の多層フィルム。
【請求項7】
請求項1ないし6のいずれか1項に記載の多層フィルムを2次成形することにより得られることを特徴とする成形フィルム。
【請求項8】
請求項1ないし6のいずれか1項に記載の多層フィルム、または、請求項7に記載の成形フィルムを備えることを特徴とする包装体。
 
訂正の要旨 審決(決定)の【理由】欄参照。
異議決定日 2020-02-25 
出願番号 特願2014-50866(P2014-50866)
審決分類 P 1 651・ 113- YAA (B32B)
P 1 651・ 121- YAA (B32B)
最終処分 維持  
前審関与審査官 加賀 直人  
特許庁審判長 久保 克彦
特許庁審判官 門前 浩一
千壽 哲郎
登録日 2018-07-20 
登録番号 特許第6369062号(P6369062)
権利者 住友ベークライト株式会社
発明の名称 多層フィルム、成形フィルムおよび包装体  
代理人 朝比 一夫  
代理人 増田 達哉  
代理人 朝比 一夫  
代理人 増田 達哉  

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